环境科学  2025, Vol. 46 Issue (2): 1076-1088   PDF    
引用本文
赵冰帅, 吴怡霏, 李素鑫, 欧阳秋, 孙兴, 牟英, 高晓蓉. 中国路域农田土壤多环芳烃污染特征和风险评价[J]. 环境科学, 2025, 46(2): 1076-1088.
ZHAO Bing-shuai, WU Yi-fei, LI Su-xin, OUYANG Qiu, SUN Xing, MU Ying, GAO Xiao-rong. Characteristics and Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) Contamination in Roadside Farmland Soils of China[J]. Environmental Science, 2025, 46(2): 1076-1088.
中国路域农田土壤多环芳烃污染特征和风险评价
赵冰帅 , 吴怡霏 , 李素鑫 , 欧阳秋 , 孙兴 , 牟英 , 高晓蓉     
大连理工大学生物工程学院, 智能生物制造教育部重点实验室, 大连 116024
收稿日期: 2024-01-10; 修订日期: 2024-04-15
基金项目: 国家重点研发计划项目（2022YFC3702301）
作者简介: 赵冰帅（1999~）, 男, 硕士研究生, 主要研究方向为环境多环芳烃污染修复, E-mail：893655247@qq.com
通信作者: 高晓蓉, E-mail：biogaoxr@dlut.edu.cn
摘要: 随着交通日益发达和机动车保有量跃升, 公路沿线农田土壤多环芳烃（PAHs）污染问题不容忽视.通过搜集近16 a来我国各地路域农田土壤污染的研究数据, 对PAHs的整体污染水平、组成特征、主要来源、地域分布以及生态健康风险进行了系统分析.结果表明, 我国路域农田土壤 在86.40~3 568.00 µg·kg-1范围内, 中位值为490.15 µg·kg-1；PAHs各单体含量（以中位值计）在5.55~47.39 µg·kg-1范围内, 其中菲的含量最高；PAHs组成以中高环（4~6环）为主, 占总PAHs的56.81%, 多数省份处于“轻度污染”甚至更高的污染程度.全国范围内PAHs的空间分布差异明显, 污染程度从高到低依次为东北和西北地区、中部和东南沿海地区、西南地区.源解析结果表明, 路域农田土壤中PAHs污染主要来自石油和天然气等燃料的混合燃烧源, 污染程度与当地的石油、煤炭储量之间存在较强的正相关性.通过风险商值法、毒性当量法和健康风险评估模型这3种不同的评价方法对PAHs污染情况进行了生态和健康风险综合分析, 结果显示出我国整体路域农田土壤的PAHs生态风险处于中度污染水平, 而健康风险较为乐观.
关键词: 多环芳烃（PAHs）      路域农田土壤      污染特征      空间分布      风险评价     
Characteristics and Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) Contamination in Roadside Farmland Soils of China
ZHAO Bing-shuai , WU Yi-fei , LI Su-xin , OUYANG Qiu , SUN Xing , MU Ying , GAO Xiao-rong     
Key Laboratory of Bio-Intelligent Manufacturing, Ministry of Education, School of Bioengineering, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China
Abstract: With the increasing development of transportation and the rise of motor vehicle ownership, the problem of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) pollution in roadside farmland soils cannot be ignored. This study examined the pollution levels, composition, sources, and health risks of PAHs in farmland soils along with highways in China, based on 16 years of soil data. The results indicated that the median concentration of 16 PAHs in China's roadside farmland soils was 490.15 µg·kg-1, with a range of 86.40 to 3 568.00 µg·kg-1. The content of PAH monomers ranged from 5.55 to 47.39 µg·kg-1 (in median), with the highest content of phenanthrene. PAHs were mainly composed of medium to high molecular weight compounds (4 to 6 rings), which accounted for 56.81% of the total PAHs, and the content of PAHs in the majority of the provinces was in the range of "weakly contaminated" or an even higher pollution level. Significant spatial differences exist in the distribution of PAHs, with pollution levels ranging from high to low in northeastern and northwestern regions, central and southeastern coastal regions, and southwestern regions. Environmental climate, industrial development, resource exploitation, and other factors significantly influenced the PAH content in roadside farmland soil. Furthermore, source analysis demonstrated that PAH contamination in roadside farmland soils mainly came from mixed combustion sources of petroleum and natural gas, which was strongly and positively correlated with the local oil and coal reserves. Transport activities related to fossil fuel development have the most significant impact on the PAH content in roadside farmland soil. A comprehensive analysis of the ecological and health risks of PAH contamination was evaluated by three methods, namely the risk quotient, the toxic equivalency factor, and a health risk assessment model, which showed a moderate ecological risk and a low health risk.
Key words: polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)      roadside farmland soil      pollution characteristics      spatial distribution      risk assessment     

