2024, Vol. 45
2. 广西平果喀斯特生态系统国家野外科学观测研究站/百色平果喀斯特生态系统广西野外科学观测研究站, 平果 531406
2. Pingguo Guangxi, Karst Ecosystem, National Observation and Research Station/ Pingguo Baise, Karst Ecosystem, Guangxi Observation and Research Station, Pingguo 531406, China
土壤是地球系统圈层的重要物质层, 与大气、水、岩石和生物有着密切联系, 是人类赖以生存的基础资源[1].土壤中重金属过量累积会威胁人类健康, 引发诸如发育受损、智力下降、短期健忘症、认知障碍和心血管疾病等风险[2~4].据2014年发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示, 全国土壤重金属总超标率达16.1%, 近1/5耕地受到重金属污染, 西南地区和东南经济发达区域镉、汞、砷和铅等重金属污染问题突出, 土壤环境状况总体不容乐观[5~10].
中国有约344万km2的岩溶区（含埋藏、覆盖和裸露碳酸盐岩区）, 约占国土总面积的36%, 其中以云南、贵州、广西、湖南、湖北、四川、重庆和广东等西南8省（区、市）分布最广, 裸露型岩溶分布面积达53.56万km2[11, 12], 约占土地总面积的27.41%.以县或县级市为单元, 以碳酸盐岩出露面积占土地面积的比例≥30 %为划分标准进行统计, 西南8省（区、市）共有292个岩溶县, 占总县数的38.77%[13].由于岩溶地区独特的地质背景条件及成土过程, 再加上人类活动的影响, 使得其形成的土壤具有显著的重金属富集特征[6, 14~18].岩溶环境作为一种脆弱的环境系统, 环境容量最小, 受干扰破坏后生态环境恢复速度慢且难度大[19], 科学地评价岩溶地区土壤重金属潜在生态风险对于区域土壤环境保护修复具有重要意义.近些年来, 有学者在岩溶区开展了乡镇尺度的土壤重金属生态风险评价[6, 8, 20, 21], 也有学者对岩溶区土壤重金属活性及农作物重金属富集效应进行了研究[4, 17, 18, 22~24], 但是鲜见以岩溶县为单元的土壤重金属生态风险评价.同时, 已有的研究在进行土壤重金属生态风险评价时多采用宏观区域上的土壤重金属背景值作为参比背景值[25~28], 但是在土壤重金属空间分布很不均匀的情况下, 取单一参比背景值进行土壤重金属生态风险评价并不是很恰当.
因此, 本研究以广西典型岩溶县平果市作为研究对象, 分析表层（0 ~ 20 cm）、深层（150 ~ 200 cm）土壤中重金属（As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn）含量特征和空间分布规律, 利用地统计学法和绝对主成分-多元线性回归（absolute principal component score-multiple linear regression receptor, APCS-MLR）模型对土壤重金属来源进行解析和定量计算, 并以未受或基本未受人类活动干扰的深层土壤重金属元素含量值作为对应表层土壤重金属元素自然背景值, 采用地累积指数（geo-accumulation index, Igeo）法和潜在生态危害指数（potential ecological risk index, RI）法对研究区表层土壤重金属生态风险进行评价, 以期为岩溶县域尺度土壤重金属生态风险评价提供参考, 并为当地土壤污染管控及土地资源管理提供依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况平果市为广西壮族自治区辖县级市, 由百色市代管, 位于广西中西部, 地处右江中游, 土地总面积2 485 km2.平果市是广西最典型的岩溶县（市）之一, 岩溶区面积达1 552 km2, 占土地总面积的63%[29], 地表、地下岩溶均十分发育.地势中间高、南北低, 海拔最高943 m, 平均362 m.平果市属亚热带季风性湿润气候, 年均气温21.5℃, 年均降雨量1 500 mm[30].地层从第四系至寒武系均有出露, 以三叠系和石炭系地层分布最广, 岩性主要为灰岩、碎屑岩、灰岩与白云岩互层和碳酸盐岩夹碎屑岩.平果市大地构造位于广西山字型构造体系之内, 处于南华活动带右江再生地槽的靖西-田东隆起、下雷-灵马坳陷和西大明山隆起3个构造单元内. 断裂构造以平行褶皱轴向的纵向逆断层为主, 比较典型的有：右江大断裂、龙肥断层、坡造断层、黎明-问豆断层、那料-永安断层及大坛断层等.以右江大断裂为主体, 表现为北西向的断裂带[31].平果市土壤类型主要为红壤、赤红壤以及石灰土.根据第三次全国土地调查结果, 平果市土地利用类型主要为林地、耕地和园地, 占比分别为74.57%、14.61%和3.45%.主要农作物为玉米、水稻、大豆、甘蔗、火龙果和花生等.
