环境科学  2023, Vol. 44 Issue (5): 2409-2420   PDF    
2018~2020年北京市大气PM2.5污染特征及改善原因
刘保献1,2,3, 李倩2,3, 孙瑞雯2,3, 董瑞2,3, 王书肖1, 郝吉明1     
1. 清华大学环境学院, 北京 100084;
2. 北京市生态环境监测中心, 北京 100048;
3. 大气颗粒物监测技术北京市重点实验室, 北京 100048
摘要: 利用2018~2020年北京市33个环境评价站和5个区域评价站的空气质量数据, 以及气象数据和北京市城区PM2.5组分数据, 研究了3年间北京PM2.5的浓度演变、时空变化和重污染发生情况, 并对PM2.5组分和气象条件变化进行比较分析.结果发现, 3年间北京市ρ(PM2.5)分别为51、42和38 μg·m-3, 2020年的PM2.5相比2017年下降30.9%, 但仍超过国际标准8.6%; 北京市PM2.5空间分布依旧维持南高北低的特征, 但南北差异逐年减小, 区域浓度趋于均一化; 1~3月PM2.5浓度相对较高, 8~9月PM2.5浓度相对较低, 采暖季各污染物浓度均显著高于非采暖季, NOx和CO分别偏高58.4%和52.9%, PM2.5偏高27.5%; 采暖季和非采暖季PM2.5日变化出现反向特征, 采暖季夜间PM2.5明显高于白天, 而非采暖季PM2.5峰值出现在中午前后; 2018~2020年北京市发生重污染过程16次, 重污染天共25 d, 主要集中在秋冬季, 区域性重污染特征显著; 经分析, 近年来大气扩散条件有好有差, 持续的污染减排仍是PM2.5逐年降低最重要的原因; 2020年北京市PM2.5组分中有机物、元素碳和地壳物质浓度较2017年分别下降43.3%、53.2%和51.5%, 硝酸盐、硫酸盐和铵盐浓度降幅分别为34.5%、52.2%和43.7%, 结果显示北京市PM2.5各主要来源均取得明显控制效果.
关键词: 北京      污染特征      采暖季      PM2.5组分      空气质量改善     
Pollution Characteristics and Factors Influencing the Reduction in Ambient PM2.5 in Beijing from 2018 to 2020
LIU Bao-xian1,2,3 , LI Qian2,3 , SUN Rui-wen2,3 , DONG Rui2,3 , WANG Shu-xiao1 , HAO Ji-ming1     
1. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2. Beijing Municipal Ecological and Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China;
3. Beijing Key Laboratory of Airborne Particulate Matter Monitoring Technology, Beijing 100048, China
Abstract: Air quality data from 33 environment sites and five regional sites from 2018 to 2020, as well as meteorological data, were used to research PM2.5 variation, spatial and temporal change, diurnal variation, and heavy pollutions in Beijing. The annual average mass concentrations of PM2.5 in Beijing were 51, 42, and 38 μg·m-3, which showed great progress in air quality improvement. However, the PM2.5 concentration in 2020 was still 8.6% above the national limit value despite a 30.9% decline since 2017. The PM2.5 south-north gradient in Beijing remained throughout the three years, but this pattern showed a less significant trend. The highest monthly mean PM2.5 concentrations in Beijing tended to occur in January-March, with the lowest in August-September. NOx, CO, and PM2.5 concentrations were significantly higher in the heating season than in the non-heating season by 58.4%, 52.9%, and 27.5%, respectively. Diurnal variation showed that greater PM2.5 concentrations were observed at nighttime during the heating season and, conversely, at noontime during the non-heating season. Sixteen pollution episodes occurred in Beijing over the last three years, resulting in 25 heavy pollution days distributed in autumn-winter of 2018-2020. The regional heavy pollution characteristics of PM2.5 in Beijing were significant. Through analysis, a continuous pollution reduction was still the most important reason for the yearly decrease in PM2.5. The concentrations of organic matter, elemental carbon, and crustal matter in the PM2.5 in Beijing decreased by 43.3%, 53.2%, and 51.5% since 2017, respectively, and nitrate, sulfate, and ammonium decreased by 34.2%, 52.2%, and 43.7%.The results showed that the control effect of PM2.5 in Beijing was obvious.
Key words: Beijing      pollution characteristics      heating season      PM2.5 components      improvement in air quality     

北京市作为中国的首都, 世界级大都市, 空气质量广受国内外关注.细粒子PM2.5由于其来源复杂[1~3], 对大气能见度有直接的影响[4~6], 且严重危害健康[7~9], 近年来其成因、来源和时空变化规律[10~12]以及与气象因子[13~17]的相互关系等问题成为研究的重点.我国生态环境部门于2012年正式开展对PM2.5的连续监测[18], 华北区域PM2.5污染成为全国污染最严重的地区之一[19], 国家划分北京、天津和石家庄等“2+26”个城市作为大气污染治理的重点地区.北京市在2013~2017年开展了清洁空气行动计划[20], 并与京津冀区域开展污染防治的区域协作.自2013年以来北京市PM2.5持续降低, 2017年全市ρ(PM2.5)达到58 μg·m-3, 完成国家设定的“京60”目标.北京市在2018~2020年开展“打赢蓝天保卫战3年行动计划”[21](“蓝保”), 空气质量继续改善, 2020年北京ρ(PM2.5)首次降至40 μg·m-3以下, 空气质量改善取得显著成效.

