2022, Vol. 43
随着我国经济发展和城镇化水平的提高, 环境问题日趋严重[1], 人类活动排放的挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)和氮氧化物(NOx) 等污染物通过光化学反应生成臭氧(O3)[2, 3].O3是大气中重要的微量气体之一, 平流层的O3对紫外线有强烈的吸收作用, 能有效阻止过多的太阳紫外辐射到达地面, 还能使底层大气增温.但是近地面O3是一种污染气体, 会对人和动物的呼吸系统造成伤害, 并损害植被的健康[4].目前已有国内外许多学者[5~8]利用地面观测资料和遥感资料对各地区的近地面O3浓度开展了研究, 结果表明O3浓度较以往有上升的趋势, 并与研究区域的气象要素和人文因素有密切的关系, 但对长时间序列O3的来源探究比较鲜见.
在全国PM2.5、SO2、NO2、CO和PM10等大气污染物浓度逐年下降的情况下, O3浓度同比持续增长, 并已成为仅次于PM2.5的大气污染物[9].不同区域经济水平、能源结构、气象条件和地理环境等都存在较大差异, 受到O3污染的情况也不尽相同[10], 因此深入开展O3浓度研究是大气环境研究的热点之一.Zhao等[11]以长三角地区O3为研究对象, 基于Allwine和Whiteman方法, 发现高温加剧了研究区的O3污染, 而相对湿度的影响可以忽略不计.Chen等[12]对中国南方对流层O3进行了研究, 发现地表O3有显著上升趋势, 已成为令人关注的主要污染物.刘楚薇等[13]的研究发现我国O3污染高值区出现在华东和华北, 污染事件主要集中在夏、秋季, 冬季污染较少, 大部地区O3浓度逐年上升.
山东半岛位于我国参与东北亚区域合作的前沿地区, 经济发展水平较高, 产业基础雄厚, 城镇体系较为完善, 综合交通网络发达[14].作为我国重要的沿海地区之一, 其发展备受关注.然而, 在近几年的经济发展过程中, 大气污染不断加重, 尤其是O3的污染, 严重制约了山东半岛空气质量的改善和经济可持续发展.目前, 山东半岛O3污染的相关研究主要集中在O3浓度局部短期的时空分布特征及气象条件分析, 缺乏对O3进行长时间序列的分析和对其潜在来源的追踪.基于此, 本研究使用山东半岛2005~2020年的遥感数据, 对其进行时空分布和潜在源区的深入探讨, 以期为山东半岛今后的大气污染防控治理提供指导.
1 材料与方法 1.1 研究区概况山东半岛地区(34°22′~38°24′N, 114°47′~122°43′E, 图 1)以济南和青岛为中心, 包括济南市、青岛市、淄博市、枣庄市、东营市、烟台市、潍坊市、济宁市、泰安市、威海市、日照市、滨州市、德州市、聊城市、临沂市和菏泽市.山东半岛气候属暖温带季风气候类型.降水集中在夏季, 年气温平均值为11~14℃, 山东省气温地区差异东西大于南北.山东半岛突出于渤海和黄海之中, 同辽东半岛遥相对峙; 内陆部分自北而南与河北、河南、安徽和江苏这4省接壤, 东部是缓丘起伏, 西北和西南是低洼平坦, 中部是山地突起[15].
