2025, Vol. 46
2. 广东省南岭森林大气环境与碳中和野外科学观测研究站, 广州 511443;
3. 广州市气候与农业气象中心, 广州 511430;
4. 广东省生态环境监测中心, 国家环境保护区域空气质量监测重点实验室, 广东省环境保护大气二次污染研究重点实验室, 广州 510308
2. Guangdong Provincial Observation and Research Station for Atmospheric Environment and Carbon Neutrality in Nanling Forests, Guangzhou 511443, China;
3. Guangzhou Climate and Agro-meteorology Center, Guangzhou 511430, China;
4. Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring, Guangdong Environmental Protection Key Laboratory of Secondary Air Pollution Research, Guangdong Ecological Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510308, China
近年来, 我国大气污染防治工作效果显著[1, 2], 空气质量大幅改善, 细颗粒物（PM2.5）浓度明显下降, 但臭氧（O3）浓度却呈上升趋势[2, 3], 成为影响我国空气质量持续改善的重要因素. O3具有强氧化性, 高浓度的O3不仅影响人体健康[4~6], 而且对植物生长、生态环境和气候变化产生负面影响[7~9].
近地面O3主要是由前体物在一定气象条件下生成的二次污染物[10~12]. 气象条件（如气候变化、大气环流形势、局地气象要素等）对O3浓度变化具有重要影响[13~19], 在O3形成、扩散和输送等过程中起到重要作用. 气象因子与O3浓度存在高度的非线性关系[20, 21], 一般而言, 高温、低湿和强辐射等气象条件有利于O3的生成[22~26], 风场影响O3的累积、输送和扩散[27~29]. 由于不同地区污染物排放的差异, 气象条件对O3浓度变化的影响亦不尽相同[30~32]. 因此, 厘清不同地区气象条件对O3浓度变化的影响对O3污染的准确预测和因地制宜制定污染防控政策具有非常重要的意义.
目前针对气象条件对O3浓度变化影响的研究方法主要有基于统计模型的方法[33~35]、基于观测模型的方法[36, 37]和基于化学传输模型的方法[38~40]. 基于化学传输模型的方法可以通过敏感性试验研究不同气象条件对O3浓度的影响, 该方法简单易行, 且可得到定量化的结果, 但由于排放源和物理化学过程等的不确定性, 基于化学传输模型的大气污染物模拟结果的准确性还有待进一步提升[41, 42]. 基于观测的盒子模型（observation-based model, OBM）结合了实际大气环境中气象要素、挥发性有机物（volatile organic compounds, VOCs）组分浓度和常规污染物浓度的观测资料来诊断O3生成机制及其他活性成分化学机制[36], 在区域大气污染成因方面具有广阔的应用潜力, 但由于VOCs组分观测数据有限、OBM自身结构的局限性和我国尚未掌握OBM核心技术等原因制约了OBM在我国的进一步应用和推广[37]. 基于统计模型的方法虽然缺乏相关物理化学过程, 但该方法在气象影响或臭氧预报的研究和应用中往往优于基于化学传输模型的方法[43, 44], 因此被广泛应用. 广义相加模型（generalized additive model, GAM）是一种可以综合衡量解释变量与响应变量之间的线性和非线性关系的回归模型, 它是一种灵活的模型, 由于其吸收了加性模型的特性, 适用于处理多个自变量和因变量之间的复杂关系, 目前已被有效地应用于气象要素与臭氧浓度之间的关系研究当中[16, 20, 21, 45~47].
广东省位于热带和亚热带季风气候区, 常受温带和热带各类天气系统影响, 不同季节不同区域气象条件和臭氧污染特征存在较大差异[48~50]. 本文利用广东省O3观测数据和气象要素数据, 以四大区域（粤北、粤东、珠三角和粤西）综合气象因子代表站所在城市为例, 基于GAM模型探讨不同季节不同城市气象要素对O3浓度的影响, 分析O3污染的主导气象因素, 以期为O3污染防治提供科学参考.
