2023, Vol. 44
2. 生态环境部环境规划院, 北京 100012
, YAN Li2
, LIU Wei2 , HE Jin-yu2 , WANG Ya-chen1 , HUANG Tong-lin1 , LI Yuan-yuan1 , CHEN Min1 , MENG Jing-jing1 , HOU Zhan-fang1
2. Chinese Academy of Environment Planning, Beijing 100012, China
近年来, 随着《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的先后实施, 我国大气细颗粒物(PM2.5)污染治理取得显著成效, PM2.5浓度明显下降[1].但大气污染形势依然严峻, 秋冬季PM2.5污染依然突出, 臭氧(O3)污染逐步显现[2], 在京津冀及周边地区O3已替代PM2.5成为夏季主要的大气污染物[3~5].此外, 以PM2.5叠加O3的复合污染现象逐渐凸显[6].严重的复合污染问题不仅会影响人类身体健康[7~9], 还会给人类社会造成经济方面的损失[10].目前, PM2.5和O3的协同控制已经成为大气污染防治的关键.
由于PM2.5和O3复合污染生成机制复杂[11~13], 且与气象因素高度相关[14], 因此, 深入分析时空分布特征和气象关联性, 有助于区域大气污染精细化管控.目前, 关于PM2.5和O3复合污染的时空分布、生成机制和气象因素已有研究.孙金金等[15]研究表明气象条件的影响可以削弱PM2.5和O3的正协同关系, 相对湿度是削弱正协同关系的主控因素; Dai等[16]研究2013~2019年长三角地区PM2.5和O3的复合污染, 结果表明PM2.5和O3之间为正相关关系且复合污染多发生在高温、高湿和低风速的天气; 隋玟萱等[17]研究2015年山东省PM2.5和O3复合污染, 发现其受夏季高温低湿的大陆气团控制的影响主要出现在夏季; 赵淑婷等[18]研究邯郸市复合污染, 发现其复合污染多出现在春夏季节, 主要受温度、湿度和气压的影响, 风速影响较小; 陈楠等[19]研究发现, 2015~2020年湖北省PM2.5和O3的相关性在夏季主要以正相关为主, 冬季则以负相关为主.尽管由于各地的产业结构不同, 污染物特征各有不同, 但是可以发现, 大气污染普遍出现在高湿静稳的天气状况下[20].前体物高浓度排放叠加不利扩散的气象条件, 更易引发PM2.5和O3的复合污染.
京津冀及周边地区是我国大气复合污染问题最为突出的区域.本文通过分析2015~2021年京津冀及周边地区空气质量的时空变化特征, 并就各季节PM2.5和O3浓度进行相关性分析, 探讨PM2.5和O3复合污染的成因机制, 以期为京津冀及周边地区开展PM2.5和O3污染协同防控提供依据.
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究数据包括京津冀及周边“2+26”城市2015~2021年大气常规6项污染物(PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3)日均浓度和基础气象数据, 并依据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)进行污染物超标的判别.气温和风速数据来源于中国空气质量历史数据网站(https://quotsoft.net/air/), 湿度数据来源于真气网(https://m.zq12369.com/cityaqi.php).
1.2 研究方法利用ArcGIS 10.8对PM2.5和O3浓度进行时空变化特征分析; 利用SPSS26.0软件对各城市分季节PM2.5和O3浓度进行皮尔森相关性分析.根据我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012), 将ρ(PM2.5)大于75 μg·m-3定义为PM2.5超标日; 将ρ(O3-8h)大于160 μg·m-3定义为O3超标日, 将两者浓度同时超标定义为复合日.PM2.5的年评价值按照标准采用全年各日浓度的算术平均值, 限值35 μg·m-3, O3的年评价值采用O3日最大8 h(O3-8h)浓度平均值的全年第90百分位数[21], 限值160 μg·m-3.
1.3 研究区概况如图 1所示, 京津冀及周边地区“2+26”城市(“2+26”城市), 包括北京市, 天津市, 河北省的8个城市(石家庄市、唐山市、廊坊市、保定市、沧州市、衡水市、邢台市和邯郸市), 山西省的4个城市(太原市、阳泉市、长治市和晋城市), 山东省的7个城市(济南市、淄博市、济宁市、德州市、聊城市、滨州市和菏泽市), 河南省的7个城市(郑州市、开封市、安阳市、鹤壁市、新乡市、焦作市和濮阳市).
