2024, Vol. 45
2. 中国科学技术大学研究生院科学岛分院, 合肥 230026
2. Science Island Branch, Graduate School, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
自2013年国务院颁布《大气污染防治行动计划》以来, 全国空气质量总体改善. 但随着工业化和城市化的迅速发展, 我国大气污染从局部、单一的城市污染向以细颗粒物（PM2.5）和臭氧（O3）污染为主的区域、复合型大气污染转变[1~5], 制约区域社会经济的可持续发展, 影响人民群众的身体健康[3, 6, 7]. 根据《2021年中国生态环境状况公报》, 2021年全国339个城市中, 有35.7%的城市环境空气质量超标, 以PM2.5和O3为首要污染物的超标天数分别占总超标天数的39.7%和34.7%. PM2.5和O3污染协同防控已成为我国“十四五”期间及未来大气污染控制的关键[8~11].
近年来, 针对区域与城市群层面PM2.5和O3的时空特征、空间相关特征及其影响因素研究已取得了丰硕成果[12~15]. 张淼等[10]对山东省PM2.5和O3复合污染特征与时空变化趋势进行了研究, 结果表明山东省PM2.5-O3复合污染特征突出, 空间差异性明显. 刘贤赵等[15]探究了长株潭城市群PM2.5和O3浓度时空分布特征及相关因素的影响程度. 宋小涵等[3]对2015 ~ 2021年京津冀及周边“2+26”城市PM2.5和O3复合污染时空分布特征进行研究, 结果发现PM2.5污染集中在区域中南部, O3浓度呈“西南低, 东北高”的格局. Yan等[16]基于京津冀地区13个城市的PM2.5浓度数据分析了京津冀地区的PM2.5污染状况. 曾德珩等[17]以2015 ~ 2017年成渝城市群空气质量监测值的日均PM2.5数据为基础, 探索了PM2.5浓度的全局和局部空间自相关性, 结果表明成渝城市群PM2.5污染存在显著的空间聚集性.
环境空气PM2.5浓度受污染物排放（包括一次颗粒物和生成二次颗粒物的气态前体物）和气象条件的共同影响[18, 19]. 近地面O3主要是由NOx和VOCs通过光化学反应产生, 同样会受到污染物（NOx和VOCs）排放和气象条件（温度、湿度和太阳辐射强度等）的共同影响[2, 18]. 气象条件影响着大气污染物的传输扩散、化学转化和干湿沉降等过程, 在高相对湿度、静稳小风天气和边界层逆温等不利气象条件下, 污染物排放累积加之二次颗粒物生成转化, 极易形成PM2.5重污染事件；而在太阳辐射强、温度高、相对湿度低和风速低等不利气象条件下, 通常会出现臭氧污染天气. 已有研究指出污染排放是我国PM2.5浓度的主要影响因素[20, 21], 在京津冀和长三角等区域夏季O3浓度的增加主要归因于近年来人为排放的影响[22, 23]. 不同区域因地形、气候和污染源分布等存在差异, 气象要素和空气质量之间的关系也存在差异, 需去除气象条件对污染物浓度长期变化的影响, 才能客观评估排放源变化对污染物浓度的影响. 为探究气象条件和排放源对污染物的贡献, Rao等[24]提出Kolmogorove-Zurbenko（KZ）滤波法, 通过对污染物浓度进行不同时间尺度的分离, 得到关键气象要素（地表温度）对污染物浓度长期变化的影响[25, 26]. Gao等[27]使用人工神经网络与KZ滤波方法研究发现, 河北省的O3浓度受气象条件的影响大于前体物排放的影响. 郑小华等[28]基于汾渭平原11个重点城市2015 ~ 2019年近地面大气O3浓度监测数据, 分析了O3浓度的时空特征变化及空间聚集效应, 同时使用KZ滤波评估了气象条件与排放源的影响, 结果表明O3空间聚集特征逐年增强, O3浓度受前体物排放和气象条件的季节分量和短期分量的影响贡献率分别为40%和24%. 荆琦等[29]研究了2018 ~ 2021年京津冀及周边“2+26”城市PM2.5和O3污染特征, 结合KZ滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM2.5和O3浓度长期趋势的贡献, 结果表明PM2.5和O3浓度的长期分量受气象条件的影响较明显.
