2020, Vol. 41
2. 江苏省常州环境监测中心, 常州 213001;
3. 中国环境监测总站, 北京 100012
2. Changzhou Environmental Monitoring Center, Changzhou 213001, China;
3. China National Environmental Monitoring Center, Beijing 100012, China
臭氧(O3)是大气对流层光化学污染产物, 是大气氧化能力的关键因子, 也是重要的温室气体.人类活动大量排放的氮氧化物(NOx)、挥发性有机物(VOCs), 以及一氧化碳、甲烷等物质在光照条件下发生反应生成O3, 导致光化学污染[1].近地面O3污染直接影响人体健康, 还对整个生态系统产生影响[2, 3], 已是世界性问题.从2008年起, 原国家环境保护总局在北京等8个城市组织开展O3试点监测, 结果显示北京O3污染加剧趋势显著[4]；《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)颁布实施以来, 全国地级以上城市相继开展了O3监测, 特别是京津冀、长三角和珠三角地区城市自2013年起全面实施, 结果表明我国城市O3污染问题突出且集中, 以2015年为例, 全国O3超标的地级市有75.9%位于这3个区域, 特别是京津冀地区[5]；近地面O3浓度受经度变化影响不大, 随纬度变化明显[6].
相对其他污染物, O3化学性质活泼, 受气象条件及不同时间尺度的大气运动影响大[7].一些数学方法可分离气象条件对O3的影响, 实现不同时间尺度的分离, 如傅里叶变换、小波分析等[8, 9]；其中, Kolmogorov-Zurbenko (KZ)滤波对处理存在缺失值的时间序列较为有效, 过程简便, 被广泛应用到美国的亚利桑那州图森地区[10]和得克萨斯州休斯顿地区[11]、巴西的卡诺阿斯和埃斯蒂奥[12]、希腊的塞萨利平原[13]、瑞士[14]和韩国主要城市[15, 16]的O3、颗粒物等污染趋势研究, 滤波分量与气象参数的关系研究, 以及耦合其他方法的O3污染预测研究[17, 18].我国北京、天津、石家庄、保定、张家口和呼和浩特等城市以此开展空气污染指数、O3和颗粒物的相关研究[19~23], 本课题组以此考察了2013~2017年长三角部分城市O3污染趋势[24].
O3污染又与NOx、VOCs等前体物排放直接关联, 且存在非线性关系[25, 26], Ma等[22]结合KZ滤波和线性拟合认为北京郊区上甸子背景站O3污染加剧的主要驱动因素是前体物排放.值得注意的是, O3前体物之外的颗粒物还可通过辐射强迫作用影响气温(辐射效应)、通过散射和吸收作用影响辐射传输从而影响气态成分的光解过程(光化学效应), 以及作为非均相反应的活性载体吸收和消除O3(非均相效应), 直接影响O3生成和消耗过程[27], 研究发现我国大气颗粒物已对O3浓度产生了重要影响[27, 28].前体物排放变化、颗粒物浓度变化和气象条件交互, 使O3污染趋势问题更复杂.
本研究基于KZ滤波对2013~2018年京津冀地区13个城市O3、PM2.5的逐日资料及日最高气温的时间序列进行分解, 获得短期、季节和长期尺度上污染物浓度序列, 分析O3原始序列与不同尺度分量的关系, 以线性拟合探讨中长期尺度上前体物排放、颗粒物浓度降低对O3浓度升高的影响, 对完善O3污染防治策略有参考价值.
1 材料与方法 1.1 研究区域与数据京津冀地区位于环渤海心脏地带, 包括北京、天津以及河北省的石家庄、唐山、秦皇岛、邯郸、邢台、保定、承德、沧州、廊坊、衡水和张家口, 共13个城市(图 1), 是我国北方经济规模最大的地区, 其面积、人口和GDP(2016年)分别为全国的2.3%、7.8%和10%.该地区能源消耗和污染排放量大, 已成为我国O3污染防治重点区域[29]. 该地区各城市2013年1月1日~2018年12月31日O3最大日8 h滑动平均(O3-8h)、细颗粒物(PM2.5)日均值数据来源于中国环境监测总站, 经过有效性审核；同时段日最高气温(Tmax)资料来自国家气象信息中心及中国气象数据网(http://data.cma.cn/).德国柏林、法国巴黎、英国伦敦的非农村空气站O3浓度数据来源于欧盟环保署的EU AirBase data repository数据库(https://data.europa.eu/euodp/data/dataset/data_airbase-the-european-air-quality-database-8)；美国洛杉矶的O3浓度数据来源于美国EPA的室外空气质量数据库(https://www.epa.gov/outdoor-air-quality-data).
