环境科学  2023, Vol. 44 Issue (4): 1865-1872   PDF    
北京市核心区冬春季大气离子沉降量特征及来源解析
赵宇1,2, 李贝贝2, 黄玉虎2, 梁静3, 杨洪玲2, 秦建平2, 朱玲1     
1. 北京石油化工学院环境工程系, 北京 102617;
2. 北京市生态环境保护科学研究院, 国家城市环境污染控制工程技术研究中心, 北京 100037;
3. 北京市西城区环境保护监测站, 北京 100055
摘要: 近年来生态环境部和北京市不断加严降尘量控制指标,为了掌握降尘量中离子沉降量特征及其来源,采用过滤法和离子色谱法分别测定北京市核心区冬春季降尘量及离子沉降量,采用PMF模型开展离子沉降量来源解析.结果表明:①离子沉降量及其在降尘量中占比平均值分别为0.87 t ·(km2 ·30 d)-1和14.2%,工作日降尘量和离子沉降量分别是休息日的1.3倍和0.7倍.②离子沉降量与降水量、相对湿度、温度和平均风速的线性方程可决系数分别为0.54、0.16、0.15和0.02,离子沉降量与PM2.5浓度和降尘量的线性方程可决系数分别为0.26和0.17,控制PM2.5浓度对控制离子沉降量非常重要.③离子沉降量中阴、阳离子分别占61.6%和38.4%,SO42-、NO3-和NH4+合计占60.6%;阴阳离子电荷沉降量比值为0.70,降尘呈碱性;离子沉降量中ρ(NO3-)/ρ(SO42-)为0.66,与15年前相比有所提高.④二次源、扬尘源、燃烧源、融雪剂源和其他源对离子沉降量的贡献率分别为51.7%、17.7%、13.5%、13.5%和3.6%.
关键词: 离子沉降量      来源解析      降尘量      PM2.5      北京市核心区      冬春季     
Characteristics and Source Apportionment of Atmospheric Ion Deposition During Winter and Spring in the Core Area of Beijing
ZHAO Yu1,2 , LI Bei-bei2 , HUANG Yu-hu2 , LIANG Jing3 , YANG Hong-ling2 , QIN Jian-ping2 , ZHU Ling1     
1. Department of Environmental Engineering, Beijing Institute of Petrochemical Technology, Beijing 102617, China;
2. National Engineering Research Center of Urban Environmental Pollution Control, Beijing Municipal Research Institute of Eco-Environmental Protection, Beijing 100037, China;
3. Beijing Xicheng District Environmental Protection Monitoring Station, Beijing 100055, China
Abstract: In recent years, the Ministry of Ecology and Environment and the Beijing Municipal Government have continuously strengthened the control indicators of dustfall. In order to grasp the characteristics and sources of ion deposition in dustfall, the filtration method and ion chromatography were used to determine the dustfall and ion deposition during winter and spring in the core area of Beijing, and the PMF model was carried out to analyze the sources of ion deposition. The results indicated: ① the average values of ion deposition and its proportion in dustfall were 0.87 t·(km2·30 d)-1 and 14.2%, respectively. The dustfall and ion deposition on working days were 1.3 times and 0.7 times that on rest days, respectively. ② The coefficient of determination in the linear equations between ion deposition and precipitation, relative humidity, temperature, and average wind speed were 0.54, 0.16, 0.15, and 0.02, respectively. In addition, the coefficient of determination in the linear equations between ion deposition and PM2.5 concentration and dustfall were 0.26 and 0.17, respectively. Therefore, controlling the concentration of PM2.5 was crucial to treating ion deposition. ③ Anions and cations accounted for 61.6% and 38.4%, respectively, in the ion deposition, and SO42-, NO3-, and NH4+ accounted for 60.6% in total. The ratio of anion and cation charge deposition was 0.70, and the dustfall was alkaline. The ρ(NO3-)/ρ(SO42-) in the ion deposition was 0.66, which was higher than that of 15 years ago. ④ The contribution rates of secondary sources, fugitive dust sources, combustion sources, snow-melting agent sources, and other sources were 51.7%, 17.7%, 13.5%, 13.5%, and 3.6%, respectively.
Key words: ion deposition      source apportionment      dustfall      PM2.5      core area of Beijing      winter and spring     