苏皖鲁豫交界区域是长三角和京津冀及周边两大大气污染治理重点区域的连接带, 现阶段该区域已成为全国污染最严重的地区之一, 呈现显著的季节性污染特征, 秋冬季PM2.5污染严重, 夏季O3污染突出[30]. 2021年苏皖鲁豫交界区域22个城市PM2.5平均浓度已与京津冀及周边“2+26”城市和汾渭平原基本持平, 近年来O3浓度也呈逐年恶化趋势. 一方面, 该区域各城市大气污染物浓度年际和月际变化特征相近, 重污染过程高度一致, 具有典型的区域性污染特征；另一方面, 该区域紧邻京津冀及周边“2+26”城市和长三角地区, 与两大重点区域间存在明显的传输影响[31, 32]. 苏皖鲁豫交界区域城市群大气污染已不再局限于单一城市, 其空气质量受本地和周边污染源的综合影响. 然而目前缺少PM2.5和O3长期变化趋势及其影响因素的系统性研究, 因此, 明确苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3时空分布及其影响因素, 对区域大气污染联防联控有着重要意义. 本研究基于2017 ~ 2021年苏皖鲁豫区域22个地市的观测数据, 探讨PM2.5和O3浓度的时空变化特征, 并采用空间自相关性方法分析该区域PM2.5和O3污染的空间聚集特征, 同时利用KZ滤波方法量化排放源与气象条件对PM2.5和O3浓度的贡献, 区分大气污染治理中“天帮忙”和“人努力”的具体贡献, 量化减排措施对PM2.5和O3浓度长期变化的影响, 旨在为该区域PM2.5和O3污染协同控制策略的制定及联防联控机制的建立提供科学的技术支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区域及数据获取苏皖鲁豫交界地区位于京津冀周边地区和长三角地区的连接带, 呈东北-西南方向分布, 北起东营, 南抵信阳, 西至南阳, 长约1 100 km, 宽约900 km, 其主要城市包括：江苏省徐州、连云港和宿迁, 安徽省淮北、阜阳、宿州和亳州, 山东省青岛、枣庄、东营、潍坊、泰安、临沂和日照, 河南省平顶山、许昌、漯河、南阳、商丘、信阳、周口和驻马店这22个城市（图 1）. 行政区域底图数据来自中国基础地理信息数据库, 高程数据来自地理空间数据云（https://www.gscloud.cn/）发布的GDEMV2 30m分辨率数据.
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图 1 研究区域地形和监测站点分布示意 Fig. 1 Distribution of topography and monitoring sites in study area |
本研究的空气质量数据来自中国环境监测总站全国城市环境空气自动监测系统的日数据（https://air.cnemc.cn：18007/）, 包括苏皖鲁豫交界区域22个地市2017 ~ 2021年大气常规6项污染物（PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3）的日均浓度. 根据《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）, PM2.5浓度日超标定义为PM2.5的24 h浓度平均值大于国家空气质量二级浓度限值（75 μg·m-3）, O3浓度日超标定义为O3的日最大滑动8 h（O3-8h）浓度平均值大于O3国家空气质量二级浓度限值（160 μg·m-3）. ρ（PM2.5）的月评价值和年评价值取各日的算术平均值（35 μg·m-3）, O3的月评价值和年评价值采用O3日最大8 h（O3-8h）浓度平均值在日历月和日历年的第90百分位数[ρ（O3-8h-90%）, 160 μg·m-3].
气象数据分别来源于22个地市的气象观测站, 包含了2017 ~ 2021年各城市对应的逐小时的数据. 具体气象参数包括：瞬时温度（℃）、地面气压（hPa）、相对湿度（%）、瞬时风向（°）、瞬时风速（m·s-1）、日降水量（mm）和10 min平均能见度（m）.
1.2 研究方法根据苏皖鲁豫交界区域城市PM2.5和O3浓度的日均观测数据, 总结其年度变化特征和月度变化特征, 利用ArcGIS 10.8对PM2.5和O3浓度进行年度时空变化特征分析. 采用空间自相关分析方法分析PM2.5和O3污染的全局和局部自相关特征, 获得PM2.5和O3污染的空间聚集程度[33], 其中PM2.5浓度采用全年各日的算术平均值, O3浓度采用O3-8h浓度平均值的全年第90百分位数. 结合城市逐日气象要素中的温度、湿度、风速、降雨量和气压, 利用KZ滤波方法量化排放源与气象条件对PM2.5和O3-8h浓度的贡献率[25].
