2023, Vol. 44
2. 长江大学资源与环境学院, 武汉 430100
, ZHONG Yan-mei1 , YANG Lu1 , YI Jia-hui1 , MU Hang1 , WU Qian1 , HONG Song1
, HE Chao2
2. College of Resources and Environment, Yangtze University, Wuhan 430100, China
中国政府采取的强有力的防控政策[如《大气污染防治行动计划》(2013~2017年)和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》(2018~2020年)等][1, 2], 使得中国城市空气质量显著改善, 2020年我国PM2.5未达标的地级及以上城市浓度平均值比2015年下降了28.8%, 远超目标18%[3].但是, 高浓度PM2.5和高浓度O3并存且发生复杂的相互作用而构成复合污染的现象[4~6]在中国很多城市(如北京[7, 8]、天津[1, 9, 10]、邯郸[4]和广州[11]等)日益频发, 严重影响我国社会经济的可持续发展和人民身体健康[12~18].因此, 从全国尺度研究我国主要城市PM2.5和O3的复合污染, 对全面了解我国大气复合污染时空变化规律, 揭示PM2.5和O3协同效应的成因机制具有重要意义[19].
PM2.5和O3属于同源污染物, 两者之间存在复杂的非线性化学耦合关系[20], 氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)是二者生成的共同前体物.具体来讲, 高强度排放的硫化物、NOx和VOCs等通过复杂的光化学反应[21, 22]会生成颗粒物的二次组分(如SO42-、NO3-和NH4+等), 这些气溶胶与O3的生成密切相关, 相互依存[23].此外, PM2.5二次无机组分的生成会受到O3强氧化性的影响.大气颗粒物也可以通过对太阳辐射的削弱及表面的非均相反应等化学过程反作用于O3, 影响O3的生成和累积, 引起复杂的非线性响应, 进一步导致复合污染的产生[20, 24~26].随着对PM2.5-O3复合污染对社会环境影响的逐渐认识, 众多学者从不同时空尺度对我国复合污染情况做了深入的研究.如花丛等[27]对我国中东部地区2015~2020年夏半年PM2.5-O3复合污染特征的研究表明, 中东部大部分地区O3超标日数增加和PM2.5超标日数减少的“跷跷板”效应十分明显.陈楠等[28]对湖北省17个市(州)2015~2020年PM2.5-O3复合污染的相关关系和成因的研究发现, 湖北省PM2.5和O3的关联愈发密切, 在夏季两者呈现显著正相关, 协同效应显著.此外, 毛卓成等[29]和赵辉等[30]也从PM2.5-O3复合污染的气象影响因素方面做了相关的研究.
上述研究为认识我国PM2.5-O3复合污染的形成过程和机制提供了重要基础, 然而也存在以下不足：①对复合污染特征的分析主要集中在时序变化分析(如日变化、月变化和季节变化), 缺少对PM2.5-O3复合污染时空动态变化规律的探讨.②从单一污染物主导污染到复合污染类型的变化特征, 以及复合污染发生时的污染物浓度特征的研究较少.针对以上不足, 本文利用中国环境监测总站的2015~2020年逐时PM2.5和O3_8h浓度监测数据, 通过全局和局部空间自相关分析和趋势分析等方法, 在定量分析2015~2020年中国PM2.5和O3浓度平均值的空间聚类格局及其演变规律基础上, 基于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)确定PM2.5-O3复合污染判定标准, 研究中国城市PM2.5-O3复合污染特征及其时空动态变化格局, 以期为我国当前空气污染协同治理和科学防控提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区域本文选取中国大陆333个历年空气质量监测数据较为完整的地级及以上城市作为研究对象.同时, 结合中国不同区域的区位特征和社会经济发展状况, 据中国地理区域划分方法[31]将全国划分为7个大区, 分别为：东北地区、华东地区、华中地区、华北地区、华南地区、西北地区和西南地区[32, 33], 如图 1所示.