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究采用的数据为2015~2020年广东省臭氧浓度和气象要素的地面观测资料和再分析资料, 地面观测站点见图 1. 广东省城市逐小时O3浓度和逐日地面臭氧日最大8 h滑动平均（O3_8h）浓度监测数据来源于中国环境监测总站（https://air.cnemc.cn:18007/）, 将2015~2018年臭氧浓度监测数据转换成实况数据以保证数据的可比性[51], 转换公式如下：
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(1) |
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图 1 广东省国家环境空气质量监测站和国家气象站点分布示意 Fig. 1 Locations of national ambient air quality monitoring station and national weather station in Guangdong |
式中, C0和C1分别为标况和实况下的质量浓度, 单位为μg∙m-3；T0和T1分别为标况和实况下的气温, 单位为K；P0和P1分别为标况和实况下的大气压, 单位为kPa. 其中, T0和P0分别取值273 K和101.325 kPa.
广东省国家气象站逐小时地面气象要素数据来源于广东省气象局和ERA5再分析资料（https://cds.climate.copernicus.eu/）, 其中风向风速、气温、气压、相对湿度、日照时数和降水量来自国家气象站监测资料, 紫外辐射和边界层高度来自ERA5再分析资料. 由于地面O3主要通过光化学反应二次生成, 往往白天时段气象要素对O3浓度影响更为显著[47], 因此将每日11：00~19：00平均值作为该气象要素的日平均值；风速则采用11：00~19：00矢量和平均值作为该日风速平均值. 为探讨不同城市气象要素对O3浓度的影响差异, 选取广东省四大区域综合气象因子代表站所在城市（即河源、揭阳、广州和茂名, 分别对应图 1中的蓝色、黄色、灰色和红色所示城市）为例进行分析.
1.2 研究方法GAM模型是由Hastie等[52]在Stone等[53]提出的加性模型上扩展而来的回归模型, 它不需要事先假设变量之间存在某种参数关系, 能够灵活探测数据间的复杂关系, 具备同时响应数据间的线性和非线性关系的能力. 与传统的统计模型相比, 它可以进行更合理的非线性拟合. GAM的基本形式如公式（2）所示：
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(2) |
式中, μ为响应变量的期望值, i为气象因子数目, g为连接函数, f为连接解释变量的平滑函数, ε为模型的残差. GAM模型的分析结果通过自由度、P、F统计值、调整判定系数（R2）、方差解释率（interpretation rate of variance, IRV）和赤池信息准则（akaike information criterion, AIC）等参数来表征. 其中, 自由度用来判断影响因素与响应变量之间的线性或非线性关系：自由度为1时, 表示影响因素与响应变量为线性关系；自由度大于1时, 表示影响因素与相应变量为非线性关系, 值越大非线性关系越强. 本文对模型统计结果进行显著性检验时显著性水平取0.05, 即P < 0.05. F用于判断因子的相对重要性, F统计值越大代表因子相对越重要. R2和AIC用于判定回归方程的拟合效果, IRV表示模型对总体变化的解释能力, 其中R2和IRV的取值分别为0~1和0~100%, AIC值既可以是正数, 又可以是负数, 当R2和IRV越大、AIC越小时, 代表拟合效果越好. 模型计算使用R语言mgcv程序包进行.
2 结果与讨论 2.1 O3浓度的年际变化特征图 2给出了广东省O3_8h浓度逐年变化, 可以看到, 2015~2019年广东省ρ（O3_8h）整体呈上升趋势, 以5.0 μg∙m-3∙a-1的速率增加（通过显著性水平为0.01的显著性检验）. 2015~2019年广东省ρ（O3_8h）由76 μg∙m-3上升至95 μg∙m-3, 上升了24%, 年均上升4%, 其中2017年的升幅最大, 比上一年增加了12%；2020年O3_8h浓度则下降了7%. 从4个城市浓度变化来看, 2015~2020年揭阳市ρ（O3_8h）最高（90 μg∙m-3）, 其次是广州市（88μg∙m-3）, 而茂名市的ρ（O3_8h）最低（78 μg∙m-3）, 其中揭阳市和广州市均高于广东省ρ（O3_8h）（85 μg∙m-3）. 广州市和揭阳市ρ（O3_8h）分别介于74~102 μg∙m-3和73~100 μg∙m-3之间；河源市ρ（O3_8h）介于72~88 μg∙m-3之间, 其年平均浓度与广东省O3_8h年平均浓度较为接近；茂名市ρ（O3_8h）介于68~91 μg∙m-3之间, 低于广东省O3_8h年平均浓度.
