2024, Vol. 45
人们在工业生产和日常生活中广泛使用塑料制品, 在获得极大便利的同时, 所产生的大量塑料废弃物也给环境造成了巨大的压力. Thompson等[1]于2004年首次提出了微塑料(microplastics, MPs)概念, 认为除了大粒径的塑料碎片外, 微小的塑料碎片和纤维同样广泛存在于环境中. 美国国家海洋与大气管理局(National Oceanic and Atmospheric Administration, U.S. NOAA)[2]对微塑料的定义作出规定：尺寸小于5 mm的塑料颗粒, 这也成为了学术界普遍使用的微塑料定义. 有研究表明微塑料具有比表面积大和疏水性强的特点, 因此易吸附环境中的重金属[3]和持久性有机污染物(persistent organic pollutants, POPs)[4]等物质, 并且与大塑料碎片相比, 微塑料更易被生物吞食, 最终通过食物链进入人体并对人体产生危害[5].
对于微塑料的研究最早开始于海洋生态系统[1], 截至目前, 在淡水环境[6]、土壤[7]、大气[8]乃至生物体[9]中都检测出了微塑料的存在, 其中河流是微塑料污染在环境中迁移和扩散的重要途径[10], 陆源性微塑料通过污水排放和雨水冲刷等方式进入河流中, 最终汇入湖泊或海洋[11]. 有学者提出, 相较于表层水, 沉积物更能反映微塑料的长期污染水平[12], 因此, 探究沉积物中微塑料的分布特征, 对了解河流微塑料污染状况具有重要意义.
近年来已有学者对我国部分河流沉积物中微塑料的污染状况进行了调查研究, 包括珠江[13]和湘江[14]等, 微塑料的丰度差异很大, 变化范围为5~9 597 n·kg-1. 望虞河作为连接长江和太湖的唯一河道, 是“引江济太”调水工程的重要引水通道[15], 对望虞河流域水体污染的研究和治理对于保障和改善太湖水质具有重要意义. 先前Fan等[16]已对望虞河河网水体微塑料的污染状况进行了调查分析, 但缺乏沉积物中的微塑料污染情况的调查研究, 本文可补充该地区沉积物中微塑料的污染数据.
正定矩阵因子分解法(positive matrix factorization, PMF)由Paatero等[17]于1994年首次提出, 经过不断改进, PMF模型被广泛应用于国内外水[18]、大气[19]和土壤[20]污染物的源解析研究工作中. Abbasi[21]首次将PMF模型应用于伊朗湿地沉积物中微塑料的源解析, 本文进一步将PMF模型应用于河网沉积物微塑料污染源解析中.
为揭示太湖流域典型城市河网沉积物微塑料污染情况, 阐明其潜在来源, 本文以无锡望虞河西岸河网区为研究区域, 在冬季(2018年12月)和夏季(2019年6月)分别对河网区沉积物中微塑料的污染状况开展现场采样调查和分析, 揭示微塑料的时空分布特征, 并运用PMF模型, 阐明微塑料可能的污染来源, 以期为望虞河流域微塑料污染防控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概述望虞河位于太湖流域北侧, 全长60.8 km, 是太湖洪水主要泄洪通道之一, 也是由长江直接向太湖引水的唯一骨干河道, 具有防洪、排涝、引水和航运等多种功能.
1.2 采样点位的布设及样品采集共布设了17个采样点, 如图 1所示. 采样点WY-1、WY-2、WY-3和WY-4位于无锡市望虞河干流, 采样点BD-1、BD-2、BD-3、JL-1、JL-2和JL-3分别位于望虞河两条主要支流伯渎港和九里河的干流, 伯渎港和九里河的支流也分别设置了一个采样点BD-0和JL-0, 再分别在无锡内京杭运河(JH)、市中心商业区(C)、工业区(I)、郊区(R)和某大型污水处理厂(W)各设置1处采样点. 于冬季(2018年12月)和夏季(2019年6月)分别使用Peterson采泥器于每个采样点采集约2 kg表层沉积物样品, 采样深度约为0~20 cm, 用锡纸包裹后装入塑封袋中密封, 带回实验室后置于阴凉处保存.