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图 1 研究区域各城市位置示意 Fig. 1 Cities in the Beijing-Tianjin-Hebei(BTH) region in this study |
KZ滤波方法是经p次迭代与m点滑动平均的低通滤波, 其计算公式如下：
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(1) |
式中, Oi为输入序列, i为序列的时间间隔(本研究中为天), j为滑动窗口变量, 表示参与滑动的各时间点, k为对Oi进行滤波时其两端滑动窗口长度, 滑动窗口长度m=2k+1；滤波结果作为下次滤波的输入再次计算, 如此共执行p次, 得到最终滤波结果KZ(m, p).
滤波参数m与p可以控制不同尺度过程的滤波, KZ(m, p)将波长小于N的波频滤除：
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(2) |
对某一原始时间序列O(t), 可分解为：
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(3) |
式中, e(t)、S(t)和W(t)分别是长期、季节和短期分量.短期分量W(t)由天气系统及短期污染排放变化引起, 时间尺度1~21 d；S(t)代表季节性变化影响, 如太阳角度变化引起的季风、气温、辐射和降水等季节变化, 及与之相关的污染排放变化, 时间尺度1 a；长期分量e(t)则反映了人为活动排放的影响和气候长期变化, 包括污染排放总量、污染物传输、气候、政策或经济活动等因素引起的变化, 时间尺度一般大于1 a.
参考Rao等[7]的KZ方法, 3个时间尺度分量按如下公式计算：
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(6) |
根据式(2), KZ(15, 5)滤波的滑动窗口长度为15(m=15), 执行5次(p=5), 周期小于33 d(15×51/2≤33)的波动滤除, 有效滤波33 d, 是长期和季节分量的和, 又称基线分量；同理, KZ(365, 3)有效滤波为632 d(1.7 a).
O(t)的总方差可写为滤波所得3个分量的方差和协方差之和[7]：
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(7) |
本研究将O3-8h和PM2.5日均值取对数后分解[7], 再恢复为浓度获得各分量；Tmax则直接分解原始数据.
1.3 臭氧污染成因探讨温度升高将加快光化学反应速率, 使O3升高[30~33], 其季节特征相似, 呈良好正相关关系[6], 但一般O3与Tmax的曲线轮廓略有错位, 有相位差(Δt), 本研究以数据平移寻找两者最高Pearson相关系数获得Δt[22, 34].
Rao等[34]采用式(8)探讨了O3与温度的关系, Ma等[22]以此推测了2003~2015年北京远郊O3污染加剧原因.
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(8) |
式中, O3, BL(t)为O3-8h基线序列, Tmax, BL(t+Δt)是调整了相位差的Tmax基线序列, a为拟合系数, ε(t)+c为残差, 其中ε(t)表示污染排放对O3浓度的影响.
大气颗粒物通过辐射效应、光化学效应以及非均相效应影响O3浓度水平[27], 由于我国大气颗粒物浓度大幅下降, 式(8)的ε(t)项应涵盖颗粒物浓度变化和前体物排放的影响, 故本研究将PM2.5作为变量纳入, 以期区分颗粒物浓度下降和前体物排放的贡献, 即：
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(9) |
式中, O3, BL(t)和Tmax, BL(t+Δt)同上, PMBL(t)为PM2.5基线序列, a′和b为拟合系数, ε′(t)+c′为残差, 其中ε′(t)表示O3前体物排放影响.
为区分Tmax、PM2.5和前体物对O3污染趋势的影响, 先以KZ(15, 5)滤波获得O3, BL(t)、Tmax, BL(t)和PMBL(t)序列, 然后线性回归获得式(8)和式(9)的各拟合系数值, 再分别基于这些拟合系数、Tmax, BL(t)和PMBL(t)序列, 反推构建a×Tmax, BL(t+Δt)序列(温度影响项)和b×PMBL(t)序列(颗粒物影响项), 差减法获得残差项[ε(t)+c], 最后线性拟合这些序列获得其变化趋势.
2 结果与讨论 2.1 臭氧污染概况京津冀地区各城市普遍存在O3污染, 根据《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663-2013), 2018年地区内各城市O3-8h不达标天数比例介于10.4%(秦皇岛)~26.7%(保定), 平均21.1%；各城市O3-8h第90百分位数浓度介于163.6~211.0 μg·m-3, 平均193.4 μg·m-3(表 1), 均超过GB 3095-2012二级年标准限值160 μg·m-3.
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表 1 京津冀地区各城市O3-8h的2018年浓度水平和2013~2018年的升高趋势1) Table 1 Status of ozone pollution in 2018 and the magnitude of annual trends over the period 2013-2018 in the BTH study region |
2013~2018年各城市O3-8h的6个百分位数浓度(5%、25%、50%、75%、95%和99%)平均升高速率分别是2.39、4.21、5.26、6.74、9.27和9.49 μg·(m3·a)-1, 高值部分升高更快；唯北京和衡水有所不同, 低值部分反而升高更快.该地区城市O3-8h各百分位数浓度升高速率均值高于长三角地区[24].