1.2.1 空间自相关性城市群发展要素及其大气污染在一定空间上有所关联, 表现为聚集、随机或规则分布的特征, 并且相关性随着距离的增大而减小[4, 15]. 本研究采用Moran's I指数及LISA指数检验全局和局部是否存在相似或者相异的PM2.5和O3-8h-90%浓度聚集现象, 即PM2.5和O3浓度空间自相关性. Moran's I指数（I）的计算公式：
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(1) |
式中, N为苏皖鲁豫交界区域城市总数；xi和xj为地区i和j的污染物浓度（μg·m-3）；x为该区域PM2.5全年各日的算术平均值或O3-8h浓度平均值的全年第90百分位数浓度值（μg·m-3）；W ij为空间权重值, 表示地区i与地区j之间的一阶面邻接关系. Moran's I指数取值范围为-1 ~ 1. Moran's I指数接近1时, 表明相似的属性值聚集（即高值-高值或低值-低值相邻）；Moran's I指数接近-1时, 表明相异的属性值聚集（即高值-低值或低值-高值相邻）.
局部Moran's I指数或称LISA指数, 用来检验局部地区是否存在相似或相异属性值聚集的现象. 地区i的LISA指数可以衡量地区i与其相邻区域之间的关联程度, 计算公式：
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(2) |
式中, Li为地区i的LISA指数, S2为各城市污染物浓度的方差. Li > 0包括高值-高值聚集和低值-低值聚集；Li < 0包含低值-高值聚集和高值-低值聚集.
1.2.2 KZ滤波和多元线性回归方法KZ滤波是一种时间序列分析的方法, 通常用于过滤掉气象条件对污染物排放浓度变化的影响, 可通过设定不同参数, 可较好地将PM2.5和O3-8h浓度时间序列分为短期分量、季节分量和长期分量. KZ滤波可以处理缺失值, 所得结果比其他方法更为可靠[25, 33, 34].
原始时间序列X（t）可以表示为：
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(3) |
式中, e（t）、S（t）和W（t）分别为污染物长期分量、季节分量和短期分量.
KZ滤波属于低通滤波, 通过移动平均值的反复迭代产生：
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(4) |
式中, Yi为经KZ滤波后的时间序列, 滑动窗口长度m = 2k + 1, i为序列的时间间隔, j为滑动窗口变量, k为Xi在滤波时其两端的滑动窗口长度.
KZ（m, p）为滑动窗口m经过p次迭代, 调整窗口长度m和迭代次数p可以控制不同尺度过程的滤波. 若要将波长小于N的高频波去除, 则需满足：
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(5) |
有研究表明[9, 26], 长期分量受到前体物排放、污染输送、气候和经济等多方面因素的影响, 季节分量主要受到太阳高度角和平流层垂直输送的影响, 短期分量主要是由天气变化和污染物短期排放的波动造成[9, 26]. 将长期分量和季节分量之和定义为基线分量Xbaseline（t）, 季节分量为基线分量与长期分量之差, 短期分量为原始序列与基线分量之差[28], 具体如公式（6）~（9）.
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(6) |
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(9) |
KZ（15, 5）滤波可以提取气象和空气质量数据长期和季节成分的总和, 通过选择较大的窗口可以获取污染物的长期趋势, 如KZ（365, 3）滤波可以获得污染物长期分量.
对浓度时间序列短期分量和基线分量分别建立以气象要素为自变量的多元线性回归模型, 是消除气象影响的有效方法[18, 29, 35]. 回归模型如下：
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(11) |
式中, εW（t）和εb（t）分别为短期分量回归残差和基线分量回归残差, Wi（t）为短期分量回归的第i个气象因子, xi（t）为基线分量回归的第i个气象因子, α0、αi、b0和bi为回归系数.