降尘指在空气环境条件下, 靠重力自然沉降在集尘缸中的颗粒物[1], 它是环境空气颗粒物污染评价指标之一.虽然我国颗粒物污染评价指标由降尘不断升级增加总悬浮颗粒物、可吸入颗粒物和细颗粒物(PM2.5), 但是由于扬尘污染问题未得到有效解决, 文献[2]首次提出“以平均降尘量9 t·(km2·30 d)-1为降尘指标, 纳入区县党政领导干部考核问责范围”[2].文献[3]首次加严提出“京津冀等城市的降尘量不高于7 t·(km2·30 d)-1[3].北京市2013年率先提出考核各区降尘量[4], 2019年和2020年要求各区降尘量分别控制在6.5 t·(km2·30 d)-1和6.0 t·(km2·30 d)-1以内[5, 6], 2021年和2022年要求降尘量(扣除沙尘影响)分别控制在5.1 t·(km2·30 d)-1和5.0 t·(km2·30 d)-1以内[7, 8].北京市核心区东城区和西城区2019~2020年秋冬季(当年10月至次年3月)[3]降尘量分别为4.2 t·(km2·30 d)-1和5.0 t·(km2·30 d)-1, 在北京市16个区中分别排名第9和第16名, 值得在核心区开展降尘污染成因研究.

生态环境部2019~2020年每月发布京津冀及周边地区、长三角和汾渭平原这3个大气污染防治重点区域的降尘量监测结果[9], 并于2021年12月首次修订发布《环境空气降尘的测定重量法》(HJ 1221-2021)[10], 但其对重点区域降尘污染成因研究的指导明显不如PM2.5[3].首先, 因为降尘污染成因比PM2.5简单, 降尘的主要污染源为扬尘源, 其主要化学组分为地壳元素[11]; 其次, 因为降尘对人体健康的危害远不及PM2.5, 降尘粒径比较大, 较难被吸入人体.虽然降尘污染成因及其危害都远不及PM2.5, 但其对城市清洁度[12]、植物[13]和人体健康[14]有一定影响.国内外学者围绕降尘开展了大量类似PM2.5化学组分和来源解析的研究[15~36], 其中以降尘中重金属及其危害的研究居多[15~26].不过有学者的研究对象并不是HJ 1221-2021规定的降尘, 而是用毛刷在窗台或屋顶等位置收集的积尘[24~28].离子也是降尘的重要化学组分[11], 近年来降尘中离子污染特征及来源解析的文献时有发表[27~33], 多以大气干沉降离子研究为主[29~31], 以100 mL去离子水冲洗定容干沉降样品, 分析其中离子电荷浓度.

本文以北京市核心区为研究区域, 以HJ 1221-2021规定的降尘为研究对象, 以生态环境部关注的秋冬季中2020年12月至2021年3月为研究时段(该时段在北京称为冬春季), 按工作日和休息日收集降尘样品.采用过滤法分别得到不溶性和水溶性降尘[37, 38], 测定水溶性降尘的阴阳离子.降尘量中水溶性降尘量占比较高[32], 本文用离子沉降量代表水溶性降尘量, 用不溶性降尘量与离子沉降量之和来估算降尘量.本文测定北京市核心区冬春季降尘量及离子沉降量, 分析工作日和休息日、气象参数和PM2.5质量浓度对离子沉降量的影响, 硝酸根和硫酸根沉降量比值[ρ(NO3-)/ρ(SO42-)], 以及离子沉降量的来源解析, 以期为北京市冬春季开展降尘污染防治工作提供技术支撑.

1 材料与方法 1.1 研究区域

北京市地处我国北部、华北平原北部, 为暖温带半湿润半干旱季风气候, 夏季高温多雨, 冬季寒冷干燥, 春、秋短促.北京市核心区包括东城区和西城区, 总面积92.5 km2, 本文在西城区某科研单位(116.355°E, 39.929°N)一层车库楼顶设置集尘缸, 监测点符合GB/T 15265-94的点位设置要求, 南侧60 m为主干路, 东侧30 m为次干路.研究时段为2020年12月至2021年3月, 属于北京市冬春季时段.