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图 1 山东半岛地形 Fig. 1 Topographic map of Shandong Peninsula |
近地面O3研究的数据源主要来源于地面观测站数据, 但由于观测站的限制, 研究时间一般较短, 空间上分布不平衡且不连续[16], 利用对流层遥感O3数据便可以弥补这些不足.对流层O3浓度数据来自于Aura地球观测系统卫星上携带的4个传感器之一, 即O3检测仪和微波临边探测器MLS提供的大气O3总量和平流层O3廓线数据为基础, 通过残差法反演得到对流层O3数据[17].时间分辨率为1个月, 空间分辨率为1°×1.25°, 过境时间一般在当地时间13:40~13:50[18], 为进一步提高数据精度, 本研究对云量大于20%及误差大于10%的数据进行剔除以减少云量所带来的反演误差[19, 20]. 2020年O3污染物数据来自全国空气质量实时发布平台, 气象数据来源于中国气象数据共享网(http://data.cma.cn/)下载的“中国地面气候资料月值数据集(V3.0)”, 研究区内选取气象站点32个(莘县、临清、陵县、武城、定陶、曹县、兖州、鱼台、台儿庄、滕州、费县、沂南、莒县、五莲、黄岛、莱西、成山头、乳山、长岛、龙口、垦利、广饶、寿光、安丘、惠民、阳信、莘县、临清、莱芜、长清、淄川和沂源). 2017~2019年山东半岛污染来源和社会经济因素均来自中国城市统计年鉴和各省、市的统计年鉴.后向轨迹模型使用的数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)提供的2019年12月~2020年11月的全球资料同化数据.
1.3 指标体系的构建指标确定的合理性可直接影响评价结果的准确性与科学性[21].本文以影响O3的污染来源和社会经济因素构建了影响O3浓度的指标体系(表 1), 一级指标层3个, 二级指标层4个, 三级指标层有9个, 指标都具有正功效即与O3呈正相关.
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表 1 影响O3浓度的指标体系 Table 1 Indicator systems affecting O3 concentrations |
1.4 研究方法 1.4.1 Morlet小波分析
小波分析在信号滤波方面的设计与应用, 相比于传统的非线性滤波器中值滤波, 小波去噪的滤波方式更能够有效地消除瞬时脉冲对信号的干扰[22].Morlet小波它是高斯包络下的单频率副正弦函数, 没有尺度函数, 而且是非正交分解.因此, 不同时间尺度下的Morlet小波系数可以反映系统在该时间尺度下的演变特性和突变[23].Morlet函数如下:
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(1) |
式中, t为时间, i表示虚数, w0为无量纲频率.
1.4.2 相关性分析相关性计算方法是一种基于像元的分析方法[24], 可以通过选取各种气象因子分析其与O3浓度的相关关系.计算公式如下:
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(2) |
式中, rxy为O3浓度与影响因子的相关性系数; xi表示第i月O3浓度均值; yi表示第i月影响因子; x表示O3浓度的多月均值; y表示影响因子的多月平均; n为样本数量. rxy>0, 表示二者呈正相关关系; rxy < 0, 表示二者呈负相关关系.
1.4.3 熵权法熵权法是根据指标反映信息的客观情况确定权重, 由其得出的权重有较强的数学理论数据支撑[25].对指标进行标准化具体方法如下.
正向指标:
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(3) |
计算第i个方案下第j个指标占该指标的比重:
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(4) |
式中, i=1, 2, …, n; j=1, 2, …, m.
采用自然对数, 此时第j个评价指标的熵可定义为:
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(5) |
式中, k=1/lnm, m为待评方案数.
确定各指标权重:
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(6) |
式中, ki=1-ei, ki为指标xij的差异性系数, ei为评价指标的熵. ki越大, 该指标对应的权重也越大.
1.4.4 后向轨迹与聚类分析HYSPLIT(混合单粒子拉格朗日积分轨道模型)是一种计算分析气流运动、沉降、大气污染物输送和扩散轨迹过程的综合模式系统[26].有学者将此模型运用于研究空气污染物的输送扩散和来源解析[27].本文利用Trajstat软件对山东半岛地区两个典型城市济南(省会)和青岛(沿海城市) 进行气流轨迹分析和研究, 解析山东半岛地区近地面大气O3来源.以济南市和青岛市为模拟受点, 选取的气流模拟高度为500 m, 该高度的气流场可以较准确地反映边界层平均气场特征, 但为准确反映近地面大气O3的气流来源, 模拟出2019年3月到2020年3月逐日12个时间段到达到受点的72 h后向轨迹, 再利用聚类分析方法以季节进行聚类.
1.4.5 污染物潜在贡献源分析法(PSCF)PSCF(潜在源贡献分析法)是污染物浓度达到一定水平的包裹经过特定迎风源区域后到达受体点的条件概率, 应用PSCF模型对潜在O3源的分布进行了描述和说明.此外, 该方法不仅更适合于分析相对清洁的区域, 也适用于污染严重的区域[28, 29].PSCF值会有很大的不确定性, 为了使不确定性降低以减小误差, 引入权重系数W, 即WPSCF.
