2022, Vol. 43
2. 北京大学城市与环境学院, 北京 100871
2. College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China
生物滞留设施是指在地势较低的区域, 通过植物、土壤和微生物系统蓄渗、净化径流雨水的设施, 包括雨水花园和生物滞留池等, 是应用最为广泛的海绵设施之一[1~3].生物滞留设施的竖向结构从上至下一般为植被层、蓄水层、覆盖层、种植土层、填料层和排水层, 每层的组成及常规厚度如图 1所示.有研究表明, 雨水径流中作为重要的面源污染之一, 含有大量的重金属、氮磷和有机物等污染物[4, 5], 生物滞留设施则具有降低雨水径流流速, 削减径流量和净化雨水等多重作用[6, 7].降雨过程中, 雨水流过密集的植物, 然后下渗至土壤以及过滤填料, 经过植物-微生物-土壤-填料的共同作用, 经过拦截、渗透、沉降、蒸发、蒸腾、过滤、吸收、同化、吸附和微生物等作用过程对雨水进行滞留和净化[8], 之后由底部的排水层收集, 输送至下游水系或者地下水, 改善水循环.
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图 1 生物滞留设施结构示意 Fig. 1 Structure diagram of bioretention systems |
有研究发现, 生物滞留设施对于雨水径流中的有机物、氮磷以及重金属等多种污染物均具有较好的去除效果[9, 10], 然而, 随着污染物的去除, 径流中大量污染物尤其是重金属伴随着一系列物理、化学和生物反应逐渐累积在设施中, 不仅会导致设施污染物去除效率下降, 出水水质变差, 还会影响设施中植物的生长, 甚至危害人体健康[11].然而由于目前运行年限较长的生物滞留设施较为有限, 且采样及分析十分复杂, 关于在实际运行中的生物滞留设施污染物累积的过程、影响因素和风险的研究较少, 仅有少数的学者报道了生物滞留设施中污染物的累积状况. Costello等[12]的研究发现, 运行仅7 a后, 生物滞留设施中的重金属含量即达到了植物损伤阈值. Al-Ameri等[13]调查分析了运行9~16年的生物滞留设施, 发现0~10 cm表层土壤中的重金属累积含量已经超过本国土壤环境质量标准.生物滞留设施污染物累积分布特征和风险评价研究有助于揭示生物滞留设施在长期运行后的污染物累积状况, 从而指导生物滞留设施的建设、运行、管理和维护, 对于进一步降低污染物累积的生态风险和人体健康风险, 具有重要意义.
本研究采集了停车场、道路旁、居民区和高新产业园区这4种常见用地类型生物滞留设施0~10 cm表层土壤, 测定了重金属的累积含量, 并分析了其与土壤有机质含量、pH值和磷含量的相关关系. 在此基础上, 采用了内梅罗指数法、潜在风险指数法和人体健康风险评价模型进行了污染风险评价, 以期为削减生物滞留设施污染物累积, 优化设施建设、运行、管理和维护, 提升设施使用寿命提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集 1.1.1 采样生物滞留设施分布及基本状况本研究于2020年10月20日采集了博大大厦停车场、科创十七街道路旁、武夷花园紫荆雅园居民区和百世金谷产业园区这4种不同用地类型的生物滞留设施, 采样生物滞留设施地理位置如图 2.
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图 2 采样生物滞留设施地理位置 Fig. 2 Location of the sampled bioretention systems |
4个设施的用地类型、运行年限、结构及填料组成等基本状况, 如表 1所示.设施填料在填埋之前均进行了反复清洗, 本身含有的重金属含量较低, 同时在设施周围无径流汇入绿地, 采集土壤样品作为背景值.