2.2 KZ过滤后的臭氧时间序列特征KZ滤波参数选择至关重要, 如Rao等[34]曾采用KZ(29, 3), 后调整为式(4)~(6)中的KZ(15, 5)和KZ(365, 3)[7], 其时间尺度节点分别为33 d和1.7 a；周德荣[8]以KZ滤波分析O3小时浓度值时, 所用参数对应的主要时间尺度节点也分别是33 d和1.7 a, 相互印证了参数设置的合理性.式(4)~(6)被广泛应用到美国[10, 11]、巴西[12]、希腊[13]、瑞士[14]和韩国[15, 16], 以及我国部分城市O3和其他污染物的趋势研究, 可见其较好地普适性.
按照式(4)~(6), 分别对各城市取自然对数[ln(O3-8h)]的序列进行分解, 然后恢复为浓度数据获得各城市的短期、季节和长期分量序列, 各城市序列特征较为相似.以北京为例, O3-8h原始序列有高频噪声, 具明显季节特征[图 2(a)]；去除短期分量后[图 2(b)], 季节分量[图 2(c)]显现更清晰平滑的周期特征, 12月至次年1月为谷底, 6月中下旬至7月中上旬为峰顶, 2013和2015年呈较明显双峰型, 如2013年分别在5月和8月存在峰值, 6~7月的分叉与梅雨影响有关.不同年份的季节周期有一定不规则性, 如谷底的具体时段略有差异, 峰型和分叉情形各有不同；长期分量[图 2(d)]则明显展示出北京城区O3-8h波动升高趋势, 2013~2015年和2017~2018年升高较快, 2018年渐成趋稳态势, 而这种趋势在原始序列[图 2(a)]中基本被高频噪声掩盖, 印证了时间尺度分离分析的必要性.北京城区O3季节分量的分叉、年际波动上升趋势与北京远郊区上甸子背景站的观测结果基本一致[22]；与长三角城市相比, 北京O3-8h季节分量的双峰特征较不鲜明[24].
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图 2 2013~2018年北京O3-8h的原始时间序列和KZ分解后的短期、季节和长期分量序列 Fig. 2 Separated time series of original data O(t), short-term component W(t), seasonal component S(t), and long-term component e(t) of the O3-8h in Beijing |
以式(7)进行方差分析, 各城市的3个分量序列方差及其之间协方差在O3-8h原始序列总方差的占比如表 2所示. 3个分量理论上相互独立, 原始序列方差应为3个分量方差之和, 各城市实际分离所得3个分量序列之间的协方差和占原始序列总方差比例小于4.23%, 侧面展现了模型及参数设置的合理性.季节分量S(t)对原始序列总方差贡献最大, 占57.5%~69.9%(均值63.9%), 影响O3生成的光照、温度和湿度等季节特征鲜明, 同时污染排放也有季节特征；短期分量W(t)方差占比在26.8%~36.8%之间(均值32.7%)；长期分量e(t)占比较小, 介于1.0%~8.5%(均值3.4%).方差占比分析也印证了消除高频噪声干扰的必要性, 同时表明中小尺度分量的重要性.Ma等[22]对2003~2015年北京上甸子背景站未取对数O3-8h的KZ滤波分析中, 短期分量W(t)和季节分量S(t)的总方差占比分别是36.4%和57.6%, 与本研究取对数后的方差占比(33.1%和65.6%)相似；与长三角地区(均值43.4%)相比[24], 京津冀地区季节分量S(t)占比更高, 即季节特征更明显, 长期分量e(t)方差占比与长三角地区(2.3%)相仿, 短期分量W(t)略低.
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表 2 京津冀地区各城市KZ分解3个时间尺度分量的方差贡献和线性拟合参数值 Table 2 Results of KZ filtered components and results of multiple linear regressions in the Beijing-Tianjin-Hebei study region during 2013-2018 |
基于长期分量e(t), 以两个直辖市(北京和天津)、省会城市石家庄, 以及近2年最高的张家口为代表, 比较了京津冀地区与国内外有关城市的O3浓度水平.结果显示, 京津冀地区O3长期分量远高于欧洲的柏林、巴黎和伦敦, 与美国洛杉矶20世纪90年代初和最近4 a的情况相当, 但低于长三角地区的上海和南京(图 3).