1.2 材料与仪器

降尘样品收集采用GB/T 15265-94规定的集尘缸和乙二醇水溶液, 降尘样品过滤采用1 mm孔径的金属筛[37]、无齿扁嘴镊子、砂芯过滤装置和混合纤维素滤膜[38], 不溶性降尘量测定采用蒸发皿、烘箱、干燥器和0.1 mg分度值的电子天平, 降尘中离子浓度测定采用离子色谱仪及相关试剂和材料.

1.3 研究方法

为获取更多数据且对比工作日和休息日的差别, 将每周分为工作日(周一至周四)和休息日(周五至周日)共两个阶段, 周一和周五上午10:00取样, 所以休息日包括1个工作日.按照GB/T 15265-94设置2个集尘缸(增加样品收集量)进行降尘采样.采用美国降尘测定标准的过滤法对降尘样品进行不溶性降尘量测定[37], 首先, 用1 mm孔径的金属筛过筛降尘水溶液去除异物; 然后, 用砂芯过滤装置和混合纤维素滤膜过滤降尘水溶液得到不溶性降尘滤膜; 最后, 将滤膜转移至蒸发皿, 在105℃烘箱中烘干, 再转移至干燥器中冷却至室温, 之后再用0.1 mg分度值的电子天平直接称量滤膜直至恒重(两次重量差 < 0.4 mg), 得到不溶性降尘量.按照HJ 799-2016和HJ 800-2016, 采用离子色谱仪对水溶性降尘进行阴阳离子测定[39, 40].同步收集监测期间北京市54511号气象站的气象数据和西城区官园国控站的PM2.5浓度数据, 分析时间、气象参数和PM2.5浓度对离子沉降量的影响, 研究降尘中阴阳离子电荷平衡状况, 利用ρ(NO3-)/ρ(SO42-)分析移动源和固定源的贡献强弱.

本文尝试采用正定矩阵因子分解(PMF)模型[34, 35]开展离子沉降量来源解析, PMF模型计算最小化目标函数, 然后得到源贡献矩阵和源成分谱矩阵.PMF模型基本方程见公式(1).

(1)

式中, Xij为第i个降尘样品中的第j种组分对应的降尘量, t·(km2·30 d)-1; Gik为第k个因子对第i个降尘样品的贡献, t·(km2·30 d)-1; Fkj为第k个因子中第j种组分的占比; Eiji个降尘样品中第j种组分的残差.

2 结果与讨论 2.1 降尘量及其离子沉降量

图 1是冬春季降尘量和离子沉降量.2020年12月至2021年3月降尘量平均值为8.7 t·(km2·30 d)-1, 监测期间共测得32个降尘量数据, 排名前两位的分别为35.6 t·(km2·30 d)-1和26.7 t·(km2·30 d)-1, 参照GB 3095-2012规定颗粒物的日均浓度限值约为年均浓度限值2倍, 所以3 d~4 d降尘量不应超过月降尘量的2倍, 但较大值分别是生态环境部[9 t·(km2·30 d)-1]和北京市[5.1 t·(km2·30 d)-1, 扣除沙尘影响]要求的2~4倍和4~7倍, 可见冬春季降尘存在短时污染.研究时段离子沉降量平均值为0.87 t·(km2·30 d)-1, 大于太原市2013年的平均值[0.64 t·(km2·30 d)-1][29], 排名前两位的分别为3.22 t·(km2·30 d)-1和2.84 t·(km2·30 d)-1; 离子沉降量占比平均值为14.2%, 排名前两位的分别为51.8%和28.9%, 是平均值的2~4倍, 说明离子沉降量是降尘量中不可忽视的组分.