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表 1 生物滞留设施基本状况 Table 1 Basic information of four bioretention systems |
1.1.2 采样点位置
在生物滞留设施进水口附近设置采样点(采样点位置如图 3), 采用5点采样法采样, 分别采集5个分样点0~10 cm的表层土壤(图 3为5点中心点), 充分混合得到约500 g的混合样品, 放入密封袋保存, 并记录其地理位置, 并在设施周围无径流汇入绿地采集土壤样品作为背景值(图 3中未标出).将土样自然风干后, 用镊子剔除样品中的树枝、植物根茎、石块等物质, 研磨过筛备用.博大大厦停车场[图 3(a)]共采集5个样品点及周围无径流汇入绿地背景点1个, 科创十七街道路旁[图 3(b)]共采集4个样品点及1个背景点, 武夷花园紫荆雅园居民区[图 3(c)]共采集4个样品点及1个背景点和百世金谷产业园区[图 3(d)]共采集3个样品点及1个背景点, 共16个样品点及4个周围无径流汇入绿地背景点, 每个采样点测定平行样品.
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(a)博大停车场, (b)科创十七街道路旁, (c)武夷花园紫荆雅园居民区, (d)百世金谷产业园区 图 3 生物滞留设施中采样点位置分布 Fig. 3 Distribution of sampling points in bioretention systems |
土壤风干、分拣、研磨和过筛之后, 分别测定总氮、总磷、有机质、pH值及重金属砷、汞、铬、镉、铅、铜、镍和锌的含量, 检测方法及参考的检测标准如表 2所示, 样品的准备及测定步骤均严格按照检测标准.其中, 土壤样品的标准物质及回收率见表 3.
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表 2 土壤样品检测项目、检测方法及参考标准 Table 2 Analytical methods for soil samples test methods and reference standards |
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表 3 土壤样品的标准物质及加标回收率 Table 3 Standard substance and recovery rate of soil samples |
1.3 污染物风险评价 1.3.1 内梅罗指数法
内梅罗综合污染指数法采用兼顾单元素污染指数平均值和最大值的方法, 不仅能反映出各重金属元素的平均污染水平, 又能突出高浓度重金属污染物污染状况[14], 其表达式如下:
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式中, Pi为单因子污染指数; Ci为土壤重金属i的实测含量, mg·kg-1; Cs为重金属地球化学背景值, mg·kg-1; Piave为重金属平均污染指数; Pimax为污染程度最大的重金属污染指数, 分级标准如表 4所示.
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表 4 内梅罗污染指数分级标准 Table 4 Classification of Nemerow pollution index for heavy metals |
1.3.2 潜在生态风险评价
潜在生态风险评价方法综合了不同重金属的生态效应, 环境效应和毒理学等多方面性质[15, 16], 被广泛应用于重金属生态风险评价中, 计算公式如下:
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(3) |
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(4) |
式中, Ci为土壤重金属i的实测含量, mg·kg-1; Cs为重金属地球化学背景值, mg·kg-1; Ti为毒理学响应因子, 各重金属Ti为Hg=40>Cd=30>Cu=Ni=Pb=5>Cr=2>Zn=1[16~18]; Ei为单种重金属的潜在生态风险指数, RI为多种重金属的综合潜在生态风险指数, 其评价指标与具体风险分级如表 5所示.
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表 5 重金属潜在生态风险指数分级标准 Table 5 Classification of the potential ecological risk index of heavy metals |
1.3.3 人体健康风险评价
采用美国环保署(EPA)推荐的人体健康风险评价模型, 主要分为暴露剂量计算和暴露风险评价两个步骤.暴露剂量计算是根据人体特征(体重和年龄等)来计算不同暴露途径下接触污染物质的剂量, 主要包含手口途径、皮肤接触和呼吸摄入这3种, 3种暴露途径的日平均暴露量计算方法如下:
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式中, ADI为日均暴露量; C为土壤重金属含量, mg·kg-1; EF为土壤暴露频率, d·a-1; ED为暴露年限, a; BW为体重, kg; AT为重金属平均暴露时间, d; IngR为土壤摄入频率, mg·d-1; ABS为皮肤吸收因子, SA为皮肤暴露表面积, cm2; AF为皮肤粘着度, mg·cm-2; InhR为呼吸频率, m3·d-1; PEF为灰尘排放因子, m3·kg-1.由于成年人和儿童在生理和行为上的差异, 本研究将人群分为儿童(0~18岁)和成人两组分别评估和分析健康风险, 上述计算公式中两类人群的各参数取值如表 6所示.