道路交通对工业、农业和居民生活具有重要支撑作用.2021年底, 我国公路网规模已位居世界前列, 全国机动车达4.3亿辆[1].但是, 交通排放产生的具有“三致”效应的多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）加剧了道路沿线的生态环境风险[2].土壤作为PAHs在环境介质中的中转站和储藏库之一, 承担了90%以上的环境负荷[3]. PAHs的主要来源包括化石燃料（石油、柴油、煤炭等）的不完全燃烧[4]、路面和车辆轮胎磨损以及油品泄漏等[5], 并通过大气干湿沉降和地表径流进入土壤[6].此外, 道路沿线土壤PAHs的含量还受到人口密度、路网密度、道路车流量、通车年限和车辆类型等多种发展因素的影响[7], 导致PAHs污染在空间分布上形成差异.

根据近年来国内学者对上海[8]、大连[9]、焦作[10]、新乡[11]、山东[12]、中国台湾[13]和青藏高原[14]等多地城市道路和公路等沿线土壤PAHs污染情况的调查研究, 路旁土壤及植物体内已积累了一定程度的PAHs, 并且公路附近土壤PAHs含量显著高于远离公路区域.对杭州[15]和深圳[16]等地的调查研究显示, 城市道路两侧土壤中的高环数PAHs主要来自煤炭加工和液态化石燃料燃烧, 而车辆交通产生的PAHs具有更高的健康风险和更广的影响范围.根据2014年底我国公布的《全国土壤污染状况调查公报》[17], 在267条干线公路两侧的1 578个耕地土壤点位中, 有20.3%污染超标, 主要污染物为铅、锌、砷和PAHs.由于疏水性、持久性和生物富集性, 通过农田-作物系统进入人体的PAHs远多于大气和水, 其对人体健康产生的威胁随着食物链逐级放大[3].

随着经济社会发展和人口流动增加, 公路交通量的增加势必会导致更多PAHs排放到沿线农田土壤中, 对粮食安全和生态健康的风险不容忽视.本文评估了我国路域农田土壤PAHs污染的整体情况和生态健康风险, 以期为农业生态环境的污染防控和农业安全生产提供数据支持.

1 材料与方法 1.1 数据收集与处理 1.1.1 公路路域农田土壤PAHs污染数据的收集

在中国知网（CNKI）、万方数据库（WANFANG DATA）、爱思唯尔（Elsevier）和斯普林格（Springer Link）等数据库中, 搜集2007年以来发表的报道我国各地路域农田土壤PAHs污染的相关研究, 用于后续研究分析.具体研究对象为美国环保署优先控制目录中的16种PAHs, 包括萘（Nap）、苊烯（Acy）、二氢苊（Ace）、芴（Flu）、菲（Phe）、蒽（Ant）、荧蒽（Fla）、芘（Pyr）、苯并[a]蒽（BaA）、（Chry）、苯并[b]荧蒽（BbF）、苯并[k]荧蒽（BkF）、苯并[a]芘（BaP）、二苯并[a, h]蒽（DahA）、苯并[g, h, i]苝（BghiP）和茚并[1, 2, 3-c, d]芘（InP）[18].

1.1.2 数据处理

将收集到的16种PAHs单体以及 含量数据进行Shapiro-Wilk正态性检验, 显著性水平小于0.05, 表明不服从正态分布, 因此本文使用中位数表示单体及 含量的平均水平.采用曼-惠特尼秩和检验法（Mann-Whitney U test）进行中位数的显著性差异检验.利用SPSS 26.0、Excel 2017和Origin 2023软件完成数据统计、分析及作图.