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图 2 2015~2020年广东省O3_8h浓度逐年变化 Fig. 2 Annual variation in O3_8h concentration in Guangdong from 2015 to 2020 |
从不同季节来看（表 1）, 广东省ρ（O3_8h）在秋季最高, 为102 μg∙m-3, 春季和秋季次之, 分别为82 μg∙m-3和81 μg∙m-3, 冬季最低, 为74 μg∙m-3；同样地, 广东省21地市平均O3_8h污染总天数在秋季最多（56 d）, 超过其他3个季节的总和, 这与京津冀、长三角等地区的春夏季峰值存在明显差异[54].
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表 1 2015~2020年广东省不同季节O3_8h浓度及污染总天数 Table 1 O3_8h concentration and total number of polluted days in different seasons in Guangdong from 2015 to 2020 |
广州、河源、揭阳和茂名这4个城市O3_8h浓度和污染天数的季节变化特征与广东省平均状况差异明显, 且城市间季节变化亦存在较大差异. 广州市ρ（O3_8h）在秋季最高（104 μg∙m-3）, 夏季ρ（O3_8h）（100 μg∙m-3）与秋季较为接近；河源市春季、夏季和秋季ρ（O3_8h）较高, 介于83~88 μg∙m-3之间；揭阳市ρ（O3_8h）在秋季最高（105 μg∙m-3）, 春季次之（94 μg∙m-3）, 而夏季最低（78 μg∙m-3）；茂名市ρ（O3_8h）同样在秋季最高（94 μg∙m-3）, 但冬季O3_8h浓度明显高于春季和夏季. 从O3_8h污染总天数来看, 广州秋季最多（81 d）, 夏季次之（64天）；河源春季O3_8h污染总天数（12 d）略多于春季和夏季, 冬季最少；值得注意的是虽然揭阳市春秋季O3_8h浓度高于广州市, 但污染总天数却明显少于广州市, 且揭阳市夏季污染总天数相较春秋季节明显偏低；茂名市O3_8h污染总天数在秋季最多（37 d）, 是其他3个季节总和的4.1倍.
2.3 O3浓度影响因素的GAM模型拟合 2.3.1 GAM模型构建从以上分析可知, 广州、河源、揭阳和茂名这4个城市的O3_8h浓度变化存在明显的季节差异, 城市间的季节变化趋势不同, 且与广东省平均状况亦不同. 为了解气象要素对广州、河源、揭阳和茂名O3_8h浓度的影响差异, 采用2015~2020年风速（WS）、气压（PS）、气温（T）、相对湿度（RH）、日照时数（SD）、降水量（R）、最高气温（Tmax）、纬向风速（U）、经向风速（V）、紫外辐射（UR）和边界层高度（BLH）逐日资料, 利用GAM模型对不同城市不同季节O3_8h浓度变化进行分析. 由于以上气象要素之间可能存在多重共线性使模型估计失真或难以估计准确, 因此在建模前剔除可能引起共线性问题的解释变量. 本文使用方差膨胀因子（variance inflation factor, VIF）来诊断气象要素的多重共线性, VIF > 4时认为变量存在多重共线性[20]. 在构建不同季节不同城市GAM模型时, 按不同顺序逐一剔除VIF > 4的气象因子使得剩余因子VIF均不大于4时建立GAM模型, 再去除模型检验结果中不满足P < 0.05的因子并重新构建GAM模型, 直至所有因子满足P < 0.05. 对比不同模型的R2、IRV和AIC, 最终得到最优GAM模型. 不同季节最优模型的气象因子和模型拟合结果如表 2所示.
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表 2 2015~2020年最优模型气象因子及拟合结果 Table 2 Meteorological factors and fitting results of the optimal model from 2015 to 2020 |
由表 2可知, 对于全年的资料, 广州的显著气象因子与其他3个城市存在较大差异, 河源、揭阳和茂名存在5个相同的显著气象因子. 对于不同季节的资料, 显著因子差异明显：无论是不同城市同一季节, 还是同一城市不同季节, 对逐日O3_8h浓度变化具有显著影响的气象因子均明显不同, 这说明了气象条件对4个城市O3_8h浓度变化影响的复杂性.