人体健康风险分为致癌健康风险和非致癌健康风险, 本研究中8种重金属元素对人体都有慢性非致癌风险, As、Cd、Cr、Pb和Ni同时还具有致癌风险[21].非致癌及致癌健康风险的计算公式如下:
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(8) |
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式中, HQi为重金属的非致癌风险商, HI为多种重金属的总非致癌风险指数, RfDij为非致癌重金属不同暴露途径的参考剂量, CRi为致癌风险值, SFij为致癌重金属不同暴露途径的致癌斜率.本文选取的各重金属的RfDij和SFij参考值如表 7所示.
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表 7 重金属不同暴露途径的参考剂量和致癌斜率 Table 7 Reference dose and carcinogenic slope factors of different exposure routes of heavy metals |
1.3.4 指数评价标准
基于中国土壤背景值[22, 23]、北京市土壤背景值[24, 25]、《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 36600-2018)和北京市《场地土壤环境风险评价筛选值》(DB11 811-2011)等为参考值, 本研究分析各生物滞留设施中的重金属累积状况、污染程度和潜在风险, 具体数值如表 8所示.
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表 8 生物滞留设施重金属污染评价标准/mg·kg-1 Table 8 Evaluation criteria for heavy metal pollution of bioretention systems/mg·kg-1 |
2 结果与讨论 2.1 生物滞留设施重金属累积现状
采集生物滞留设施土壤样品中的重金属含量如图 4所示, 其中, ω(As)、ω(Hg)、ω(Cd)、ω(Cr)、ω(Pb)、ω(Cu)、ω(Ni)和ω(Zn)的平均值分别为8.92、0.25、0.10、31.56、14.81、21.27、23.69和62.75 mg·kg-1, 除了Cd、Ni和Pb之外, 其余5种重金属含量均高于北京市土壤背景值, As和Hg的含量平均值分别达到了土壤背景值的1.26倍和5.21倍.另外, 8种重金属在生物滞留设施表面的累积含量均低于北京市《场地土壤环境风险评价筛选值》(DB11 811-2011)中的公园与绿地标准.
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图 4 生物滞留设施重金属含量箱体图 Fig. 4 Boxplots for the heavy metal concentrations in the bioretention systems |
为比较4种不同用地类型的生物滞留设施的重金属累积状况, 将4个设施8种重金属含量平均值和设施背景采样点重金属含量分别进行了对比, 如图 5所示.
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A表示博大停车场, B表示科创十七街道路旁, C表示武夷花园紫荆雅园居民区, D表示百世金谷产业园区 图 5 4种生物滞留设施8种重金属累积含量 Fig. 5 Accumulation contents of eight heavy metals in four bioretention systems |
从图 5可以看出, 停车场及道路旁生物滞留设施的8种重金属的含量平均值及累积含量均远远高于居民区和产业园区.道路旁及停车场中的汽车尾气、扬尘、油料泄漏、橡胶轮胎磨损、机动车机件磨损、汽车散热器和沥青或水泥路面磨损等, 排放大量的重金属污染物[26], 这些污染物伴随着大气沉降、雨水径流和道路径流的冲刷进入生物滞留设施, 经过复杂的物理、生物和化学过程累积在生物滞留设施中.其中, 百世金谷产业园区因为投入运行时间较短, 入园企业数量不多, 且入园企业绝大多数为高新企业, 因此重金属累积含量较低.