1.2 插值拟合模型

利用ArcGIS 10.2软件生成采样点矢量图层（无明确坐标的样本点采用该研究区的几何重心点坐标）, 以自然资源部标准地图服务网站GS（2023）2763号标准地图为底图绘制公路路域农田土壤PAHs样本点分布图, 建立PAHs含量空间数据库.

普通克里金插值法（Kriging）以变异函数理论和结构分析为基础, 可以更好地考虑空间自相关性, 利用已知点之间的关系来预测未知点的变量值, 广泛用于空间数据插值和预测[19].该方法最优理论模型的选取原则为残差平方和（RSS）接近于0[20].将经对数变换后的土壤 含量数据及对应坐标导入ArcGIS 10.2软件, 扇区类型参数为4/45°, 变异函数参数类型选择半变异函数, 模型类型为Stable.在各向同性条件下, 得到拟合模型的最佳RSS为0.042 3, 最接近0（且小于其他模型）, 确定为本研究采用模型.

1.3 PAHs源解析

由于不同污染源的特征PAHs分布存在有一定的重叠, 而不同PAHs同分异构体的稳定性也会存在一定差异, 多种来源分析方法耦合有助于更好地估计多环芳烃来源[21].本研究同时运用相对丰度法及同分异构体比率法来确定PAHs的污染源.

相对丰度法通常认为：当2~3环PAHs贡献率大于50%, 4环及以上PAHs贡献率小于50%时, 可能是石油源；反之则可能是燃烧源[22].

同分异构体比率法利用PAHs中同分异构体含量的比值来判断污染源类型.常用的同分异构体比值包括Ant/（Ant+Phe）、Flu/（Flu+Pyr）、BaA/（BaA+Chry）和InP/（InP+BghiP）.其中Flu/（Flu+Pyr）和InP/（InP+BghiP）两组有着更为稳定的环境特征, 更能反映长期的PAHs污染来源 [23, 24].

根据收集到的已有数据, 计算不同地区土壤中不同环数PAHs的占比组成, 以及各组同分异构体的含量比值, 综合分析PAHs污染来源.

1.4 皮尔逊相关系数分析

参考Kim等[25]的研究, 采用皮尔逊相关系数（Pearson correlation coefficient）衡量多个经济社会发展因素与路域农田PAHs污染之间的线性相关程度.分析的因素包括与交通发展相关的交通健康指数（THI）、货运量（VOT）、货运周转量（rVOT）、汽车保有量（CP）、每千人汽车保有量（pkCP）, 以及与社会经济发展因素相关的人均国内生产总值（pcGDP）、常住人口比例（UPR）、电力消费（EC）和石油（petroleum）、燃气（gas）和煤（coal）这3种化石能源的储量.以上各项数据来源于国家统计局（www.stats.gov.cn）2022年数据.

1.5 风险评价方法 1.5.1 风险商值法

风险商值（risk quotient, RQ）通常被用来评估有机污染物在环境中的生态风险[26].参考Kalf等[27]和曹治国等[28]的方法, 将RQ值划分为可忽略风险含量（NCs）和最高允许含量（MPCs）两类, 由此判断相应的生态风险等级.计算公式为：

式中, CPAHs表示介质内PAHs含量, CQV（NCs）表示可忽略风险标准值, CQV（MPCs）表示最高允许风险标准值.

1.5.2 毒性当量法

毒性当量法是以明确有致癌性的BaP为基础, 将其他PAHs的含量与毒性当量因子（toxicity equivalence factor, TEF）的乘积加和得到PAHs总量的毒性当量（TEQBaP）, 以此评估土壤中PAHs含量的总生态风险[28~32].计算公式为：

式中, Ci 表示PAHs各单体的含量, TEF i 表示对应单体PAHs毒性当量因子.

参考赵欧亚等[33]的方法, 通过建立RQ-TEQ综合模型, 计算污染指数P来确定公路路域农田土壤的PAHs污染风险等级, 对农田土壤中PAHs的生态风险进行评估.计算公式为：

式中, Ci 表示潜在污染源含量中大于1的RQ值, Si 表示污染物i的环境健康值（参考加拿大土壤环境质量标准）[34].

当污染指数P > 3.0时, PAHs污染风险等级为严重污染；而当2.0 < P ≤ 3.0时, 污染风险等级为中度污染；当1.0 < P ≤ 2.0时, 为轻度污染；当0.7 < P ≤ 1.0时, 意味着仅有一定的风险；当P≤ 0.7时, 生态风险较低, 判断为基本安全.