1.2 样品采集与分析样品采集及加工严格按照《多目标区域地球化学调查规范》（DZ/T 0258-2014）执行[32], 采用网格化法采集土壤样品, 表层土样基本采样密度1个·km-2, 采样深度0~20 cm, 按4 km2采样大格将大格内的样品等质量组合成1件表层土壤分析样品.深层土样基本采样密度为1个·4 km-2, 采样深度150~200 cm, 按16 km2采样大格将大格内的样品等质量组合成1件深层土壤分析样品.本研究共采集表层土样2 526件、深层土样625件, 组合形成表层分析样品628件、深层分析样品157件（图 1）.
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图 1 研究区土壤采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of soil sampling sites in the study area |
样品分析测试由安徽省地质实验研究所（国土资源部合肥矿产资源监督检测中心）完成, 其中As和Hg通过王水溶样法采用原子荧光光谱仪（AFS-230E）测定, 检出限分别为0.2和0.000 5 mg·kg-1；Cr、Pb和Zn通过粉末压片法采用X射线荧光光谱仪（ZSXprimus）测定, 检出限分别为3、2和2 mg·kg-1；Cd、Cu和Ni通过HCl-HNO3-HF-HClO4溶样法采用电感耦合等离子体发射光谱仪（iCAP6300）测定, 检出限分别为0.02、0.8和1 mg·kg-1.测试过程中按照《多目标区域地球化学调查规范》（DZ/T 0258-2014）要求通过内部控制和外部控制手段进行了严格的质量控制.内部控制采用分析国家一级标准物质的方法进行准确度与精密度控制, 其中, 每500件样品中密码插入12件国家一级标准物质与样品一起分析, 分别计算每种元素每件标准物质每次测定值与标准值之间对数差, 用以控制分析的准确度, 各元素的一次合格率均为100%；每50件样品中密码插入4件国家一级标准物质与样品一起分析, 分别计算每种元素每件标准物质单次测定值与标准值之间对数差和对数偏差, 用以控制分析的精密度, 各元素的一次合格率均为100%；同时, 随机抽取5%的样品进行重复性检验, 重复样检验各元素的一次合格率均为100%.采用中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所制备的标准控制样进行外部质量控制, 每50件样品中密码插入4件标准控制样与样品一起分析, 计算标准控制样准确度、标准控制样精密度、标准控制样的测定值与标准值相关性等质量参数, 各项质量参数均达到或优于规范要求.
1.3 数据处理与插值分析运用Excel对所获得的测试分析数据进行描述性统计分析, 包括最大值、最小值、平均值、标准差和变异系数等.
插值分析是直观地展示土壤重金属空间分布特征的有效手段[33~37], 利用GIS软件通过泛克里格法进行空间插值分析, 以揭示研究区土壤中重金属元素含量以及综合潜在生态危害指数的空间分布特征；多元统计分析是识别多种变量之间复杂关系的有效手段[8, 38], 与地统计学相结合可以为辨别土壤重金属污染来源提供线索[39]；利用SPSS软件对研究区表层土壤重金属数据进行因子分析, 采用Kaiser标准化的正交旋转法根据特征值大于1的原则提取主要因子, 结合重金属元素含量空间分布特征, 解析表层土壤中重金属的主要来源.由于重金属污染来源的复杂性, 仅根据空间特征和多元统计分析法无法对重金属的来源进行定量解析[40], 运用绝对主成分-多元线性回归（APCS-MLR）模型定量计算每种来源对重金属的贡献率[41~43].
