2024, Vol. 45
2. 上海市环境监测中心, 上海 200233;
3. 同济大学环境科学与工程学院, 上海 200092
2. Shanghai Environmental Monitoring Center, Shanghai 200233, China;
3. College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China
伴随着城市化快速发展, 我国城市环境污染问题日益严重, 特别是大气环境污染, 与极端高温、城市热岛效应叠加对城市居民生产、生活以及人体健康造成很大的影响[1~4].大气污染呈现出从以往单一煤烟型污染向复合型污染转变、局地性向区域性拓展的态势.以细粒子（PM2.5）和臭氧（O3）污染为主要特征的区域性和复合型大气污染问题日趋凸显, 特别是京津冀[5]、长三角[6]、珠三角[7]和四川盆地[8]等城市群已成为我国区域性大气复合污染最严重的四大区域.近年来全国各地的地表臭氧浓度持续增长[9], 多个城市（北京、上海、广州和成都）的近地面O3浓度的总体或季节变化呈现显著的上升趋势[10].
随着人们对臭氧重视程度的不断提高, 围绕臭氧污染特征[11~15]、成因分析[16~20]以及和气象要素的关系研究[21~25]和相关成果也日益增多.也有研究从天气角度（针对臭氧日污染情况）分析了上海、武汉、四川和银川等地的臭氧相联系的环流分型及定量影响[26~29], 均表明大气环流形势对臭氧污染具有重要的贡献.另有研究者对臭氧预报方法和预报模型进行了研究, 主要包括数值模式和统计方法.其中, 数值模式包括WRF/CAMx[30]和WRF-Chem[31]模式等.统计方法以ARIMA时间序列分析模型[32]为代表, 对3~15 d的臭氧浓度预报效果较为理想.数值模式对基础数据、硬件平台和专业门槛等要求苛刻, 模拟速度缓慢.而ARIMA模型简单, 可以根据有限的数据集建立精确的模型对其进行快速预测, 已广泛用于环境[33]、医学[34]、交通[35]和能源[36]等领域的预测, 均取得较好的效果.近年来, 支持向量机回归和XGBoost等机器学习方法也逐渐被应用于臭氧天气预报[37]和浓度估算[38].上述方法均取得一定效果, 在预报应用中发挥了作用.
然而, 现有研究大多是针对O3的一次污染过程[17, 18]或较短时间序列污染过程[39], 建立的预报模型也多集中于月预报和15 d以内的中短期预报.虽有长时间序列O3污染趋势研究[7]和变化特征研究[40], 但利用较长时间序列的O3浓度和气象数据, 从气候形势角度对O3污染的气候背景进行研究鲜见报道.
鉴于此, 本文利用2006~2021年上海O3浓度日数据（选取日最大8h滑动平均值）, 以及同期地面观测的气象资料和高空大气环流数据, 着眼于气候角度分析夏半年上海O3浓度异常情况相联系的大气环流背景, 并加入气象因子作为外生变量, 利用网格搜索法寻找最优模型, 研究对ARIMA模型应用于O3浓度月预报的提升效果, 以期为科学评价天气气候条件变化对O3污染发生的影响、提高污染性天气预报的准确率和合理控制、减少大气污染的危害提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 数据资料本文O3浓度数据来自上海市环境监测中心提供的普陀监测站（121°24′E, 31°14′N）资料, 时间序列为2006~2021年逐日数据.气象资料来自于上海市气象信息与技术支持中心的宝山国家基本气象站（站号58362, 121°27′E, 31°24′N）逐日观测资料, 统计时间段为2006~2021年, 统计要素有：地面层风速、风向、气温、太阳辐射、日照时数、云量、降水量和相对湿度等.此外, 文中的NCEP/NCAR再分析资料[41]来自美国国家海洋和大气管理局（NOAA, https://www.esrl.noaa.gov/）, 时间段为2006~2021年, 其中常年值时间段为1991~2020年, 水平分辨率为0.25°×0.25°.普陀监测站是上海市环境空气质量监测国控站点之一, 位于上海市普陀区杏山路317号, 周边主要是住宅、学校和公园等, O3浓度测定采用美国Thermo Fisher（赛默飞世尔）公司的Model 49i臭氧分析仪.宝山气象站是国家基本气象站, 位于上海市宝山区友谊路1888号, 周边主要是住宅、公园和企业等.宝山气象站和普陀监测站位置见图 1, 两地相距约18.5 km.O3缺测数据为44个, 有效数据占比为99.2%, 气象要素缺测数据共4个, 有效数据占比接近100%, 质控优良, 数据完整性好.缺测数据采用前一日和后一日的平均值补齐.