1.5.3 健康风险评估模型

利用美国EPA的健康风险评估模型来评估各种污染物通过口鼻摄入和皮肤暴露而形成的健康风险, 包括致癌风险和非致癌风险[35].参照国内外学者[25, 31, 32, 36]的方法, 不慎通过口鼻摄入（oral and nasal ingestion, ONI）和通过皮肤接触摄入（skin-to-skin contact ingestion, SCI）的土壤污染物（chronic daily intake, CDI）计算公式分别为：

式中, CDI表示平均每天摄入量, 为人体终生暴露于致癌物质的单位时间单位体重的平均日摄取量[mg·（kg·d）-1]；ABSGI表示肠胃吸收系数；c表示土壤中污染物含量（mg∙kg-1）；IR表示摄取速率（mg∙d-1）；CF表示转换系数（kg∙mg-1）；FI表示摄取分数（范围0.0%~1.0%；EF表示暴露频率（d∙a-1）；ED表示暴露年限（a）；BW表示体重（kg）；AT表示平均接触时间（a）.SA表示可能接触土壤的皮肤面积（cm2∙d-1）；AF表示土壤对皮肤的吸附系数（mg∙cm-1）；ABS表示皮肤吸收系数；AT表示平均作用时间（d）.

采用美国环保署推荐的方案[37], 用经口摄入途径的非致癌参考剂量RfD来表示皮肤暴露途径非致癌参考剂量, 计算健康风险指数（health index, HI）来评估非致癌风险；将整个生命周期的平均每天摄入量CDI与经口鼻、皮肤的致癌斜率系数（CSF）相乘, 对致癌风险（cancer risk, CR）进行评估[38, 39].HI > 1, 存在非致癌风险；HI ≤ 1, 不存在风险.CR ≤ 10-6, 不存在致癌风险；10-6 < CR ≤ 10-4, 人体可接受的致癌风险；CR > 10-4, 致癌风险是不可接受的[36, 40].计算公式如下：

 2 结果与讨论 2.1 全国公路路域农田土壤PAHs含量与分布预测 2.1.1 全国公路路域农田土壤PAHs含量

本研究筛选得到2007~2023年间路域农田PAHs污染相关文献共计48篇, 采样地点分布于我国30个省级行政区, 其中包括21个省、5个自治区以及4个直辖市, 中国香港、澳门、台湾和海南资料暂缺, 如表 1所示.

表 1 全国路域农田土壤PAHs污染文献统计1） Table 1 Literature statistics on PAHs pollution in farmland soils on roadsides nationwide

基于上述文献数据, 对我国各省（自治区、直辖市）路域农田土壤PAHs含量进行了统计分析.如图 1所示, 我国路域农田土壤中 范围在86.40~3 568.00 µg·kg-1, 平均值为858.51 µg·kg-1, 标准差为877.81 µg·kg-1, 变异系数（CV）为1.02, 属于强变异关系, 说明数据离散度偏高, 上下四分位值分别为300.41 µg·kg-1和1 021.95 µg·kg-1, 中位值为490.15 µg·kg-1, 超过了土壤中典型的内源性ω（PAHs）范围（1~10 µg·kg-1）[66].我国路域农田土壤 整体高于工业城市塞瓦斯托波尔路域农田[85]（67~437 µg·kg-1）, 与韩国蔚山路边土壤[25]（310~1 082 µg·kg-1）污染水平相近, 远低于印度NH2国道周边[31]（1 480~27 490 µg·kg-1）及尼日利亚伊巴丹道路周边[32]（232 000~990 000 µg·kg-1）的农田土壤.

图 1 中国各省（自治区、直辖市）路域农田 含量 Fig. 1 Content of in roadside farmland soils in provinces (autonomous regions and municipalities) of China

路域农田 最高的前3个省份依次为：山西（3 568.00 µg·kg-1） > 吉林（3 103.01 µg·kg-1） > 新疆（2 361.72 µg·kg-1）, 广西、天津、辽宁、甘肃和陕西的也都超过了1 000 µg·kg-1.最低的省份为西藏（86.40 µg·kg-1）, 其次是河南（103.88 µg·kg-1）.