基于此, 近年来针对大气PM2.5的研究成为热点领域.但总体来看, 对北京PM2.5污染特征的研究主要集中在污染个例分析[12, 22, 23], 或短时段的环境评估[24~26]、空间规律研究[27, 28], 气象因素对PM2.5的形成[29, 30], 以及传输规律[12, 31~33]的“点”研究, 对北京市PM2.5综合特征的“面”状研究较为少见.本研究拟利用北京市33个环境评价站和5个区域站空气质量数据, 依据国家空气质量评价标准[34], 对2018~2020年这3 a北京PM2.5的浓度变化、时空分布特征、季节差异和重污染特征规律进行较为综合地评价和分析研究, 同时利用气象和组分数据定性评判2018~2020年“蓝保”对北京市PM2.5浓度改善的作用, 以期为未来北京市PM2.5浓度的进一步降低提供科学基础.

1 材料与方法 1.1 数据来源

北京市空气质量数据来自北京市生态环境监测中心(监测中心), 其中东四、天坛和官园等33个环境评价站用于北京市和各行政区空气质量评价, 另外选择京东南、京东北、京西北、京西南和京南5个区域站点用于北京市空间差异研究, 站点分布见图 1.空气质量数据主要为空气质量标准的常规六参数, 即SO2、NO2、CO、O3、PM10和PM2.5, 使用仪器均为符合国家规范的自动在线监测设备, 其中气态污染物的监测方法分别为紫外荧光法、化学发光法、红外吸收法和紫外吸收法, 颗粒物监测使用微振荡天平法.在比较北京市与周边其他城市PM2.5浓度特征时, 采用“2+26”城市的PM2.5浓度日均数据, 来自环境监测总站(https://air.cnemc.cn).

图 1 研究采用各监测点位分布示意 Fig. 1 Location of monitoring sites in Beijing

北京市PM2.5组分数据来自监测中心七楼站点(116.32°E, 39.93°N), 为手工采样组分, 采样频率为每天一次, 其中OC和EC的质量浓度使用美国Sunset-L4型分析仪测定, 膜裁剪面积为1.5 cm2; 水溶性离子的质量浓度使用美国Thermo ICS-5000型离子色谱分析仪测定, 样品使用50 mL去离子水超声提取, 0.45 μm过滤头过滤测定; Si、A1、Fe和Mg等金属和类金属组分的浓度使用帕纳科Epsilon5型能量色散-X射线荧光光谱仪直接测定.

北京气象数据来自南郊观象台(编号54511), 原始数据为逐小时地面观测数据(温度、相对湿度、降水、风向和风速), 探空数据来自美国怀俄明大学(http://weather.uwyo.edu/surface/meteorogram/seasia.shtml).边界层高度数据来自监测中心位于城区车公庄站点的EV-Lidar型激光雷达反演, 利用了标准偏差方法[35], 剔除了云、雨和沙尘等天气的影响.

以上数据中, 城市各项环境数据采集有效率均在99%以上, 5个区域站PM2.5数据除京东北和京西南的个别年份, 有效率均高于95%, 见表 1.监测中心七楼组分数据除2018年有效率为94.2%以外, 其他年份均高于99%, 气象数据和激光雷达数据有效率均超过99%.

表 1 2017~2020年北京区域站PM2.5日数据有效率/% Table 1 PM2.5 daily data effective rate of Beijing regional stations from 2017 to 2020/%

1.2 评价方法

采用11个国控站数据进行北京市的环境评价, 33个环境评价点(包含11个国控站和22个市控站)对北京市各行政区进行环境评价.环境评价依据中国生态环境部发布的《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[34]及其修改单的要求, 对日和月的有效数据进行控制.PM2.5、PM10、SO2和NO2的浓度年均评价值, 采用国家环境质量的二级标准, 年均限值分别为35、70、60和40 μg·m-3.CO的年评价方法为全年CO日均浓度的95百分位, 记作COP95, 二级标准限值为4 mg·m-3.O3的日评价方法日最大8 h滑动平均, 而年评价方法为全年日最大8 h的90百分位, 记作O3-8hP90, 二级标准限值为160 μg·m-3.

2 结果与讨论 2.1 空气质量基本情况

表 2为2018~2020年北京市6项污染物年均浓度结果, 可以看出, 3年间北京市6项污染物均出现逐年下降趋势.2020年, 北京市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(NO2)、ρ(SO2)、ρ(O3-8hP90)和ρ(COP95)年均值分别为38 μg·m-3、56 μg·m-3、29 μg·m-3、4 μg·m-3、174 μg·m-3和1.3 mg·m-3. ρ(PM2.5)首次达到40 μg·m-3以下, 但仍超过国家标准8.6%; O3-8hP90浓度为2013年连续监测以来的最低值, 但仍超过国家标准8.8%.PM10和NO2自2019年开始连续2 a达到国家标准, SO2自2004年以来已连续达到国家标准, COP95自2013年新环境质量标准实施以来即连续达标.2020年“2+26”城ρ(PM2.5)范围为38~62 μg·m-3, 北京PM2.5在其中排第1位, 另外北京PM10、SO2和CO年均浓度也排名第1, NO2排名第2, O3排名第6.

表 2 2017~2020年北京市6项污染物浓度年均值 Table 2 Annual average concentrations of six criteria pollutants in Beijing from 2017 to 2020

从“蓝保”评估角度来看, 相比2017年, PM2.5、PM10、NO2、SO2、O3-8hP90和COP95浓度分别下降了34.5%、33.3%、37.0%、50.0%、9.8%和38.1%.PM2.5、PM10和NO2降幅接近, 三者具有较大的同源性.SO2浓度降幅最大, 得益于北京市对燃煤的严格控制措施.由于CO的来源来自燃煤和机动车[36, 37], 燃煤的大幅降低也造成了CO相比NO2具有更大的降幅.O3降幅最小, 由于O3为光化学二次生成产物, 其前体物NOx和VOCs的复杂作用导致O3控制更加复杂[3], 下降难度更大.