浓度时间序列回归的总残差ε（t）是短期分量回归残差εW（t）与基线分量回归残差εb（t）之和：
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(12) |
式（12）表示去除气象条件影响、仅受排放影响的污染物浓度变化. 对总残差序列做KZ滤波处理可得到受排放变化影响的污染物浓度长期分量εe（t）. 将该浓度长期分量叠加到原始浓度序列的长期分量均值e（t）之上, 即可得到去除气象影响、仅受排放影响的污染物浓度长期分量时间序列eadj（t）：
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(13) |
基于KZ滤波和多元线性回归模型, 得到去除气象影响之后仅受排放影响的PM2.5和O3浓度的长期分量时间序列, 可分别计算2017 ~ 2021年第一季度（1 ~ 3月）、第二季度（4 ~ 6月）、第三季度（7 ~ 9月）和第四季度（10 ~ 12月）排放和气象条件对PM2.5和O3-8h浓度的贡献率.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5和O3浓度时空分布特征 2.1.1 PM2.5和O3时间变化特征如图 2所示, 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界地区ρ（PM2.5）年均值分别为57、52、53、47和42 μg·m-3, 除2019年略有升高外, 整体呈现逐年下降的趋势, PM2.5浓度年均降幅为3.5%（2 μg·m-3）. 2017 ~ 2021年该区域ρ（O3-8h-90%）分别为175、165、180、163和155 μg·m-3, 除2019年略有升高外, 整体呈波动下降的趋势, O3-8h-90%浓度年均降幅为1.1%（2 μg·m-3）.
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图 2 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3-8h-90%浓度的年际变化 Fig. 2 Annual variation in PM2.5 and O3-8h-90% concentrations from 2017 to 2021 in SWLY |
如图 3所示, 苏皖鲁豫交界区域PM2.5月均浓度变化呈现“U型”分布, 10月至翌年3月北方采暖季污染物排放量增加[3], 加之低温、较低边界层等不利气象条件的影响[10, 12], 导致PM2.5月均浓度较高, 其中浓度峰值多出现在1月. 3月之后, 北方采暖季结束, 污染物排放量下降, 受气温升高、大气边界层抬升、降雨量增加等有利气象条件的影响, PM2.5浓度在7月或8月达到谷值. O3-8h月均浓度变化呈“M”型分布, 峰值出现在6月和9月, 且6月O3-8h浓度明显高于9月, 这与该区域6月高温、少雨和强太阳辐射等气象条件相关[10]. 7月和8月O3-8h浓度逐渐下降, 一方面是该区域太阳辐射强度降低, 另一方面是该区域进入雨季, 降雨对O3前体物的去除作用明显[3, 10], 使得本地O3光化学生成速率降低.
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图 3 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3-8h浓度的月变化特征 Fig. 3 Monthly variation in PM2.5 and O3-8h concentrations from 2017 to 2021 in SWLY |
从年际变化来看, 2017 ~ 2021年1月区域ρ（PM2.5）平均值分别为101、102、108、102和81 μg·m-3, 其中2021年1月PM2.5浓度同比降幅最大（20.6%）, 这得益于“打赢蓝天保卫战”等系列措施的有效推进[3, 36]. 2017~2021年区域6月ρ（O3-8h-90%）分别为218、208、205、190和213 μg·m-3, 除2020年略有降低外, 整体呈现持平趋势. 2020年6月O3峰值浓度最低, 这可能由于疫情管控期间采取严格的人员隔离措施, 机动车活动水平下降, 大部分企业生产活动受限[37], 使得O3前体物（VOCs和NOx）浓度排放下降, O3二次生成量减小.
2.1.2 PM2.5和O3空间变化特征图 4为2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界地区PM2.5和O3-8h-90%浓度的空间分布情况, ρ（PM2.5）范围为34.4 ~ 56.6 μg·m-3, 其中山东省沿海城市青岛（34.4 μg·m-3）、连云港（39.8 μg·m-3）和日照（40.6 μg·m-3）的ρ（PM2.5）较低, 而河南省漯河（56.6 μg·m-3）、平顶山（56.6 μg·m-3）、许昌（55.6 μg·m-3）和商丘（54.4 μg·m-3）以及山东省枣庄（56.0 μg·m-3）和江苏省徐州（55.0 μg·m-3）的ρ（PM2.5）较高. ρ（O3-8h-90%）范围为149.4 ~ 188.6 μg·m-3, 其中山东省泰安和东营ρ（O3-8h-90%）总体较高, 分别为188.6 μg·m-3和185.6 μg·m-3, 而山东省沿海城市青岛（149.4 μg·m-3）、日照（157.4 μg·m-3）和连云港（157.6 μg·m-3）以及西南部城市的ρ（O3-8h-90%）较低.