根据Maliszewska-Kordybach等[86]对受PAHs污染农业土壤的分级, 我国多数省（自治区、直辖市）处于轻度到中度污染 在200~1 000 µg·kg-1范围 , 其中天津、山西、辽宁、吉林、广西、陕西、甘肃和新疆等8个省（自治区、直辖市）处于严重污染 .

各地PAHs污染程度与当地气候、环境和经济社会发展紧密相关.在污染较为严重的省份, 如山西, 长期的煤炭开采和运输导致了PAHs污染物的广泛释放和扩散；吉林作为传统的工业基地和重要的交通枢纽, 拥有众多的工业污染源；新疆则因其丰富的油气资源而遭受污染.同时, 北方地区在冬季取暖和不利气候条件的双重影响下, PAHs在土壤中的积累也相对严重.而西藏人口较少, 资源开发程度较低, PAHs污染源较少；河南地区则因其农业活动繁忙, 加之四季分明的亚热带季风气候, 有助于PAHs的迁移和降解[61, 87~90].

图 2是我国16种PAHs单体含量的统计结果.以中位值计, 16种优先控制ω（PAHs）处于5.55~47.39 µg·kg-1之间, 最高的是Phe, 最低的是Acy.不同单体ω（PAHs）的25%~75%区间分布在1.73~124.55 µg·kg-1范围内.而在1.5 IQR范围外, 存在相当数量的异常值, 说明数据离散程度较高, 反映出各地PAHs污染情况复杂多变.

图 2 全国公路路域农田土壤中16种PAHs单体含量 Fig. 2 Contents of 16 PAHs monomers in roadside farmland soils nationwide

2.1.2 全国公路路域农田土壤PAHs含量分布预测

利用克里金插值法得到了全国公路旁农田土壤中 含量的空间分布预测（图 3）.我国公路附近农田土壤中PAHs含量在东北和西北地区较高, 而南方地区的污染趋势呈西高东低的格局, 东南沿海地区的污染程度最低.这一分布趋势与马妍等[91]对我国近年来表层土壤PAHs含量研究的结果是相吻合的.新疆和黑龙江等北方地区石油源和燃烧源污染较为突出, 加之气候、环境和发展因素对PAHs的降解不利, 使得以上区域的PAHs含量较高；相反, 东南沿海地区PAHs污染源较少, 纬度低且气候温暖湿润, 有利于PAHs的自然降解和迁移.此外, 海南PAHs预测含量偏高, 这是因为缺少当地路域农田土壤PAHs数据支撑, 其预测值受到临近地区数据的直接影响.

地图基于自然资源部标准地图服务网站GS（2023）2763号标准地图制作, 底图无修改 图 3 全国公路路域农田土壤 污染的空间分布预测 Fig. 3 Predicted spatial distribution of pollution in farmland soils on roadside nationwide

2.2 全国公路路域农田土壤PAHs来源分析 2.2.1 全国公路路域农田土壤PAHs污染源解析

根据16种PAHs单体的含量计算各单体PAHs的占比, 以及不同环数PAHs的占比, 见图 4.各PAHs单体占比由高到低依次为Phe（11.17%）、Fla（9.69%）和Nap（8.72%）, 显示其对应的污染来源为焦化过程、煤和石油的不完全燃烧[92].

图 4 16种PAHs含量占比和不同环数PAHs占比 Fig. 4 Ratio of 16 PAHs content and ratio of PAHs with different ring numbers

从不同环数PAHs所占的比例来看, 3环PAHs占比最高, 为34.47%, 其次是4环（28.88%）和5环（18.67%）PAHs, 占比最少的是2环和6环PAHs, 分别仅占8.72%和9.26%.相对分子质量低的PAHs（2~3环）占据PAHs总量的43.19%, 而4环、5环和6环的相对分子质量高的PAHs占据总量的56.81%, 说明我国公路路域农田土壤PAHs来源大部分为燃烧源, 即木材、煤和化石燃料的燃烧, 也有部分属于石油源, 符合汽车燃油和石油的污染源[93].