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CCQ表示成渝城市群, TCC表示长江中游城市群, CPU表示中原城市群, BTH表示京津冀城市群, YRD表示长江三角洲城市群, GBA表示粤港澳城市群, 台湾省资料暂缺; 基于自然资源部标准地图服务网站下载的审图号为GS(2016)2923号的标准地图制作, 下同 图 1 中国333个主要城市和城市群的地理分布 Fig. 1 Geographical distribution of 333 major Chinese cities and urban agglomerations |
2015年1月1日至2020年12月31日PM2.5和O3浓度监测数据源自中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台(http://www.cnemc.cn/).为了确保研究数据的连续与可靠, 对获取的原始数据进行了以下处理：首先对获取的PM2.5和O3浓度监测数据进行正态分布检验, 再利用拉依达准则法(pauta criterion)即3σ准则辨别和剔除异常值.其次, 严格按照《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中的要求进行数据质量控制, 剔除不符合实际物理意义的样本数据, 仅保留污染物浓度逐时数值＞0且当日有效数据量≥20、当月无效日数据量≤4和当年有效日数据量≥324的数据[34].
1.3 PM2.5-O3复合污染判定根据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)的规定, PM2.5和O3浓度超标限值分别有小时、日和年尺度的评价指标, 本文参考前人的研究成果[10, 28, 29, 35], 制定了判定PM2.5-O3复合污染的标准.将时间尺度统一到年尺度, 选取PM2.5浓度年均值[ρ(PM2.5_mean)]国家Ⅱ级标准35 μg·m-3和O3日最大8 h浓度平均值第90百分位数[ρ(O3_perc90)]国家Ⅱ级标准160 μg·m-3, 作为判定PM2.5-O3复合污染、O3主导污染、PM2.5主导污染和未发生PM2.5与O3污染(即清洁)的标准, 具体见表 1.
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表 1 PM2.5-O3复合污染、O3主导污染、PM2.5主导污染和清洁类型的判定标准 Table 1 Determination criteria of PM2.5-O3 compound pollution, O3 dominated pollution, PM2.5 dominated pollution, and clean types |
1.4 研究方法 1.4.1 空间自相关分析
利用全局莫兰指数(global Moran's I)和局部莫兰指数(angelina local Moran's I)分别从整体和局部角度探究2015~2020年中国城市PM2.5和O3的空间分布特征, 如公式(1)和公式(3)所示：
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(3) |
式中, IG为全局莫兰指数, IL为局部莫兰指数, xi和xj分别为研究单元i和j的ρ(PM2.5_mean)或ρ(O3_perc90)的6 a平均值, x为所有研究单元ρ(PM2.5_mean)或ρ(O3_perc90)的平均值, n为研究单元(本文为333个地级及以上城市)的数量, Wij为研究单元i和j的空间权重矩阵.若研究单元i和j邻近, 则Wij=1, 否则Wij=0. S为所有研究单元空间权重的聚合.
Moran's I的标准化统计量Z(I)得分可以检验研究单元之间是否存在空间聚集关系, 如公式(4)所示：
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(4) |
Moran's I的取值在[-1, 1]之间, 如果Moran's I指数值为正则指示聚集趋势, 如果Moran's I指数值为负则指示离散趋势. Z(I)得分的绝对值大于1.96, 即在0.05的显著性水平下.通过分析Moran's I和Z(I)的取值范围可以得到4种不同空间自相关分布类型：当Moran's I＞0时, 若Z(I)＞1.96, 为“高高聚集”类型, 表示该单元和邻近单元ρ(PM2.5_mean)或ρ(O3_perc90)高于浓度平均值, 即“热点”区域; 反之则为“低低聚集”类型, 即“冷点”区域.当Moran's I＜0时, 若Z(I)＞1.96, 为“高低聚集”类型, 表示ρ(PM2.5_mean)或ρ(O3_perc90)的高值区域被低值区域围绕; 反之, 则为“低高聚集”类型[32, 36].