8种重金属元素中, Hg和As的生物滞留设施表面累积含量相较于其他重金属更高.有研究表明, 工业燃煤、采石、冶金、生活燃煤和交通等过程中所释放的微颗粒经过大气沉降进入土壤是土壤Hg和As富集的主要原因之一[27].据报道, 我国煤炭中ω(Hg)在0.003~10.5 mg·kg-1, 而ω(As)在2~82 mg·kg-1[28], 煤炭中的汞和砷在露天堆放中会直接释放一部分到大气中, 在燃煤过程中产生的飞灰和灰渣中也含有大量的As和Hg污染物[29]. 张萌[30]的研究通过源解析分析发现, 太原市大气PM2.5中的As和Hg主要来源于人为污染, 煤炭燃烧和汽车尾气是主要污染源.除了燃煤和交通之外, As经常以伴随元素的方式存在于多种重金属矿中, 因此在重金属矿开采与冶炼过程中均可能造成周边土壤的As污染.含As化合物如洛克沙胂等还常被作为饲料添加剂用于养殖业中, 如果动物排泄物被用作绿化肥料, 这些含砷化合物及其代谢产物也会进入生物滞留设施中[31].近年来, 随着研究区域内采石场和冶金企业等的陆续关闭, 工业及农村的燃煤锅炉改造、煤改气等措施实行[32, 33], 污染已经有所降低, 但是由于前期的污染, 土壤中仍然积累着一定量的污染物.另外, 邻近区域内所产生的As和Hg污染物也可伴随大气迁移、沉降等过程迁移至研究区域内的生物滞留设施中.重金属Pb的累积含量较文献报道有所降低[34], Pb为主要交通源重金属之一, 但是随着近年来含铅汽油的逐步禁止, 尾气及扬尘颗粒中的铅含量逐渐降低, 因此生物滞留设施表面铅的累积含量不高.
4种不同用地类型的生物滞留设施中Hg的累积含量存在较大的差异: 道路旁>停车场≫产业园区>居民区.这是由于, 用地类型的不同导致了污染物来源的不同, 道路旁和停车场均具有较大的车流量, 因此汽车尾气中携带的Hg污染物将会伴随着大气迁移、沉降等过程迁移累积至生物滞留设施的土壤中.Ozaki等[35]的研究采集了从日本长野县竹部三加谷国家公园到松本市的路边土壤和灰尘, 在公共汽车站、隧道、松本立交桥和松本站东出口处观察到较高浓度的As、Hg和Pb, 这4个地点受到汽车的强烈影响, 汽车尾气排放是造成较高浓度的原因.钱建平等[36]的研究发现, 汽车尾气污染是公路剖面汞污染的主要来源, 并且伴随着与公路距离的增加, 土壤Hg含量逐渐降低, 另外, 有研究人员对收集了使用0号柴油的机动车排气管中的尾气样品, 分析发现排气管颗粒物中的ω(Hg)高达0.343~9.920 μg·g-1, 表明面汽车尾气中含有较高含量的Hg污染物.汽车尾气Hg污染是由于燃油中含有Hg元素导致, Won等[37]的研究对汽油、柴油和液化石油气(LPG)车辆排放的Hg进行了分析, 3种不同燃料的原始ρ(Hg)分别为: (571.1±4.5)ng·L-1(汽油)、(185.7±2.6)ng·L-1(柴油)和(1 230.3±23.5)ng·L-1(液化石油气).因此, 汽车尾气排放是导致道路旁及停车场生物滞留设施中Hg累积含量较高的原因.不同用地类型生物滞留设施由于污染物来源的差异重金属累积含量也存在较大差异.
2.2 生物滞留设施重金属累积相关性分析 2.2.1 8种重金属之间的相关性不同重金属之间的相关性常作为判别重金属是否具有共同来源的依据之一, 有显著正相关关系的重金属通常认为有相似的来源[38].对各重金属元素进行Pearson相关分析(P < 0.01), 结果显示(表 9), Pb、Cu、Cr和Zn这4种元素两两之间存在较强的相关关系, 尤其是Pb和Zn之间呈现强正相关, 表明这4种元素可能来源于相同的来源; As、Cr和Cd三者之间也存在显著正相关, 表明这3种元素可能有部分相似的来源, 但Hg与其他7种重金属之间均无显著正相关, 说明Hg与其他重金属可能拥有不同的来源.含汞污染物在燃料燃烧、采矿、冶炼和垃圾焚烧等过程产生后被排放到大气中, 随着大气扩散和迁移转化, 并经过大气沉降、雨水冲刷和道路径流等过程最终进入到生物滞留设施中, 因此来源更复杂.