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图 1 研究区域示意 Fig. 1 Map of research area |
2015~2021年“2+26”城市PM2.5浓度年均值的时间变化如图 2所示.从整体上来看, 2015~2021年“2+26”城市PM2.5浓度年均值呈逐步下降趋势, 从2015年的83.8 μg·m-3下降至2021年的45.4 μg·m-3, 年均降幅为9.72%.其中2017~2018年降幅最为明显, 为17.14%(12.0 μg·m-3), 推测这与2017年“2+26”城市采取的联合防治政策有关[22].研究时段内仅2021年北京市ρ(PM2.5)(34.3 μg·m-3)达到我国环境空气质量二级标准.从空间分布来看(图 3), PM2.5浓度年均值高值集中于研究区域中南部, 低值集中于北部, 与以往研究结果一致[23].位于研究区域北部的保定市、北京市在2015~2021年PM2.5浓度降幅最大, 临近的廊坊市降幅亦居于较高位次.中部区域的衡水市、邢台市、德州市、聊城市和济南市PM2.5浓度降幅次之, 其他城市降幅相对较低.
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图 2 2015~2021年京津冀及周边地区PM2.5浓度年均值及O3-8h第90百分位数浓度的时间序列 Fig. 2 Time series of annual mean PM2.5 concentrations and O3-8h 90th percentile concentrationsin BTH and its surrounding area from 2015 to 2021 |
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(a)PM2.5浓度年均值, (b)O3-8h第90百分位数浓度 图 3 2015年和2021年京津冀及周边地区PM2.5浓度年均值和O3-8h第90百分位数的空间分布对比 Fig. 3 Spatial distributions of annual mean PM2.5 concentrations and O3-8h 90th percentileconcentrations in BTH and its surrounding areas from 2015 to 2021 |
O3-8h第90百分位数在2015~2021年整体波动上升, 由158.0 μg·m-3升至171.1 μg·m-3, 浓度上升呈“M”型.其中2016~2017年间涨幅最快, 为18.25%(30.6 μg·m-3).2017年O3-8h第90百分位数最高, 为198.5 μg·m-3, 可能与当年PM2.5浓度迅速下降有关[24].2019年O3-8h第90百分位数次之, 为195.7 μg·m-3, 或与当年极端高温天气利于O3的生成有关[21].从空间分布来看(图 3), O3-8h第90百分位数呈现“西南低, 东北高”的空间分布格局.2015年仅西南部部分城市符合《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准(160 μg·m-3), 2021年北京市、唐山市和长治市亦符合标准.晋城市、太原市和阳泉市O3-8h第90百分位数涨幅最大, 中北部部分城市呈负增长, 其中北京市在2015~2021年下降最快.
2015~2021年“2+26”城市各季节PM2.5和O3-8h变化趋势如图 4所示.PM2.5在各个季节的大小表现主要为：冬季＞春季≈秋季＞夏季, 各季节在2015~2021年的降幅分别为春季31.19%(22.7 μg·m-3)、夏季56.75%(34.4 μg·m-3)、秋季31.70%(32.5 μg·m-3)和冬季50.41%(63.7 μg·m-3). 2020~2021年春季PM2.5上涨最快, 为29.71%(11.5 μg·m-3).比较2020年, 2021年春季PM2.5增加明显, 与2020年新冠肺炎疫情期间响应管制措施, PM2.5前体物污染排放减少有关[25]. 2021年夏季“2+26”城市全部达到二级标准[ρ(PM2.5) 为35 μg·m-3].从各城市来看, 2021年冬季“2+26”城市中部区域的保定市、沧州市、邯郸市、衡水市、石家庄市和邢台市等降幅明显, 均在30%以上.
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(a)PM2.5季节浓度; (b)O3-8h季节浓度 图 4 2015~2021年京津冀及周边地区PM2.5和O3-8h各季节分城市浓度变化 Fig. 4 Seasonal variations in PM2.5 and O3-8h concentrationsin each city in BTH with the surrounding area from 2015 to 2021 |
O3-8h在各个季节的大小基本特征为：夏季＞春季＞秋季＞冬季.除春季外, 研究时段内其他季节O3-8h整体呈波动上升趋势.2015~2021年春季O3-8h下降3.27%(5.3 μg·m-3), 其他季节上涨幅度: 夏季为12.59%(23.0 μg·m-3), 秋季为8.61%(11.5 μg·m-3), 冬季为32.73%(22.2 μg·m-3).尽管冬季上涨幅度最高, 但各城市均在标准范围内, 而其他季节均出现城市O3-8h超标的现象.这是由于冬季气温较低, 不利于进行快速光化学反应[26], 使得O3生成减缓有关.2019~2020年冬季O3-8h上升, 疫情期间管控措施使NOx浓度降低, 使得NO的滴定作用被削弱[27], 臭氧浓度上升.2018~2019年秋季臭氧浓度上涨最快, 为31.63%(44.8 μg·m-3).从各城市来看, 2021年秋季仅菏泽市、焦作市和滨州市未达标, 其余城市均达标.