值得关注的是, 占比过半的高相对分子质量PAHs, 有着更强的疏水性和致癌性, 更容易与土壤中的有机质相结合[91], 短时间内难以降解, 随着人类活动不断产生和积累, 尤其在农田生态系统中, 对农作物品质和人类健康造成不可忽视的安全风险和生态风险[94].总体来看, 中国各地的公路路域农田土壤中, 较难降解的相对分子质量高的PAHs为主要赋存组分.

采用同分异构体比率法, 通过计算各省（自治区、直辖市）的Ant/（Ant+Phe）、Flu/（Flu+Pyr）以及BaA/（BaA+Chry）、InP/（InP+BghiP）值进行来源分析（图 5）. 图 5（a）结果显示有86.67%的省（自治区、直辖市）污染源为石油燃烧或石油/天然气燃烧, 仅6.67%的省份污染源主要为植物/木材/煤炭燃烧.辽宁、天津、上海、浙江、江苏、河北、湖北、湖南、广东、四川和贵州等多地主要是石油燃烧导致的土壤PAHs污染, 其余多地则显示出石油燃烧、生物质和煤燃烧的复合污染源特征.图 5（b）的结果显示, 约40%的省份污染源为生物质和煤的燃烧, 1/3省份的PAHs污染来源于混合源.

图 5 公路路域农田土壤 同分异构体比率法源解析 Fig. 5 Normal source analysis of isomer ratios of in farmland soils of roadside

Ant/Phe和Flu/Pyr两对PAHs同分异构体相对分子质量更低, 在环境中也更易于降解转化, 能够反映近期的PAHs污染情况；而BaA/Chry和InP/BghiP两组同分异构体相对分子质量更高, 在土壤中较为稳定, 能够反映长期的污染特征.从图 5能够看出, 石油源以及石油燃烧带来的土壤PAHs污染以中低环数PAHs为主, 而土壤中的高环数、难降解PAHs更多来自于从前的生物质和煤炭的燃烧, 如秸秆焚烧和燃煤取暖, 并积累在土壤中形成长期的危害.

2.2.2 全国公路路域农田土壤PAHs污染与经济社会发展因素间的相关性分析

相关性分析结果显示（图 6）, 煤炭和石油储量是影响地区公路路域土壤多种PAHs含量的主要因素.其中, 煤炭储量与（r=0.516）、Flu（r=0.645）、Phe（r=0.591）、Fla（r=0.619）和BghiP（r=0.548）的含量之间存在着较为显著的正相关关系（P < 0.01）；石油储量与Phe（r=0.581）含量存在着较为显著的正相关关系（P < 0.01）.由于工业生产、城市交通与路域农田往往有一定距离, 不存在直接的PAHs输送, 因此PAHs污染与居民交通出行和经济发展因素间呈现出一定的负相关关系.所以, 居民的一般性交通活动不会显著增加路域农田土壤PAHs, 石油、煤炭的开采、加工以及运输才是影响路域农田土壤PAHs污染的重要因素.

A1. pkCP, A2. CP, A3. rVOT, A4. VOT, A5. coal, A6. gas, A7. petroleum, A8. EC, A9. UPR, A10. pcGDP, A11.THI；B1. , B2. Nap, B3. Acy, B4. Ace, B5. Flu, B6. Phe, B7. Ant, B8. Fla, B9. Pyr, B10. BaA, B11. BghiP, B12. DahA, B13. InP, B14. BaP, B15. BbF, B16. BkF, B17. Chry 图 6 经济社会发展因素（A1~A11）与PAHs含量（B1~B17）之间的皮尔逊相关性分析 Fig. 6 Pearson correlation between economic and social development factors (A1-A11) and PAHs content (B1-B17)

在煤炭和石油储量丰富的地区, 出于资源开发和运输需求, 服务于此的交通活动是该地区PAHs污染的主要来源.尤其是以上交通活动中有着众多大排量机动车和柴油动力工程车辆, 都会带来更多的PAHs污染.文献中数据来源地也主要是位于城郊的路域, 正是高污染、高排放的工业企业分布和相关交通运输活动密集的区域.

2.3 全国公路路域农田土壤PAHs污染风险评价 2.3.1 全国公路路域农田土壤PAHs的生态风险

表 2展示了各PAHs单体的风险商值（RQ）与对应的生态风险等级, 依据RQ值判定, Nap和Ace风险等级为高风险, 而Flu、Chry、BghiP和InP这4种PAHs的RQ值较低, 风险等级相对较低, 在7种致癌性PAHs中, BaA、BbF、BkF、BaP和DahA均位于中风险范围.