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表 9 生物滞留设施累积重金属含量相关性矩阵1) Table 9 Pearson's correlation matrix for heavy metal accumulation contents in the bioretention systems |
2.2.2 重金属含量与土壤pH值、有机质和磷含量的相关关系
(1) 有机质含量生物滞留设施表层土壤累积重金属含量与有机质含量关系如图 6所示, 可以看出, 8种重金属含量均与土壤有机质含量呈现较强的正相关, 其中, Pb和Cu的相关性最强, 相关系数分别为0.624和0.575.这与前人的研究相似: Johnson等[39]的研究发现生物滞留设施土壤中的Zn和Cu含量与其腐殖酸含量呈正相关关系. Costello[12]的研究分析了25个运行0~7 a的生物滞留设施土壤介质中Cu、Pb和Zn的含量, 发现与土壤中的有机质含量显著正相关.Paus等[40]的研究收集了运行了2~8 a的6个生物滞留设施中土壤/介质样品, 发现对Cd和Zn的吸附量随着土壤/介质中有机质含量的增加而增加.土壤尤其是表层土壤中含有大量的有机质, 如富里酸和腐殖酸等, 这些有机质含有的羧基、羟基和巯基等官能团易与重金属发生络合或螯合作用, 从而影响重金属的迁移转化过程.因此, 有机质含量是影响重金属累积过程和含量的一个重要因素.
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图 6 生物滞留设施表层土壤有机质含量与重金属含量相关性拟合 Fig. 6 Correlation fit of organic matter contents and heavy metal contents in topsoil of bioretention systems |
(2) pH值生物滞留设施表层土壤重金属累积含量与pH值关系如图 7所示, 可以看出, 除Hg之外的重金属含量均与土壤pH值呈现正相关.土壤pH对于重金属含量及迁移转化的影响是非常复杂的, 首先pH变化会影响重金属的形态变化, 随着土壤pH值的增加, 可溶性重金属逐渐转化为不溶性沉淀物.此外, 土壤pH值变化还会影响土壤重金属在颗粒上的吸附-解析、与有机质之间的络合-螯合以及氧化还原等过程.随着土壤pH升高, 土壤中黏土矿物、水合氧化物和有机质表面所携带的负电荷增多, 静电吸引力和活性点位显著增多, 促进了静电吸附和结合更紧密的专性吸附过程, 另一方面, 土壤中H+浓度的降低, 有效降低了其与重金属离子的竞争吸附作用, 因此促进了土壤颗粒对重金属离子的吸附作用[41].土壤H+浓度的降低还会使得其与重金属离子在有机质配体吸附点位上的竞争效应发生变化, 进而增强有机质与重金属络合物及螯合物的稳定性, 提升重金属累积含量[42].pH值的变化也会改变土壤有机质的构象, 继而影响重金属和土壤之间的相互作用[43].最后, 土壤pH的升高会导致土壤氧化还原电位的降低, 致使土壤中的重金属在还原条件下转变为低价不溶性状态, 从而降低了其迁移能力, 提升了在生物滞留设施表层的累积含量[44].
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图 7 生物滞留设施表层土壤pH与重金属含量相关性拟合 Fig. 7 Correlation fit of pH values and heavy metal contents in topsoil of bioretention systems |
而土壤中Hg的含量与土壤pH呈现负相关, 这可能是因为, 随着pH值的升高, OH浓度也增加, Hg从Hg2+转化为Hg(OH)Cl, 土壤中的矿物高岭石、含水铁氧化物、二氧化硅等颗粒此时表面带负电荷, 对Hg(OH)Cl或Hg(OH)的静电吸引作用较Hg2+降低, 对Hg吸附量随之降低, 土壤表层汞的累积量随之降低.