本文统计了2018~2020年这3 a的空气质量指数(air quality index, AQI), 达标天数(空气质量优或良)分别为227、240和276 d, 呈现逐年增加趋势.相比2017年的226个达标日, 2020年增加了50 d.图 2为2017~2020年PM2.5浓度的空气质量等级分布, 从中可见, 2018~2020年达标天数均持续增加, 达标天数分别为290、315和330 d, 2020年比2017年PM2.5达标天数增加了52 d, 将近2个月.PM2.5的3级以上的天数也出现了连续减少, 其中重污染天由2017年的22 d减少至2020年的7 d.

图 2 2017~2020年PM2.5浓度的空气质量等级天数统计 Fig. 2 Number of days statistics of each PM2.5 AQI level index category from 2017 to 2020

为进一步开展北京市各行政区PM2.5的分析, 利用33个环境评价站的PM2.5浓度数据, 对北京17个行政区PM2.5变化情况进行了统计.图 3为2018~2020年17个行政区PM2.5年均值变化情况, 可以发现3年间各区ρ(PM2.5)分别为(50.2±2.8)、(40.8±3.1)和(35.1±2.7) μg·m-3, 也呈现逐年下降趋势, 2020年相比前两年降幅有所减缓.2018~2019年, 通州区ρ(PM2.5)均为全市最高, 分别为55 μg·m-3和46 μg·m-3, 2020年东城区和西城区ρ(PM2.5)均为40 μg·m-3, 并列成为全市最高, 3年间怀柔区和密云区交替成为PM2.5浓度最低的区.3年间, 各行政区PM2.5浓度相比2017年降幅为33.3%~45.6%, 降幅从核心区向外围逐渐扩大, 东城、西城、海淀和朝阳降幅均小于36%, 丰台和石景山降幅在40%左右.远郊区降幅较大, 通州降幅最大为45.6%, 说明远郊区对于污染治理敏感性更强, 改善更为明显.2019年, 密云和怀柔这2个区ρ(PM2.5)年均值达到国家35 μg·m-3的考核标准.2020年, 达标区增加到8个, 其中密云和怀柔继续达标, ρ(PM2.5)年均值均为29 μg·m-3, 达到历史最低值, 延庆、门头沟、昌平、平谷、房山和顺义这6区也达到国家2级标准, ρ(PM2.5)年均值范围为31~35 μg·m-3.

图 3 2017~2020年北京市行政区PM2.5浓度 Fig. 3 PM2.5concentrations of districts in Beijing from 2017 to 2020

2.2 PM2.5空间分布特征

PM2.5作为北京市最重要的污染物, 其空间分布特征广受关注.利用克里金插值方法, 将环境监测站点和区域站点的PM2.5年均浓度进行逐年插值, 来获取北京市PM2.5年空间分布结果.克里金插值法即空间局部插值法, 以半变异函数理论和结构分析为基础, 在有限区域内对区域化变量进行无偏最优估计, 实现对全域的空间插值, 为近年来应用较为广泛的插值方法[38, 39].相比2017年, 2018~2020年的北京PM2.5分布仍存在南高北低、平原高山区低的特征, 但高值区范围明显缩小, 结果见图 4.2018~2020年高值区主要集中在北京南部平原与河北省的交接地带, PM2.5浓度由南向北逐步降低, 处于山后的延庆盆地, PM2.5浓度较四周山地偏低, 也低于相邻的昌平平原地区.选取北部的京东北、京西北区域点与南部的京东南、京南和京西南区域点分别作为北部和南部的代表点, 将南北代表点位PM2.5浓度取均值后进行比较, 发现2018~2020年南部ρ(PM2.5)平均值较北部高21.2 μg·m-3, 而2017年这一差值为26.8 μg·m-3.分到各年来看, 在各地区空气质量改善的大背景下, 南、北部PM2.5浓度平均值均逐年下降, 南部ρ(PM2.5)平均值水平较北部分别高24、22和19 μg·m-3, 南北空间浓度差距呈现逐步缩小趋势, 在空气质量改善的过程中, 全市PM2.5浓度空间分布趋向平均.

虚线为PM2.5浓度等值线 图 4 2017~2020年北京PM2.5空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of PM2.5 in Beijing from 2017 to 2020

有研究表明[2, 40], 北京冬季大气扩散形势总体较差, 夏季扩散形势有利, 年际间气象条件存在差异.由图 5可以看出, 2018~2020年北部地区夏季PM2.5浓度平均值最低, 春季浓度水平最高, 这主要是北部地区污染源少, 加之冬季北部弱冷空气的影响, 北部地区冬季浓度低于春季; 南部地区夏季浓度最低, 冬季最高, 这主要是南部地区污染排放量大, 在冬季不利扩散形势下, 污染积累速率快, 且在偏南气流作用下易受区域传输影响, 导致高污染水平.因此, 季节间南北部呈现夏-春-秋-冬ρ(PM2.5)差异变大的特征, 南北部冬季差异达到(45.0±5.4) μg·m-3, 而夏季差异仅为(8.8±1.1) μg·m-3.

图 5 2018~2020年北京南北部PM2.5浓度季节差异 Fig. 5 PM2.5 seasonal concentration differences between the Southern and the Northern Beijing from 2018 to 2020

2.3 PM2.5时间变化特征

图 6为3年间PM2.5浓度月均值变化箱体图, 从中可以发现3月为全年最高值, ρ(PM2.5)平均值达到57.5 μg·m-3, 且月份内浓度最大值与最小值的差最大, 为236.1 μg·m-3; 其次是2月ρ(PM2.5)平均值为55.1 μg·m-3, 浓度最大值与最小值的差也达到了202.8 μg·m-3; 另外, 11月ρ(PM2.5)平均值也较高, 达到51.5 μg·m-3.相比而言, 北京5~10月ρ(PM2.5)平均值相对较低, 均在45 μg·m-3以下, 全年最低值出现8~9月, 在28.4~29.7 μg·m-3.另外, 由图 6可以看出, 同为夏季的6月和7月ρ(PM2.5)平均值达到了39.3 μg·m-3和42.3 μg·m-3, 较8月偏高10 μg·m-3以上; 夏季6~8月PM2.5浓度的较大差异, 可能主要是从6~8月降水频繁逐渐增多引起的.12月同属冬季但ρ(PM2.5)平均值为37.4 μg·m-3, 在全年相对偏低, 甚至低于6~7月浓度平均值; 2018~2020年12月PM2.5浓度均较低, 范围为28.6~44.8 μg·m-3, 说明2018~2020年间12月扩散条件均相对有利, 但12月也存在超过150 μg·m-3的极值现象, 重污染风险仍不可忽略.