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图 4 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5 和O3-8h-90%浓度空间分布 Fig. 4 Spatial distributions of PM2.5 and O3-8h-90% concentrations in SWLY from 2017 to 2021 |
2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5浓度的空间变化特征如图 5(a)所示. 2017年区域中部城市PM2.5浓度相对较高, 其中安徽省宿州、阜阳、淮北和江苏省徐州的ρ（PM2.5）年均值在65 μg·m-3以上. 2018年区域PM2.5浓度年均值整体下降, 其中河南省平顶山PM2.5浓度较高. 2019年区域ρ（PM2.5）高值主要位于西北部, 范围为51 ~ 60 μg·m-3. 2020年西部城市ρ（PM2.5）较高, 范围为51 ~ 60 μg·m-3. 2021年区域ρ（PM2.5）低于50 μg·m-3以下, 与2017年相比, 亳州、淮北、宿州、徐州、东营、潍坊和阜阳的PM2.5浓度下降幅度较大, 分别为：36.5%、36.4%、36.2%、34.8%、33.3%、32.2%和31.8%, 而南阳的PM2.5浓度下降幅度最小（11.3%）. 从年际空间变化来看, 区域中部城市的PM2.5浓度下降幅度较大（高于30%）, 颗粒物污染治理成效显著.
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（a）PM2.5, （b）O3-8h-90% 图 5 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5 浓度年均值和O3-8h-90%浓度的空间分布特征 Fig. 5 Spatial distributions of annual mean PM2.5 concentrations and O3-8h-90% concentrations in SWLY from 2017 to 2021 |
2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域O3-8h-90%浓度的空间变化特征如图 5(b)所示, 区域O3-8h-90%污染呈先降低再升高再降低的趋势. 2017年泰安、东营、临沂、宿迁、徐州、潍坊和淮北ρ（O3-8h-90%）均超过180 μg·m-3, 相对其他城市较高. 2018年该区域中东营ρ（O3-8h-90%）为185 μg·m-3, 相对于其他城市最大, 但相较2017年（192 μg·m-3）有所改善. 2019年该区域O3-8h-90%浓度较2018年有明显的升高趋势, 高值区位于东北部的东营、枣庄、临沂和泰安[ρ（O3-8h-90%）均超过190 μg·m-3]. 2020年中北部地区ρ（O3-8h-90%）较高, 最高值为泰安（184 μg·m-3）. 除泰安、枣庄、临沂和东营外, 2021年该区域O3-8h-90%浓度整体较低, 空气质量等级处于良. 与2017年相比, 2021年潍坊、徐州、宿迁、驻马店、淮北、许昌、平顶山和南阳的O3-8h-90%浓度下降幅度较大, 分别为：16.7%、16.6%、16.0%、16.0%、15.9%、15.6%、15.6%和15.3%, 而连云港市下降幅度最小（0.7%）. 从年际空间变化来看, 除山东省潍坊以外, 该区域中部和南部城市的O3-8h-90%浓度下降幅度较大（高于15%）, 臭氧污染程度明显降低.
综上, 2017 ~ 2021年该区域PM2.5和O3污染主要集中在区域中部和北部城市, 沿海城市的污染程度较低, 并且中部城市PM2.5和O3污染程度均改善显著.
2.2 PM2.5和O3复合污染特征2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3污染特征变化趋势如图 6所示, 其中PM2.5和O3超标天数均呈现先降低后升高再降低的年变化趋势, 而复合污染天数逐年减小. 其中2019年PM2.5和O3污染天数相较于2018年分别增加了247 d和487 d. 自2019年之后, PM2.5和O3超标天数逐渐降低, 2021年区域PM2.5和O3超标天数分别为1 032 d和665 d, 相较于2017年降低了39.3%和46.1%, 较2019年降低了38.5%和53.5%, 复合污染天数由2017年的59 d降低至2021年的7 d, 下降幅度为88.1%. 2017 ~ 2021年O3和PM2.5超标天数的比值显示, 该区域PM2.5超标频次占主导地位, 其中2019年O3和PM2.5超标天数的比值最大（0.85）, 表明2019年该区域O3污染程度相对较高.
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图 6 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5 和O3 污染天数变化趋势 Fig. 6 Annually changing trend of PM2.5 and O3 pollution days in SWLY from 2017 to 2021 |
2017 ~ 2021年区域城市的复合污染日天数见表 1. 2017年东营复合污染天数最多, 为12 d, 其次是宿州、潍坊、平顶山和徐州, 复合污染天数超过4 d, 临沂、漯河、南阳、青岛、信阳、周口和驻马店未出现复合污染日. 2018年日照和泰安复合污染日天数相较于2017年减少明显, 而2019年仅有漯河、南阳和信阳未出现复合污染日. 从年际变化来看, 2020 ~ 2021年该区域复合污染天数显著降低, PM2.5和O3复合污染状况稳中向好.