从最优模型拟合结果来看（表 2）, 对于全年模型, 广州的R2和IRV最高, 分别为0.74和74.5%, 其次为揭阳, 分别为0.68和68.7%, 茂名最低, 为0.64和64.6%. 从不同季节来看, 广州、河源、揭阳和茂名不同季节最优模型R2介于0.52~0.83之间, IRV介于55.5%~86.9%之间, AIC介于4 181~5 170之间；广州、河源、揭阳和茂名最优模型R2的4个季节平均值分别为0.78、0.69、0.70和0.65, IRV分别为79%、71%、73%和67%, AIC分别为4 977、4 711、4 781和4 755, 不同城市R2和IRV的4个季节平均值均高于该城市全年模型的统计值, 而AIC则小于全年数据的统计值, 说明分季节构建的模型整体上要优于使用全年数据构建的模型. 值得注意的是, 河源夏季和秋季、揭阳夏季、茂名春季和夏季最优GAM模型的IRV均低于66%, 低于全年模型IRV值, 说明其他因素（如排放和化学过程）对这些城市O3_8h浓度的变化较其他季节要更大一些.
2.3.2 GAM模型检验利用R语言mgcv程序包中的gam.check函数来评估最优模型的质量, 图 3给出广州全年和不同季节最优模型残差检验结果. 残差正态QQ图和残差直方图通常被用于检验残差是否为正态分布：当QQ图上的散点近似地在一条直线附近, 说明样本数据的残差近似于正态分布；若残差直方图中残差出现在0附近的频率最高且不存在明显偏斜, 表明残差服从正态分布. 残差与预测散点图用于检验建立的GAM模型是否合适, 残差不随回归值变化则代表模型较好. 观测值与拟合值散点图则用来判断模型的拟合效果, 两者呈y=x分布代表模型拟合效果较好.
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（a）~（e）分别表示全年、春季、夏季、秋季和冬季；第1列至第4列依次为残差正态QQ图、残差直方图、残差与预测散点图和观测值与拟合值散点图, 其中第1列中红线表示正态分布的直线 图 3 2015~2020年广州最优模型O3_8h浓度残差检验结果 Fig. 3 Residual test results of O3_8h concentration in the optimal models in Guangzhou from 2015 to 2020 |
由图 3可见, 全年及不同季节的正态QQ图散点大致位于直线附近（第1列）, 且残差值出现在0值附近的频率最高, 不存在明显偏斜（第2列）, 残差符合正态分布. 从残差与预测散点图来看（第3列）, 残差呈随机分布, 没有明显趋势. 另外, 观测值与模型拟合值基本呈y=x分布（第4列）, 说明最优模型拟合后响应变量和拟合值的匹配程度较好. 综上, 全年及不同季节广州最优模型的拟合效果良好, 模型质量较高. 河源、揭阳和茂名的最优模型残差检验结果（图略）与广州类似, 从残差正态QQ图、残差直方图、残差与预测散点图和观测值与拟合值散点图来看, 全年和不同季节的模型质量均较高.
2.3.3 O3浓度影响因素分析为了解气象要素对O3_8h浓度变化的影响, 图 4给出对O3_8h浓度影响排名前3位的气象因子. 可见, 不同城市不同季节对O3_8h浓度变化具有显著影响的气象因子存在明显差异, 所有气象因子均进入重要性排名前3, 说明不同城市不同季节气象要素对O3_8h浓度的影响非常复杂. 相对湿度RH是影响广州、河源、揭阳和茂名O3_8h浓度变化的最重要的气象因子, 在图 4中出现次数最多, 在全年模型中共出现4次, 季节模型共出现11次, 且分别有3次和10次重要性排名第1. 对于其他地区最重要的气象要素, 如气温、日照时数和紫外辐射[21, 46, 47, 55], 在广州、河源、揭阳和茂名重要性排名前3的影响因子中出现得并不多, 在季节模型中仅出现1~3次. 这可能是因为广东省位于热带和亚热带地区, 南临南海, 当广东地区受海洋气团影响时, 虽然天气晴热辐射强, 但由于海洋气团往往较为清洁且湿度较大, 生成的O3容易被清除.