1.4 生态风险评价方法此次研究采用地累积指数法和潜在生态危害指数法对研究区土壤重金属进行生态风险评价.其中, 地累积指数（Igeo）也称Müller指数, 是广泛用于评价土壤重金属污染程度的指标之一[44], 其计算公式为：
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(1) |
式中, Ci为重金属元素i在表层土壤中的实测含量值；Bi为重金属元素i在土壤中的背景值, 本次调查采集的深层土样采自地表以下150~200 cm的连续土柱, 可以代表未受或基本未受人类活动干扰的原始环境土壤, 其元素含量反映了特定自然背景条件下土壤“本底”元素含量特征, 即背景值特征, 因此此次研究以深层土壤重金属元素含量作为对应表层土壤的重金属元素背景值；K为修正系数, 通常取值1.5.根据地累积指数（Igeo）大小将土壤中重金属污染程度划分为7个等级（表 1）.
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表 1 地累积指数分级标准 Table 1 Classification standard of geo-accumulation index |
潜在生态危害指数（RI）由瑞典著名地球化学家Hakanson提出[45], 该指数综合考虑了多元素的协同作用、毒性水平、污染浓度以及环境对重金属污染敏感性等因素, 可以综合反映重金属对生态环境影响潜力, 目前已成为最常用的生态风险评价手段之一[46, 47], 其计算公式为：
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(2) |
式中, RI为综合潜在生态危害指数, Eri为重金属元素i潜在生态危害系数；Tri为重金属元素i的毒性系数, As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的毒性系数分别为10、30、2、5、40、5、5和1[48]；Ci为重金属元素i在土壤中的实测含量值；Bi为重金属元素i在土壤中的背景值.潜在生态危害分级标准见表 2.
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表 2 潜在生态危害指数分级标准 Table 2 Classification standard of potential ecological risk index |
2 结果与讨论 2.1 重金属含量特征
表 3为研究区土壤样品重金属元素含量统计.从中可以看出, 表层土壤中ω（As）、ω（Cd）、ω（Cr）、ω（Cu）、ω（Hg）、ω（Ni）、ω（Pb）和ω（Zn）平均值分别为36.59、4.10、157.53、39.21、0.42、50.92、49.57和204.61 mg·kg-1, 深层土壤中ω（As）、ω（Cd）、ω（Cr）、ω（Cu）、ω（Hg）、ω（Ni）、ω（Pb）和ω（Zn）平均值分别为48.70、3.24、160.32、45.43、0.74、60.95、46.35和235.73 mg·kg-1.与广西土壤背景值相比[49], 表层土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量平均值分别为广西A层土壤背景值的1.79、15.37、1.92、1.41、2.79、1.91、2.07和2.38倍, 深层土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量平均值分别为广西C层土壤背景值的1.96、18.09、1.86、1.43、4.06、2.01、1.96和2.83倍.岩溶区表层土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量平均值分别为非岩溶区表层土壤的2.99、8.27、2.59、1.53、2.56、2.42、2.17和3.24倍, 岩溶区深层土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量平均值分别为非岩溶区深层土壤的2.36、5.13、2.35、1.63、1.95、2.39、2.25和3.15倍.综上, 研究区深层土壤中重金属含量平均值明显高于广西C层土壤背景值, 具有典型的高背景值特征, 且岩溶区土壤较非岩溶区土壤具有更高的重金属背景值；表层土壤继承了深层土壤元素含量特征, 重金属含量平均值明显高于广西A层土壤背景值, 且岩溶区土壤重金属含量平均值明显高于非岩溶区土壤.