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图 3 1990~2018年京津冀地区典型城市与长三角地区、国外部分城市KZ长期分量的比较 Fig. 3 Evolution of urban surface ozone levels in the Beijing- Tianjin-Hebei region, Shanghai, Nanjing, and some cities in the Europe and the USA from 1990 to 2018 |
各城市长期分量e(t)的升高速率见表 3, 其中北京为3.33 μg·(m3·a)-1, 略高于其远郊上甸子背景站[2.42 μg·(m3·a)-1][22], 与长三角地区均值[3.85 μg·(m3·a)-1]相近[24], 但地区内平均升高速率[4.97 μg·(m3·a)-1]高于长三角地区, 这与O3-8h各百分位数浓度升高速率的对比结论一致.
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表 3 2013~2018年京津冀地区各城市O3-8h的升高趋势及其基于线性拟合的原因推测 Table 3 Increase rates of O3-8h in the Beijing-Tianjin-Hebei study region in 2013-2018 based on multiple linear regression analysis |
各城市长期分量e(t)和O3-8h各年均值的升高速率(表 3)呈正相关关系(R2=0.695, n=13).O3-8h各年均值升高速率受污染排放和气象条件的双重影响, 长期分量e(t)则认为剥离了中短期气象因素影响, 对比这两个升高速率, 北京、石家庄等5个城市因气象条件缓解了O3的上升态势, 如石家庄长期分量e(t)升高速率为7.12 μg·(m3·a)-1, 而O3-8h年均值升高速率为6.23 μg·(m3·a)-1；其他8个城市则因气象条件加剧了O3污染, 如保定剥离气象因素影响前后的升高速率分别为8.34 μg·(m3·a)-1和5.81 μg·(m3·a)-1, 这意味着O3污染治理成效将被抵消30.3%.
2.3 臭氧污染成因分析O3浓度与前体物排放源及其位置关系、地理特征和气象条件有关[1].学者们研究了太阳辐射、温度、相对湿度、风速和风向等气象参数对O3浓度的影响[10, 30, 31, 35~37], 其它气象参数影响因地点不同而各异, 太阳辐射和温度则公认是O3的主要影响参数.
KZ滤波分离O3、气象因子的分量序列之间的相关分析表明, 太阳辐射和温度仍是两个最关键因子[11, 15].Botlaguduru等[11]在美国休斯顿地区发现, 相对湿度和风速这两个被视为影响O3浓度的重要因素, 与O3, BL相关性不强, 这意味着在不同时间尺度上同一个气象因素对O3浓度水平的影响也不同.
本研究以日最高气温(Tmax)作为气象因子代表进行分析.以KZ(15, 5)滤波获得Tmax, BL(t)、O3, BL(t)和PMBL(t)序列.平滑抵消了短期过程影响的Tmax, BL(t)和O3, BL(t)周期特征相似, 但有相位差(Δt).以Δt最大的秦皇岛为例(图 4), O3, BL(t)轮廓与Tmax, BL(t)轮廓略有错位, 两序列的Pearson相关系数为0.736, 如将Tmax, BL(t)轮廓左移28 d后, 两者Pearson相关系数将获得最大值0.830.
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图 4 秦皇岛日最高气温基线Tmax, BL(t)与O3-8h基线O3, BL(t)的轮廓 Fig. 4 Phase lag between the time series of baseline of daily maximum temperature and O3-8h in Qinhuangdao |
该地区各城市Δt介于13~28 d(表 2), 秦皇岛(28 d)、承德(26 d)和唐山(21 d)的较大, 其余城市集中在13~17 d.Ma等[22]发现北京远郊上甸子背景站Δt为17 d, 与本研究在北京城区的结果完全一致.长三角地区城市Δt在6~64 d之间, 舟山(64 d)、宁波(30 d)和台州(28 d)等沿海城市最大, 其余城市集中在6~16 d[24].其他见诸报道的Δt有：美国新泽西州19 d[34], 康涅狄格州不同站点介于15~25 d[38], 美国华盛顿、芝加哥、洛杉矶和迈阿密则分别是10、16、24和123 d[39], 得克萨斯州为6~8 d[40].另据报道美国亚利桑那州图森地区未发现该现象[10]. Milanchus等[39]和Ahmadi等[40]发现O3, BL(t)与太阳辐射序列不存在相位差[39, 40], 可见Δt应源于气温与太阳辐射变化的不完全同步, 还可与各城市所处的地理位置、海陆风等因素有关.
以不单列颗粒物影响的式(8)进行线性拟合, Tmax, BL的系数a介于2.54~4.31, 其t值在69.3~147.6之间, 在0.01置信水平上显著, 残差项[ε(t)+c]的t值除邢台外均在0.01的置信水平上显著；回归关系可解释各城市O3-8h基线总方差(R2)的68.9%~91.0%, F值在8431~10262之间, 回归具高度显著统计学意义(表 2).
