2022, Vol. 43
2. 中国环境监测总站, 北京 100012
2. China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China
环境污染暴露是世界三大主要疾病负担之一, 其中大气细颗粒物(PM2.5)和臭氧(ozone, O3)暴露导致的健康风险位居当前环境污染引起的疾病负担前列, 尤其值得关注[1~3].近年来, 随着我国系列大力治污措施的有效开展[4], 全国整体空气质量得到了大幅改善[5], 其中PM2.5浓度下降显著, 但O3污染问题日益凸显且与PM2.5在形成机制上存在关联[6, 7].在此背景下, 仅单一考虑PM2.5污染浓度划定防控区域的方式已无法满足我国下阶段大气污染精准防控策略的制定与实施, PM2.5和O3污染协同防控区域的划定工作亟待开展[8].
厘清PM2.5和O3污染的空间分布格局及其时间演化特征是划定污染重点防控区域的重要前提.对于PM2.5和O3污染协同分析而言, 基于地面站点的研究已经揭示, 京津冀、长三角和华南等地出现PM2.5超标日减少、O3超标日增加的“跷跷板”效应[9].但受限于地面站点空间覆盖范围不足的问题, 空间连续的PM2.5与O3污染演化特征难以通过稀疏站点数据开展分析, 也限制了空间精细防控范围划定工作的进一步展开.在此情况下, 大气污染浓度遥感估算方法因具备空间覆盖度广和时空分辨率高的优势, 已逐渐成为解决稀疏站点空间代表性不足、获取空间连续大气污染浓度数据的主要技术手段[10, 11].
大气污染浓度遥感估算技术经过近20年的发展, 相关模型方法已由最初的简单比例因子法, 发展到基于机制的半经验法、统计模型与机器学习法以及半经验半统计的混合模型法[12, 13].建模变量也逐步引入了气象条件、土地利用和人口分布等多源要素. PM2.5浓度估算结果的空间分辨率也由10 km级(10 km×10 km)[14, 15]提升到公里级(3 km×3 km、1 km×1 km)[16, 17]甚至亚公里级(500 m×500 m)[18, 19]; O3浓度估算的空间分辨率则多在公里级到10 km级之间[20, 21].理论上, 当前的大气污染浓度遥感估算结果已为污染防控区域的精细划定提供了丰富的数据支撑, 但综合PM2.5和O3浓度遥感估算结果进行协同防控成效分析的研究还较为鲜见, PM2.5和O3协同防控区精细划定的相关方法还未见报道, 现有大气污染防控区划定方式还仍以地级市行政边界为主.
对此, 本文在PM2.5和O3浓度遥感估算建模的基础上, 结合GIS空间统计分析方法, 提出一种基于防控成效空间一致性结果划分不同防控重点(协同防控为主、PM2.5防控为主、O3防控为主)区域边界范围的方法, 并以我国大陆地区为研究对象, 开展2015~2020年PM2.5与O3污染协同防控成效空间一致性定量分析, 进而划定了我国PM2.5与O3污染协同防控区的精细范围, 以期为下一步开展PM2.5和O3污染协同防控精细治理决策提供支撑.
1 材料与方法选择中国大陆地区为研究区(包含23个省、5个自治区、4个直辖市, 中国香港、澳门和台湾资料暂缺), 重点关注《打赢蓝天保卫战三年行动计划》划分的京津冀及周边地区(“2+26”城市)、长三角地区、珠三角地区、汾渭平原和成渝地区这五大重点区域范围(图 1), 研究时间段为2015~2020年.
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图 1 研究区及重点区域范围示意 Fig. 1 Location of study area and key regions |
空气质量地面站点浓度数据来自中国环境监测总站(http://106.37.208.233:20035/), 获取的时间范围为2015年1月1日到2020年12月31日.结合国家《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)相关规范, 对数据进行质量控制.具体过程为：剔除原始数据中小时浓度缺失、为负值的纪录; 在日均值计算中, 剔除数据在一个自然日24 h内低于20 h的纪录值; 计算月均值时, 剔除每月低于27个日浓度平均值(2月至少有25个日浓度平均值)的月份; 计算年均值时, 剔除少于324个日浓度平均值的站点.通过上述处理, PM2.5月均及年均值取算数平均值, O3取日最大8 h滑动平均值在日历月及日历年的第90百分位数(下文简称O3_MDA8_90).