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表 1 2017~2021年苏皖鲁豫交界区域各城市复合污染日天数/d Table 1 Co-polluted days in each city in SWLY from 2017 to 2021/d |
2.3 空间特征分析 2.3.1 全局空间自相关性
2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3-8h-90%浓度全局空间Moran's I指数如表 2所示. 2017 ~ 2021年该区域城市PM2.5浓度Moran's I指数先增加后减小再增加, 且Moran's I指数均大于0, 说明该区域城市PM2.5浓度具有空间相关性, 相关性呈现先增强后减弱再增强的年变化趋势. 2017 ~ 2021年该区域城市O3-8h-90%浓度Moran's I指数先减小后增加再减小, 且Moran's I指数均大于0, 说明该区域城市O3-8h-90%浓度也具有空间相关性, 相关性呈现先减弱后增强再减弱的年变化趋势. 2020年和2021年PM2.5和O3-8h-90%浓度Moran's I指数相对较大, 表明其空间相关性明显增强.
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表 2 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域城市PM2.5和O3-8h-90%浓度全局Moran's I指数 Table 2 Global spatial Moran's I index of PM2.5 and O3-8h-90% of SWLY from 2017 to 2021 |
2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域城市PM2.5和O3-8h-90%浓度的LISA指数散点分布如图 7和表 3所示. 2017、2018和2021年区域PM2.5浓度具有相似性, LISA指数多位于第一象限和第三象限, 说明区域城市PM2.5浓度多为高值-高值聚集与低值-低值聚集共存的空间分布模式[17, 38], 2019年区域城市PM2.5浓度多为高值-高值聚集、低值-高值聚集和低值-低值聚集分布模式；2020年区域城市PM2.5浓度多为高值-高值聚集和高值-低值聚集分布模式；2020 ~ 2021年区域城市PM2.5浓度高值-高值聚集现象较明显, 说明PM2.5污染程度受区域影响增强. 2017、2019 ~ 2021年, O3-8h-90%浓度LISA指数分布显示, 区域O3-8h-90%浓度大多处于第一象限和第三象限, 说明O3-8h-90%浓度分布呈高值-高值聚集与低值-低值聚集共存的空间分布模式[17, 38], 2021年O3-8h-90%浓度低值-低值聚集的空间分布模式情况增强, 说明区域O3污染改善明显.
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（a）PM2.5, （b）O3-8h-90%；英文缩写含义见表 1 图 7 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域城市PM2.5和O3-8h-90%浓度的LISA指数散点分布 Fig. 7 LISA scatter plots of PM2.5 and O3-8h-90% concentrations in SWLY from 2017 to 2021 |
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表 3 2017 ~ 2021年PM2.5和O3-8h-90%浓度LISA指数在不同象限个数分布 Table 3 Distribution of LISA indices for PM2.5 and O3-8h-90% concentration in different quadrants from 2017 to 2021 |
2.3.2 空间聚集特征
基于LISA指数的2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区城市群PM2.5浓度空间聚集特征如图 8(a)所示, 不同年份PM2.5浓度空间聚集区域存在差异, 除2020年未出现高值-高值聚集现象以外, 高值聚集有从中部向西部转移的趋势. 日照是唯一保持低值-低值聚集现象的城市, 2017、2019和2021年潍坊PM2.5浓度呈现高值-低值聚集, 表明该年份潍坊与周边地区PM2.5浓度存在明显差异, 这可能是其产业结构的差异所导致[7].
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（a）PM2.5, （b）O3-8h-90% 图 8 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5 和O3-8h-90%浓度空间聚集 Fig. 8 Spatial clustering of PM2.5 and O3-8h-90% concentrations in SWLY from 2017 to 2021 |
2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区城市群O3-8h-90%浓度空间聚集特征如图 8(b)所示, 与PM2.5浓度空间聚集特征不同, O3-8h-90%浓度聚集没有明显变化趋势. 2017年仅驻马店O3-8h-90%浓度呈现低值-低值空间聚集特征, 2018年和2019年区域城市群O3-8h-90%浓度无明显的空间聚集特征, 2020年和2021年西部偏南城市O3-8h-90%浓度呈现低值-低值空间聚集特征, 其中2020年徐州呈现低值-高值空间聚集特征, 而临沂两年均呈现高值-高值聚集特征.