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图 1 环境监测站和气象站位置示意 Fig. 1 Location of the environmental monitoring and meteorological observation stations |
时间序列分析方法采用经典的统计学ARIMA（p, d, q）模型[32], 其全称为差分整合移动平均自回归模型（autoregressive integrated moving average model, ARIMA）, 其中p为自回归项数, d为使之成为平稳序列所做的差分次数（阶数）, q为移动平均项数.计算公式如下：
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(1) |
式中, yt表示当前值, μ表示常数项, p表示自回归阶数, q表示移动平均阶数, φi和θi分别表示AR和MA的系数, εt表示误差.
季节性ARIMA模型是在ARIMA模型中引入季节性项（seasonal autoregressive integrated moving-average）, 记为SARIMA（p, d, q）（P, D, Q）s, 如再引入外生变量, 则是具有外生回归量的季节性整合移动平均自回归模型（seasonal autoregressive integrated moving-average with exogenous regressors）, 记为SARIMAX（p, d, q）（P, D, Q）s, 其中p、d和q表示非季节部分模型参数, P、D和Q表示季节部分模型参数, s表示季节性周期.
数据的平稳性单位根检验用增广迪基-福勒检验（augmented dickey-fuller test, ADF）.
本文中时间序列分析利用Python语言的statsmodels包完成.
1.2.2 均方根误差模型验证用均方根误差（root mean squared error, RMSE）进行模型拟合值和观测值之间对比, RMSE值越小, 表明拟合精度越高, 模型越好[42].RMSE计算式为：
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(2) |
式中, OBS表示观测值, SIM表示拟合值, n表示样本数.
2 结果与分析 2.1 O3浓度变化特征 2.1.1 月变化特征利用时间序列分析方法对O3浓度月变化趋势进行分析, 结果见图 2, 其中滑动平均值和滑动标准差的滑动窗口值为12. 2006~2021年间, 上海O3浓度月平均值具有明显的周期性, 一年之中呈现中间月份高（4~9月）, 两头低形态, 滑动平均值呈波动式增大趋势, 滑动标准差基本趋于常数.
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图 2 2006~2021年上海地区O3浓度月平均值变化趋势 Fig. 2 Trends of monthly average O3 concentration in Shanghai from 2006 to 2021 |
2006~2021年间, 上海O3浓度年平均值呈现波动式增加趋势, 2017年最高（117.7 µg·m-3）, 2006年最低（62.0 µg·m-3）；夏半年（4~9月）O3浓度平均值也是呈现波动式增加趋势, 其中2017年最高（147.5 µg·m-3）, 2006年最低（77.3 µg·m-3）, 具体见图 3（a）.夏半年和全年的O3浓度平均值相关系数（R）为0.985, 夏半年O3浓度平均值都远高于全年浓度平均值, 最多高出达36.2%, 进一步表明全年O3分布集中在夏半年.图 3（b）进一步从O3浓度距平百分率[（实测值-同期历史均值）/同期历史均值×100%, 下同]分析, 表明2006~2012年和2013~2021年分别为O3浓度偏低和偏高年份.
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图 3 2006~2021年上海地区全年和夏半年O3浓度年变化及距平百分率 Fig. 3 Annual changes and anomaly percentages of O3 concentration in the year and summer half-year of Shanghai from 2006 to 2021 |
对夏半年O3浓度偏高年份（2013~2021年）、偏低年份（2006~2012年）、最高年份（2017年）和最低年份（2006年）的气象条件分析结果见表 1, 总体上, O3浓度偏高年份伴随着污染日数偏多, 平均风速偏小, 小风（≤1.5 m·s-1）日数偏多, 低云量 < 20%日数偏多, 高温日数偏多, 太阳直接辐射量偏高, 日照时数偏多.