1.1.2 多源卫星遥感数据气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)与地面PM2.5浓度具有显著的相关性, 因此被广泛应用于PM2.5浓度估算.二氧化氮(NO2)和甲醛(HCHO)作为O3的前体污染物, 通常被用于近地面O3浓度估算[22].因此, 本文采用空间分辨率及覆盖度较高的MAICA AOD产品[23]估算PM2.5浓度, OMI NO2和HCHO对流层柱浓度产品估算近地面O3浓度, 上述产品获取的时间范围均为2015年1月1日到2020年12月31日.其中MAICA AOD产品来源于NASA Level 1 Atmospheric Archive and Distribution System(LAADS)网站(http://ladsweb.nascom.nasa.gov/), 空间分辨率为1 km×1 km. NO2和HCHO柱浓度数据来自搭载于美国2004年发射的Aura卫星上的OMI传感器, 下载自NASA GES DISC数据库网站(https://disc.gsfc.nasa.gov/), 时间分辨率为逐日, 空间分辨率为13~24 km, 在预处理过程中, 将日NO2和HCHO柱浓度数据进行异常值剔除后融合为月均25 km×25 km分辨率, 再使用普通克里金插值到10 km×10 km分辨率, 年均NO2和HCHO柱浓度数据则取月平均.
1.1.3 其他建模数据根据已有研究, 气象数据、边界层高度、植被覆盖指数和地形高程与近地面PM2.5和O3浓度的生成以及扩散相关性较大[24, 25], 因此收集上述数据用于建立PM2.5和O3浓度遥感制图模型.其中气象及边界层高度数据来源于ERA5再分析资料(https://cds.climate.copernicus.eu/)的月均产品, 气象要素包含温度、气压、风速、风向、相对湿度、降雨量和太阳净辐射量, 分辨率为10 km×10 km, 边界层高度空间分辨率为25 km×25 km; 植被覆盖指数采用MODIS归一化植被指数(normalized difference vegetation index, NDVI)产品(https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/), 空间分辨率为1 km×1 km, 时间分辨率为16 d; 地形高程数据(DEM)来源于美国宇航局SRTM数据(http://srtm.csi.cgiar.org/), 空间分辨率为90 m×90 m.在数据预处理过程中, 在空间尺度上将所有建模数据通过重采样和空间插值分别统一到1 km×1 km(PM2.5浓度估算)和10 km×10 km(O3浓度估算)分辨率, 在时间尺度上, 分别按月和年求平均值得到对应时间尺度合成数据.
1.2 PM2.5和O3浓度估算与结果验证 1.2.1 估算模型与验证方法采用随机森林(random forest, RF)回归建模对研究区月尺度和年尺度上的PM2.5浓度和O3_MDA8_90进行遥感估算.RF是由Breiman提出的一种统计学习理论[26].其本质是通过集成多个决策树来模拟多重非线性关系, 该方法目前已广泛应用至大气污染浓度遥感估算领域[27~29].RF回归模型主要分为3步：①样本数据随机抽样与训练集生成; ②特征变量随机选取与回归树构建; ③将②中生成的回归树组成RF回归模型, 并通过取平均值的方式得到预测值.
本研究采用基于样本、站点和时间的十折交叉验证(10-CV)方法对PM2.5和O3浓度估算结果进行验证[12, 15].采用决定系数(R2)和均方根误差(RMSE)检验模型预测精度, 计算公式如下：
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(1) |
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(2) |
式中, yi为观测值, yi为观测值的平均值, 
表 1显示了采用RF构建的PM2.5和O3浓度估算模型验证结果.就时间尺度而言, 月尺度模型精度优于年尺度模型, 基于样本和站点的模型验证精度基本一致且显著高于基于时间的模型验证精度.就污染物而言, O3浓度估算模型在月尺度(R2：0.87~0.92, RMSE：12.16~22.93 μg·m-3)优于PM2.5模型(R2：0.71~0.90, RMSE：7.54~12.93μg·m-3), 但年尺度上略逊于PM2.5浓度估算模型(O3, R2：0.72~0.88, RMSE：8.48~13.56μg·m-3PM2.5 vs. PM2.5, R2：0.74~0.89, RMSE：4.81~7.37μg·m-3).