(3) 磷含量生物滞留设施表层土壤累积重金属含量与磷含量关系如图 8所示, 除As之外的7种重金属含量均与土壤有机质含量呈现正相关.这也与前人的研究相似, Johnson等[39]的研究从运行11a的生物滞留系统中收集了土壤/基质样本, 发现重金属Cu和Zn累积含量与磷含量之间存在很强的正相关关系.有机磷和无机磷含量都会影响重金属的积累. 有机磷含量与有机质含量相关, 会通过络合及螯合作用影响重金属的积累.无机磷是植被和微生物的基本元素, 土壤中无机磷含量将会影响植物及微生物的生长代谢过程从而影响重金属的积累.此外, 无机磷可与重金属阳离子形成磷酸盐沉淀, 从而影响重金属的迁移转化过程.而As在碱性土壤中通常以砷酸根的形式存在, 不会与磷酸发生反应, 且砷与磷位于同一主族, 性质相似, 在土壤颗粒表面的吸附存在竞争效应, 因此土壤中砷含量与磷含量呈现负相关关系.生物滞留设施土壤介质中磷含量的变化也是影响重金属的累积的重要因素.
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图 8 生物滞留设施表层土壤磷含量与重金属含量相关性拟合 Fig. 8 Correlation fit of phosphorus content and heavy metal contents in topsoil of bioretention system |
基于全国土壤背景值, 采用内梅罗综合指数法对4种生物滞留设施重金属污染程度进行风险评价, 结果如图 9所示.可以看出, 8种重金属中, Hg的污染风险等级最高, 50%的采样点均处于重度污染, 31%处于中度污染, 13%处于轻度污染, 仅6%的采样点处于清洁状态.而除Hg之外的其他7种重金属As、Cd、Cr、Pb、Cu、Ni和Zn的污染水平较低, 基本处于清洁和尚清洁状态, 仅有少部分处于轻污染状态.受Hg污染的影响, 生物滞留设施重金属综合污染水平较高, 38%处于重度污染, 31%处于中度污染, 19%处于轻度污染, 仅13%处于尚清洁状态, 对土壤环境存在一定的潜在威胁.
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图 9 4类生物滞留设施不同重金属内梅罗指数 Fig. 9 Nemerow index of heavy metals in four bioretention systems |
4种不同用地类型的生物滞留设施中, 博大停车场及科创十七街的污染风险等级更高, 两个设施所有的采样点污染水平均处于中度污染以上等级, 其中, 博大停车场60%的采样点, 科创十七街50%的采样点的综合污染指数处于重度污染等级, 而紫荆雅园仅25%处于重度污染, 25%处于中度污染.百世金谷产业园区由于企业入住率较低, 且大都为高新企业, 因此污染水平较低, 采样点均处于轻度污染或尚清洁水平.可以看出, 不同用地类型的污染程度存在较大的差异, 用地类型会直接影响生物滞留设施中重金属的种类与含量, 一般来说, 居民区的污染程度要远低于道路、停车场以及产业园区等地区.
2.3.2 潜在生态风险评价在分析了内梅罗综合指数的基础上, 为探究生物滞留设施的生态风险现状, 采用Hakanson潜在生态风险评价方法对4种生物滞留设施潜在生态风险进行了分析(如图 10).可以看出, 不同重金属的生态风险指数不同, 重金属As、Cd、Cr、Pb、Cu、Ni和Zn基本处于轻度生态风险, 而Hg的生态风险远高于其他重金属, 其中13%的采样点处于极强生态风险, 44%处于很强生态风险, 25%处于强生态风险, 仅6%处于轻度生态风险.受到Hg污染的影响, 6%采样点的综合指数处于很强的生态风险, 25%处于强生态风险, 这与内梅罗综合指数的评价结果较为一致.而4种不同用地类型的生物滞留设施中, 博大停车场和科创十七街的生态风险远高于紫荆雅园和百世金谷产业园区, 其中博大停车场中20%采样点处于很强生态风险, 20%处于强生态风险, 科创十七街50%处于强生态风险, 而紫荆雅园和百世金谷产业园基本处于中等风险及轻度风险.从内梅罗综合指数以及Hakanson潜在生态风险综合指数可以看出, 汞是造成生态风险增加的主要污染物, 其来源可能为垃圾焚烧发电厂、工业燃煤和生活燃煤等过程中所产生的污染.而4种生物滞留设施由于用地类型不同, 汞污染的程度也不相同, 居民区的污染显著低于道路旁、停车场等区域, 对汞污染的控制是降低生态风险的关键.