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表 1 O3浓度偏高、偏低、最高和最低年份气象条件对比 Table 1 Comparison of meteorological conditions in high, low, highest, and lowest years of O3 concentration |
风是影响大气污染物扩散、稀释的很重要的一个因子, 风速影响污染物在大气中的扩散和区域性迁移[43].图 4（a）显示, 2006~2021年夏半年平均风速呈现减少趋势, 尤其是2014年以后减少比较明显, 各年夏半年O3浓度和风速呈现负相关（R=-0.826）, 通过0.01显著性水平检验.静稳天气往往导致污染加重, 而O3浓度偏高年份的静风（C）出现频率为2.9%, 是偏低年份（1.0%）的近3倍.各年夏半年静风出现频率和O3浓度呈现正相关（R=0.836）, 通过0.01显著性水平检验.2006~2021年间, 低云量 < 20%日数呈增加趋势[图 4（b）], 和O3浓度正相关（R=0.724）, 通过0.01显著性水平检验；日最高气温≥35℃的高温日数变化趋势不明显[图 4（b）], 和O3浓度正相关（R=0.264）；太阳直接辐射和日照时数都呈波动式增长趋势[图 4（c）], 和O3浓度正相关（R分别为0.602和0.265）；08：00 ~ 20：00降水和相对湿度都呈波动式增长趋势[图 4（d）], 和O3浓度正相关（R分别为0.186和0.413）.
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阴影表示各要素拟合曲线的置信区间 图 4 2006~2021年上海地区夏半年O3浓度和气象因子变化 Fig. 4 Changes in O3 concentration and meteorological factors in the summer half-year of Shanghai from 2006 to 2021 |
综上所述, 夏半年O3浓度与平均风速负相关, 与静风出现频率、低云量 < 20%日数、太阳直接辐射、高温日数、日照时数、08：00 ~ 20：00降水量和相对湿度成正比, 相关系数汇总见表 2.相较而言, 平均风速、静风出现频率、低云量 < 20%的天数以及太阳直接辐射和O3浓度的相关关系更为显著, 前3个通过0.01显著性水平检验, 后1个通过0.05显著性水平检验.
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表 2 夏半年O3浓度及气象要素相关系数1） Table 2 Correlation coefficient of O3 concentration and the meteorological factors in the summer half-years |
2.3 夏半年大气环流形势
本文着眼于气候角度分析夏半年上海O3浓度异常情况相联系的环流背景.针对夏半年（4 ~ 9月）O3浓度偏高和偏低年份的不同层次（200、500、700和850 hPa）的位势高度、风场以及射出长波辐射（OLR）进行分析.根据分析结果, 随着高度的增加（气压减少）, 位势高度和风场异常逐渐增大, 但不同层次下的O3浓度偏高年份减去偏低年份的差异场分布大致类似, 因此以500 hPa位势高度和低层850 hPa风场为代表进行详细说明.
2006~2021年夏半年O3浓度偏高年份、偏低年份的异常环流形势（包括500 hPa位势高度、850 hPa风场）和OLR见图 5和图 6, 其中异常是指相对于1991~2020年平均值而言.在夏半年O3浓度偏高年[图 5（a）], 东亚-西太平洋整体呈现位势高度正异常形势, 这与全球变暖导致副热带高压带扩张有关[44].具体对比不同区域的情况可见, 在中国南方大陆上的位势高度正异常幅度更明显, 在气压梯度力的作用下使得长江中下游一带呈现偏西风异常, 不利于海上洁净空气向上海地区输送, 由此导致O3浓度偏高.在夏半年O3浓度偏低年[图 5（b）], 副热带高压偏北偏东, 上海地区东北侧海上及西北太平洋上空500 hPa位势高度则为正异常, 而其东南侧海上及西太平洋上空500 hPa位势高度为负异常, 对应低层850 hPa风场也呈现出西北太平洋（热带西太平洋）反气旋性（气旋性）异常的环流特征, 由此导致上海地区低层东南风异常, 有利于从海上吹来更多的东南风, 即更多的海上洁净空气输送有利于污染物稀释.为了进一步消除全球变暖等因素对副热带环流变化趋势的影响, 用O3浓度偏高年份减去偏低年份考察其差异场[图 5（c）], 结果和O3浓度偏高年的形势类似, 在中国南方大陆-西太平洋上的位势高度正异常幅度更明显, 长江中下游一带呈现偏西风异常, 不利于海上洁净空气向上海地区输送, 而上海东北侧海上至西北太平洋呈现反气旋性差异场分布, 使得上海北侧为偏东风差异场, 并与上海南侧的偏西风差异场形成气旋性差异环流, 不利于低层大气的辐散, 进而导致污染物不易稀释.以上为多年的对比情况, O3浓度极端年份的情况和上述分析结果一致.可见, 上海地区夏半年O3浓度异常与西太平洋副热带高压的强度和位置异常相联系的大气动力条件有关.