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(7) |
式中, nij为落在网格单元内的端点总数, mij为与高于给定判据值的空气污染物浓度相关的同一网格内端点数(i, j).
1.4.6 浓度权重轨迹分析法(CWT)PSCF无法确定对潜在源区的污染程度贡献的大小, 所以引入CWT(权重潜在源贡献分析法)分析方法计算每个网格中轨迹的污染权重指数来反映不同轨迹的污染程度[30].函数W也适用于CWT分析法, 即WCWT.
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(8) |
式中, Ck为轨迹k经过网格(i, j)时对应的污染物浓度, τijk为轨迹k在网格(i, j)停留时间, M为总气流轨迹数目.
2 结果与讨论 2.1 山东半岛O3季节空间布局为便于研究山东半岛地区2005~2020年O3浓度的分布和变化情况, 在时间序列上按照春季(3~5月)、夏季(6~8月)、秋季(9~11月)和冬季(12月及次年1、2月) 的标准进行季度均值分析.图 2表明, 山东半岛O3浓度季均值为: 夏季>春季>秋季>冬季, 夏季ρ(O3)达到[(42.49±1.7) μg·m-3], 冬季ρ(O3)达到[(36.46±0.3) μg·m-3].春夏季O3浓度较高, 这主要是因为在低纬度地区平流层通过光化学作用产生的O3被大气环流输送到高纬度地区.这种极向环流存在明显的季节变化, 极向环流在春夏季节较强, 而平流层O3的向下扩散流动也是对流层O3的重要来源之一[31].O3浓度与纬度呈现正相关关系, 秋冬季不如春夏季南北梯度明显, 正是因为秋冬季这种环流较弱, 使该时期O3浓度较低并且对流层O3总量的经向梯度也较小.沿海地区春季最高, 与沿海地区海陆风条件密不可分.虽然夏季海陆风信号最强, 但是在夏季的日间能够缓解沿海地区的高温并输送水汽, 形成雾或降水, 从而降低O3浓度.而相应的内陆地区夏季O3浓度远超于其他季节, 夏季主要受低压系统控制, 气象条件有利于促进光化学反应速率, 并且在内陆地区的城市工业发达, 为O3提供大量的前体物[32].说明内陆地区局部光化学反应对于O3浓度的影响占主导地位.
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图 2 山东半岛地区O3浓度季节分布 Fig. 2 Seasonal distribution in O3 concentration in Shandong Peninsula |
图 3反映了山东半岛2005~2020年O3浓度变化规律, 呈现出“三峰型”趋势.于2010年到达顶峰, 为[(40.48±7.64) μg·m-3], 2010年夏季高温闷热, 多地出现40℃以上高温.秋冬季持续少雨干旱, 降水量较常年偏少85.1%, 为1951年以来历史同期最小值.气候变化异常是O3浓度增加的主要驱动力[33], 当地的气象条件为O3的形成提供了有利条件. 2010年之后山东半岛的气象条件趋于稳定, O3浓度也随之有所下降. 2013年为16年间ρ(O3)最小值[(36.63±5.61) μg·m-3], 2013年的年气温平均值为10.11℃, 较2010年下降1.2℃, 降水增加12 mm, 气象条件不利于O3的形成. 2013年颁布了大气污染防治十条措施, O3浓度却有不降反升趋势, 说明工业排放对于山东半岛O3的形成不占主导地位. 2015年和2018年均达到峰值, 与当年的气象条件密不可分.通过对O3浓度数值进行标准差计算, 然后对其进行稳定性分析, 2010年的O3浓度稳定性最差, 与2010年的气候异常也有较大的关系.其余年份标准差稳定在1~3之间, 相对于2010年较稳定.