1.4.2 趋势分析利用趋势分析法(trend analysis)对2015~2020年中国城市PM2.5和O3浓度年际变化的空间分布格局进行分析, 如公式(5)所示：
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(5) |
式中, n为时间跨度(本文中n=6), i为时间年份; Pi为第i年的ρ(PM2.5_mean)或ρ(O3_perc90).斜率的显著正值表明污染物浓度有增长趋势, 而斜率的显著负值则反映污染物浓度的显著下降趋势.
1.4.3 地理重心计算利用地理重力模型定量分析复合污染地区PM2.5和O3在空间上的迁移过程, 表征空气污染物的局部空间集聚变化特征, 并利用迁移距离反映污染物浓度时空变化的具体幅度, 如公式(6)和公式(7)所示：
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(6) |
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(7) |
式中, n为复合污染城市总数, xi和yi为第i个复合污染城市的坐标, Wi为第i个复合污染城市的权重[本文分别为ρ(PM2.5_mean)或ρ(O3_perc90)], XW和YW则为复合污染区域污染物的重心坐标.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5和O3浓度的协同变化特征图 2(b1)和图 2(b2)表示PM2.5-O3复合污染与O3和PM2.5主导污染时O3和PM2.5浓度的分布情况, 结果表明, 2015~2020年中国PM2.5-O3复合污染区域的ρ(O3_perc90)平均值(178.26 μg·m-3)较O3主导污染区域的浓度平均值(141.18 μg·m-3)偏高, 与毛卓成等[29]的研究结果相似.同时, PM2.5-O3复合污染区域的ρ(PM2.5_mean)平均值(56.71 μg·m-3)同样也较PM2.5主导污染区域的浓度平均值(47.52 μg·m-3)偏高.利用PM2.5_mean的不同浓度区间对应的O3_perc90浓度绘制如图 2(a)所示的箱线图, 结果表明, 2015~2020年间, 同一PM2.5_mean浓度区间下ρ(O3_perc90)变化规律较为一致, 呈先增后降的变化趋势, 峰值集中在2018和2019年.当ρ(PM2.5_mean)≤85 μg·m-3时, 随着ρ(PM2.5_mean)每增加10 μg·m-3, ρ(O3_perc90) 平均值也逐渐升高, 其峰值平均增加9.98 μg·m-3, 可见, 两者存在同步增长的情况.其中当ρ(PM2.5_mean)在25~45 μg·m-3区间时, ρ(O3_perc90)平均值的峰值增速最快, 增长率为11.81%.当ρ(PM2.5_mean)处于45~85 μg·m-3时, ρ(O3_perc90)集中分布在超过160 μg·m-3的区间.经统计, 6年间平均有74.97%的复合污染城市处于此浓度区间.当ρ(PM2.5_mean)＞85 μg·m-3时, ρ(O3_perc90)平均值的峰值出现显著下降趋势, 下降率达19.17%.可能的原因是气溶胶辐射增强导致臭氧生成减弱, 这表明ρ(PM2.5_mean)较高时气象因素对臭氧生成会产生重要的影响[25].