图 6 2018~2020年PM2.5月浓度变化曲线 Fig. 6 Variation of PM2.5 monthly concentrations from 2018 to 2020

北京作为北方城市, 冬季存在取暖需求, 其采暖季和非采暖季的空气质量差异较大, 常规采暖季为每年的11月15日至次年3月15日.采暖季存在化石燃料燃烧取暖情况, 虽然北京绝大部分地区以天然气和电力这类清洁能源取暖为主, 但周边城市仍存在燃煤取暖现象[41, 42], 采暖季污染排放量要高于非采暖季.且秋冬季, 大气容量较春夏明显降低, 更容易发生污染物的积累, 推高PM2.5的浓度水平[43].表 3为采暖季和非采暖季各项污染物的浓度统计结果, 从中可以发现2018~2020年采暖季ρ(PM2.5)平均值为(51.3±1.6) μg·m-3, 非采暖季则为(40.3±6.4) μg·m-3, 采暖季浓度较非采暖季平均高27.3%.除PM2.5外, SO2、NO2、NOx、PM10和CO采暖季浓度较非采暖季平均高45.5%、19.0%、43.5%、7.7%和52.9%, 其中与化石燃料燃烧相关的SO2、NOx和CO均偏高非常显著, 体现了取暖的排放特征.不过, 由于沙尘多发于非采暖季(春季和夏初), 导致采暖季和非采暖季PM10差异相对其他污染物偏小, 2019年还出现非采暖季略高于采暖季的情况.

表 3 采暖季及非采暖季浓度统计 Table 3 Average concentrations in both heating and non-heating seasons

使用2018~2020年的采暖季和非采暖季PM2.5数据研究其日变化规律, 结果见图 7.从中可知, 采暖季PM2.5浓度日变化呈现夜间高, 中午前后偏低的态势, 其中在09:00~12:00较非采暖季偏低, 其他时刻均高于非采暖季, 以19:00至次日01:00偏高均在40%以上, 21:00~22:00偏高达到50.3%和50.1%.非采暖季PM2.5日变化的高值出现在中午前后, 峰值为11:00, 而谷值出现在19:00, 夜间小幅升高, 但较中午的高值明显偏低4~5 μg·m-3.两者差异显著的日变化曲线可能与污染排放和气象条件共同作用有关, 采暖季整体污染排放量较大, 而采暖的高峰时段为夜间, 导致夜间PM2.5浓度明显高于白天.而非采暖季在中午前后的高值可能受到北京局地山谷风环流和早高峰交通排放的影响, 北京地区早高峰交通污染排放增加, 10:00之后东北向的山风减弱[29], 交通污染不易扩散, 之后转南风, 带来南部污染输送, 造成PM2.5的高值.

图 7 采暖季和非采暖季北京PM2.5日变化 Fig. 7 Diurnal variations of PM2.5 concentration change in heating season and non-heating season in Beijing

2.4 PM2.5重污染发生情况

ρ(PM2.5)日均值大于150 μg·m-3, 当日PM2.5的AQI即达到5级及以上, 即认为1个重污染日; 几个连续的重污染日, 定义为一次重污染过程.3年间, 北京市累计发生重污染过程16次, 重污染日24 d.利用表 4对2018年以来北京重污染统计, 可以发现2018年重污染次数最多, 共10次13 d, 2019年和2020年重污染过程大幅减少, 均发生3次, 重污染日分别为4 d和7 d.北京的重污染过程持续时间均较短, 都在1~3 d之间, 其中10次污染过程仅出现了1 d, 2020年1月和2月的两次重污染过程均持续了3 d.从重污染发生的季节分布来看, 所有重污染过程都发生1~4月和10~12月, 尤其是1~3月重污染日累计有15 d, 占到了全年的62.5%, 尤其是2019~2020年所有的重污染均发生在1~3月, 说明近年来1~3月为北京市重污染的高发季.历次重污染过程, 北京市ρ(PM2.5)日浓度为157~241 μg·m-3, 小时峰值浓度范围为182~456 μg·m-3, 其中2018年3月28日重污染过程的后期伴随沙尘过程, 出现混合型污染.

表 4 2018~2020年北京市PM2.5重污染发生情况 Table 4 PM2.5pollution episodes in Beijing from 2018 to 2020

根据历史多年研究, 北京重污染过程多为区域性重污染过程.对2018~2020年这3年间北京PM2.5重污染日同期的“2+26”城市PM2.5浓度进行统计, 从图 8可以发现24个重污染日中, 除了2018年3月27日北京为区域唯一的重污染城市, 其他时段“2+26”城市中均有2~22个城市出现重污染, 平均为8.2个城市, 可见这3年北京发生重污染时大多伴随区域少量城市同步发生重污染现象.对每个重污染日“2+26”城市PM2.5浓度进行逆排序, 统计北京市PM2.5浓度的排名, 发现有7次北京市成为区域污染最重的城市, 北京也易在区域性污染过程中处于较重水平.