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图 3 2005~2020年山东半岛地区O3浓度年均值变化趋势 Fig. 3 Annual mean variation trend of O3 concentration in Shandong Peninsula from 2005 to 2020 |
图 4表明, 2005~2020年山东半岛O3浓度随着纬度的升高而逐渐升高, 呈现出东西部高, 中部低的特征. 2005~2014年O3浓度污染区域格局基本不变, 呈现出济南市、德州市和滨州市等地区浓度较高以及菏泽市和济宁市等地区浓度较低的现象.覆盖范围上, 济南附近高值区相比于往年有一定程度的扩大, 可能是山东省经济快速增长, 而作为省会城市的济南市引起虹吸效应, 将周边城市的生产要素聚集使排放源逐年加强[34], 并且济南南区被泰山包围不利于O3前体物的扩散, 只能向北部城市扩散. 2015年之后山东西部O3浓度高值区向南偏移, 这可能与O3受太阳辐射和光化学反应速率密切相关, 纬度越低, 太阳辐射越强, 光化学反应速率越快[35].沿海地区在2013年之后O3浓度逐渐下降, 青岛附近的城市群高值范围减少, 可能跟当地政府发展沿海旅游有关.
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图 4 2005~2020年山东半岛地区O3浓度年均值空间格局 Fig. 4 Spatial pattern of annual mean ozone concentration in Shandong Peninsula from 2005 to 2020 |
一个地区的大气O3总量及其周期变化主要受输送过程和光化学过程的影响.而O3分子具有较长的生命期, 因此被作为大气运动的“示踪剂”, O3的变化与大尺度行星波有较好的对应关系[36], 因此采用小波分析对山东半岛16年间O3浓度周期变化进行研究.图 5(a)发现, O3浓度16 a的演化过程中存在着1.5 a的主振荡周期(这一周期是多个振荡周期叠加的矢量和, 随后将在小波方差图中对这一主周期进行分解, 剥离出第一主周期).图 5(b)显示, 小波方差分析中有5个较为明显的峰值, 它们依次从大至小对应着1.5、12、7、4和3 a的时间尺度.其中, 最大峰值对应着1.5 a的时间尺度, 说明1.5 a左右(时间尺度) 的周期振荡最强, 为O3浓度变化的第一主周期. 12 a时间尺度对应着第二峰值, 为第二主周期; 第三、四和五峰值分别对应着7、4和3 a的时间尺度, 它们依次为O3的第三、四和五主周期.这说明上述4个周期的波动控制着O3浓度在整个时间域内的变化特征.图 5(c)表明O3浓度在1.5 a的时间尺度上有一个更为明显的周期性变化, 进一步证明了在2015~2020年O3浓度在演化过程中存在着1.5 a的主振荡周期.
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(a) 小波实部实频, (b)小波方差, (c)小波系数 图 5 2005~2020年山东半岛地区的小波实部实频、方差和系数 Fig. 5 Wavelet real frequency, variance, and coefficients in Shandong Peninsula from 2005 to 2020 |
引起O3浓度起伏的原因比较复杂, 但气象因子是重要的影响因素之一[37].根据山东半岛2020年气象数据, 对其进行气象因素相关分析.图 6(a)显示, 山东半岛月均温与O3浓度存在着正相关关系, 说明气温越高, O3浓度也处于较高水平, 这是因为温度升高对O3生成速率有显著影响[38].图 6(b)显示, 山东半岛月均降水与O3浓度存在着正相关关系, 但降水所对应的线性拟合线离散程度高.图 6(c)表明, 相对湿度与O3呈现弱正相关, 水汽的消光机制会衰减紫外辐射, 而紫外辐射又是光化学反应的重要条件之一[39, 40], 同时水汽还可以跟O3发生反应.降水、相对湿度与O3相关性结果进一步证明了O3浓度受多个气象因子的协同影响.图 6(d)和6(e)分析了气压和风速对于O3的影响, 气压和风速与O3均呈负相关关系, 其中气压与O3之间表现出强相关关系, 说明对于山东半岛来说, 气压对O3的影响较大, 气压越高越容易产生气旋式上升气流, 使大气污染物向上扩散, 从而导致近地面污染物浓度降低.平均风速与O3之间的相关关系较弱, 是因为高风速可以使山东半岛的O3向周围扩散, 实现对污染物的稀释, 低风速则会使空气凝滞, 引发O3前体物的光化学反应[41].图 6(f)表明, 日照时数与O3呈正相关关系, 日照时数的增加会加强太阳辐射, 从而引发光化学反应.总体来看, 气温和气压为影响山东半岛O3的主导气象因子.