图 1 冬春季降尘量和离子沉降量 Fig. 1 Dustfall and ion deposition during winter and spring

图 2是按月和时段统计的降尘量及离子沉降量.2020年12月至2021年3月逐月降尘量分别为7.7、9.2、5.8和11.6 t·(km2·30 d)-1, 12月和1月都有异常高值, 3月降尘量(月度最大)是2月(月度最小)的2.0倍, 且数据最分散, 因为2月包括春节假期, 人为活动减弱, 而3月进入施工期, 加上环境风速相比2月有所增加, 降尘量中来自施工扬尘和风蚀扬尘排放的绝对贡献会增加.监测期间逐月离子沉降量分别为0.61、0.64、0.97和1.35 t·(km2·30 d)-1, 2月有异常高值, 3月离子沉降量(月度最大)是12月(月度最小)的2.2倍, 可能也和春季施工活动增加有关.逐月离子沉降量占比分别为13.3%、11.4%、17.2%和16.1%, 最大值是最小值的1.5倍.

图 2 按月和时段统计的降尘量及离子沉降量 Fig. 2 Dustfall precipitation and ion deposition by month and time period

工作日降尘量为9.9 t·(km2·30 d)-1, 是休息日的1.3倍, 这可能与工作日施工活动比休息日繁忙有关.工作日离子沉降量及占比分别为0.70 t·(km2·30 d)-1和11.9%, 两项指标同时是休息日的0.7倍, 这与北京市休息日相比工作日未采取机动车限行措施有关[41], 休息日更多机动车出行排放了更多NOx和NH3等离子前体物.

2.2 离子沉降量影响因素分析

图 3是冬春季离子沉降量与气象参数及颗粒物评价指标的时间变化, 可以看出离子沉降量受到气象参数和颗粒物评价指标影响.下文分别分析气象参数(降水量、相对湿度、温度和平均风速)和颗粒物评价指标(降尘量和PM2.5)对离子沉降量的影响规律.

图 3 离子沉降量与气象参数及颗粒物评价指标的时间变化 Fig. 3 Temporal variation in ion deposition, meteorological parameters, and particulate matter evaluation indicators

2.2.1 气象参数对离子沉降量的影响

图 4是离子沉降量和气象参数的线性关系, 可以看出离子沉降量与降水量、相对湿度、温度和平均风速这四类气象参数的线性回归方程可决系数(R2)在逐个减弱, 分别为0.54、0.16、0.15和0.02.其中, 离子沉降量与降水量为强正相关, 因为降水过程对气溶胶有湿沉降作用, 气溶胶中的离子含量远高于扬尘, 因此增加了离子沉降量; 与相对湿度和温度为中等正相关, 可能源于气溶胶与相对湿度和温度的正相关性; 与平均风速为极弱正相关性或无相关, 而扬尘排放与平均风速相关性极大[42], 说明降尘中离子的主要来源不是扬尘.

图 4 离子沉降量与气象因素的线性关系 Fig. 4 Linear relationship between ion deposition and meteorological factors

2.2.2 PM2.5对离子沉降量的影响

图 5是离子沉降量和颗粒物评价指标的线性关系, 可以看出离子沉降量与PM2.5和降尘量的线性回归方程可决系数(R2)分别为0.26和0.17, 均为中等相关.虽然离子沉降量是降尘量的一部分, 但是其与降尘量的相关系数却小于PM2.5, 说明离子沉降量和不溶性降尘量的来源不同, 控制PM2.5质量浓度对控制离子沉降量非常重要.

图 5 离子沉降量与颗粒物评价指标的线性关系 Fig. 5 Linear relationship between ion deposition and particulate matter evaluation index

2.3 离子沉降量离子组分特征 2.3.1 离子沉降量离子组分构成

图 6是离子沉降量离子组分构成.可以看出, 冬春季阴、阳离子沉降量占比分别为61.6%和38.4%, 9种离子沉降量占比由高到低排序为:SO42->NO3->Ca2+>Cl-≈ NH4+>Na+>K+>Mg2+>F-.阴离子沉降量以ρ(SO42-)和ρ(NO3-)为主, 平均沉降量分别为0.24 t·(km2·30 d)-1和0.19 t·(km2·30 d)-1, 占离子沉降量的比例分别为27.4%和22.2%.阳离子以ρ(Ca2+)和ρ(NH4+)为主, 平均沉降量分别为0.14 t·(km2·30 d)-1和0.10 t·(km2·30 d)-1, 占离子沉降量的比例分别为16.3%和11.0%.