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表 1 PM2.5和O3浓度估算模型验证精度 Table 1 Validations of PM2.5 and O3 estimation model |
1.3 协同防控区划定的GIS分析 1.3.1 防控成效空间一致性评价
在防控成效空间一致性评价过程中, 先将O3浓度空间分布重采样到与PM2.5浓度相同空间分辨率(1 km×1 km), 然后再根据图 2开展评价.其中ρ(PM2.5)n和ρ(O3)n表示该网格基准年(例如2015年)的PM2.5和O3浓度, ρ(PM2.5)m和ρ(O3)m则表示被评价年(例如2020年)的PM2.5和O3浓度, R(PM2.5)和R(O3)则是评价期期间PM2.5和O3浓度的变化率.
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图 2 防控成效空间一致性评价过程 Fig. 2 Process of spatial consistency evaluation of PM2.5 and O3 prevention and control effects |
为进一步判定区域防控污染物对象、划分防控等级以及划定防控区范围, 本文结合评价年PM2.5和O3污染浓度, 以及在基准年与被评价年期间的变化情况进行了防控区划分.首先依据被评价年PM2.5和O3污染浓度是否超标, 将全国范围按防控污染物对象分为了PM2.5和O3协同(PM2.5和O3均超标)、PM2.5防控为主(PM2.5超标, O3达标)和O3防控为主(O3超标, PM2.5达标)这三大类型.在防控污染物对象大类划定基础上, 再依据被评价年与基准年的浓度变化率升高与降低情况细分防控等级(表 2).
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表 2 PM2.5和O3污染协同防控区域划定条件 Table 2 Conditions of regionalizing PM2.5 and O3 collaborative prevention and control area |
2 结果与讨论 2.1 PM2.5和O3污染浓度时序分析
2015~2020年期间, 全国整体PM2.5年均浓度逐年下降, 下降率为25.36%, 由39μg·m-3降至29μg·m-3, 在2017年达到年均浓度二级标准限值.年O3_MDA8_90则呈现先上升(2018年达到峰值137μg·m-3)后下降的趋势, 2020年(127μg·m-3)与2015年(128μg·m-3)基本持平.同时, 本研究将PM2.5和O3遥感估算浓度与全国城市空气质量监测结果进行了对比, 结果显示遥感估算浓度总体上略低于城市空气质量实时监测数据, 但年际总体变化趋势与其基本保持一致[图 3(a)和3(b)].其主要原因在于城市空气质量实时监测站点大多布点在城市建成区区域, 该区域空气质量浓度普遍高于非城市区域[30].
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图 3 PM2.5和O3浓度及不同等级浓度超标面积占比时序变化 Fig. 3 Temporal variations in PM2.5 and O3 concentrations and the proportion of areas with exceeding the standard of different levels |
图 3(c)和3(d)进一步显示了年尺度不同等级PM2.5和O3浓度超标面积占总体面积的比例.PM2.5二级浓度限值(35μg·m-3)以上面积占比总体下降8个百分点(40%~32%); O3二级浓度限值(160μg·m-3)以上面积占比则与其年均浓度呈现出一致的总体基本持平, 年际间波动变化的趋势.由于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中未给定月尺度浓度限值, 因此本研究分别以日一级[ρ(PM2.5)为35μg·m-3, ρ(O3)为100μg·m-3]和二级[ρ(PM2.5)为75μg·m-3, ρ(O3)为160μg·m-3]浓度限值标准统计了月尺度超标面积占比.结果表明, 在一级浓度限值下, PM2.5浓度超标面积占比在秋季的11月到第二年春季的3月期间一般会持续在70%以上, 而O3污染超标面积比则在春季3月开始上升, 到春夏交替的5月和6月达到峰值(90%左右), 在9月和10月开始回落[图 3(e)].超二级浓度限值的面积占比则均在20%以下[图 3(f)], 其中PM2.5浓度超标面积在12月和1月占比最高, O3则在5~7月显著高于其他月份, 其季节性变化与污染物的形成和扩散受气温、湿度、降水和太阳辐射等气象条件影响密切相关[31, 32].