图 8 历次污染过程中“2+26”城市发生重污染城市个数和北京市PM2.5浓度排名 Fig. 8 Number of affected cities and Beijing's PM2.5 ranking list of Beijing in "2+26" cities during heavy pollution episodes

2.5 空气质量改善原因初探

气象条件对污染物的形成、积累和传输有重要影响, 不同的天气条件可通过影响干湿沉降、化学转化率、通风率等影响大气污染[43~45].有研究表明[46], 京津冀地区的PM2.5浓度与相对湿度和风速分别呈现显著的正相关和负相关, 风向与传输有明显关联, 北京的PM2.5浓度还与北风频率有正相关.通过对2017~2020年年均北京气温、相对湿度、北风频率和边界层高度等气象要素进行分析(表 5), 发现2018~2019年平均气温较2017年有较大幅度降低, 分别降低了54.0%和19.0%, 2020年相比2017年同期相差不大.相对湿度2018年较2017年同期减少13.8%, 2019年减少了21.2%, 而2020年则有17.7%的增加.北风频率2018~2020年也较2017年出现了一定程度降低, 其中2018年降低16.3%, 2020年降低15.0%, 而2019年降低较小仅1.8%.风速2018~2019年均高于2017年, 较高的风速代表更好的水平扩散条件, 2020年风速低于2017年6.1%.逆温天数2018年和2020年明显较多.大气边界层高度由激光雷达获取, 边界层高度2018~2020年均较2017年偏高, 分别偏多28.1%、26.0%和9.5%, 垂直扩散条件好于2017年.整体来看, 2018~2020年气象扩散条件较2017年有好有差, 其中2018年和2019年偏好, 2020年扩散条件略转差.

表 5 2017~2020年北京市气象要素 Table 5 Meteorological elements in Beijing from 2017 to 2020

北京市PM2.5组分变化体现了污染源改善的效果(图 9图 10).有机物主要来自污染源的直接排放和机动车等污染源排放的气态有机物经大气化学反应形成的二次有机气溶胶[47], 2017~2020年其浓度逐年下降, 2020年相比2017年降低43.3%.元素碳主要来自机动车的一次排放[48], 浓度波动下降, 2018年相比2017年降低40.2%, 2019年反弹52.3%, 2020年降低48.9%.地壳物质主要来自于风沙和土壤尘、建筑扬尘和道路扬尘等[46], 2017~2019年其浓度逐年下降, 2019年相比2017年降低64.7%, 2020年反弹38.9%.硝酸盐、硫酸盐和铵盐主要来自于氮氧化物、二氧化硫和氨的二次转化[47, 49], 硝酸盐浓度2018年降低56.5%, 随后逐年上升, 2020年相比2018年升高50.9%; 硫酸盐和铵盐浓度2017~2019年逐年下降, 降幅为68.2%和60.0%, 2020年反弹50.7%和40.8%.从占比变化来看, 有机物占比呈下降趋势, 2018年相比2017年升高8.5%, 随后逐年下降, 降低13.7%; 元素碳占比2017~2019年逐年上升, 升高2.6%, 2020年降低3.9%; 地壳物质占比, 2018年相比2017年略有上升(0.7%), 2019年降低5.0%, 2020年反弹1.0%.硝酸盐占比2018年相比2017年降低4.4%, 随后逐年上升, 在2020年升高至19.7%, 但相比2017年仍下降1.0%; 硫酸盐占比变化趋势和硝酸盐一致; 铵盐占比2017~2019年逐年下降, 降低3.3%, 2020年反弹1.3%; 二次离子占比之和2017年最高, 2018年降低12.3%, 2018~2020年逐年升高至39.0%.从整体上看, 有机物、元素碳和地壳物质浓度和占比均呈现下降趋势, 表明近年来机动车一次排放和扬尘源管控成效明显.硝酸盐、硫酸盐和铵盐浓度和占比均呈现下降趋势, 表明氮氧化物、二氧化硫和氨等前体物排放有所降低.

图 9 2017~2020年PM2.5组分浓度变化 Fig. 9 Concentration variation in PM2.5 components from 2017 to 2020

图 10 2017~2020年PM2.5组分占比变化 Fig. 10 Ratio variation in PM2.5components from 2017 to 2020

2018年北京市印发了“蓝保”[21], 2018~2020年分别印发了年度行动计划.以2017年为基准年, 文献[50]利用MEIC模型和北京市清单业务平台核算减排量针对每类措施进行评估测算, “蓝保”实施以来, 北京市一次PM2.5累积减排量为1.1万t, 减排幅度31%, 其中扬尘源综合整治对一次PM2.5的减排效果显著, 减排量为0.37万t.SO2、NOx和VOCs累积减排量则分别达到0.84万t、5.2万t和3.1万t, 减排幅度分别为64%、40%和20%.空气质量模型模拟结果显示[48], 2017~2020年, 北京市本地减排对PM2.5浓度下降贡献47.3%.本地与周边减排是“蓝保”期间北京市空气质量改善的主要原因, 贡献达74%.

3 结论

(1) 2018~2020年北京ρ(PM2.5)逐年下降, 分别为51、42和38 μg·m-3, 与2017年相比, 2020年PM2.5下降30.9%, PM10、NO2、SO2、CO和O3分别下降30.0%、31.0%, 42.9%、35.0%和1.7%, 除O3外, 其他污染物均有较大降幅.北京PM2.5 2020年比2017年达标天数增加52 d, 重污染天数减少15 d, 细粒子污染均得到显著改善.

