| 地表水悬浮态多环芳烃时空变化特征及主要输入源响应机制 |
| 摘要点击 2248 全文点击 625 投稿时间：2021-09-30 修订日期：2021-11-24 |
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| 中文关键词 多环芳烃(PAHs) 时空变化特征 小波分析 源解析 不确定性分析 |
| 英文关键词 polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) temporal and spatial variation characteristics wavelet analysis source apportionment uncertainty analysis |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 彭珂醒 | 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632 | 190070167@qq.com | | 李瑞飞 | 德累斯顿工业大学城市水资源管理研究所, 德累斯顿 01062 | | | 周亦辰 | 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632 | | | 卓泽铭 | 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632 | | | 张晋 | 河海大学长江保护与绿色发展研究院, 水文水资源与水利工程科学国家重点实验室, 水资源高效利用与工程安全国家工程研究中心, 南京 210098
中国科学院新疆生态与地理研究所, 乌鲁木齐 830011 | | | 李梅 | 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632
粤港澳环境质量协同创新联合实验室, 广州 510632
广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632 | m.li@hxmass.com | | 李雪 | 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632
粤港澳环境质量协同创新联合实验室, 广州 510632
广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632 | tamylee@jnu.edu.cn |
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| 中文摘要 |
| 多环芳烃（PAHs）是具有三致效应的一类典型持久性有机污染物，具有较高的生态风险.随着工业不断发展，地表水已成为PAHs重要的汇.由于其疏水性特征，PAHs易附着在地表水悬浮颗粒物表面，逐渐积累并可以随地表水长距离迁移而扩大其污染区域，对人体健康和生态环境造成威胁.因此，对地表水悬浮颗粒物中PAHs长时间尺度的时空分布特征和输入源的定量解析研究，可为生态管控和环境政策的制订，提供重要理论依据.对典型地表水悬浮颗粒物中16种优控PAHs长期监测数据进行分析，采用Mann-Kendall趋势检验法评估了PAHs时间变化趋势和突变点；利用小波分析研究其周期变化规律；采用特征比值法和正定矩阵因子分解（PMF）模型分析PAHs的来源，并从拟合优度、因子交换现象和PMF基础运行重现性等方面评估了源解析结果的不确定性.Σ16PAHs含量时间变化分析表明，研究区域地表水悬浮颗粒物中Σ16PAHs含量呈现显著递减趋势（P<0.05），平均值最大为6239 μg ·kg-1（2006年），最小为2760 μg ·kg-1（2016年）.7种致癌性PAHs：苯并［b］荧蒽、苯并［k］荧蒽、䓛和苯并［a］蒽的含量均呈显著递减趋势（P<0.05）；苯并［a］芘、二苯并［a，h］蒽和茚苯［1，2，3-cd］芘的含量无明显变化趋势.2002~2016年期间研究对象中PAHs含量的时序变动主要受10 a （第一主周期）和5 a （第二主周期）特征时间尺度的控制.Σ16PAHs含量空间分布分析表明，Σ16PAHs含量中位值从大到小依次为：中游（6168 μg ·kg-1）、上游（5407 μg ·kg-1）和下游（3412 μg ·kg-1）.研究期间上游Σ16PAHs含量无明显变化趋势，中游和下游Σ16PAHs含量均呈显著递减趋势（P<0.05）.从方差分析结果可以看出，Σ16PAHs含量表现出显著的空间差异（P<0.05），上游和中游含量显著高于下游.源解析结果表明地表水悬浮颗粒物PAHs的主要输入源为交通源、燃煤源和生物质燃烧源，贡献率分别为40.9%、33.7%和25.4%.与2002~2009年相比，2010~2016年期间交通源贡献率下降了25.9%，燃煤源和生物质燃烧源贡献率分别上升了4.8%和21.1%.研究结果可为地表水污染防控和生态风险防范提供科学依据. |
| 英文摘要 |
| Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are a type of typical environmental pollutant with carcinogenic effects and high ecological risk. With the development of industry, surface water acts as a primary sink for PAHs. Owing to their low solubility, a significant amount of PAHs are adsorbed onto suspended particulate matter in surface water, which presents a serious risk to human health and the ecological environment. To protect human health and aquatic organisms, a systematic assessment of the trends in PAHs exposure risk is essential. Based on long-term monitoring data from 2002 to 2016, this study systematically evaluated the spatiotemporal distribution and source apportionment of PAHs adsorbed on suspended particulate matter in surface water. The results of the Mann-Kendall test indicated that pollution levels of PAHs decreased from 2012 to 2016. The maximum average content was 6239 μg·kg-1, and the minimum was 2760 μg·kg-1. Benzo(b)fluoranthene, benzo(k)fluoranthene, chrysene, and benzo(a)anthracene showed significant declines from 2002-2016 (P<0.05). Levels of benzo(a)pyrene, dibenzo(a,h)anthracene, and indeno(1,2,3-cd)pyrene were steady. Wavelet analysis showed that the pollution level of PAHs had significant periodic oscillations for surface water. Midstream and downstream Σ16PAHs showed significant declines from 2002-2016 (P<0.05), whereas upstream Σ16PAHs were steady. ANOVA analysis showed that the spatial difference was significant and occurred in the following order:midstream (6168 μg·kg-1)>upstream (5407 μg·kg-1)>downstream (3412 μg·kg-1). Diagnostic ratio analysis and the positive matrix factorization model suggested that the major sources of PAHs were traffic sources, coal burning sources, and biomass combustion sources, which accounted for 40.9%, 33.7%, and 25.4%, respectively. The contribution of traffic sources decreased by 25.9%. The contributions of coal burning sources and biomass combustion sources increased by 4.8% and 21.1% from 2002-2009 to 2010-2016, respectively. These results provide scientific reference for risk analysis and the control of PAHs pollution in surface water. |
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