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(a)变化规律, (b)浓度特征; 两条蓝色实线表示PM2.5和O3浓度超标Ⅱ级限值, 红色点表示ρ(O3_perc90)平均值的峰值, 红色实线表示(O3_perc90)的平均值连接线 图 2 2015~2020年中国不同ρ(PM2.5_mean)区间下ρ(O3_perc90)的年际变化规律和复合污染类型相较于单一污染物主导污染类型的浓度特征 Fig. 2 Interannual variation in ρ(O3_perc90) in different ρ(PM2.5_mean) ranges in China from 2015 to 2020 andthe concentration characteristics of compound pollution type compared with single pollutant dominant pollution type |
不同ρ(PM2.5_mean)区间下ρ(O3_perc90)的季节变化特征如图 3所示.当ρ(PM2.5_mean)≤35 μg·m-3时, ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)变化较为一致, 存在显著的正相关性, 季节性差异较小; 当35 μg·m-3＜ρ(PM2.5_mean)≤70 μg·m-3时, ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)在春夏秋三季呈正相关性, 在冬季, 两者的相关性由正变负; 当ρ(PM2.5_mean)＞70 μg·m-3时, 在春夏秋三季, 随ρ(PM2.5_mean)的升高ρ(O3_perc90)开始降低, 而在冬季两者的相关性不明显. ρ(O3_perc90)的季节变化与图 2中的年际变化相比, ρ(O3_perc90)开始下降时的ρ(PM2.5_mean)阈值更小.因此, 控制PM2.5浓度在一定程度上有助于控制O3浓度增速并减轻PM2.5-O3复合污染.同时需要深入挖掘PM2.5和O3之间存在的复杂耦合关系及相互作用机制, 分阶段分区域针对性地制定复合污染防控目标.
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两条黄色实线表示PM2.5和O3浓度超标Ⅱ级限值 图 3 2015~2020年中国不同ρ(PM2.5_mean)区间下ρ(O3_perc90)的季节变化规律 Fig. 3 Seasonal variation in ρ(O3_perc90) in different ρ(PM2.5_mean) ranges in China from 2015 to 2020 |
为探究2015~2020年中国PM2.5和O3浓度的时空分布格局, 利用全局和局部Moran'sI指数对研究期间ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)的6a平均值进行空间自相关分析(图 4).PM2.5和O3的全局Moran's I均为正值(Moran's I＞0.6), 且通过95%的显著性检验(P＜0.05), 表明两者在空间上的分布均呈现明显的空间聚集特征.进一步基于局部Moran's I计算发现ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)的高高聚集区(热点区域)和低低聚集区(冷点区域)分布类似[22, 37, 38](图 3).除新疆外, 高高聚集区主要分布在京津冀城市群和山西、山东、江苏、安徽和湖北等省.低低聚集区主要分布在西南、东北和华南地区.此外, 在ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)高高聚集区上外围和下外围分别环绕着零星的低高聚集区[ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)低值区被高值区域围绕], 而在低低聚集区中穿插分布着少量的高低聚集区[ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)高值区被低值区域围绕].
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图 4 2015~2020年中国城市ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)6 a平均值的空间聚类 Fig. 4 Spatial clustering of six-year mean values of ρ(PM2.5_mean) and ρ(O3_perc90) in Chinese cities from 2015 to 2020 |
如图 5所示, 在2015~2020年期间, 中国整体的PM2.5浓度的变化趋势以下降为主导.在研究的中国333个地级市中有324个城市(97%)的ρ(PM2.5_mean)呈下降趋势, 变化速率范围为-11.34~-0.02μg·(m3·a)-1, 其中保定、喀什地区和德州的ρ(PM2.5_mean)下降速率超过10μg·(m3·a)-1.仅位于新疆的和田地区、石河子、伊犁哈萨克自治州、昌吉回族自治州, 云南的西双版纳傣族自治州和怒江傈僳族自治州, 黑龙江绥化, 贵州铜仁和四川广元共9个城市的ρ(PM2.5_mean)呈显著增长趋势, 增长速率范围为0.09~6.01μg·(m3·a)-1.其中新疆的和田地区却存在浓度和增长率“双高”的情况, 这与和田地区降水量少, 沙尘暴频发且持续时间长密不可分[39], 需要加强针对气象不可控因素展开的大气污染防控.相比之下, O3浓度呈增长趋势, 在研究的333个城市中有198个城市(59%)的ρ(O3_perc90)增长速率为正值, 其中有97个城市的ρ(O3_perc90)显著增长, 主要分布在天津, 河北邢台和秦皇岛, 山东济南和滨州, 辽宁朝阳, 重庆以及山西、江西、安徽和云南这4个省份的大部分城市, 增长范围为3.15~17.65μg·(m3·a)-1.其中, 浓度和增长率“双高”的城市主要分布在山西、河北和安徽的大部分城市, 是O3的重度污染区, 与黄小刚等[18]的研究结果一致.但是, 处于西南地区的云南和贵州的部分城市出现O3浓度不高, 但是有较为显著的增长趋势的现象.有研究表明这与西部大开发进程加速有很大的关系[40], 需要注重经济发展与污染防治之间的平衡.