(2) 北京市PM2.5空间分布依旧维持南高北低的特征, 3年间南部ρ(PM2.5)较北部分别高24、22和19 μg·m-3, 南北差异逐年减小, 区域浓度趋于均一化.3年间北京1~3月PM2.5浓度相对较高, 8~9月PM2.5相对较低, 12月受冷空气较活跃影响, PM2.5浓度反而在秋冬季处于偏低水平.采暖季各项污染物均显著高于非采暖季, 其中PM2.5偏高27.5%, 其日变化出现反向特征, 采暖季夜间PM2.5明显高于白天, 而非采暖季PM2.5峰值出现在中午前后.

(3) 2018~2020年北京市发生重污染过程16次, 重污染天累计25 d, 2018年发生重污染天数最多, 主要集中的秋冬季, 而2019~2020年重污染均发生在1~3月.每次重污染过程持续1~3 d, 北京发生重污染时几乎都同步出现了区域重污染.

(4) 经分析, 近年来大气扩散条件有好有差, 但持续的污染减排仍是PM2.5逐年降低最重要的原因; 2020年北京市PM2.5组分中有机物、元素碳和地壳物质浓度较2017年分别下降43.3%, 53.2%和51.5%, 硝酸盐、硫酸盐和铵盐浓度降幅分别为34.5%、52.2%和43.7%, 结果显示北京市PM2.5各主要来源均取得明显控制效果.但值得注意的是硝酸盐占比变化不大, 氮氧化物的二次转化需要加强关注.

