| 硫酸盐非均相机制对颗粒物污染的影响:上海典型污染事件的WRF-Chem模拟 |
| 摘要点击 1964 全文点击 634 投稿时间：2021-08-12 修订日期：2021-10-03 |
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| 中文关键词 硫酸盐 非均相反应 天气研究与预报耦合大气化学模型(WRF-Chem) PM2.5 长三角 |
| 英文关键词 sulfate heterogeneous uptake weather research & forecast coupled with chemistry(WRF-Chem) PM2.5 Yangtze River Delta |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 张茹涵 | 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044
复旦大学环境科学与工程系, 上海 200438 | rhzhang21@m.fudan.edu.cn | | 张皓然 | 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044 | | | 冯伟航 | 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044
赫尔辛基大学理学院, 芬兰 00014 | | | 汤克勤 | 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044 | | | 马亚平 | 北京大学物理学院大气与海洋科学系, 北京 100871 | | | 王红丽 | 上海市环境科学研究院, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233 | | | 黄成 | 上海市环境科学研究院, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233 | | | 胡建林 | 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044 | | | 张宏亮 | 复旦大学环境科学与工程系, 上海 200438 | | | 李楠 | 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044 | linan@nuist.edu.cn |
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| 中文摘要 |
| 硫酸盐气溶胶是大气中细颗粒物（PM2.5）的重要组成部分，对霾的形成起着重要作用.传统的模式中硫酸盐生成机制主要包括SO2与·OH的气相反应和SO2 ·H2 O水合物产生的亚硫酸与O3/H2 O2的液相反应.SO2非均相生成硫酸盐的机制（在高NH3情景下，以NO2为氧化剂，非均相摄取SO2）非常重要，尤其成为重污染期间颗粒物浓度暴发性增长的原因之一.将硫酸盐非均相机制的参数化方案纳入WRF-Chem模式，模拟了2017年1月的长三角区域污染物浓度，评估了硫酸盐非均相反应对颗粒物浓度模拟的提高及其对长三角重污染的贡献.结果表明，传统WRF-Chem模式模拟的上海地区硫酸盐月均浓度为6.5 μg ·m-3，较观测值低估33%；尤其是在重颗粒物污染期间，低估高达127%.加入硫酸盐非均相机制后，WRF-Chem对硫酸盐的模拟效果得到显著提升，月均硫酸盐模拟浓度较传统模式提高2.1 μg ·m-3，更好地与地面观测站点的观测值匹配（标准化平均偏差由-48%~-34%降低到-29%~-13%）；尤其是在颗粒物污染时段，硫酸盐浓度的提升高达28.2~37.2 μg ·m-3（104%~167%）.研究提高了对长三角地区冬季大气污染的模拟能力，为制定科学地管控策略提供了支持. |
| 英文摘要 |
| Sulfate is an important chemical component of PM2.5 that plays a crucial role in haze events. Traditional sulfate formation mechanisms mainly include gaseous oxidation via the reactions of SO2 and ·OH. The aqueous pathways in the presence of O3 or H2O2 also produce sulfate. Recent laboratory studies showed that the heterogeneous uptake of SO2 under the condition of high NH3, in which NO2reacts as the oxidant, also significantly contribute high concentrations of sulfate particles, especially during haze events. This may be an explanation for the fast increase in aerosol mass concentrations. This study incorporated the parameterization of the sulfate heterogeneous uptake reaction into the regional air quality numerical model, WRF-Chem. We subsequently evaluated the model performance in reproducing sulfate concentrations over the Yangtze River Delta (YRD) region. Compared to the base run, the modified model indicated significant improvements in the simulations of the total PM2.5 concentration levels. The sulfate mass concentrations were underestimated by the base model. In the base run case, the monthly average mass concentration of sulfate in Shanghai was 6.5 μg·m-3, 33% lower than the observed levels. Especially during the period of heavy particulate matter pollution, the model results of sulfate mass concentration were 127% less than the observed concentrations. The monthly average sulfate concentration was elevated by 2.1 μg·m-3 after taking sulfate heterogeneous uptake into consideration. It better matched the observed values at the ground-based observation sites (NMB decreased from -48% to -34% to -29% to -13%) as well. Especially during the period of particulate matter pollution, the average sulfate concentration increased by 28.2-37.2 μg·m-3 (104%-167%). This study will provide scientific support for air pollution control in the YRD region through improving the aerosol chemistry mechanisms. |
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