根据O3, BL与Tmax, BL序列, 基于式(8)反推构建a×Tmax, BL(t+Δt)序列(温度影响项), 差减获得ε(t)+c序列(残差项), 线性拟合这两个重构序列.结果显示, O3污染加剧主要来源于残差项, 即污染排放, 贡献为2.05~7.78 μg·(m3·a)-1, 占O3, BL(t)升高速率比重介于69.3%~102.6%, 均值90.4%；温度影响项略有贡献, 各城市占比均值为9.6%, 地区差异较大, 波动范围-2.6%~30.7%(表 3)；Ma等[22]认为前体物排放对北京远郊上甸子背景站O3升高的贡献为2.55 μg·(m3·a)-1, 气象因素对O3污染有抵消影响, 与本研究中北京城区的污染排放贡献的升高速率[2.42 μg·(m3·a)-1]基本吻合.温度影响项对除邢台外其他城市O3污染均有加剧影响(表 3), 与长期分量e(t)跟O3-8h年均值趋势的对比结果不同, 这说明仅用温度代表气象条件仍有不足.
以单列PM2.5项的式(9)线性拟合各城市O3, BL与PMBL、Tmax, BL的关系, 则Tmax, BL的拟合系数a′略低于基于式(9)中a的拟合值, 依然在0.01的置信水平上显著, 其t检验值介于58.5~133.7；PM2.5与O3-8h成负相关, 拟合参数b的t检验值介于-16.1~2.75, 在0.01的置信水平上显著；相较式(8), 调整后的R2均有所提高, F值则略有降低(表 2), 经方差膨胀系数诊断自变量之间不存在明显的共线性问题.
类似地, 基于式(9)重构并线性拟合温度影响项、颗粒物影响项和残差项序列.结果显示, 基于式(9)的Tmax贡献与基于式(8)计算结果一致(表 3), 而PM2.5下降影响项和残差项贡献的升高速率之和等于基于式(8)的残差项贡献的升高速率, 即式(8)的残差项(污染排放影响)被拆分为前体物排放和PM2.5下降影响.前体物排放是O3浓度攀升的主要因素, 在该地区各城市的占比均值是63.1%, 北京(29.6%)和衡水(20.6%)较低；张家口的前体物排放贡献(95.6%)最大, 其年均值、长期分量和残差项趋势见图 5.PM2.5下降对O3升高贡献占比城市间差异大, 北京最高(50.8%), 衡水(48.6%)、天津(36.7%)、承德(36.0%)、廊坊(32.5%)次之, 张家口(3.0%)和秦皇岛(7.1%)占比最小, 均值27.3%.PM2.5下降已成为北京、衡水等地O3升高的最重要因素, 与Li等[41]基于GEOS-Chem模拟和多元线性回归认为华北平原PM2.5大幅下降是O3污染加剧最重要原因的结论基本一致.
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图 5 2013~2018年张家口O3-8h的年均值、KZ长期分量和残差项序列 Fig. 5 Time series of the O3-8h annual mean, KZ long-term component e(t), and the noise-free and temperature-independent ozone in Zhangjiakou from 2013 to 2018 |
颗粒物与O3之间相互关系甚为复杂, 高O3将提高二次颗粒物占比[42]；颗粒物则通过辐射效应、光化学效应和非均相反应影响O3浓度[27], 呈非线性变化特征[43], 一般认为高颗粒物下辐射效应占主导, 低浓度颗粒物下非均相反应占主导, 研究已发现我国大气颗粒物降低了O3含量[28].不同时间区间颗粒物对O3影响的静作用差异较大, 如李佳慧等[27]认为夏冬两季颗粒物以非均相反应降低了O3含量, 且冬季更为显著；而Xing等[44]发现辐射效应抑制O3生成, 同时又会因其冷却作用抑制大气流通而抬高O3, 所以颗粒物下降将大幅升高冬季O3污染风险, 但将小幅抑制夏季O3峰值.颗粒物与O3之间的复杂关系, 意味着一定时刻颗粒物下降对O3浓度的静作用与所在区域的污染特征息息相关.本研究针对2013~2018整个时段, 通过拟合分析得出统计结果, 未经化学实验和空气质量模型模拟验证, 可为模型模拟研究提供参考.