表 2 公路路域农田土壤PAHs单体的RQNCs和RQMPCs Table 2 PAHs monomer RQNCs and RQMPCs in roadside farmland soils

由此进一步计算16种PAHs总风险商值的结果如下：

依据总风险商值综合判断, 我国公路路域农田土壤的整体风险等级为中等, 总体处于中高度污染的状态.

利用毒性当量因子（TEF）法得出以BaP为参照的PAHs致癌等效含量（TEQBaP）.各省路域土壤中 毒性当量（TEQBaP）和污染指数P见图 7. 30个省（自治区、直辖市）的TEQBaP处于4.69~349.02 μg∙kg-1的范围内, 均低于世界卫生组织1 000.00 µg·kg-1的标准值[92].值得注意的是, 毒性的主要贡献者为7种国际癌症研究机构（IARC）认定的具有明确致癌性的PAHs, 毒性贡献率高达94.32%.

图 7 公路路域农田土壤PAHs毒性当量（TEQBaP）与污染指数（P） Fig. 7 PAHs TEQBaP and pollution index(P) in roadside farmland soils

30个省（自治区、直辖市）PAHs污染指数P的范围为0.17~4.76, 不同地区之间污染程度差异明显, 其中多数处于中高生态风险状态, 仅约1/3的区域处于存在风险标准以下.山西（P=3.20）、陕西（P=3.77）、广西（P=4.72）和新疆（P=4.76）的路域农田土壤中处于PAHs严重污染状态.

2.3.2 全国公路路域农田土壤PAHs的健康风险

根据PAHs的含量和有关参数计算了PAHs的经口及皮肤暴露量（CDI）、9种非致癌PAHs的健康风险指数（HI）和7种致癌PAHs的致癌风险量（CR）（表 3）.

表 3 全国公路路域农田土壤PAHs的暴露量、健康风险指数（HI）和致癌风险量（CR） Table 3 The CDI, health index (HI) and cancer risks (CR) on PAHs in roadside farmland soils nationwide

从暴露风险来看, 我国居民经口暴露于路域农田土壤PAHs的摄入量为2.74×10-4~4.11×10-3 mg∙（kg∙d）-1, Fla、Pyr、Nap和BghiP经口摄入量较高.经皮肤暴露于公路路域农田土壤PAHs的摄入量为7.49×10-6~1.15×10-4 mg∙（kg∙d）-1, Phe和Fla的皮肤暴露量较高.相较于皮肤接触, 通过口腔摄入PAHs的风险高出1~2个数量级.此外, 9种非致癌PAHs的经口和皮肤暴露量整体高于致癌PAHs.

从非致癌风险与致癌风险来看, 全国路域农田土壤非致癌PAHs的健康风险指数不高于7.64×10-3, 远低于1, 均未超标.7种致癌PAHs的致癌风险在9.34×10-8~1.42×10-4之间, 整体处于较低水平. 风险最高的为BaP, 略高于可接受的致癌风险水平1.00×10-4, 值得重点关注.在致癌PAHs中, 以BaP的经口和皮肤暴露致癌风险最高, 对致癌风险值的贡献最大.

综上所述, 全国公路路域农田土壤生态风险整体处于中度污染的状况, 部分地区的污染程度较高.相比于对人体健康的危害, PAHs积累对生态环境的威胁更为显著.此外, 考虑到PAHs在环境中转化产生含O、N和S元素的衍生物具有更高的毒性和生态风险[95~97], 由此带来的生态和健康风险值得持续关注.

3 结论

（1）中国公路路域农田土壤范围为86.40~3 568.00 µg·kg-1, PAHs污染存在明显区域特征, 东北和西北地区污染程度较高, 中部及东南沿海污染程度较低.

（2）PAHs污染的主要来源为石油燃烧, 且与地区石油储量和煤储量呈现较强的正相关性, 与各地石油、煤炭资源开发利用过程的交通因素联系密切.

（3）路域农田土壤PAHs生态风险处于中度污染水平；健康风险整体较为乐观.PAHs通过口腔摄入的风险更高, 通过直接皮肤接触PAHs带来的风险较低.

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