2.4 气象和排放贡献2018年实施《打赢蓝天保卫战三年行动计划》以来, 我国城市PM2.5和O3浓度均发生较大变化, 新形势下PM2.5和O3污染变化趋势及其影响因素研究尤为重要, 当前对于PM2.5和O3变化趋势及其影响因素的研究主要从气象条件和排放源等方面开展[18]. 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域气象条件和排放源对PM2.5和O3-8h浓度的影响如图 9所示, 气象条件对区域PM2.5和O3-8h浓度的贡献率分别为-1.0%和0.7%, 排放源贡献率分别为101.0%和99.3%, 表明该区域PM2.5和O3浓度主要受到污染物排放影响. 从年度变化来看, 2017 ~ 2021年气象条件对区域PM2.5浓度的贡献率先升高后降低, 贡献率分别为-1.6%、1.8%、2.5%、2.3%和-16.1%, 其中2021年的气象条件最有利于该区域PM2.5污染的改善. 2017 ~ 2021年气象条件对区域O3-8h浓度的贡献率分别为3.1%、-1.5%、2.1%、-2.3%和2.9%, 表明气象条件对该区域O3-8h污染的影响程度呈现年际波动变化的特征.
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图 9 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域气象条件和排放源对PM2.5和O3-8h浓度的贡献 Fig. 9 Contribution of meteorological conditions and emissions on PM2.5 and O3-8h concentrations in SWLY from 2017 to 2021 |
从季度变化来看（表 4）, 本研究时段内4个季度中气象条件对PM2.5浓度的贡献率分别为26.3%、-26.9%、-68.3%和19.2%, 其中气象条件对PM2.5浓度的贡献率在一、四季度为正值, 二、三季度为负值. 气象条件对O3-8h浓度的影响则反之, 贡献率分别为-37.1%、13.8%、20.2%和-25.7%, 表现为一、四季度为负值, 二、三季度为正值. 结果表明, 秋冬季气象条件会加重该区域PM2.5污染程度, 主要原因是秋冬季温度较低, 混合层高度降低及逆温现象的出现, 污染物难以消散, 形成积累型污染[10, 12, 36]；春夏季气象条件有利于该区域O3浓度的增加, 主要原因是近地面O3主要是NOx和VOCs通过光化学反应产生[9, 39], 温度上升、太阳辐射增强等因素, 导致本地O3生成速率加快[9, 13]. 年际变化特征如图 9所示, 2017年二季度气象条件对PM2.5贡献率为0.2%, 而2018 ~ 2021年二季度气象条件对PM2.5影响均为负值, 可能原因是2017年二季度气象条件较2018 ~ 2021年较差.
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表 4 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域不同季度下气象条件和排放源对PM2.5和O3-8h浓度的贡献率/% Table 4 Contribution of meteorological conditions and emissions on PM2.5 and O3-8h concentrations of SWLY in different seasons from 2017 to 2021/% |
不同季度下气象条件和排放源对各城市PM2.5和O3-8h浓度的影响如图 10所示. 整体来看, 一、四季度气象条件对该区域PM2.5浓度的贡献率分布在7.9% ~ 30.9%之间, 排放源对PM2.5浓度的贡献率在69.1% ~ 92.1%之间；二、三季度气象条件对PM2.5浓度的贡献率范围为在-103.5% ~ -3.1%, 排放源对PM2.5浓度的贡献率在103.1% ~ 203.5%之间；一、四季度气象条件对O3-8h浓度的贡献率分布在-46.8% ~ -14.4%之间, 排放源对O3-8h浓度的贡献率在114.4% ~ 146.8%之间；二、三季度气象条件对O3-8h浓度的贡献率范围为在7.5% ~ 25.1%, 排放源对PM2.5浓度的贡献率在74.9% ~ 92.5%之间. 从具体城市来看, 第一季度气象条件对青岛（30.9%）、南阳（30.4%）、周口（30.2%）、亳州（29.7%）和阜阳（26.1%）PM2.5浓度贡献率较高, 而东营（84.1%）和泰安（80.4%）PM2.5浓度受排放源影响较大；第四季度气象条件对泰安PM2.5浓度的贡献率最大（25.9%）, 而日照和青岛PM2.5浓度受排放源影响较大, 其贡献率分别为92.1%和91.8%. 第二季度气象条件对枣庄、泰安、临沂、潍坊和淮北O3-8h浓度的贡献率较大（大于16.0%）, 徐州、连云港、青岛和日照的O3-8h浓度受排放源影响较大, 贡献率超过90.0%；第三季度气象条件对O3-8h浓度贡献率较大的城市包括东营（25.1%）、泰安（23.6%）和徐州（23.1%）, 而信阳O3-8h浓度受排放源影响最大（85.8%）. 上述研究表明, 气象条件对该区域不同城市PM2.5和O3-8h浓度的影响程度存在较大差异.