3 结论(1) 采用Kolmogorov-zurbenko(KZ)滤波将2013~2018年京津冀地区13个城市O3-8h时间序列分解为短期、季节和长期等3个分量, 其方差分别占总方差的32.7%、63.9%和3.4%, 相互之间的协方差之和占总方差比例小于4.23%, 各分量之间相互独立.该地区各城市O3长期分量远高于柏林、巴黎和伦敦等欧洲城市, 与美国洛杉矶20世纪90年代初和最近4年状况相当, 普遍低于上海和南京等长三角主要城市.但是, 2013~2018年该地区各城市O3污染加剧迅速, 达2.31~7.12 μg·(m3·a)-1[均值4.97 μg·(m3·a)-1], 快于长三角地区[3.85 μg·(m3·a)-1]. 2013~2018年该地区O3-8h的6个百分位数(5%、25%、50%、75%、95%和99%)平均升高速率分别是2.39、4.21、5.26、6.74、9.27和9.49 μg·(m3·a)-1, 高值部分升高更快；其年均值升高速率均值5.42 μg·(m3·a)-1, 与长期分量升高速率有良好线性关系.
(2) 京津冀地区城市O3污染加剧, 主要由大气污染排放变化造成(90.4%), 拆分为颗粒物下降影响和前体物排放影响, 其贡献比均值分别是27.3%和63.1%, 气象条件影响较小(9.6%)；其中北京-廊坊-天津城市带颗粒物下降对O3浓度升高贡献较大, 分别为50.8%、32.5%和36.7%, 衡水达到48.6%, 这些贡献比例结果尚待化学实验和模型模拟进一步验证.颗粒物浓度降低成为北京、衡水等地O3升高的最大贡献因素, 这意味需要进一步减少NOx和VOCs等前体物排放量, 以抵消PM2.5降低导致臭氧增加的反作用.
| [1] | Monks P S, Archibald A T, Colette A, et al. Tropospheric ozone and its precursors from the urban to the global scale from air quality to short-lived climate forcer[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(15): 8889-8973. DOI:10.5194/acp-15-8889-2015 |
| [2] | Amann M, Derwent D, Forsberg B, et al. Health risks of ozone from long-range transboundary air pollution[R]. Geneva: World Health Organization, 2008. |
| [3] | Liu H, Liu S, Xue B R, et al. Ground-level ozone pollution and its health impacts in China[J]. Atmospheric Environment, 2018, 173: 223-230. DOI:10.1016/j.atmosenv.2017.11.014 |
| [4] |
程麟钧, 王帅, 宫正宇, 等. 2008~2016年臭氧监测试点城市的臭氧污染特征[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 26-32. Cheng L J, Wang S, Gong Z Y, et al. Pollution trends of ozone in ozone monitoring pilot cities from 2008 to 2016[J]. Environmental Monitoring in China, 2017, 33(4): 26-32. |
| [5] |
孟晓艳, 宫正宇, 张霞, 等. 全国及重点区域臭氧污染现状[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 17-25. Meng X Y, Gong Z Y, Zhang X, et al. Pollution characteristics of ozone in China and key regions[J]. Environmental Monitoring in China, 2017, 33(4): 17-25. |
| [6] |
段晓瞳, 曹念文, 王潇, 等. 2015年中国近地面臭氧浓度特征分析[J]. 环境科学, 2017, 38(12): 4976-4982. Duan X T, Cao N W, Wang X, et al. Characteristics analysis of the surface ozone concentration of china in 2015[J]. Environmental Science, 2017, 38(12): 4976-4982. |
| [7] | Rao S T, Zurbenko I G, Neagu R, et al. Space and time scales in ambient ozone data[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 1997, 78(10): 2153-2166. DOI:10.1175/1520-0477(1997)078<2153:SATSIA>2.0.CO;2 |
| [8] |
周德荣.大气环流对华南沿海对流层臭氧影响研究[D].南京: 南京大学, 2014. Zhou D R. Impacts of atmospheric circulation on the inter-annual variation of tropospheric ozone over coastal south China[D]. Nanjing: Nanjing University, 2014. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10284-1015310278.htm |
| [9] |
张天航, 银燕, 高晋徽, 等. 中国华东高海拔地区春夏季臭氧质量浓度变化特征及来源分析[J]. 大气科学学报, 2013, 36(6): 683-698. Zhang T H, Yin Y, Gao J W, et al. Characteristics and source analysis of O3 in spring and summer in high-altitude area of Eastern China[J]. Transactions of Atmospheric Sciences, 2013, 36(6): 683-698. DOI:10.3969/j.issn.1674-7097.2013.06.005 |
| [10] | Wise E K, Comrie A C. Extending the Kolmogorov-Zurbenko filter: application to ozone, particulate matter, and meteorological trends[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2005, 55(8): 1208-1216. |
| [11] | Botlaguduru V S V, Kommalapati R R, Huque Z. Long-term meteorologically independent trend analysis of ozone air quality at an urban site in the greater Houston area[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2018, 68(10): 1051-1064. |
| [12] | Agudelo-Castaneda D M, Teixeira E C, Pereira F N. Time-series analysis of surface ozone and nitrogen oxides concentrations in an urban area at Brazil[J]. Atmospheric Pollution Research, 2014, 5(3): 411-420. DOI:10.5094/APR.2014.048 |
| [13] | Papanastasiou D K, Melas D, Bartzanas T, et al. Estimation of ozone trend in central greece, based on meteorologically adjusted time series[J]. Environmental Modeling & Assessment, 2012, 17(4): 353-361. |