图 6 离子沉降量离子组分构成 Fig. 6 Ion component composition in ion deposition

阴离子沉降量中ρ(F-)占比较小, 监测期内ρ(F-)和ρ(Cl-)保持平稳, 而ρ(SO42-)和ρ(NO3-)保持逐月上升趋势.阳离子沉降量中ρ(K+)和ρ(Mg2+)占比较小, 监测期内ρ(K+)、ρ(Mg2+)和ρ(Na+)保持平稳, 而ρ(NH4+)保持逐月上升趋势, ρ(Ca2+)出现先降后升的趋势与冬春季施工活动规律保持一致.其中, ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)是二次生成离子, 监测期内占比高达60.6%, 三者都保持逐月上升趋势, 这与PM2.5浓度变化趋势一致.此外, 休息日离子沉降量比工作日高是因为休息日ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)增加明显, 其占比也在增加.

2.3.2 阴阳离子电荷平衡状况

通过计算降尘量中阴、阳离子电荷沉降量AE和CE及其比值(AE/CE), 可以评估降尘的酸碱性, 当AE/CE<1, 降尘呈碱性, 反之呈酸性[27].离子电荷沉降量单位[eq·(km2·30 d)-1]是由离子沉降量单位[t·(km2·30 d)-1]转化而来, 即每月每平方公里面积上沉降的阴离子或阳离子电荷数之和.阴、阳离子电荷沉降量计算公式, 见公式(2):

(2)

式中, AE为阴离子电荷沉降量, eq·(km2·30 d)-1; CE为阳离子电荷沉降量, eq·(km2·30 d)-1; ρ为相应离子的沉降量, t·(km2·30 d)-1.

图 7是降尘中阴、阳离子电荷沉降量相关性, 本文采集的降尘包括干沉降和湿沉降, 可以看出干湿沉降降尘样品AE与CE线性回归方程可决系数(R2)为0.93, 二者为极强正相关, AE/CE=0.70, 降尘总体呈碱性.而湿沉降降尘样品AE/CE=0.77, 明显大于干沉降降尘样品AE/CE=0.54, 这是因为湿沉降会将还没有发生化学反应的SO2和NOx直接溶解成SO42-和NO3-.国内评估降尘酸碱性的样品多为干沉降, 北京市2001~2005年[30]和南京市2014年夏秋季[31]AE/CE分别为0.64和0.57, 而本文大气干沉降降尘样品AE/CE(0.54)相对略小, 这与北京市持续开展SO2和NOx治理及效果保持一致.

图 7 降尘中阴阳离子电荷沉降量相关性 Fig. 7 Correlation of anion charge deposition in dust

2.3.3 ρ(NO3-)/ρ(SO42-)

PM2.5中离子特征的研究经常采用ρ(NO3-)/ρ(SO42-)来分析移动源和固定源贡献强弱, 比值大于1以移动源为主, 小于1则以固定源为主[43, 44].降尘中离子特征的研究也借鉴PM2.5的分析方法, 但实际上降尘中ρ(NO3-)/ρ(SO42-)通常都小于PM2.5ρ(NO3-)/ρ(SO42-)[29~31], 而且大多数都≤1, 加之北京市2013年实施清洁空气行动计划[4]以来, 大力推广天然气替换燃煤, 导致NOx排放量增加, SO2排放量减少, NOx的来源不仅包括移动源也包括固定源, 因此采用ρ(NO3-)/ρ(SO42-)来分析移动源和固定源贡献强弱的方法已经不太适合PM2.5, 可能更不适用于降尘离子分析.图 8是离子沉降量中ρ(NO3-)/ρ(SO42-), 可以看出监测期ρ(NO3-)/ρ(SO42-)为0.66, 而太原市2013年[29]和北京市2001~2005年[30]ρ(NO3-)/ρ(SO42-)均为0.16, 均小于本研究的结果, 这与北京市2013年以来天然气替换燃煤有关, 而且北京市天然气使用比例在北方城市居首.监测期ρ(NO3-)/ρ(SO42-)保持逐月增加的趋势, ρ(NO3-)/ρ(SO42-)和离子沉降量的线性回归方程为y=0.36x+0.35, 可决系数(R2)为0.57(强相关), 表明ρ(NO3-)/ρ(SO42-)随离子沉降量增加而增加.此外, 休息日的ρ(NO3-)/ρ(SO42-)大于工作日, 说明休息日移动源的贡献大于工作日, 这也印证了上文提出的可能与北京市休息日相比工作日未采取机动车限行措施有关的说法.