参考文献
[1] 徐祥德, 周丽, 周秀骥, 等. 城市环境大气重污染过程周边源影响域[J]. 中国科学D辑, 2005, 48(10): 958-966.
Xu X D, Zhou L, Zhou X J, et al. Influencing domain of peripheral sources in the urban heavy pollution process of Beijing[J]. Science in China Series D: Earth Sciences, 2005, 48(4): 565-575.
[2] He Q S, Zhou G Q, Geng F H, et al. Spatial distribution of aerosol hygroscopicity and its effect on PM2.5 retrieval in East China[J]. Atmospheric Research, 2016, 170: 161-167. DOI:10.1016/j.atmosres.2015.11.011
[3] Crouse D L, Peters P A, Hystad P, et al. Ambient PM2.5, O3, and NO2 exposures and associations with mortality over 16 years of follow-up in the Canadian Census Health and Environment Cohort (CanCHEC)[J]. Environmental Health Perspectives, 2015, 123(11): 1180-1186. DOI:10.1289/ehp.1409276
[4] 范引琪, 李春强. 1980—2003年京、津、冀地区大气能见度变化趋势研究[J]. 高原气象, 2008, 27(6): 1392-1400.
Fan Y Q, Li C Q. Visibility trends in Beijing, Tianjin and Hebei province during 1980—2003[J]. Plateau Meteorology, 2008, 27(6): 1392-1400.
[5] 赵普生, 徐晓峰, 孟伟, 等. 京津冀区域霾天气特征[J]. 中国环境科学, 2012, 32(1): 31-36.
Zhao P S, Xu X F, Meng W, et al. Characteristics of hazy days in the region of Beijing, Tianjin, and Hebei[J]. China Environmental Science, 2012, 32(1): 31-36. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2012.01.005
[6] 陈义珍, 赵丹, 柴发合, 等. 广州市与北京市大气能见度与颗粒物质量浓度的关系[J]. 中国环境科学, 2010, 30(7): 967-971.
Chen Y Z, Zhao D, Chai F H, et al. Correlation between the atmospheric visibility and aerosol fine particle concentrations in Guangzhou and Beijing[J]. China Environmental Science, 2010, 30(7): 967-971.
[7] Atkinson R W, Kang S, Anderson H R, et al. Epidemiological time series studies of PM2.5 and daily mortality and hospital admissions: a systematic review and meta-analysis[J]. Thorax, 2014, 69(7): 660-665. DOI:10.1136/thoraxjnl-2013-204492
[8] Luo G W, Zhang L Y, Hu X S, et al. Quantifying public health benefits of PM2.5 reduction and spatial distribution analysis in China[J]. Science of the Total Environment, 2020, 719. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.137445
[9] Ban J, Ma R M, Zhang Y, et al. PM2.5-associated risk for cardiovascular hospital admission and related economic burdens in Beijing, China[J]. Science of the Total Environment, 2021, 799. DOI:10.1016/j.scitotenv.2021.149445
[10] 李令军, 王占山, 张大伟, 等. 2013~2014年北京大气重污染特征研究[J]. 中国环境科学, 2016, 36(1): 27-35.
Li L J, Wang Z S, Zhang D W, et al. Analysis of heavy air pollution episodes in Beijing during 2013-2014[J]. China Environmental Science, 2016, 36(1): 27-35. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.01.005
[11] 周磊, 武建军, 贾瑞静, 等. 京津冀PM2.5时空分布特征及其污染风险因素[J]. 环境科学研究, 2016, 29(4): 483-493.
Zhou L, Wu J J, Jia R J, et al. Investigation of temporal-spatial characteristics and underlying risk factors of PM2.5 pollution in Beijing-Tianjin-Hebei area[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(4): 483-493.
[12] Lv L H, Zhang T S, Xiang Y, et al. Distribution and transport characteristics of fine particulate matter in Beijing with mobile lidar measurements from 2015 to 2018[J]. Journal of Environmental Sciences, 2022, 115: 65-75. DOI:10.1016/j.jes.2021.06.013
[13] 马小会, 廖晓农, 唐宜西, 等. 北京地区重空气污染天气分型及个例分析[J]. 气象与环境学报, 2017, 33(5): 53-60.
Ma X H, Liao X N, Tang Y X, et al. Weather pattern and case analysis of air heavy pollution days in Beijing[J]. Journal of Meteorology and Environment, 2017, 33(5): 53-60. DOI:10.3969/j.issn.1673-503X.2017.05.007
[14] Chen Z Y, Chen D L, Zhao C F, et al. Influence of meteorological conditions on PM2.5 concentrations across China: A review of methodology and mechanism[J]. Environment International, 2020, 139. DOI:10.1016/j.envint.2020.105558
[15] 王景云, 张红日, 赵相伟, 等. 2012-2015年北京市空气质量指数变化及其与气象要素的关系[J]. 气象与环境科学, 2017, 40(4): 35-41.
Wang J Y, Zhang H R, Zhao X W, et al. Variation of air quality index and Its relationship with meteorological elements in Beijing from 2012 to 2015[J]. Meteorological and Environmental Sciences, 2017, 40(4): 35-41.
[16] 李慧杰, 王秀兰, 王计平, 等. 2013—2017年间京津冀地区空气质量及影响因素分析[J]. 环境监测管理与技术, 2019, 31(2): 21-25.
Li H J, Wang X L, Wang J P, et al. Analysis on air quality influence factors in Beijing-Tianjin-Hebei Region during 2013-2017[J]. The Administration and Technique of Environmental Monitoring, 2019, 31(2): 21-25.
[17] 董群, 赵普生, 王迎春, 等. 北京山谷风环流特征分析及其对PM2.5浓度的影响[J]. 环境科学, 2017, 38(6): 2218-2230.
Dong Q, Zhao P S, Wang Y C, et al. Impact of mountain-valley wind circulation on typical cases of air pollution in Beijing[J]. Environmental Science, 2017, 38(6): 2218-2230.
[18] 环境保护部. 关于实施《环境空气质量标准》(GB3095-2012)的通知[EB/OL]. https://www.mee.gov.cn/gkml/hbb/bwj/201203/t20120302_224147.htm, 2012-02-29.
[19] 环境保护部. 2103年中国环境状况公报[EB/OL]. https://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/zghjzkgb/201605/P020160526564151497131.pdf, 2014-05-27.
[20] 北京市人民政府. 北京市2013-2017年清洁空气行动计划[EB/OL]. http://www.beijing.gov.cn/zhengce/zhengcefagui/201905/t20190522_59933.html, 2017-01-03.
[21] 北京市人民政府. 北京市人民政府关于印发《北京市打赢蓝天保卫战三年行动计划》的通知[EB/OL]. http://www.beijing.gov.cn/zhengce/zhengcefagui/201905/t20190522_61552.html, 2018-09-14.
[22] 孙峰, 张大伟, 孙瑞雯, 等. 北京地区冬季典型PM2.5重污染案例分析[J]. 中国环境监测, 2014, 30(6): 1-12.
Sun F, Zhang D W, Sun R W, et al. Typical heavy pollution episode analysis on PM2.5 in winter of Beijing[J]. Environmental Monitoring in China, 2014, 30(6): 1-12.
[23] 董芬, 王喜全, 王自发, 等. 北京地区大气污染分布的"南北两重天"现象[J]. 气候与环境研究, 2013, 18(1): 63-70.
Dong F, Wang X Q, Wang Z F, et al. A study of the north-south differences of the air quality in Beijing[J]. Climatic and Environmental Research, 2013, 18(1): 63-70.
[24] 李文涛, 高庆先, 刘俊蓉, 等. APEC期间北京空气质量改善对比分析[J]. 环境科学, 2015, 36(12): 4340-4347.
Li W T, Gao Q X, Liu J R, et al. Comparative analysis on the improvement of air quality in Beijing during APEC[J]. Environmental Science, 2015, 36(12): 4340-4347.
[25] Zhang J S, Chen Z Y, Lu Y H, et al. Characteristics of aerosol size distribution and vertical backscattering coefficient profile during 2014 APEC in Beijing[J]. Atmospheric Environment, 2017, 148: 30-41. DOI:10.1016/j.atmosenv.2016.10.020