| [14] | Boleti E, Hueglin C, Takahama S. Ozone time scale decomposition and trend assessment from surface observations in Switzerland[J]. Atmospheric Environment, 2018, 191: 440-451. DOI:10.1016/j.atmosenv.2018.07.039 |
| [15] | Seo J, Youn D, Kim J Y, et al. Extensive spatiotemporal analyses of surface ozone and related meteorological variables in South Korea for the period 1999-2010[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014, 14(12): 6395-6415. DOI:10.5194/acp-14-6395-2014 |
| [16] | Shin H J, Cho K M, Han J S, et al. The effects of precursor emission and background concentration changes on the surface ozone concentration over Korea[J]. Aerosol and Air Quality Research, 2012, 12(1): 93-103. DOI:10.4209/aaqr.2011.09.0141 |
| [17] | Luo H Y, Astitha M, Hogrefe C, et al. A new method for assessing the efficacy of emission control strategies[J]. Atmospheric Environment, 2019, 199: 233-243. DOI:10.1016/j.atmosenv.2018.11.010 |
| [18] | Kang D W, Hogrefe C, Foley K L, et al. Application of the Kolmogorov-Zurbenko filter and the decoupled direct 3D method for the dynamic evaluation of a regional air quality model[J]. Atmospheric Environment, 2013, 80: 58-69. DOI:10.1016/j.atmosenv.2013.04.046 |
| [19] |
张洁琼, 王雅倩, 高爽, 等. 不同时间尺度气象要素与空气污染关系的KZ滤波研究[J]. 中国环境科学, 2018, 38(10): 3662-3672. Zhang J Q, Wang Y Q, Gao S, et al. Study on the relationship between meteorological elements and air pollution at different time scales based on KZ filtering[J]. China Environmental Science, 2018, 38(10): 3662-3672. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2018.10.008 |
| [20] |
吴宜航, 白鹤鸣, 师华定, 等. 气象条件对呼和浩特市空气质量变化的影响评估[J]. 干旱区研究, 2016, 33(2): 292-298. Wu Y H, Bai H M, Shi H D, et al. Assessing the influence of weather conditions on the change of air quality in Hohhot[J]. Arid Zone Research, 2016, 33(2): 292-298. |
| [21] |
白鹤鸣, 师华定, 高庆先, 等. 基于气象调整的京津冀典型城市空气污染指数序列重建[J]. 生态与农村环境学报, 2015, 31(1): 44-49. Bai H M, Shi H D, Gao Q X, et al. Re-ordination of air pollution indices of some typical cities in Beijing-Tianjin-Hebei region based on meteorological adjustment[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2015, 31(1): 44-49. |
| [22] | Ma Z Q, Xu J, Quan W J, et al. Significant increase of surface ozone at a rural site, north of eastern China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(6): 3969-3977. DOI:10.5194/acp-16-3969-2016 |
| [23] |
秦人洁, 张洁琼, 王雅倩, 等. 基于KZ滤波法的河北省PM2.5和O3浓度不同时间尺度分析研究[J]. 环境科学学报, 2019, 39(3): 821-831. Qin R J, Zhang J Q, Wang Y Q, et al. Study on different time scales of PM2.5 and O3 concentrations in Hebei Province based on KZ filter[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(3): 821-831. |
| [24] | Yu Y J, Wang Z, He T, et al. Driving factors of the significant increase in surface ozone in the Yangtze River Delta, China, during 2013-2017[J]. Atmospheric Pollution Research, 2019, 10(4): 1357-1364. DOI:10.1016/j.apr.2019.03.010 |
| [25] |
李磊, 赵玉梅, 王旭光, 等. 廊坊市夏季臭氧体积分数影响因素及生成敏感性[J]. 环境科学, 2017, 38(10): 4100-4107. Li L, Zhao Y M, Wang X G, et al. Influence factors and sensitivity of ozone formation in Langfang in the summer[J]. Environmental Science, 2017, 38(10): 4100-4107. |
| [26] |
郝伟华, 王文勇, 张迎春, 等. 成都市臭氧生成敏感性分析及控制策略的制定[J]. 环境科学学报, 2018, 38(10): 3894-3899. Hao W H, Wang W Y, Zhang Y C, et al. Analysis of ozone generation sensitivity in Chengdu and establishment of control strategy[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(10): 3894-3899. |
| [27] |
李佳慧, 刘红年, 王学远. 苏州城市颗粒物与臭氧相互作用的数值模拟研究[J]. 南京大学学报(自然科学), 2016, 52(6): 989-1000. Li J H, Liu H N, Wang X Y. Numerical simulation of the interaction between haze and ozone in the urban area of Suzhou urban[J]. Journal of Nanjing University (Natural Sciences), 2016, 52(6): 989-1000. |