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***表示P < 0.001, **表示P < 0.01, *表示P < 0.05 图 4 2015~2020年O3_8h浓度的主要气象因子相对重要性 Fig. 4 Importance ranks of the main meteorological factors affecting O3_8h concentration from 2015 to 2020 |
图 5给出全年模型的相对湿度对O3_8h浓度的拟合曲线, 可以看到, 相对湿度对O3_8h浓度的影响是非线性的（自由度均大于1）, 不同城市相对湿度对O3_8h浓度的拟合曲线的趋势较为一致, 当相对湿度 < 45%时, O3_8h浓度变化不大, 当相对湿度 > 45%, O3_8h浓度随相对湿度的增大而迅速降低；当相对湿度 > 80%时, 河源、揭阳和茂名O3_8h浓度仍随相对湿度增大而降低, 但广州O3_8h浓度则变化不大. 对于另外10个气象因子, 除揭阳冬季风速自由度为1以外, 其他因子自由度均大于1（表略）, 意味着O3_8h浓度与不同的气象要素均呈高度的非线性关系.
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x轴表示气象要素的实际观测值；y轴表示相应气象要素对O3_8h的平滑拟合值；实线表示气象要素对O3_8h的平滑拟合线；灰色填色表示平滑拟合值的95%置信区间 图 5 相对湿度对O3_8h浓度变化的影响效应 Fig. 5 Effect of relative humidity on the variation in O3_8h concentration |
经向风速V亦是影响O3_8h浓度较为重要的气象因子（图 4）, 在全年和季节模型排名前3的因子中分别出现2次和8次. 为进一步分析风速对O3浓度的影响, 以O3污染最重的2019年为例, 利用广州、河源、揭阳和茂名每日11：00~19：00 O3浓度和风向风速资料绘制风玫瑰图（图 6）. 可以看到, 在广州为西北风, 河源为西南风, 揭阳为偏东到东南风, 茂名为偏西到西南风的情况下, 当风速 > 2 m∙s-1时各城市均出现O3浓度较高现象, 意味着城市O3浓度受外来源输送影响较大.
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经向坐标表示风向（°）, 纬向坐标表示风速（m·s-1） 图 6 2019年不同风向-风速上O3的平均浓度 Fig. 6 O3 concentration at different wind directions and speeds in 2019 |
（1）2015~2019年广东省ρ（O3_8h）呈上升趋势, 由76 μg∙m-3上升至95 μg∙m-3, 2020年O3_8h浓度略下降. 四大区域典型城市中, 2015~2020年揭阳O3_8h浓度最高, 但广州O3_8h污染总天数最多. 不同城市O3_8h浓度和污染总天数季节变化趋势不同, 广州夏秋季最高, 河源春季最高, 揭阳春秋季最高, 茂名秋季最高.
（2）GAM模型拟合结果表明, 全年模型和季节模型质量均较高, 季节模型整体上优于全年模型. 广州、河源、揭阳和茂名季节模型R2的4个季节平均值分别为0.78、0.69、0.70和0.65, IRV分别为79%、71%、73%和67%, 均高于该城市全年模型的统计值. 不同城市的季节模型拟合结果存在较大差异, R2介于0.52~0.83之间, IRV介于55.5%~86.9%之间.
（3）除揭阳冬季风速外, 其余季节和城市气象因子与O3_8h浓度呈非线性关系. 不同城市不同季节对O3_8h浓度变化具有显著影响的气象因子存在明显差异, 所有气象因子均进入重要性排名前3. 其中, 相对湿度是影响广州、河源、揭阳和茂名O3_8h浓度变化的最重要的气象因子, 其次是经向风速. 当相对湿度 < 45%时, O3_8h浓度较高；当相对湿度 > 45%时, O3_8h浓度随相对湿度增大而降低. 当广州为西北风、河源为西南风、揭阳为偏东到东南风、茂名为偏西到西南风时, 风速 > 2 m∙s-1时O3浓度较高, 说明各城市受外来源输送影响较大, 提示区域联防联控的重要性.
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