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表 3 研究区土壤重金属元素含量统计1） Table 3 Statistics of heavy metal element content in the soil of the study area |
变异系数可以用来表征重金属元素在空间上的离散程度[1, 8, 39], 变异系数越大离散程度越高, 表明空间分布越不均匀.研究区表层和深层土壤中As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的变异系数均处于30%~100%之间, 属于中等变异, 说明这6种重金属元素在空间上分布较不均匀；Cd和Hg变异系数均大于100%, 属于强变异, 说明这2种重金属元素在空间上分布很不均匀；8种重金属的变异系数由高到低为：Hg > Cd > As > Zn > Cr > Ni > Pb > Cu.
图 2和图 3为研究区深层和表层土壤重金属元素含量空间分布.从图 2可以看出, 深层土壤8种重金属元素含量空间分布总体呈北西向展布.其中, As和Hg元素含量高值区集中连片分布在西南部和中部, 低值区集中连片分布在西北部和东南部；Cd元素含量高值区分散分布在西南部和中偏东北部, 零星分布在东北角, 低值区集中连片分布在西北部和东南部；Cr、Pb和Zn元素含量高值区主要分布在中部, 低值区主要分布在西北部和东南部；Cu元素含量高值区分散分布在西北角、东北角、西南角和中部, 低值区集中连片分布在西北部和东南部, 少量分布在中西部；Ni元素含量高值区分散分布在中部和东北角, 低值区集中连片分布在西北部, 少量分布在东南部.综上, 研究区深层土壤重金属元素含量空间上总体呈现中部、西南和东北高, 西北和东南低的特征, 高值区主要分布在岩溶区, 低值区主要分布在非岩溶区, 分布格局与岩溶区和非岩溶区分布格局（图 1）相似.对比图 2和图 3可以看出, 表层土壤各重金属元素含量分布特征总体上继承了深层土壤重金属元素含量分布特征, 分布格局总体上也呈现出岩溶区高、非岩溶区低的特征.
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图 2 研究区深层土壤重金属元素含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of heavy metal element content in deep soil of the study area |
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图 3 研究区表层土壤重金属元素含量空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metal element content in surface soil of the study area |
研究区表层土壤重金属数据KMO检验值为0.845（大于0.7）, Bartlett球度检验P < 0.001, 说明各重金属元素相关性强, 适合做因子分析.因子分析结果见表 4, 此次研究共提取到2个主要因子, 解释了78.70%的原有信息.
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表 4 研究区表层土壤重金属成分矩阵 Table 4 Component matrix of heavy metals in surface soil of the study area |
第一因子（F1）方差贡献率为57.18%, 其特征表现为Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn具有较高的正载荷, 载荷系数均大于0.7, 说明这些元素可能具有相同的来源.从表层土壤重金属元素含量空间分布图（图 3）可以看出, Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn元素含量空间分布格局总体相似, 含量高值区主要集中在岩溶区, 含量低值区主要分布在非岩溶区, 表层土壤重金属元素含量也显示（表 3）, 岩溶区土壤中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn元素含量平均值明显高于非岩溶区土壤.已有研究表明, 碳酸盐岩成土过程中, 在岩溶作用下Ca和Mg被大量溶解带出, 往往会造成重金属元素的残余富集[50~52].因此, 推断第一因子（F1）代表了成土母质源.
第二因子（F2）方差贡献率为21.52%, 其特征表现为As和Hg具有较高的正载荷, 载荷系数均大于0.7, 说明As和Hg可能具有相同的来源.As和Hg都是低温成矿元素, 而Hg是熔点很低的金属元素, 具有很强的迁移能力, 多与构造活动有关[53, 54].从图 3可以看出, As和Hg元素含量空间分布格局总体相似, 含量高值区集中分布在研究区西南部.该区断裂发育, 构造活动强烈, 有右江大断裂穿过.右江大断裂表现为北西向展布的断裂带, 由1~5条大致平行的断层组成, 间距200~900 m.同时, 在研究区西南部发育有3个汞矿, 其位置与Hg元素含量的极高值区高度吻合.因次, 推断第二因子（F2）代表了构造活动与成矿作用源.