| [28] | Qu Y W, Wang T J, Cai Y F, et al. Influence of atmospheric particulate matter on ozone in Nanjing, China: observational study and mechanistic analysis[J]. Advances in Atmospheric Sciences, 2018, 35(11): 1381-1395. DOI:10.1007/s00376-018-8027-4 |
| [29] | Cheng L J, Wang S, Gong Z Y, et al. Regionalization based on spatial and seasonal variation in ground-level ozone concentrations across China[J]. Journal of Environmental Sciences, 2018, 67: 179-190. DOI:10.1016/j.jes.2017.08.011 |
| [30] | Fu T M, Zheng Y Q, Paulot F, et al. Positive but variable sensitivity of August surface ozone to large-scale warming in the southeast United States[J]. Nature Climate Change, 2015, 5(5): 454-458. DOI:10.1038/nclimate2567 |
| [31] | Pu X, Wang T J, Huang X, et al. Enhanced surface ozone during the heat wave of 2013 in Yangtze River Delta region, China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 603-604: 807-816. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.03.056 |
| [32] | Brönnimann S, Buchmann B, Wanner H. Trends in near-surface ozone concentrations in Switzerland: the 1990s[J]. Atmospheric Environment, 2002, 36(17): 2841-2852. DOI:10.1016/S1352-2310(02)00145-0 |
| [33] | Lin C Y C, Jacob D J, Fiore A M. Trends in exceedances of the ozone air quality standard in the continental United States, 1980-1998[J]. Atmospheric Environment, 2001, 35(19): 3217-3228. DOI:10.1016/S1352-2310(01)00152-2 |
| [34] | Rao S T, Zurbenko I G. Detecting and tracking changes in ozone air quality[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 1994, 44(9): 1089-1092. |
| [35] | White A B, Darby L S, Senff C J, et al. Comparing the impact of meteorological variability on surface ozone during the NEAQS (2002) and ICARTT (2004) field campaigns[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2007, 112(D10): D10S14. |
| [36] | Souri A H, Choi Y, Li X S, et al. A 15-year climatology of wind pattern impacts on surface ozone in Houston, Texas[J]. Atmospheric Research, 2016, 174-175: 124-134. DOI:10.1016/j.atmosres.2016.02.007 |
| [37] | Ngan F, Byun D. Classification of weather patterns and associated trajectories of high-ozone episodes in the Houston-Galveston-Brazoria Area during the 2005/06 TexAQS-Ⅱ[J]. Journal of Applied Meteorology and Climatology, 2011, 50(3): 485-499. DOI:10.1175/2010JAMC2483.1 |
| [38] | Yang J S, Miller D R. Trends and variability of ground-level O3 in Connecticut over the period 1981-1997[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2002, 52(12): 1354-1361. |
| [39] | Milanchus M L, Rao S T, Zurbenko I G. Evaluating the effectiveness of ozone management efforts in the presence of meteorological variability[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 1998, 48(3): 201-215. |
| [40] | Ahmadi M, John K. Statistical evaluation of the impact of shale gas activities on ozone pollution in North Texas[J]. Science of the Total Environment, 2015, 536: 457-467. DOI:10.1016/j.scitotenv.2015.06.114 |
| [41] | Li K, Jacob D J, Liao H, et al. Anthropogenic drivers of 2013-2017 trends in summer surface ozone in China[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2019, 116(2): 422-427. DOI:10.1073/pnas.1812168116 |
| [42] |
张宇静, 赵天良, 殷翀之, 等. 徐州市大气PM2.5与O3作用关系的季节变化[J]. 中国环境科学, 2019, 39(6): 2267-2272. Zhang Y J, Zhao T L, Yin C Z, et al. Seasonal variation of the relationship between surface PM2.5 and O3 concentrations in Xuzhou[J]. China Environmental Science, 2019, 39(6): 2267-2272. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.06.004 |
| [43] | Bian H, Han S Q, Tie X X, et al. Evidence of impact of aerosols on surface ozone concentration in Tianjin, China[J]. Atmospheric Environment, 2007, 41(22): 4672-4681. DOI:10.1016/j.atmosenv.2007.03.041 |
| [44] | Xing J, Wang J D, Mathur R, et al. Impacts of aerosol direct effects on tropospheric ozone through changes in atmospheric dynamics and photolysis rates[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(16): 9869-9883. DOI:10.5194/acp-17-9869-2017 |