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图 5 2015~2020年中国城市ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)变化趋势的空间差异 Fig. 5 Spatial differences in the trends ofρ(PM2.5_mean) and ρ(O3_perc90) in Chinese cities from 2015 to 2020 |
图 6为2015~2020年中国333个城市PM2.5和O3污染类型的年际变化.本研究期间, PM2.5主导污染的城市数量呈逐年下降的趋势, 其中2015年PM2.5主导污染的城市数量最多, 超过研究城市总量的60%(201个); 到2018年, PM2.5主导污染的城市数量下降到了88个, 主要分布在新疆的和田地区、喀什地区、乌鲁木齐[西南地区ρ(PM2.5_mean)超过90 μg·m-3], 湖北襄阳和武汉, 陕西宝鸡和延安等城市.到2020年, PM2.5主导污染的城市数量进一步下降到了80个, 相比2015年下降60%.相比之下, 2015~2020年O3主导污染的城市数量呈先增后降的变化趋势.2017年以前中国城市空气污染的首要污染物主要是PM2.5, O3污染问题相对于如今并不突出.但是到2017年以后, O3主导污染的城市数量逐渐增多.2017年O3主导污染的城市数量为7个, 到2018年和2019年O3主导污染的城市数量已超过10个.以上城市主要分布在河北承德和张家口, 广东江门、广州和中山等城市.
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图 6 2015~2020年中国PM2.5-O3复合污染区域的年际变化 Fig. 6 Interannual variation in PM2.5-O3 compound pollution areas in China from 2015 to 2020 |
从时间变化序列来看, PM2.5-O3复合污染城市数量的变化可以分为两个阶段.第一阶段是2015~2018年逐年增长阶段, PM2.5-O3复合污染的城市数量由2015年的57个, 增长到2016年的60个, 进一步增长到2018年的108个.第二阶段是2018~2020年持续下降阶段, 发生PM2.5-O3复合污染的城市数量由2018年的108个, 减少到2019年的94个并进一步减少到2020年的56个.这也证明了《打赢蓝天保卫战三年行动计划》实施的有效性.值得注意的是, 2020年复合污染城市的下降数量接近2019年的3倍, 这可能与2019年底暴发的新冠肺炎疫情有关.严格的防疫封控措施使得人类活动强度降低、交通和工业的污染物排放强度也降低, 对PM2.5和O3浓度造成影响, 在一定程度上为城市复合污染情况的改善起到了积极的作用[27].
从空间分布来看, 2015~2016年PM2.5-O3复合污染的城市主要零星分布在北京、上海、河南郑州、湖北黄冈、河北与山东和江苏与浙江交界处的部分城市; 2016年以后, 我国PM2.5-O3复合污染的城市开始出现集聚效应, 连片出现在京津冀城市群、中原城市群、山东全省(威海、烟台、青岛除外)、陕西咸阳和江苏南京等经济发达城市.除去工业、交通和能源消耗等带来的NOx和VOCs等前体物排放外[30, 41], 还有一个重要原因是持续性偏南风和较高相对湿度的气象条件更利于这些区域PM2.5-O3复合污染的发生[4, 8, 29].此外, 中国东部地区和京津冀地区分别受到青藏高原冬季大地形“背风坡”效应和平直西风型和高压脊型环流的影响产生下沉气流, 进而阻碍城市污染物的扩散, 同时当大气污染物累积到一定程度还会改变边界层的气象条件, 两者相互影响, 进一步加剧复合污染的形成[42].