2015~2021年“2+26”城市PM2.5、O3-8h、CO、SO2和NO2月均浓度变化如图 5所示.O3-8h的高值主要发生在4~9月期间, 与朱媛媛等[28]研究的结果相似.而PM2.5在11月至次年2月期间则最高, 与褚旸晰等[29]研究的结果相似.NO2、CO、SO2和PM2.5的变化趋势基本一致, 四者和O3-8h之间月均浓度变化呈现“此消彼长”的关系.O3浓度高值多发生在暖季, 较高温度、充足的太阳辐射等条件均有利于光的化学反应生成O3.O3-8h在6月达到峰值[30], 7月和8月浓度逐渐下降, 一方面由于太阳辐射减少, 另一方面主要是由于“2+26”城市进入雨季, 降水对O3的雨除作用明显[31, 32].PM2.5高值多发生在冬季, 一般由采暖季燃煤污染物排放叠加不利扩散的天气条件导致.经过“2+26”城市实行“煤改电”等措施, PM2.5浓度显著下降[33].SO2、NO2和CO逐年下降, 降幅明显, 说明京津冀“2+26”城市联防联控具有一定成效.有研究表明：“2+26”城市O3的生成对挥发性有机物(VOCs)敏感[34], 尽管NO2浓度排放下降, 但在VOCs浓度较高水平下仍然能够进行光化学反应产生大量O3, 致使浓度上升[35].
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图 5 2015~2021年京津冀及周边地区SO2、CO、NO2、PM2.5和O3-8h月均浓度变化 Fig. 5 Monthly variations in SO2, CO, NO2, PM2.5, and O3-8h concentrations averaged over BTH and its surrounding area from 2015 to 2021 |
2015~2021年“2+26”城市复合污染天数变化趋势如图 6所示.2015~2021年“2+26”城市PM2.5超标天数持续下降, O3超标天数波动上升, 复合污染日下降趋势显著.PM2.5超标天数下降趋势明显, 平均每个城市年均下降17.8 d, O3超标天数年均上涨2.1d, 复合污染日年均降幅3.7 d. 2020年复合污染日已下降至24 d, 2021年为27 d. O3和PM2.5超标天数的比值显示, 2019年和2020年“2+26”城市O3超标日频次略超过PM2.5超标天数, 占主导地位, 其他年份都为PM2.5超标天数超过O3超标日. 2015~2019年O3和PM2.5超标天数的比值持续走高, 表明在此过程中O3污染和PM2.5污染程度相比逐渐上升, 2019~2021年O3污染情况稍有改善.复合污染日主要集中分布在4~10月, 复合污染天数整体呈下降水平. 2019年和2020年复合污染天数高值出现在9月, 其余年份多出现在4月和6月.在此期间对PM2.5和O3的协同控制对区域大气污染防治至关重要.
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图 6 2015~2021年京津冀及周边地区年际和年内复合污染日变化趋势 Fig. 6 Annually and monthly changing trend ofco-polluted days in BTH and its surrounding area from 2015 to 2021 |
“2+26”城市各城市2015~2021年的复合污染日天数见表 1. 2015年德州市复合污染天数最多, 为67 d.其次为衡水市、淄博市、聊城市、保定市和唐山市, 复合污染日天数均超过40 d.晋城市复合污染日天数最少, 为0 d. 2015~2021年各城市复合污染日天数降幅明显, 2021年菏泽市复合污染日天数最多, 为4 d.到2021年, 将近半数的城市复合污染日天数为0 d, 这些城市集中分布研究区域的北部.各城市复合污染日天数显著降低, “2+26”城市复合污染状况稳中向好.