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图 1 望虞河西岸河网区沉积物采样点示意 Fig. 1 Sampling sites in sediments of the river network area on the west bank of Wangyu River |
从每份沉积物湿样品中平行取3份100 g沉积物, 分别置于500 mL烧杯中, 用铝箔轻轻盖住烧杯口后放入60℃烘箱中烘干48 h. 向烘干后的样品中加入100 mL偏磷酸钾溶液使沉积物解聚, 用玻璃棒充分搅拌后静置. 加入100 mL饱和氯化钠溶液(ρ = 1.2 g·mL-1), 用玻璃棒充分搅拌后静置15 min, 上清液用直径47 mm, 孔径8 μm的尼龙滤膜抽滤, 滤渣用纯水冲洗到洁净100 mL烧杯中, 重复以上操作3次. 向烧杯中加入10 mL Fe(Ⅱ) 溶液和20 mL 30% H2O2, 用铝箔纸轻轻盖住烧杯口后在常温下静置96 h以充分消解天然有机物, 取上清液用8 μm尼龙膜抽滤, 最后将带有滤渣的滤膜放入洁净的玻璃培养皿中保存.
1.4 微塑料的鉴定使用体视显微镜(Mshot明美, MZ62)观察滤膜上的微塑料颗粒, 记录粒径、颜色和形态信息, 计数后从每张滤膜上随机挑取15~20个微塑料颗粒, 用显微傅立叶变换红外光谱仪(μ-Fourier transform infrared spectrometer, μ-FTIR, Vertex 70v)鉴定微塑料的成分, 使用OMNIC软件将所得谱图与标准谱库进行匹配, 匹配度达到70%以上则确认微塑料的聚合物类型.
1.5 质量控制为避免微塑料提取过程中的污染, 实验人员均穿戴天然乳胶手套和纯棉实验服, 在洁净的工作台上进行实验, 整个过程中保持实验室门窗关闭, 排气扇打开, 并尽量减少样品暴露在空气中的时间. 实验过程中均使用玻璃材质容器, 并且所有敞口容器均用铝箔覆盖, 防止环境中的微塑料污染实验样品, 清洗仪器和配制溶液等使用的高纯水均事先经0.45 μm玻璃纤维滤膜过滤. 空白实验用100 mL经0.45 μm玻璃纤维滤膜抽滤后的纯水进行, 整个实验过程与上述沉积物样品的实验步骤一致, 从3份空白样品共发现6个微塑料颗粒, 后文结果中已扣除空白值.
1.6 微塑料的来源解析本文利用PMF模型探索微塑料可能的来源, 并量化各来源对微塑料污染的贡献. PMF模型的基本原理是：先利用权重对各种成分微塑料的误差进行计算, 再利用最小二乘法计算出微塑料的主要污染源及其贡献率. PMF模型将原始矩阵X(m×n)因子化, 分解为两个因子矩阵F(p×n)和G(m×p)以及一个残差矩阵E(m×n), 如式(1)所示：
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(1) |
式中, Xm×n表示受体矩阵, 即每个样品中每种成分微塑料的丰度；Fp×n表示因子谱矩阵；Gm×p表示源贡献矩阵, 即每类源对每个样品微塑料的贡献；Em×n表示残差矩阵, m、n和p分别表示样品、成分和源类数目.
PMF定义了一个目标函数Q, 通过迭代使这个目标函数的值最小：
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(2) |
式中, e
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(3) |
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(4) |
式中, Unc表示各成分微塑料的不确定度(以dw计), n·kg-1；MDL表示各成分微塑料的检出限(以dw计), n·kg-1；Abun表示各成分微塑料的丰度(以dw计), n·kg-1；RSD表示各成分微塑料的相对标准偏差; 当Abun ≤ MDL时, 采用式(3)计算；当Abun > MDL时, 采用式(4)计算[22].
1.7 数据分析沉积物中微塑料的丰度(以dw计)用n·kg-1表示, 数据储存在Microsoft Excel中, 并使用R v4.1.3进行统计制图, 微塑料的时空分布通过QGIS v3.18进行可视化描述. 采用单因素方差分析(analysis of variance, ANOVA)比较微塑料丰度的时间、空间差异, 采用Spearman相关性分析方法评估表层水、底层水与沉积物中微塑料丰度之间的关系, 利用EPA PMF 5.0[23]进行微塑料的来源解析.
2 结果与分析 2.1 微塑料的丰度望虞河西岸河网区34份沉积物样品中微塑料的检出率达到100%, 共发现了2 038个微塑料, 微塑料丰度(以dw计, 下同)用每个采样点微塑料的个数除以干沉积物的质量计算得出, 范围在68.75~849.50 n·kg-1之间, 如图 2所示. 冬季微塑料的平均丰度为363.80 n·kg-1, 其中采样点WY-4的微塑料平均丰度最高, 为601.04 n·kg-1, 采样点JH的微塑料平均丰度最低, 为134.28 n·kg-1. 夏季微塑料的平均丰度为282.95 n·kg-1, 略低于冬季的平均丰度, 采样点W的微塑料平均丰度最高, 为849.5 n·kg-1, 采样点BD-3的微塑料平均丰度最低, 为68.75 n·kg-1.