基于2015~2020年ρ(PM2.5_mean)和ρ(O3_perc90)的6 a平均值统计分析中国333个城市PM2.5和O3污染类型的季节变化发现(图 7), PM2.5主导污染城市数量在夏季最少, 仅分布在青海海东和新疆的阿苏克地区、和田地区和喀什地区, 在冬季最多, 有273个城市, 占研究城市总数量的81.98%[28, 43].而O3主导污染的城市数量恰好相反, 在冬季最少, 在夏季最多, 有98个城市, 主要分布在内蒙古、辽宁、吉林和江苏等省的大部分城市, 整体上O3主导污染的城市环绕PM2.5-O3复合污染城市分布.PM2.5-O3复合污染的城市数量则随季节呈逐步减少的变化趋势, 由春季的90个城市到夏季的45个城市再到秋季的37个城市, 直到冬季, PM2.5-O3复合污染的城市数量下降为0.由此可见, PM2.5-O3复合污染现象主要发生在暖季(4~10月), 主要原因是暖季太阳辐射较强, 光化学反应较为强烈, 臭氧生成增多, 进一步增强大气氧化性, 二次气溶胶贡献增多, 导致PM2.5和O3协同增长[25, 44, 45].从空间分布来看, PM2.5-O3复合污染的城市在春季主要连片分布在京津冀城市群、山西、河南、山东和江浙沪等东部沿海城市; 在夏季, PM2.5-O3复合污染区域明显缩小, 集中分布在京津冀城市群、山西、河南和山东的部分城市; 在秋季, 除河北和山东之外, PM2.5-O3复合污染区域主要分布在河南信阳和驻马店、湖北武汉和孝感、湖南长沙和湘潭等城市, 与夏季相比, PM2.5-O3复合污染区域有南移的趋势.
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图 7 2015~2020年中国PM2.5-O3复合污染区域的季节性变化 Fig. 7 Seasonal variation in PM2.5-O3 compound pollution areas in China from 2015 to 2020 |
从图 6分析可知, PM2.5主导污染、O3主导污染、PM2.5-O3复合污染和未发生这两种污染(即清洁)的空间转变规律分为两个阶段.第Ⅰ阶段是2015~2017年, 有56个城市由PM2.5主导污染类型转为PM2.5-O3复合污染类型, 是主导的污染类型转变类型, 主要分布在天津、重庆、晋陕豫、晋冀和豫苏皖交界处的部分城市.由此可见, 复合污染区域由原来的东部沿海地区进一步向中西部地区扩散.第Ⅱ阶段是2017~2020年, 有27个城市由PM2.5-O3复合污染类型转为PM2.5主导污染类型, 主要分布在辽宁南部环渤海城市、河南南部城市、安徽合肥和陕西西安; 有16个城市由PM2.5-O3复合污染向清洁类型转变, 主要分布在广东广州和东莞、重庆、上海及浙江杭州和金华等经济发达的大城市.此外, 主导污染转变类型为由PM2.5主导污染类型转为清洁类型(75个城市), 主要分布在华中地区南部、华南地区和东北地区的部分城市.前一阶段与之正好相反, 主要分布在西北地区和华北地区东北部的部分城市, 共28个城市转为清洁类型(图 8和表 2).
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图 8 2015~2020年中国PM2.5-O3复合污染区域的阶段性空间转变 Fig. 8 Staged spatial transformation of PM2.5-O3 compound pollution areas in China from 2015 to 2020 |
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表 2 第Ⅰ与第Ⅱ阶段中国污染类型转变的城市数量统计 Table 2 Statistics on the number of cities with pollution type transitionin China in stage Ⅰ and Ⅱ |
2.5 PM2.5-O3复合污染浓度重心的年际迁移
本文计算了2015~2020年复合污染区域PM2.5和O3的浓度重心, 并可视化重心迁移轨迹(图 9), 分析了其移动的距离和方向.PM2.5浓度重心在2015年和2016年位于山东菏泽境内, 2017年大幅向西南方向迁移110.25 km至河南新乡, 2018年和2019年连续两次向东南方向迁移回到山东菏泽境内, 2020年再一次向西北方向远距离迁移108.01 km至河南濮阳境内与山东聊城交界处附近.O3浓度重心则在2015~2016年由江苏徐州向东北方向迁移81.45 km至山东济宁, 随后向西南方向迁移145.19 km到山东菏泽境内, 2018~2019年均位于山东菏泽, 年均移动距离为44.41 km.直到2020年, O3浓度重心向西北方向大幅迁移109.15 km至河南濮阳境内, 位于PM2.5浓度重心东侧.