此次因子分析解析出的2个因子共解释了78.70%的重金属元素来源信息, 反映了地质背景对重金属元素分布的影响, 但还有21.30%的未知源未被解析出.土壤中重金属有两大主要来源：一是地质背景, 主要是由于成土母质本身重金属含量高或风化成土过程中重金属残余富集；二是人类活动, 主要是由工农业生产、交通和生活等人类活动引起的重金属富集[18, 55~58].表层土壤直接暴露在地表, 很容易受人类活动影响, 因此推测这部分未知源可能为包含多种人类活动源的混合源.
2.2.2 重金属来源贡献量表 5为绝对主成分-多元线性回归模型（APCS-MLR）计算结果.从中可以看出, 8种重金属拟合回归系数（R2）分别为0.72、0.65、0.76、0.68、0.78、0.89、0.87和0.95, 均在0.65以上, 构建的回归模型得到的预测值（E）与各重金属元素实测值（O）比值（E/O）均为1, 表明此次研究构建的绝对主成分-多元线性回归模型（APCS-MLR）拟合效果较好, 计算结果较为可靠.
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表 5 APCS-MLR模型计算结果 Table 5 Calculation results of the APCS-MLR modeling |
重金属来源贡献率计算结果显示, As主要来源于成土母质源, 贡献率为74.36%, 其次为构造活动与成矿作用源, 贡献率为22.04%, 受未知源的影响很小, 仅为3.60%；Cd主要来源于成土母质源, 贡献率为67.33%, 其次为未知源, 贡献率为31.05%, 基本未受构造活动与成矿作用源影响；Cr主要来源于成土母质源, 贡献率为85.49%, 其次为构造活动与成矿作用源, 贡献率为10.83%, 受未知源的影响很小, 仅为3.68%；Cu主要来源于成土母质源和未知源, 贡献率分别为59.07%和40.23%, 基本未受构造活动与成矿作用源影响；Hg主要来源于构造活动与成矿作用源, 贡献率为52.49%, 其次为未知源, 贡献率为30.65%, 再次为成土母质源, 贡献率为16.86%；Ni绝大部分来源于成土母质源, 贡献率93.69%, 受构造活动与成矿作用源和未知源的影响很小；Pb主要来源于成土母质源和未知源, 贡献率分别为79.67%和13.31%, 受造活动与成矿作用源的影响很小；Zn主要来源于成土母质源和未知源, 贡献率分别为78.17%和18.68%, 受构造活动与成矿作用源的影响很小.
2.3 重金属生态风险评价表 6为研究区表层土壤重金属地累积指数法评价结果.从中可以看出, 研究区表层土壤8种重金属元素地累积指数（Igeo）平均值大小排序为：Cd > Pb > Cr > Zn = Cu > Ni > As > Hg, 除Cd外, 其它重金属元素地累积指数（Igeo）平均值均小于0, 且污染程度未超过2级.其中, Cr、Cu、Ni、Pb和Zn污染程度最高为1级, 1级样品占比分别为6.21%、2.55%、3.66%、7.96%和5.73%；As和Hg污染程度最高为2级, As元素1级和2级样品占比分别为6.05%和0.16%, Hg元素1级和2级样品占比分别为3.66%和0.80%；Cd元素污染程度最高为6级, 1级、2级、3级、4级、5级和6级样品占比分别为27.23%、14.65%、4.14%、0.80%、0.48%和0.48%.综上, 研究区表层土壤样品中As、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn绝大部分处于0级即无污染状态；表层土壤受到一定程度Cd污染, Cd污染以1级和2级即轻度污染和中度污染为主.
