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基于硫氧同位素研究南京北郊夏季大气中硫酸盐来源及氧化途径
摘要点击 1780  全文点击 665  投稿时间:2017-09-12  修订日期:2017-11-06
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中文关键词  PM2.5  硫酸盐  硫同位素  氧同位素  均相氧化  异相氧化
英文关键词  PM2.5  sulfate  S isotope  O isotope  homogeneous oxidation  heterogeneous oxidation
作者单位E-mail
韩珣 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044 
hanxun9406@gmail.com 
任杰 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044 
 
陈善莉 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044 
 
王瑾瑾 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044 
 
沈潇雨 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044 
 
魏英 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044 
 
郭照冰 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044 
guocumt@nuist.edu.cn 
朱彬 南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044  
中文摘要
      采用EA-IRMS联用技术对2014年夏季南京北郊大气PM2.5中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,计算了SO2氧化为硫酸盐的异相和均相氧化过程的贡献率以及一次、二次硫酸盐的比例.结果表明,2014年夏季南京北郊大气中硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ34 S)范围为1.7‰~4.8‰,平均值为3.2‰±1.0‰(n=15);氧同位素组成(δ18O)值范围为7.5‰~12.9‰,平均值为9.3‰±1.7‰(n=15).通过比较气溶胶硫酸盐及可能污染源的δ34 S,该研究区域夏季大气中的硫源主要来自当地燃煤与尾气排放.大气气溶胶中的硫酸盐主要为二次硫酸盐,且SO2的氧化途径以均相氧化为主,比例为59.3%.夏季大气中SO2的异相氧化以过量O2下的Fe3+催化氧化为主,均相氧化的主要机制包括O3氧化反应及NO2氧化反应.
英文摘要
      The sulfur and oxygen isotopic compositions of sulfate in PM2.5 were determined by EA-IRMS to study the sulfur sources and oxidation formation pathways of sulfates in PM2.5 from Nanjing northern suburbs during July 2014. The results indicated that δ34 S values of sulfate ranged from 1.7‰ to 4.8‰ with an average of 3.2‰±1.0‰, while δ18O values ranged from 7.5‰ to 12.9‰ with an average of 9.3‰±1.7‰. Comparing the δ34 S values of aerosol sulfate and potential pollution sources, we concluded that the sulfur source of PM2.5 was mainly local coal combustion and vehicle exhaust. In addition, the secondary sulfate was dominant in PM2.5, and 59.3% of the formation of the secondary sulfate was caused by SO2 homogeneous oxidation. In addition, the heterogeneous oxidation of SO2 in the atmosphere was dominated by ferrous iron oxidation in excess O2. The main mechanisms of homogeneous oxidation include oxidation in the presence of electric discharge (presumably forming O3) and NO2.

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