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图 9 2015~2020年中国PM2.5-O3复合污染浓度重心的分布与迁移 Fig. 9 Distribution and migration of PM2.5-O3 compound pollution concentration centers in China from 2015 to2020 |
重心迁移轨迹表明, 6年间, PM2.5和O3浓度重心的迁移方向表现出相似性, 存在明显的西移和北移趋势, 说明东南部地区的PM2.5-O3复合污染问题有所改善, 尤其是2020年PM2.5和O3的浓度重心有显著的北移趋势, 表明高浓度复合污染问题在中国中北部城市集中凸显.但PM2.5和O3浓度重心之间存在偏差, O3浓度重心的迁移轨迹与PM2.5相比在地理位置上更偏东, 这说明相较于PM2.5, 复合污染区域的O3在东部经济较发达城市有更高浓度分布.此外, 与前两年相比, 从2017年开始复合污染区域PM2.5和O3浓度重心间距显著缩小, 减少接近50%, 到2020年PM2.5和O3浓度重心间距仅为10.6 km.
3 结论(1) 2015~2020年间, PM2.5和O3浓度存在协同变化规律.当ρ(PM2.5_mean)≤85 μg·m-3时, ρ(PM2.5_mean)每增加10 μg·m-3, ρ(O3_perc90)平均值的峰值升高9.98 μg·m-3; 当ρ(PM2.5_mean)处于超标限值(35±10) μg·m-3时, ρ(O3_perc90)平均值的峰值增速达11.81%.当ρ(PM2.5_mean)在45~85 μg·m-3之间时, ρ(O3_perc90)集中分布在超过160 μg·m-3的区间, 6年间平均有74.97%的复合污染城市处于此浓度区间.当ρ(PM2.5_mean)＞85 μg·m-3时, ρ(O3_perc90)平均值的峰值显著下降, 降幅为19.17%.
(2) 2015~2020年中国城市PM2.5和O3的空间聚类格局相似, 热点区域集中分布在人口密集、城市化或工业化水平高的地区(如京津冀城市群、山西、河南和安徽等省), 冷点区域主要分布在西南、华南和东北地区.
(3) PM2.5-O3复合污染城市数量由2015年→2018年→2020年呈先增后降的年际变化趋势, 空间分布呈现由分散到集聚的变动规律.2015~2017年, 西北和华北地区东北部的城市PM2.5主导污染减轻, 转为清洁类型, 但复合污染区域由原来的东部沿海地区向中西部地区扩散, 到2017年, 形成京津冀城市群及周边城市、中原城市群、山东和江苏的大部分城市为核心的成片复合污染区域.
(4) PM2.5-O3复合污染现象主要发生在暖季(4~10月).从空间分布来看, PM2.5-O3复合污染的城市在春季主要连片分布在京津冀城市群、山西、河南、山东和江浙沪等东部沿海城市; 到夏季, PM2.5-O3复合污染区域明显缩小, 江浙沪地区的部分城市转为O3主导污染区域; 在秋季, 复合污染区域进一步南移至湖南和湖北的部分城市.
(5) 复合污染区域的PM2.5和O3浓度重心的迁移方向表现出相似性, 存在明显的西移和北移趋势, 高浓度复合污染问题在中国中北部城市集中凸显.此外, 从2017年开始复合污染区域PM2.5和O3浓度重心间距显著缩小, 减少接近50%.
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