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表 1 2015~2021年京津冀及周边地区各城市复合污染日天数/d Table 1 Co-polluted days in every single city of BTH and its surrounding area from 2015 to 2021/d |
2.2.2 PM2.5和O3相关性分析
基于PM2.5和O3之间在生成过程和理化性质上的复杂影响, 两者之间的浓度关系密切.计算“2+26”城市2015~2021年各城市每日PM2.5和O3-8h进行皮尔逊相关系数, 检验两者之间的相关程度, 各季节的相关系数的结果如图 7所示.各季节基本呈现“夏正冬负”的相关性特征, 与以往研究结果相似[36].夏季两者基本上全部呈正相关, 且相关性最强.冬季两者以负相关为主, 两者之间在冬季的相关系数自2019年出现反弹式上升.春季基本以弱正相关为主, 2021年春季各城市平均相关系数由正数扭转为负数.秋季则以弱负相关为主, 各年整体变化不大.
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箱体区间集中在数据的25% ~75%范围之间, 方形为平均值, 菱形表示异常值 图 7 2015~2021年京津冀及周边地区PM2.5与O3-8h分季节皮尔森相关系数箱线图 Fig. 7 Boxplots of seasonal Pearson correlation coefficient of daily PM2.5 concentrations and O3-8h concentrations in BTH and its surrounding area from 2015 to 2021 |
夏季高温天气下两者表现为强正相关关系[37], 2021年夏季各城市平均相关系数达到最高值0.52.大气总氧化剂Ox(Ox=O3+NO2)作为表征大气氧化性能力的存在[38], 其浓度的上升客观表明夏季大气氧化性能力的增强.强大气氧化性条件下, SO2和NO2能够转化为二次无机气溶胶并且部分VOCs转化为二次有机气溶胶, 引起大气中PM2.5污染.对比2015~2021年“2+26”城市PM2.5与O3-8h和Ox的相关系数发现(见表 2), 除2016年PM2.5与O3-8h和Ox的相关系数持平以外, 在其他年份PM2.5与Ox之间有更好地正向关系, 表明夏季大气氧化能力的提升是造成复合污染的主要原因.并且随O3浓度增加, 两者相关性越强[39].
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表 2 2015~2021年京津冀及周边地区夏季PM2.5与O3-8h和Ox的相关系数1) Table 2 Correlation coefficients of O3-8h, Ox, and PM2.5 insummer season in BTH and its surrounding area from 2015 to 2021 |
从空间上分析PM2.5和臭氧的相关性, 春季各城市平均相关系数以正值为主, 呈微弱的正相关.2020年春季在研究区域北部的北京市(R= 0.49, P＜0.01)、天津市(R= 0.31, P＜0.01)和廊坊市(R=0.35, P＜0.01)一带相关系数较高, 明显高于研究区域南部.夏季研究区域内部在空间上均呈现正相关关系, 在空间上具有均一性, 无明显的特殊值区域.冬季整体以负相关为主, 2021年在山东省西部的菏泽市、济南市、济宁市和聊城市一带出现负相关, 相关系数均在-0.3左右.在PM2.5和臭氧的相关性分析上可以看到明显的区域性特征, 这是由于大气污染物的区域性传输的影响.
2.3 典型城市PM2.5和O3复合污染的气象条件气象条件在大气污染物的形成和去除过程中起到非常重要的作用[40].本研究选取安阳市、保定市、北京市、济南市、太原市、唐山市、天津市、邢台市和郑州市共9个城市的气象要素数据, 通过对比复合污染[区域50%以上城市ρ(PM2.5)＞75 μg·m-3, ρ(O3-8h)＞160 μg·m-3]和O3污染[区域50%以上城市ρ(PM2.5)＜75 μg·m-3, ρ(O3-8h)＞160 μg·m-3]发生时段9个城市的气象条件, 归纳总结复合污染天气易于发生的气象条件规律.复合污染时期共选取118个样本, 臭氧污染时期共选取114个样本.
图 8(a)为9个城市在复合污染和臭氧污染条件下气温箱线图, 箱体区间集中在数据的25% ~75%范围之间. 复合污染时段温度的主要区间集中在23.7~26.5℃之间, 整体低于臭氧污染发生的温度区间25.5~28.9℃, 与已有研究的结果一致[41].复合污染和臭氧污染发生的时间主要集中在夏季, 但臭氧污染发生的温度条件更高, 一方面在夏季较高的温度会促进化学反应及大气边界层的通量[42], 另一方面, 较高的温度条件下会影响气/粒分配, 导致污染物向气态的分配, 为O3的生成提供更多有利条件[43].