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图 6 臭氧与气象条件相关性分析 Fig. 6 Correlation analysis of ozone and meteorological conditions |
根据指标体系, 利用熵权法对影响O3浓度的社会因素进一步讨论, 由表 2可知, 对于O3这种二次污染物来说, 城市化与土地利用指标不如污染来源指标对O3的影响强烈, 同时, 对于山东半岛这样一个经济实力强的地区, 工业发展处于一种“重发展, 轻防护”的状态.污染来源因素(B2)所占权重为0.76, 所占比重超过50%, 说明山东半岛重工业发展对环境还是造成了严重的影响.受污染物区域输送影响, 烟粉(尘)排放量(D9)为第三指标影响最为明显的因素, 所占权重就达到0.25.
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表 2 山东半岛O3各影响因子权重 Table 2 Weight of O3 impact factors in Shandong Peninsula |
2.6 后向轨迹与聚类分析
为进一步探究山东半岛O3的传输路径和潜在源区, 选择山东省省会济南(内陆城市)和经济最发达城市青岛(沿海城市), 运用后向轨迹模型对济南和青岛两个城市进行模拟, 共得到近7 000条轨迹, 两个城市的季均轨迹数约为875条, 分别对不同季节的气团轨迹进行聚类分析(图 7和图 8).聚类分析成6类主要方向对两个地区进行分析.按占比从大到小顺序将轨迹分别命名为1、2、3、4、5和6.
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图 7 山东济南2019~2020年后向轨迹聚类分析 Fig. 7 Cluster analysis of backward trajectories from 2019 to 2020 in Ji'nan, Shandong |
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图 8 山东青岛2019~2020年后向轨迹聚类分析 Fig. 8 Cluster analysis of backward trajectories from 2019 to 2020 in Qingdao, Shandong |
济南地区, 春季: 主要气团轨迹1(29.14%) 来自于渤海, 可携带途经地(山东省潍坊市、淄博市)的污染物抵达.夏季: 气团主要来源于山东省潍坊和烟台; 少部分来源于江苏省、黄海、京津冀地区.秋季: 山东本省占秋季气团来源的绝大部分.冬季: 气团轨迹1(23.62%) 来自内蒙古的浑善达克沙地, 携带大量沙质源到达济南.
青岛地区, 春季: 气团主要来源于黄海直接到达青岛, 其次来源于安徽省和江苏省交界处(长江中下游平原).夏季: 气团轨迹1(42.92%) 来源于黄海, 临近江苏省盐城市和南通市地区; 气团轨迹2 (16.15%) 以及气团轨迹3和4(12.32%) 均来源于渤海.秋季: 总体来说, 大部分都是来自海洋气流.冬季: 只有气团轨迹2 (22.77%) 来源于黄海地区, 其余气团轨迹都是来自内陆地区, 虽然对应来自内陆气团充足的污染前体物及活跃的大气反应条件有利于二次颗粒物生成, 但是天气过程较快, 很少有极端高浓度的污染过程出现.
综上, 济南和青岛气团各个季节的气团传输路径和传输来源地较为相似, 其中远距离气团传输路径大部分来自西北方向(内蒙古、山西和京津冀地区), 小部分来自东南方向(江苏、安徽等地区).近距离气团传输路径主要来自山东本省地区, 其次是渤海和黄海.内蒙古地区矿产储量丰厚, 海拔偏高, 由阿拉善沙漠携带大量沙质源流向山东半岛, 京津冀地区工业发达, 气流会携带大量污染物传输到山东境内.由于泰山的阻隔, 导致江苏、安徽等地区的气流绕过山地流向山东西北部.因此, 调整不利于生态环境良性循环的土地利用结构, 合理地安排农业、林业和牧业的比重[42], 实施大气污染联合防治是减缓远距离输送的有效措施.进一步利用核能和可再生能源, 采用环保技术, 减少山东本省污染物排放量, 有助于改善山东半岛的空气质量.