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误差棒表示标准偏差(SD) 图 2 望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的丰度 Fig. 2 Abundances of microplastics in the sediments of river network area on the west bank of Wangyu River |
近10年来中国部分淡水系统沉积物中微塑料的污染状况如表 1所示, 与其他研究相比, 望虞河西岸河网区沉积物中的微塑料污染处于中等偏高的水平.
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表 1 中国部分淡水系统沉积物中微塑料污染状况 Table 1 Microplastics in sediments of several freshwater systems in China |
2.2 微塑料的形态
望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的粒径范围在33~4 204 μm之间, 按照0~50、50~500、500~1 000和1 000~5 000 μm分为4个区间进行粒径分布分析, 如图 3(a)和图 3(b)所示, 发现位于50~500 μm粒径区间内的微塑料最多, 表明望虞河西岸沉积物中的微塑料污染主要集中在粒径小于500 μm区间的小尺寸塑料污染, 其原因可能是微塑料在自然环境中经过长时间的物理、化学和生物作用破碎成了小粒径的塑料碎片[33], 且与大塑料相比, 小粒径的微塑料更容易进入地表水并积累在沉积物中[34].
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图 3 望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的形态 Fig. 3 Morphology of microplastics in sediments of the river network area on the west bank of Wangyu River |
微塑料的颜色观察到黑色、蓝色、白色、红色、绿色和黄色这6种, 如图 3(c)和图 3(d)所示. 其中, 黑色的微塑料是最多的, 此外观察到最多的是蓝色、白色和红色的微塑料. 先前对该流域表层水中微塑料污染状况的研究发现, 表层水中检出的微塑料以蓝色为主, 其次分别为黑色、红色、绿色、黄色和白色[16]. 可以看出表层水和沉积物中微塑料的颜色构成相同, 而各种颜色的占例存在差异, 其原因可能是沉积物中的微塑料更易吸附其他污染物, 在物理和化学作用下造成颜色的改变[35].
微塑料的形状有纤维、碎片、薄膜和微珠这4种, 如图 3(e)和图 3(f)所示. 其中, 碎片类占比最高, 其次为纤维、微珠和薄膜, 这一结果与该地区表层水中微塑料的形状分布一致[16]. 值得一提的是, 望虞河西岸河网区沉积物中薄膜状微塑料在冬季仅占0.62%, 且在夏季并未检出薄膜状微塑料.
2.3 微塑料的聚合物成分本研究共挑选了381个微塑料颗粒进行聚合物成分鉴定, 共检测出20种类型的聚合物. 望虞河西岸河网区沉积物样品中微塑料主要成分为聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene glycol terephthalate, PET), 如图 4所示, 其次分别为聚乙烯(polyethylene, PE)、聚氯乙烯(polyvinyl chloride, PVC)、聚苯乙烯(polystyrene, PS)和聚丙烯(polypropylene, PP). PE和PP具有价格低廉、化学性能稳定的优点, 在日常生活中被大量使用[36], 但由于其密度低于河水密度(PP密度约为0.85~0.92 g·cm-3, PE密度约为0.89~0.98 g·cm-3), 因此需要吸附其他有机物或杂质使其密度增大, 进而沉降到沉积物中[37], 这可能是导致其占比小于PET(密度约为1.38~1.41 g·cm-3)的原因.
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图 4 望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的成分 Fig. 4 Composition of microplastics in sediments of the river network area on the west bank of Wangyu River |
夏季望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的丰度低于冬季, ANOVA结果表明冬、夏两季沉积物中微塑料的丰度间存在显著差异(F = 4.97, P < 0.05), 其原因可能是夏季降雨造成表层沉积物中物质的再悬浮, 导致表层沉积物中微塑料的丰度降低[38].
Fan等[16]对该地区同时期表层水中微塑料污染状况的研究表明, 夏季微塑料的平均丰度显著高于冬季, Spearman相关性分析的结果表明, 表层水、底层水和沉积物中微塑料的丰度之间不存在显著相关性(P > 0.05), 因为沉积物反映了微塑料的长期积累的水平.