图 8 离子沉降量的氮硫比[ρ(NO3-)/ρ(SO42-)] Fig. 8 Nitrogen-to-sulfur ratio of ion deposition: ρ(NO3-)/ρ(SO42-)

2.4 离子沉降量来源解析

将监测期获得的降尘中9种离子沉降量及其不确定度输入PMF模型[34], 在PMF模型计算过程中尝试5~7个因子的分析, 结果显示当模拟输出6个因子时, 各因子特征值和源谱都具有显著的源指示性且完整和独立.图 9是离子沉降量污染来源成分谱.可以看出因子1中以NO3-和NH4+为主, 贡献率分别为53.7%和86.3%, 该因子可识别为二次硝酸盐源; 因子2中以SO42-、NO3-和NH4+为主, 贡献率分别为25.3%、13.9%和8.7%, 该因子可识别为二次硫酸盐源; 因子3中以Ca2+和Mg2+贡献率较高, 贡献率分别为32.8%和47.1%, 该因子可识别为扬尘源; 因子4中K+和NO3-特征值较高, 贡献率分别为72.8%和13.2%, 该因子可识别为燃烧源; 因子5中Na+和Cl-含量较高, 贡献率分别为46.7%和41.9%, 结合北京市冬季降雪时会施洒融雪剂, 该因子可识别为融雪剂源; 因子6中F-贡献率虽为80.7%, 但没有明显对应的识别源, 该因子可识别为其它源.

图 9 离子沉降量污染来源成分谱 Fig. 9 Composition profile of ion deposition sources

图 10是基于PMF模型的离子沉降量污染来源贡献, 可以看出北京市核心区冬春季离子沉降量污染来源包括: 二次硝酸盐、二次硫酸盐、扬尘源、燃烧源、融雪剂源和其它源, 主要来源于二次源, 贡献率为51.7%; 其次为扬尘源, 其贡献率为17.7%; 燃烧源和融雪剂源均贡献13.5%; 其它源贡献率为3.6%.

图 10 基于PMF模型的离子沉降量污染来源贡献率 Fig. 10 Contribution to ion deposition pollution sources based on PMF models

3 结论

(1) 离子沉降量及其在降尘量中占比的平均值分别为0.87 t·(km2·30 d)-1和14.2%, 工作日降尘量和离子沉降量分别是休息日的1.3倍和0.7倍, 这与施工活动规律及北京市机动车限行措施有密切关系.

(2) 离子沉降量与降水量、相对湿度、温度和平均风速的线性方程可决系数分别为0.54、0.16、0.15和0.02, 离子沉降量与PM2.5浓度和降尘量的线性方程可决系数分别为0.26和0.17, 控制PM2.5浓度对控制离子沉降量非常重要.

(3) 离子沉降量中阴、阳离子分别占61.6%和38.4%, SO42-、NO3-和NH4+合计占60.6%; 阴、阳离子电荷沉降量比值为0.63, 降尘呈碱性; 离子沉降量中ρ(NO3-)/ρ(SO42-)为0.66, 与15年前相比有所提高; 氮硫比与离子沉降量呈强正相关, 移动源的贡献随离子沉降量增加而增加.

(4) 采用PMF模型开展离子沉降量来源解析, 可得二次源、扬尘源、燃烧源、融雪剂源和其他源的贡献率分别为51.7%、17.7%、13.5%、13.5%和3.6%.

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