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a.第一季度, b.第二季度, c.第三季度, d.第四季度；1.PM2.5, 2.O3-8h 图 10 2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域22个城市不同季度下象条件和排放源对PM2.5和O3-8h浓度的贡献率 Fig. 10 Effects of meteorological conditions and emissions on PM2.5 and O3-8h concentrations in 22 cities of SWLY in different seasons from 2017 to 2021 |
上述有关苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3时空变化特征和影响因素的研究表明, 该区域大气污染呈现显著的季节性特征, 2020年和2021年区域PM2.5和O3浓度空间相关性增强, 且区域PM2.5和O3浓度主要受到污染物排放影响. 该区域PM2.5和O3污染防控可从3个方面着手：①针对该域大气污染季节性特征的问题, 需开展秋冬季PM2.5和夏季O3污染治理, 秋冬季重点加强工业源、移动源、扬尘源和生活源一次排放控制[40~43], 推动电力、水泥、钢铁、砖瓦和机动车等重点行业NOx排放治理, 夏季重点加强涉VOCs重点行业（石油化工、工业涂装、包装印刷以及油品储运销等）深度治理；②针对区域PM2.5和O3浓度空间相关性增强的现象, 建议加强区域大气污染联防联控, 积极推进空气质量预警预报、污染成因研判、污染治理策略制定等区域联防联控一体化技术体系建设；③持续的污染减排仍是该区域PM2.5和O3污染改善的重要手段[44], 建议系统谋划区域产业结构升级、能源结构优化、交通结构调整等措施, 除大力消减一次颗粒物排放量以外, 重点加强VOCs和NOx协同控制[45], 有效降低区域二次颗粒物和臭氧浓度生成量, 进而有效降低区域PM2.5和O3浓度水平.
3 结论（1）2017 ~ 2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5浓度整体呈现逐年下降趋势, PM2.5浓度年均降幅为3.5%, PM2.5浓度月均值呈现“U型”分布, 冬季PM2.5浓度仍维持高位. O3-8h-90%浓度呈现波动下降趋势, O3-8h浓度月均值变化呈“M型”分布, 夏秋季O3污染程度未有好转.
（2）PM2.5-O3复合污染天数逐年减少, 与2017年相比, 2021年PM2.5-O3复合污染天数减少了52 d, 但PM2.5污染仍占主导地位. 从空间上看, PM2.5和O3污染区域主要集中在区域中部和北部城市, 沿海城市的污染程度较低. 从年际空间变化看, 区域PM2.5和O3污染程度均有降低, 其中中部城市PM2.5浓度下降幅度较大, 中部和西部城市O3-8h-90%浓度下降幅度较大.
（3）区域PM2.5和O3-8h-90%浓度具有空间相关性, 且在2020年和2021年其空间相关性明显增强. PM2.5浓度主要表现为高值-高值聚集或低值-低值聚集现象, 且高值-高值聚集有从中部向西部转移的现象. 2020年和2021年, O3-8h-90%浓度表现为高值-高值聚集或低值-低值聚集现象, 高值-高值聚集分布在西南部的河南省城市, 而低值-低值聚集为山东省临沂.
（4）气象条件和排放源影响分析表明, 2017 ~ 2021年区域PM2.5和O3-8h浓度主要受到污染物排放影响, 表明污染物减排是驱动该区域空气质量改善的主要因素. 气象条件对区域PM2.5浓度的贡献为-16.1% ~ 2.5%, 2021年的气象条件最有利于该区域PM2.5污染的改善. 气象条件对区域O3-8h浓度的贡献为-2.3% ~ 2.9%, 呈现年际波动变化的特征. 气象条件对PM2.5浓度的贡献在一、四季度为正值, 二、三季度为负值, 而对O3-8h浓度的影响则反之, 且对于不同城市PM2.5和O3-8h浓度的影响程度存在较大差异.
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