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（a）O3浓度偏高年, 500hPa位势高度异常场和850 hPa异常风场（2013~2021年4~9月）, （b）O3浓度偏低年, 500 hPa位势高度异常场和850hPa异常风场（2006~2012年4~9月）, （c）偏高年减去偏低年；色柱表示位势高度, 单位为位势米（gpm） 图 5 上海地区夏半年O3浓度偏高、偏低年份合成的500 hPa位势高度场、850 hPa风场异常及其差异场 Fig. 5 Composite anomalous geopotential height at 500 hPa and wind vector at 850 hPa in the summer half years with high or low O3 concentration in Shanghai and their differences |
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（a）O3浓度偏高年, OLR异常场（2013~2021年4~9月）, （b）O3浓度偏低年, OLR异常场（2006~2012年4~9月）, （c）偏高年减去偏低年；色柱表示OLR, 单位为W·m-2 图 6 上海地区夏半年O3浓度偏高、偏低年份合成的OLR异常场及其差异场 Fig. 6 Composite anomalous OLR in the summer half-years with high or low O3 concentration in Shanghai and their differences |
射出长波辐射（OLR）是由卫星观测的地气系统辐射收支中的重要分量, 其大小主要取决于云顶和下垫面的温度, 可以反映出云量、雨量、凝结潜热、大尺度垂直环流以及海气相互作用等众多海洋和大气相关信息, 在大气环流和海气相互作用等相关研究中得到了广泛应用, 在对流发展地区, OLR主要取决于云顶温度, 而云顶温度又取决于对流活动的强度.OLR值越小, 云顶温度越低, 对流发展则越强；反之对流较弱[45].在热带和低纬度地区, OLR常作为反映对流活动强弱及降水情况的重要指标[46].受气候增暖背景的影响, O3浓度偏高年[图 6（a）]和偏低年[图 6（b）]的OLR异常分布类似.进一步从二者的差异场[图 6（c）]来看, 夏半年O3浓度偏高年份相较于偏低年份, 在长江中下游及其以南地区OLR异常为负值, 表明O3浓度偏高年份的地面射出长波辐射较少, 更有利于地面吸收太阳辐射而升温, 进而有利于形成高浓度O3污染.由此可见, 上海地区夏半年O3浓度异常与向外长波辐射相联系的热力条件有关.
2.4 与气象条件的拟合关系前文时间序列分析结果表明, O3浓度月平均值的ADF平稳性检验结果为：P值（0.334）大于0.05, 检测值（-1.896）大于5%时置信度下的临界值（-2.878）没有通过ADF平稳性检验.
鉴于平稳性是ARIMA模型预测的前提条件, 对原始浓度进行分解, 拆分成趋势、季节和残值这3个部份（图 7）, 图 7显示, O3浓度月平均值趋势部分呈现波动式增加趋势, 季节部分周期性明显.对残值进行ADF平稳性检验, 结果显示：P值（2.456×10-11）远小于0.01, 检测值（-7.596）小于1%时置信度下的临界值（-3.469）通过ADF平稳性检验.在99%的置信度下, 残值数据是稳定的, 其均值和方差均趋于常数（图略）, 可以用于预测.
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图 7 2006~2021年上海地区O3浓度月平均值分解后变化趋势 Fig. 7 Trends of monthly average O3 concentration after decomposition in Shanghai from 2006 to 2021 |
以往实现ARIMA方法是先通过ADF平稳性检验, 再使用自相关图（ACF图）和偏自相关图（PACF图）截尾和拖尾来确定模型参数p、d、q值[32], 这样既耗时又效率较低.与文献[32]不同的是, 本文利用网格搜索法寻找最优模型使其修正的赤池信息量准则（AICc）值最小来确定p、d、q值.