2.2 PM2.5和O3污染浓度空间分析图 4展示了2015~2020年PM2.5和O3浓度空间分布情况.年均PM2.5浓度高值区域主要在五大重点区域的“2+26”城市、汾渭平原、成渝地区和重点区域外的新疆塔克拉玛干沙漠等地区[图 4(a)].春季, PM2.5污染的范围主要在华北平原[图 4(c)], 夏季全国PM2.5浓度均处于低值水平[图 4(e)], 秋季的污染范围在春季基础上扩大至汾渭、成渝和湖北地区[图 4(g)], 冬季则覆盖了全国除青藏和云贵高原外的大部分区域[图 4(i)].其中“2+26”城市受产业结构、人口密度等因素的影响, 一直以来都是我国大气污染防治关注的重点区域[33, 34], 汾渭平原、成渝地区因其复杂的地形和不利的气象条件而导致重污染天气频发[35, 36], 新疆塔克拉玛干沙漠地区的空气质量则主要受沙尘的影响[37].年O3_MDA8_90浓度显示[图 4(b)], 京津冀鲁豫、长三角和珠三角的O3污染超标情况不容忽视; 根据相关研究报道, 上述地区的NOx和VOCs排放强度(均为O3的前体污染物)分别是全国平均水平的2.8~4.5倍和4.0~5.3倍, 显著高于整个东部地区的平均水平[38].除上述需重点关注的区域外, 云贵高原在春季也易发生O3污染[图 4(d)], 新疆、甘肃、宁夏、内蒙和东北地区则在夏季易发生O3污染[图 4(f)].
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图 4 PM2.5和O3浓度空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of PM2.5 and O3 concentrations |
网格尺度的污染浓度变化率显示, 2015~2020年PM2.5与O3变化率存在显著的空间不一致性[图 5(a)和5(b)]. PM2.5下降率较高的区域主要分布在东北、华北平原、华东以及四川盆地等区域, 上述区域大部分是大气污染防治行动计划实施以来的重点防控区域, 强有力地减排措施是大气污染得到显著改善的主要原因[39, 40].内蒙古、青海、新疆、西藏和云南等地区的PM2.5浓度则出现一定程度上升趋势, 其原因主要在于该部分地区的基准浓度(2015年)较低, 因此PM2.5浓度值的小幅变化也会导致大幅的变化率. O3浓度呈下降趋势的范围相对较小, 主要分布在东北、西南、西北以及华东部分地区, 上升率较高的地区主要在关中平原、川渝地区、苏皖鲁豫交界区域以及华南地区, 在空间分布上与PM2.5变化率出现明显的“此消彼长”的趋势.该结果与孟晓艳等[41]基于地面监测站点数据开展的重点区域O3污染状况分析结果一致.
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图 5 PM2.5和O3防控成效空间一致性比较 Fig. 5 Comparisons of spatial consistency for the prevention and control effects between PM2.5 and O3 |
图 5(c)展示了各省份不同一致性类型网格的占比情况.共有11个省份PM2.5与O3浓度均下降的网格占比超过50%, 其中上海市占比最高, 达到93.03%, 这与上海在“十三五”期间制定了系列节能减排措施[42, 43], 并超额完成了“十三五”期间制定的减排与空气质量目标[44]密切相关; 其次是东北三省(吉林：79.88%, 辽宁：78.28%, 黑龙江70.54%).福建、江西、安徽、天津和河南则呈现出显著的PM2.5与O3浓度均下降网格占比低, PM2.5下降且O3上升网格占比高的特征, 上述5省份PM2.5下降且O3上升网格占比均在80%以上.部分西部省份(新疆、云南、甘肃、青海和西藏)受沙尘、基准浓度较低、海拔高度和气象等因素的影响[45~47], 出现较大面积的PM2.5和O3同时上升的情况.