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箱体区间集中在数据的25% ~75%范围之间, 方形为平均值, 菱形表示异常值 图 8 2015~2021年9个城市复合污染和臭氧污染时段温度和湿度分布 Fig. 8 Distribution of temperature and humidity during co-polluted period and ozone pollution period in nine cities from 2015 to 2021 |
图 8(b)为9个城市在复合污染和臭氧污染条件下湿度箱线图.复合污染时段湿度的主要区间集中在48% ~65%之间, 整体高于臭氧污染发生的湿度区间35% ~55%.高湿的环境条件下水汽充足, 削弱了紫外辐射, 不利于光化学反应的发生, O3生成受到抑制[44].相对湿度对PM2.5和O3浓度的作用完全相反, 和PM2.5浓度之间呈正向相关, 和O3浓度之间呈负向相关, 这使得相对湿度对复合污染天气的作用具有复杂性[45].
复合污染和臭氧污染发生时段9个城市地面风向玫瑰图如图 9所示.复合污染和臭氧污染常发生于夏季及其前后, 此阶段风向均以S方向为主, 两个时期主要盛行风向相差不大.风向会直接决定气团来向和气团性质, 在大气污染的区域性传输过程中起到重要作用.复合污染时期风向集中分布在S~SE方向, 占比为58.12%; 臭氧污染时期风向集中分布在SSW~SSE方向, 占比为51.33%, 携带南方污染气团北上, 受到京津冀及周边地区“2+26”城市西部太行山脉地形的阻挡作用, 大量污染物在山前积累形成区域性污染过程[46].
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(a)复合污染时段; (b)臭氧污染时段 图 9 2015~2021年9个城市复合污染和臭氧污染时段风向玫瑰图 Fig. 9 Wind rose during co-polluted period and ozone pollution period in nine cities from 2015 to 2021 |
大气污染是多因素共同作用的结果, 气象因素中温度、湿度、风速、气压、降水和大气边界层高度等都会对污染物的清除和扩散产生影响[47].不同污染物物化性质各异, 受到气象条件正负影响和敏感程度也各不相同, 大气复合污染形成机制十分复杂.研究显示, PM2.5和O3污染暴发前伴随着前体物NOx和SO2的高浓度现象的发生[43], 因此在预测到不利气象条件发生前加强各类污染物的排放限制[48], 逐步消除复合污染天气对京津冀及周边地区“2+26”城市的影响.
3 结论(1) 2015~2021年京津冀及周边地区PM2.5持续下降.从空间上看, 污染区域主要集中在“2+26”城市区域内中南部, 北部污染程度较轻; O3污染呈波动上升趋势, 空间分布呈现“西南低, 东北高”的格局; 从季节变化来看, PM2.5在各个季节的大小表现主要为：冬季＞春季≈秋季＞夏季, O3-8h在各个季节的大小表现主要为：夏季＞春季＞秋季＞冬季; PM2.5在11月至次年2月期间最高, O3-8h在4~9月期间最高, 两者浓度变化“此消彼长”.
(2) 2015~2021年“2+26”城市PM2.5超标天数持续下降, O3超标天数波动上升, 复合污染日下降趋势显著且多集中在各年的4~10月; 研究PM2.5与O3的相关性, 两者的浓度在夏季呈强正相关, 春季以弱正相关为主, 秋季则以弱负相关为主, 冬季两者以负相关为主; 从空间上看, 2021年春季北京市、天津市和廊坊市一带出现了明显的正相关, 明显高于研究区域南部, 夏季强正相关具有区域上的一致性, 2021年冬季强负相关区域集中在山东省西部的菏泽市、济南市、济宁市和聊城市一带.
(3) 复合污染时段温度的主要区间集中在23.7~26.5℃之间, 湿度的主要区间集中在48% ~65%, 风向集中分布在S~SE方向; 较之O3污染, 复合污染发生在较低温度、较高湿度和S~SE风向条件下.
(4) 随着重污染天气消除攻坚战的不断推进, 聚焦京津冀及周边“2+26”城市细颗粒物、O3污染和两种污染物叠加形成的复合污染天气.复合污染天气多发生在各年的4~10月, 各城市之间在此期间加强协作, 共同推进挥发性有机物和氮氧化物前体物的协同减排, 以实现细颗粒物和臭氧协同控制.
(5) 由此可见, “十四五”期间, 京津冀及周边地区应聚焦秋冬季PM2.5污染, 持续开展攻坚行动, 强化中南部城市污染管控, 有效应对重污染天气; 夏季加强O3污染防治, 同时要强化东北部城市O3污染管控, 协同推动区域PM2.5和O3浓度双降, 基本消除重污染天气.
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