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表 6 表层土壤重金属地累积指数 Table 6 Geo-accumulation index of heavy metals in surface soil |
表 7为研究区表层土壤重金属潜在生态危害评价结果.从单个重金属的潜在生态危害指数（Er）来看, 研究区表层土壤8种重金属元素潜在生态危害指数平均值大小排序为：Cd > Hg > As > Pb > Cu > Ni > Cr > Zn, 除Cd外, 其它重金属元素潜在生态危害指数（Er）平均值均未超过40；除Cd和Hg外, 其它重金属元素潜在生态危害等级均为轻微.其中, Cd潜在生态危害指数（Er）平均值为81.17, 涵盖了所有潜在生态危害等级, 表层土壤样品中Cd轻微、中等、强、很强和极强等级占比分别为47.13%、28.98%、16.40%、5.25%和2.23%；Hg潜在生态危害指数平均值为25.59, 表层土壤样品中Hg轻微、中等、强和很强等级占比分别为88.38%、9.55%、1.91%和0.16%.从重金属综合潜在生态危害指数（RI）来看, 研究区表层土壤重金属综合潜在生态危害指数平均值为132.17, 表层土壤样品重金属综合潜在生态危害轻微、中等、强和很强等级占比分别为78.34%、17.68%、2.71%和1.27%.
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表 7 表层土壤重金属潜在生态危害指数 Table 7 Potential ecological risk index of heavy metals in surface soil |
图 4为研究区表层土壤重金属综合潜在生态危害指数分布.从中可以看出, 研究区表层土壤重金属综合潜在生态危害等级以轻微为主, 面积占比为80.87%；其次为中等, 面积占比为14.97%, 集中连片分布在研究区东北部和东南部, 零星分布在西南部和西北部；强和很强等级面积占比仅分别为2.51%和1.64%, 零星分布在研究区东北部.
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图 4 研究区重金属综合潜在生态危害指数分布 Fig. 4 Distribution of comprehensive potential ecological risk index of heavy metals in the study area |
（1）研究区深层土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的元素平均含量明显高于广西C层土壤背景值, 具有典型的高背景特征, 且岩溶区土壤较非岩溶区土壤具有更高的背景值.深层土壤重金属元素含量空间分布总体呈现为中部、西南和东北高, 西北和东南低的特征, 分布格局与岩溶区和非岩溶区分布格局相似.表层土壤继承了深层土壤元素含量特征, 重金属含量平均值明显高于广西A层土壤背景值, 且岩溶区土壤重金属含量平均值明显高于非岩溶区土壤, 元素含量空间分布格局也呈现出岩溶区高、非岩溶区低的特征.
（2）因子分析结合重金属元素含量空间分布特征解析出研究区表层土壤重金属2个已知源, 包括成土母质源和构造活动与成矿作用源, 同时还有一个未被解析出的未知源, 推测为包含工农业生产、交通和生活等多种人类活动源的混合源.APCS-MLR模型计算结果显示, 源F1即成土母质源对As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的贡献率分别为74.36%、67.33%、85.49%、59.07%、16.86%、93.69%、79.67%和78.17%, 源2即构造活动与成矿作用源对As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的贡献率分别为22.04%、1.62%、10.83%、0.70%、52.49%、3.57%、7.03%和3.16%, 未知源对As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的贡献率分别为3.60%、31.05%、3.68%、40.23%、30.65%、2.73%、13.31%和18.68%.
（3）地累积指数法评价结果显示, 研究区表层土壤中8种重金属元素地累积指数（Igeo）平均值大小排序为：Cd > Pb > Cr > Zn = Cu > Ni > As > Hg, 除Cd外, 其它7种重金属元素地累积指数（Igeo）平均值均小于0, 总体表现为无污染, 且污染程度最高未超过2级；Cd元素地累积指数（Igeo）平均值均为0, 总体表现为轻度污染, Cd污染以1级和2级即轻度污染和中度污染为主.
（4）潜在生态危害指数法评价结果显示, 研究区表层土壤中8种重金属元素潜在生态危害指数（Er）平均值大小排序为：Cd > Hg > As > Pb > Cu > Ni > Cr > Zn, 除Cd外, 其它重金属元素潜在生态危害指数（Er）平均值均未超过40, 总体表现为轻微潜在生态危害；Cd潜在生态危害指数（Er）平均值为81.17, 总体表现为强潜在生态危害；综合潜在生态危害指数（RI）平均值为132.17, 轻微、中等、强和很强等级面积占比分别为80.87%、14.97%、2.51%和1.64%.
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