2.4 PM2.5与O3协同防控区划定与分析图 6展示了年尺度的PM2.5和O3协同防控区边界划分结果[图 6(a)]及各边界范围逐年变化情况[图 6(b)~6(f)].总体而言, 需开展PM2.5与O3协同防控的区域主要集中在“2+26”城市、汾渭平原、长三角地区北部以及山东半岛, 其中大部分区域(“2+26”城市、汾渭平原的关中地区、长三角苏皖鲁豫交界区域)应以防控等级Ⅱ级为主, 江苏及山东半岛则以Ⅲ级为主.因气象条件和污染物排放是形成重污染天气的两大主导因素, 且现有研究表明, VOCs和NOx既是O3的主要前体物, 也是参与大气中化学反应生成PM2.5二次污染物的重要组成部分[48], 因而对于上述协同防控区域而言, 大力实施VOCs和NOx减排措施显得至关重要.协同防控边界范围也存在时间变化特征, 该类型防控区域在2016年[图 6(b)]主要集中在“2+26”城市、山东半岛和长三角部分区域, 到2017年[图 6(c)]向北扩展至环渤海湾北岸, 向西到汾渭平原, 向南涵盖河南和江苏北部, 且以Ⅰ级和Ⅱ级防控区域为主. 2018年[图 6(d)], 协同防控区域范围进一步向南蔓延, 这一状况到2019年[图 6(e)]出现好转趋势, 空间范围开始缩减, 到2020年[图 6(f)]防控等级也大部分降为以Ⅲ级为主.与协同防控区域相比, 以PM2.5或O3单一防控为主的区域范围总体变化不大.其中以PM2.5防控为主的地区主要在东北的辽宁和吉林地区、华中的鄂湘赣地区、西南的成渝地区以及西北的塔克拉玛干沙漠-河西走廊区域; 以O3防控为主的区域范围相对来说面积较小, 主要集中在珠三角、长三角以及环渤海湾的部分区域.
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图 6 年尺度协同防控区边界划分结果 Fig. 6 Regionalization of synergetic prevention and control areas at yearly scale |
分季节划分的协同防控区边界显示, 春季[图 7(a)]和夏季[图 7(b)]重点以O3防控为主, 防控的区域范围除重点区域外, 在春季还应重视云南南部, 在夏季应关注宁夏北部、内蒙南部和环渤海湾地区; 在秋季[图 7(c)], 除珠三角部分区域需注重O3防控外, 整体空气质量情况良好; 在以PM2.5防控为主的冬季[图 7(d)], 其范围除重点区域外, 还应关注豫鄂湘赣地区.此结果虽然表明PM2.5和O3污染在同一季节同时发生的情况不显著, 但不同季节分别以PM2.5和O3污染防控为主的区域在地理空间范围上一致性程度较高.因此上述地区在制定防控策略时可重点考虑先以区域协同防控为主, 再对不同季节重点防控的污染物进行针对性施策.
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图 7 协同防控区边界分季节划分结果 Fig. 7 Regionalization of synergetic prevention and control areas in different seasons |
本文基于遥感数据精细划定的协同防控区域范围在主体上与国家当前划定的重点防控区域一致性程度较高.二者的主要差异体现在: “2+26”城市区域划定的防控区域范围不足(未能将山东半岛、辽宁、吉林和环渤海湾地区划入), 长三角、珠三角防控范围略大.同时部分地区如华中的豫鄂湘赣地区、西北的塔克拉玛干沙漠-河西走廊区域还暂未被纳入国家重点防控区域.此外, 在月和年尺度上识别出来的重点区域污染区域的基础上, 还可进一步考虑针对具体污染事件, 融合葵花8号和风云4号等静止卫星数据产品分析日变化特征, 分析污染的形成和消亡过程.
3 结论(1) 2015~2020年, 全国整体PM2.5年均浓度逐年下降, 下降率为25.36%, “2+26”城市、汾渭平原、成渝地区和新疆塔克拉玛干沙漠PM2.5污染相对严重; O3浓度则呈现先上升后下降的趋势, 2020年与2015年基本持平, 京津冀鲁豫、长三角和珠三角地区是O3污染的重点关注区域.
(2) 全国PM2.5和O3浓度变化呈现显著的空间不一致性, 其中PM2.5下降且O3上升、PM2.5与O3均下降、PM2.5与O3均上升和PM2.5上升O3下降的面积占比分别为38.34%、35.12%、15.24%和10.89%.上海、吉林、辽宁和黑龙江PM2.5与O3均下降面积占比高; 福建、江西、安徽、天津和河南则呈现出PM2.5与O3均下降面积占比低, PM2.5下降且O3上升面积占比高的特征.
(3) 全国PM2.5和O3协同防控区域边界具有动态变化特征, 在时间变化上呈现先扩大后缩小的趋势, 主体范围集中在“2+26”城市、汾渭平原、长三角地区的北部和山东半岛.以PM2.5或O3单一防控为主的区域范围较为稳定, 辽吉、鄂湘、成渝和塔克拉玛干沙漠-河西走廊区域需以PM2.5防控为主, 珠三角、长三角和环渤海湾的部分区域则应以O3防控为主.
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