2.7 O3来源解析O3浓度具有明显的季节性[43], 山东半岛地区夏季O3浓度最高.因此本研究选择夏季的潜在源地更具有代表性, 对山东两个代表城市济南市和青岛市进行O3潜在源分析.图 9使用WPSCF对济南和青岛潜在源区进行研究, 发现济南和青岛受近地源O3传输更加明显, 济南潜在源主要分布在辽宁省葫芦岛锦州地区、江苏省北部、湖北省和安徽省交界处, 其WPSCF值高于0.6, 这些地区都是经济发达地区, 第二产业密集, 污染物排放严重, 应该注意对大气污染物的排放治理.青岛WPSCF值大于0.6的区域主要来源于黄海地区.其受泰山阻隔影响, 山东本省和其他省份的污染物传输无法向青岛流动.虽然渤海、黄海地区传输的海洋气团更为清洁, 很有可能是临近地区(江苏浙江辽宁)通过海陆风将污染物传输到附近海域, 然后气团沿黄海海湾向东北方向输送和沿渤海海湾向南部输送, 在山东地区下沉[44].
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图 9 山东半岛O3潜在源WPSCF值 Fig. 9 WPSCF value of potential sources of O3 in Shandong Peninsula |
根据图 10, WCWT分析结果与WPSCF具有较好的一致性, 济南O3污染比青岛严重, 济南受地形影响导致气团运动缓慢, 容易受到周边的传输影响, 济宁市、临沂市、徐州市、淮北市和连云港市对济南的O3贡献>40 μg·m-3.青岛高值区范围缩小, >45 μg·m-3的地区主要分布在黄海.对于青岛来说, 海陆热力循环等自然地理条件的影响不可忽视[45].通过对山东半岛潜在源解析, 要尤其重视周边地区的工业源供给和海洋大气污染提供的海洋源.
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图 10 山东半岛O3潜在源WCWT值 Fig. 10 WCWT value of potential sources of O3 in Shandong Peninsula |
(1) 时间格局上, 山东地区近地面O3浓度16年间年际变化呈现三峰型趋势, 于2010年出现最大值, 为[(40.48±7.64) μg·m-3], 并且2010年浓度O3浓度极不稳定. 4个季节中, ρ(O3)浓度: 夏季>春季>秋季>冬季.夏季ρ(O3)浓度高, 可以达到[(42.49±1.7) μg·m-3].
(2) 空间格局上, 2005~2020年山东半岛O3浓度随着纬度的升高而逐渐升高, 呈现出东西部高, 中部低的特征. 2005~2014年呈现出济南市、德州市和滨州市等地区浓度较高和菏泽市和济宁市等地区浓度较低的现象, 2015年之后O3浓度高值区向南偏移.覆盖范围上, 济南附近高值区相比于往年有一定程度的扩大, 青岛附近的城市群高值范围减少.O3浓度16 a的演化过程中存在着1.5 a的主振荡周期.
(3) O3与气象条件分析表明: 温度、降水、相对湿度和日照时数与O3呈现正相关, 气压和风速与O3呈现负相关, 主导气象因子是气温和气压.除气象要素外, 污染来源因素(B2)所占权重为0.76.受污染物区域输送影响, 烟粉(尘)排放量(D9)为第三指标影响最为明显的因素, 所占权重为0.25.
(4) 通过对不同地区(济南和青岛) 模拟受点气流输送轨迹发现, 不同地区不同季节的气流轨迹与输送路径相差不大, 均能反映O3的来源与扩散方向.中远距离气团传输路径大部分来自西北方向(内蒙古、山西和京津冀地区), 小部分来自东南方向(江苏和安徽等地区).近距离气团传输路径主要来自山东本省地区, 其次是渤海和黄海地区.对夏季济南和青岛的污染源探究, 济南潜在源主要分布在辽宁省锦州地区、江苏省北部、湖北省和安徽省交界处.青岛O3潜在源主要分布在黄海地区.
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