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图 10 4类生物滞留设施不同重金属生态风险指数 Fig. 10 Hakanson potential ecological index of heavy metals in four bioretention systems |
参考EPA的规定以及我国相关的研究, HI值越大, 对人体产生的非致癌风险健康风险程度越高, 若HI大于1, 表示存在潜在人体健康风险[45].对4种不同用地类型生物滞留设施中儿童和成人的非致癌风险进行了分析, 如图 11所示.可以看出, 虽然4类生物滞留设施的儿童、成人的总非致癌风险指数HI均小于1, 但儿童的非致癌风险均远高于成人, 且HI接近1.0, 表明存在一定的非致癌风险.这与前人的研究相一致.有研究发现, 在同等浓度的污染物暴露下, 儿童由于其体重轻、免疫力低且新陈代谢快等身体特征而具有更高的敏感性[46].另外, 博大停车场和科创十七街儿童和成人的非致癌风险均高于紫荆雅园以及百世金谷产业园, 这是由于不同用地类型的生物滞留设施的重金属污染浓度、种类及来源存在很大差异.从摄入途径上看, 成人与儿童均为: 手口途径>皮肤吸入≫呼吸吸入, 且儿童来自于手口途径的比例更高, 也是非致癌风险指数高于成人的主要因素, 这与儿童喜欢室外活动和吮指等生活习性有关[47, 48].从重金属种类来看, As、Cr、Pb对非致癌风险的贡献较大, 尤其是As, 这与生物滞留设施表面累积的As含量较高有关.
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A表示百世金谷产业园，B表示武夷花园紫荆雅园居民区，C表示科创十七街道路旁, D表示博大停车场, 下同 图 11 4类生物滞留设施非致癌风险指数 Fig. 11 Non-carcinogenic risk index of heavy metals in four bioretention systems |
对设施中重金属的致癌风险进行进一步分析, 如图 12所示.当区域土壤重金属致癌风险值CR < 10-6, 则认为该区域重金属致癌风险水平是人体可接受的, 当10-6 < CR < 10-4, 则该区域土壤存在一定的致癌风险; 若CR>10-4, 则该区域土壤重金属污染对人体健康的影响较大[49].4类生物滞留设施的土壤重金属致癌风险值均在10-6 < CR < 10-4范围内, 其中, As贡献了90%以上的致癌风险, 具有定的致癌风险.与非致癌风险不同, 成人和儿童的致癌风险较为相近, 而设施当中, 博大停车场以及科创十七街的致癌风险仍然高于紫荆雅园及百世金谷产业园区.综合非致癌风险和致癌风险评价结果, 可以看出As是人体健康风险的主要风险因子, 应当加强对生物滞留设施As污染的控制.
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图 12 4类生物滞留设施致癌指数 Fig. 12 Carcinogenic risk index of heavy metals in four bioretention systems |
由生物滞留设施表面重金属含量分析, 以及生态风险和人体健康风险的评价结果表明, Hg和As是4类生物滞留设施生态风险和人体健康风险的主要威胁, 且不同用地类型的污染物累积含量和风险等级存在较大差异.生物滞留设施运行管理维护方法及频率的选取、污染物累积削减和控制应充分考虑生物滞留设施的用地类型, 可通过超富集植物种植、表层土壤更换以及高效填料使用等手段能够有效削减重金属尤其是汞和砷的累积, 降低生态及人体健康风险, 延长使用年限, 促进生物滞留设施有效地发挥其“绿色功能”.