[26] 李颖若, 汪君霞, 韩婷婷, 等. 利用多元线性回归方法评估气象条件和控制措施对APEC期间北京空气质量的影响[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1024-1034.
Li Y R, Wang J X, Han T T, et al. Using multiple linear regression method to evaluate the impact of meteorological conditions and control measures on air quality in Beijing during APEC 2014[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1024-1034.
[27] 王冠岚, 薛建军, 张建忠. 2014年京津冀空气污染时空分布特征及主要成因分析[J]. 气象与环境科学, 2016, 39(1): 34-42.
Wang G L, Xue J J, Zhang J Z. Analysis of spatial-temporal distribution characteristics and main cause of air pollution in Beijing-Tianjin-Hebei region in 2014[J]. Meteorological and Environmental Sciences, 2016, 39(1): 34-42.
[28] 刘海猛, 方创琳, 黄解军, 等. 京津冀城市群大气污染的时空特征与影响因素解析[J]. 地理学报, 2018, 73(1): 177-191.
Liu H M, Fang C L, Huang J J, et al. The spatial-temporal characteristics and influencing factors of air pollution in Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration[J]. Acta Geographica Sinica, 2018, 73(1): 177-191.
[29] 吴进, 李琛, 马志强, 等. 北京平原和延庆地区山谷风异同及对污染的影响[J]. 环境科学, 2021, 42(10): 4660-4668.
Wu J, Li C, Ma Z Q, et al. Similarities and differences of valley winds in the Beijing plain and Yanqing areas and its impact on pollution[J]. Environmental Science, 2021, 42(10): 4660-4668.
[30] Chen Y, Zhao C S, Zhang Q, et al. Aircraft study of Mountain Chimney Effect of Beijing, China[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2009, 114(D8). DOI:10.1029/2008JD010610
[31] 孙婷婷, 项衍, 罗宇涵, 等. 基于综合立体观测网的京津冀地区污染过程分析[J]. 环境科学研究, 2021, 34(1): 20-27.
Sun T T, Xiang Y, Luo Y H, et al. Pollution process in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas based on comprehensive stereoscopic observation network[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(1): 20-27.
[32] 李青春, 李炬, 曹晓彦. 地形局地环流对北京冬季大气重污染形成的影响分析[A]. 见: 2017中国环境科学学会科学与技术年会论文集(第一卷)[C]. 厦门: 中国环境科学学会, 2017.
[33] Miao Y C, Guo J P, Liu S H, et al. Classification of summertime synoptic patterns in Beijing and their associations with boundary layer structure affecting aerosol pollution[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(4): 3097-3110.
[34] GB 3095-2012, 环境空气质量标准[S].
[35] 李霞, 权建农, 王飞, 等. 激光雷达反演边界层高度方法评估及其在北京的应用[J]. 大气科学, 2018, 42(2): 435-446.
Li X, Quan J N, Wang F, et al. Evaluation of the method for planetary boundary layer height retrieval by lidar and its application in Beijing[J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences, 2018, 42(2): 435-446.
[36] 傅立新, 郝吉明, 何东全, 等. 北京市机动车污染物排放特征[J]. 环境科学, 2000, 21(3): 68-70.
Fu L X, Hao J M, He D Q, et al. The emission characteristics of pollutants from motor vehicles in Beijing[J]. Environmental Science, 2000, 21(3): 68-70.
[37] Tang G Q, Zhao P S, Wang Y H, et al. Mortality and air pollution in Beijing: The long-term relationship[J]. Atmospheric Environment, 2017, 150: 238-243.
[38] Oliver M A, Webster R. Kriging: a method of interpolation for geographical information systems[J]. International Journal of Geographical Information System, 1990, 4(3): 313-332.
[39] 李俊晓, 李朝奎, 殷智慧. 基于ArcGIS的克里金插值方法及其应用[J]. 测绘通报, 2013(9): 87-90, 97.
Li J X, Li C K, Yin Z H. ArcGIS based Kriging interpolation method and its application[J]. Bulletin of Surveying and Mapping, 2013(9): 87-90, 97.
[40] 杨旭, 张小玲, 康延臻, 等. 京津冀地区冬半年空气污染天气分型研究[J]. 中国环境科学, 2017, 37(9): 3201-3209.
Yang X, Zhang X L, Kang Y Z, et al. Circulation weather type classification for air pollution over the Beijing-Tianjin-Hebei region during winter[J]. China Environmental Science, 2017, 37(9): 3201-3209.
[41] 赵文瑛, 于长友, 唐飞, 等. 北方地区冬季清洁取暖进展及展望[J]. 石油规划设计, 2020, 31(3): 18-22, 48.
Zhao W Y, Yu C Y, Tang F, et al. Progress and prospects of clean heating in winter seasons in North China[J]. Petroleum Planning & Engineering, 2020, 31(3): 18-22, 48.
[42] 杜晓林, 冯相昭, 王敏, 等. 北方地区清洁取暖的影响因素及污染物减排贡献分析[J]. 环境与可持续发展, 2020, 45(3): 16-20.
Du X L, Feng X Z, Wang M, et al. Analysis on influencing factors of clean heating in North China and contribution of pollutant emission reduction[J]. Environment and Sustainable Development, 2020, 45(3): 16-20.
[43] Liu Z R, Hu B, Wang L L, et al. Seasonal and diurnal variation in particulate matter (PM10 and PM2.5) at an urban site of Beijing: analyses from a 9-year study[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2015, 22(1): 627-642.
[44] 李军, 孙春宝, 刘咸德, 等. 气象因素对北京市大气颗粒物浓度影响的非参数分析[J]. 环境科学研究, 2009, 22(6): 663-669.
Li J, Sun C B, Liu X D, et al. Non-parameter statistical analysis of impacts of meteorological conditions on PM concentration in Beijing[J]. Research of Environmental Sciences, 2009, 22(6): 663-669.
[45] Tang G Q, Zhang J Q, Zhu X W, et al. Mixing layer height and its implications for air pollution over Beijing, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(4): 2459-2475.
[46] 薛文博, 付飞, 王金南, 等. 基于全国城市PM2.5达标约束的大气环境容量模拟[J]. 中国环境科学, 2014, 34(10): 2490-2496.
Xue W B, Fu F, Wang J N, et al. Modeling study on atmospheric environmental capacity of major pollutants constrained by PM2.5 compliance of Chinese cities[J]. China Environmental Science, 2014, 34(10): 2490-2496.
[47] 朱先磊, 张远航, 曾立民, 等. 北京市大气细颗粒物PM2.5的来源研究[J]. 环境科学研究, 2005, 18(5): 1-5.
Zhu X L, Zhang Y H, Zeng L M, et al. Source identification of ambient PM2.5 in Beijing[J]. Research of Environmental Sciences, 2005, 18(5): 1-5.
[48] 刘保献, 杨懂艳, 张大伟, 等. 北京城区大气PM2.5主要化学组分构成研究[J]. 环境科学, 2015, 36(7): 2346-2352.
Liu B X, Yang D Y, Zhang D W, et al. Chemical species of PM2.5 in the urban area of Beijing[J]. Environmental Science, 2015, 36(7): 2346-2352.
[49] 杨懂艳, 刘保献, 张大伟, 等. 2012~2013年间北京市PM2.5中水溶性离子时空分布规律及相关性分析[J]. 环境科学, 2015, 36(3): 768-773.
Yang D Y, Liu B X, Zhang D W, et al. Correlation, seasonal and temporal variation of water-soluble ions of PM2.5 in Beijing during 2012-2013[J]. Environmental Science, 2015, 36(3): 768-773.
[50] 骆倩雯. 揭秘!北京是如何大幅超额完成"蓝天保卫战三年行动计划"目标的?[EB/OL]. https://wap.bjd.com.cn/news/2021/09/07/168646.shtml, 2021-09-07.