将2006~2017年O3浓度月平均值数据作为训练集进行模型拟合, 将2018~2021年O3浓度月平均值数据作为测试集进行独立样本检验, 预测值和观测值结果对比见图 8（a）, RMSE=22.0.再加入低云量、最高气温、风速和太阳直接辐射这4个气象因子作为外生变量, 观察对模型的提升效果（表 3）.结果表明：只加入1个气象因子作为外生变量时, 低云量对模型提升效果最好, RMSE由原来的22.0减少到18.9, 减少了3.1；当加入2个气象因子作为外生变量时, 太阳直接辐射和最高气温组合对模型效果最好, RMSE由原来的22.0减少到14.6, 减少了7.4；当加入3个气象因子作为外生变量时, 太阳直接辐射、最高气温和风速组合对模型效果最好, RMSE由原来的22.0减少到11.5, 减少了10.5.当4个因子全部作为外生变量, RMSE没有再进一步减少, 反而比太阳辐射、最高气温和风速3个气象因子组合增加了1.9.以上分析可以得出, 太阳直接辐射、最高气温和风速作为外生变量的模型最优, RMSE由不加气象因子作为外生变量的模型22.0[图 8（a）]减少到11.5[图 8（b）], 减少了10.5, 减少率为47.7%.图 9（a）显示, 预测值和观测值较好地呈现在1∶1线附近, 加入外生变量后预测值和观测值更好地呈现在1∶1线附近[图 9（b）], 相关系数R也由0.819提升到0.911（均通过0.01显著性水平检验）, 提升率为11.2%.由此表明：①太阳直接辐射、最高气温和风速这3个变量对O3浓度月预报模型的提升效果贡献大；②在O3浓度月预测中, 同时引入太阳直接辐射、最高气温和风速这3个变量时效果最优, 可在实际的O3浓度月预测中进行应用.
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图 8 有无外生变量模型预测结果对比 Fig. 8 Comparison of the model prediction results with or without exogenous variables |
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表 3 气象因子作为外生变量加入模型提升效果汇总1） Table 3 Summary of model boosting performance by adding meteorological factors as exogenous variables |
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图 9 有无外生变量模型独立样本检验效果对比 Fig. 9 Comparison of the model testing effect of independent sample with or without exogenous variables |
在预报模型构建中, 当只加入1个外生变量时, 低云量、太阳直接辐射和风速对模型预测结果都有所提升, 低云量效果最佳, 而加入最高气温后效果反而降低, 这和前文得出的O3浓度与低云量、太阳直接辐射和风速相关性高, 而跟高温日数相关性偏低的结论一致.当不加外生变量时, 预测值总体偏大, 尤其是7月和8月, 这主要跟训练集里的2017年7月和8月O3浓度异常大有关, 2006~2017年O3浓度趋势是增加, 而2018~2021年趋势则是减少的, 预报模型的训练集正好是2006~2017年, 测试集则是2018~2021年, 这可能是造成预测值总体偏大的主要原因.而加入气象要素作为外生变量后, 这种情况得到明显改善, 最优模型的RMSE减少了47.7%, 预报效果得到了很大提升, 但几个峰值预报值效果却不佳.考虑气象因子的不同组合作为外生变量, 有些组合对峰值的预报效果好, 但是总体上预报效果却不佳, 这可能除了跟气象要素密切相关外, 还有其他影响因素, 今后将进一步研究预报模型找到整体预报效果好又能很好地预报峰值的方法.
4 结论（1）2006~2021年O3浓度年平均值和夏半年平均值都呈现波动式增加趋势, 夏半年平均值都远高于全年平均值.上海O3浓度月平均值具有明显的周期性, 呈现中间月份高（4~9月）, 两头低形态.
（2）夏半年O3浓度和风速显著负相关, 与静风出现频率、低云量 < 20%日数、太阳直接辐射显著正相关.
（3）夏半年O3浓度异常与大气动力和热力异常相联系.当偏强的西太平洋副热带高压位置偏西偏南时, 包括上海在内的长江中下游一带受偏西风异常环流影响, 不利于海上洁净空气向上海输送, 易引起高浓度O3污染.当地面向外长波辐射偏少时, 更有利于地面吸收太阳辐射而升温, 进而有利于形成高浓度O3污染.
（4）利用气象因子进行了O3浓度月预报建模试验, 其中同时加入太阳直接辐射、最高气温和风速作为外生变量的月预报模型最优, 可用于O3浓度月平均值预测.
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