3.1 超富集植物的种植超富集植物的种植可以吸收超过一般植物100倍以上的重金属污染物, 通过定期收割可有效地降低设施中的重金属累积含量, 降低生态风险和人体健康风险.有研究表明, 超富集植物如蜈蚣草(Pteris vittata L.)等能够有效富集土壤中的Hg和As污染物[50], 陈同斌等[51]的研究发现, 在ω(As)为9 mg·kg-1的土壤中, 蜈蚣草地下部分和地上部分对As的生物富集系数分别高达71和80, 其叶片的As富集量可高达5 070 mg·kg-1; 钱晓莉[52]的研究发现, 蜈蚣草具有较强的Hg富集能力, 根部和地上部分的Hg富集量分别达(130±9.4)mg·kg-1和(70±39)mg·kg-1, 高出节节草、酸模和白茅等其它Hg耐性植物1~2个数量级.除蜈蚣草外, 部分超富集植物也被发现可以同时富集多种重金属(表 10), 能够适应生物滞留设施多种重金属污染物共存的环境, 满足同时去除多种重金属污染物的需求, 如东南景天(Sedum alfredii Hance)能够同时超富集Cd、Zn和Co, 富集Pb, 并具有高浓度Cu强耐性[53, 54]; 柔毛堇菜(Viola principis H. de Boiss)能够超富集Cd、Pb和As[55, 56]; 宝山堇菜(Viola baoshanensis)能够超富集Cd和Pb, 富集Zn、Cu和Fe[57, 58].考虑到种植成本及景观效果, 在重金属污染较为严重的生物滞留设施中, 可按照气温、降雨量等气候条件选取适合的多金属超富集植物, 与景观作物搭配种植, 待生物滞留设施污染物水平降至无风险状态, 即可停止超富集植物的种植.
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表 10 多重金属超富集植物[11] Table 10 Summary of multi-metal hyperaccumulators |
3.2 更换表层土壤
Hg和As的污染一般来源于燃煤、冶金和交通等, 近年来随着采石场的陆续关闭、工业及农村的燃煤锅炉改造、煤改气等措施的使用, 污染已经有所降低, 但是土壤中可能残存着一定的污染物.有研究表明, 土壤重金属的累积含量随着土壤深度的增加显著降低[70, 71], 并且生物滞留设施表层土壤污染物暴露于人体的途径和可能性要显著高于底层土壤, 因此可通过表层土壤的更换来降低生物滞留设施重金属污染物的含量, 从而降低生态风险和人体健康风险, 更换的深度和频率可结合当地的污染状况进行确定.
3.3 高效填料的使用有研究表明, 部分性能优异的填料由于本身粒径、化学组分和孔隙度等性质, 不仅能够高效去除雨水径流中的重金属污染物, 还能够促进微生物, 植物对于重金属污染物的吸收, 从而降低生物滞留设施土壤介质中重金属污染物的累积[72], 但目前相关的研究较少, 仍需对内在的机制进行进一步地探究.
4 结论(1) 8种重金属中As和Hg的含量分别达到了背景值的1.26和5.21倍.博大停车场及科创十七街道路旁生物滞留设施中的8种重金属的累积含量均远远高于紫荆雅园居民区和百世金谷产业园区.相关性分析表明, 8种重金属含量均与土壤有机质含量呈现较强正相关, 除Hg外均与土壤pH值呈现正相关, 除As外与磷含量呈现正相关.
(2) 内梅罗综合指数以及潜在生态风险指数的分析结果表明, 除Hg之外的其他7种重金属As、Cd、Cr、Pb、Cu、Ni和Zn的污染水平及生态风险较低, Hg对土壤环境存在一定的潜在威胁; 博大停车场和科创十七街的污染水平及生态风险均远高于紫荆雅园和百世金谷产业园区.
(3) 人体健康风险评价结果表明, 儿童的非致癌风险均远高于成人, 且HI接近1, 存在一定的非致癌风险, 暴露途径上, 手口途径>皮肤吸入≫呼吸吸入, As、Cr、Pb对非致癌风险的贡献较大.博大停车场以及科创十七街的致癌风险均高于紫荆雅园及百世金谷产业园区.综合考虑非致癌风险和致癌风险评价结果, 可以看出As是人体健康风险的主要风险因子, 应当加强对生物滞留设施As污染的控制.
(4) 运行管理上, 可通过超富集植物种植、表层土壤更换以及高效填料使用等手段能够有效削减重金属尤其是As和Hg的累积, 降低生态及人体健康风险, 延长使用年限.
致谢: 在采样和实验样品分析中得到北京建筑大学宫永伟教授、北京市环境保护科学研究院李国傲和朱慧敏等大力协助, 在此表示感谢.
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