夏季望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的平均丰度遵循上游 > 中游 > 下游的分布规律, 冬季微塑料的平均丰度遵循下游 > 上游 > 中游的分布规律, 如图 5所示. ANOVA的结果表明上游微塑料丰度与中、下游微塑料丰度之间存在显著差异(F = 14.18, P < 0.05), 其原因可能是上游地区位于无锡市经济发达的梁溪区、锡山区和新吴区, 人口密度大, 工业生产活动多, 并且包含一个大型污水处理厂(采样点W), 污水的排放使得该点位的微塑料丰度无论是冬季还是夏季都处于极高的水平, Carr等[39]的研究同样表明, 污水处理厂的处理工艺并不能完全去除废水中的微塑料. 京杭运河(采样点JH)以及城郊(采样点R)冬季和夏季的微塑料丰度均处于一个较低的水平, 其原因可能是远离市区, 人口密度小, 工业生产活动较少.
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误差棒表示标准偏差(SD) 图 5 上、中、下游地区沉积物中微塑料的丰度 Fig. 5 Abundances of microplastics in the sediments from up-, middle-, and down-stream |
PMF模型的分析结果表明, 望虞河西岸河网区沉积物中的微塑料可能有4个潜在来源, 各污染源对不同成分微塑料的贡献如图 6所示. 可以看出, 冬季因子1对PET和PP有较大的贡献率, 因子2对PS的贡献最为突出, 因子3对PVC和PAA有较大的贡献率, 因子4对各种成分的微塑料都有一定的贡献率, 表明该因子是一个综合污染源. 夏季因子1对PE的贡献最为突出, 因子2对PET、PP和PAA都有较大的贡献率, 因子3对PVC的贡献最为突出, 因子4对各种成分的微塑料都有一定的贡献率, 其中对PS的贡献最为突出.
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图 6 4种污染源对各成分微塑料的贡献 Fig. 6 Contribution of four sources to different microplastic components |
环境中常见的微塑料成分以及它们的主要用途如表 2所示, 根据各种成分微塑料的用途, 可以推断2018年12月的因子1、2、3和4分别为塑料垃圾、生活污水、工业生产和农业生产；2019年6月的因子1、2、3和4分别为农业生产、塑料垃圾、工业生产和生活污水.
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表 2 常见的微塑料成分及其用途 Table 2 Common microplastic components and their uses |
结合微塑料的形态来看, 薄膜状微塑料的主要来源有质地较薄的塑料袋以及工农业生产中使用的覆盖物[34], 冬季气温低, 使用地膜覆盖可以抑制土壤温度下降, 保证作物产量[44]. 本文检测出的薄膜状微塑料仅占微塑料总数的0.34%, 无锡市第一产业生产总值仅占地区生产总值的1.06%, 因此研究区域农业活动较少是薄膜状微塑料占比少的原因. 2018~2019年无锡市统计年鉴数据表明, 2019年无锡市区农用塑料薄膜的使用量较2018年减少了44.38%, 本研究于2018年冬季检测出薄膜状微塑料, 而在2019年夏季未检测出薄膜状微塑料, 这一变化与无锡市农用塑料薄膜使用量的变化趋势相符, 因此薄膜状微塑料的来源可能是农用塑料薄膜.
纤维状微塑料的来源有衣物、绳子以及渔网、鱼线的分解[45]. 本文的研究区域大部分位于无锡市区, 渔业生产活动少, 水产品产量仅占无锡全市的12%, 而市区人口密度大且城镇人口比重高, 因此纤维状微塑料的主要来源可能是洗衣废水的排放. 碎片状微塑料的来源较广, 工业生产以及生活塑料废弃物裂解或破碎后都有可能形成塑料碎片[34], 因此碎片状微塑料以次生微塑料为主[46], 此外, 污水排放和道路径流也是塑料碎片的重要来源[29].
4 结论(1) 望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的平均丰度(以dw计)为323.37 n·kg-1, 与国内其他河流相比微塑料污染处于中等偏高的水平, 且冬季的平均丰度高于夏季. 微塑料的颜色以黑色和蓝色为主, 粒径主要分布在50~500 μm之间, 形状主要为碎片和纤维, 成分以PET、PE、PVE、PS和PP为主.
(2) 望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的丰度存在时空差异性. 夏季微塑料丰度显著低于冬季, 上游微塑料丰度显著高于中、下游, 其中, 最高丰度出现在污水处理厂出水口, 表层水、底层水和沉积物中微塑料的丰度之间无显著相关性.
(3) 望虞河西岸河网区沉积物中微塑料的主要来源有农用塑料薄膜、生活废水、塑料垃圾以及工业生产.
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