2024, Vol. 45
镉（Cd）是自然界存在的一种微量元素, 是毒性最强的重金属元素之一, 在土壤-植物系统中有极强的迁移和累积能力[1].2021年生态环境部发布的中国生态环境状况公报显示, 影响农用地土壤环境质量的主要重金属污染物是Cd[2].据统计, 我国Cd污染土壤面积高达20万km2[3].有研究表明, 土壤中Cd的含量远超标准值, 全国大约有1 300万hm2的耕地被Cd污染[4].由此说明我国的土壤受到了重金属的严重污染, 其中Cd为首要污染物.根据《2021年国民经济和社会发展统计公报》显示, 小麦和玉米粮食产量总和占到中国粮食产量的59.9%.因此小麦和玉米的产量与品质对中国粮食安全和国民健康具有重要意义.但是部分小麦种植区存在着严重的Cd污染问题, 如华北某灌溉区麦田、河南新乡和济源市东部平原等[5 ~ 7].部分地区的玉米受到了轻微的Cd污染, 如石家庄市栾城区和贵州省西北部某地区等[8, 9].鉴于以上原因, 寻找成本低廉、经济高效且适合开展大面积应用的土壤污染修复方法, 对解决受污染耕地土壤修复治理问题, 确保国家粮食安全, 实现土壤的可持续利用与农产品的安全生产具有重要意义.
与其他重金属修复技术相比, 土壤钝化修复方法具有成本低廉、可推广性强、效果优且持久的优点[10, 11].钝化剂有钙镁磷肥、生石灰和生物炭等, 钙镁磷肥可与土壤重金属发生络合作用, 来降低重金属活性[12, 13]；生石灰通过调节土壤pH, 加强土壤负电荷对重金属的亲和力, 进而降低重金属的生物有效性[14, 15]；而生物炭主要通过表面吸附, 共同沉淀实现对重金属的钝化[16].有田间和盆栽试验研究表明[17 ~ 20], 石灰、生物炭和钙镁磷肥等无机钝化剂可以显著提升土壤pH, 并显著降低土壤有效态Cd含量和作物籽粒Cd含量.虽然前人利用钝化剂对Cd污染土壤修复做了大量研究, 但对利用生石灰、生物炭和钙镁磷肥这3种钝化剂对小麦和玉米在商洛市Cd污染农田土壤的最适施用量和对钝化效果进行的比较还缺乏系统的探讨.
本研究选取生物炭、生石灰和钙镁磷肥为钝化材料, 通过大田试验研究不同钝化材料对土壤和不同农作物Cd含量的影响, 找出最优的钝化材料和最适添加量, 以期为陕西省轻中度Cd污染耕地土壤安全利用和可持续利用提供技术支撑.
1 材料与方法 1.1 试验点概况本试验地位于陕西东南部商洛市某污染酸性农田, 耕作制度为小麦玉米两熟, 试验田基本理化性质如表 1所示.试验土壤ω（TCd）为2.81 mg·kg-1, 根据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618-2018）, 高于农用地土壤污染风险筛选值, 但低于农用地土壤污染风险管制值, 属于轻中度污染土壤.
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表 1 试验田土壤基本理化性质1） Table 1 Basic physical and chemical properties of the tested field |
1.2 供试材料
供试小麦和玉米品种：商麦1619和纪元1号, 购买于陕西省商洛市农资市场.
供试土壤钝化剂详见表 2.
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表 2 供试材料基本信息1） Table 2 Basic information of test materials |
1.3 试验设计与处理
本试验共设置10个处理（表 3）.每个处理重复3次, 共计30个小区, 每个小区面积为15.75 m2（4.5 m × 3.5 m）, 分别于2021年10月和2022年7月种植小麦与玉米.同时按照农户习惯施用基肥, 施用量约为氮肥12 g·m-2（以N计）, 磷肥8 g·m-2（以P计）, 分别为尿素和磷酸二铵.两季农作物的水肥管理都根据试验区的农户日常标准进行.种植小麦和玉米时石灰提前1周施入试验田, 其他钝化剂按以上用量随肥料一起施入试验小区, 然后用旋耕机混匀.在不同试验地块分别进行, 施入上述钝化剂后均不再施用任何钝化剂.
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表 3 试验处理及其用量 Table 3 Test treatment and dosage |
1.4 样品的采集与处理
待小麦和玉米成熟后, 同步采集土壤样品、小麦和玉米植株, 并对小麦和玉米进行测产.用不锈钢土钻取4钻作为一个混合土样, 每个小区共采集3个混合土样、多株小麦和玉米植株混合样.收集到的土壤样品经过风干磨细过筛备用；采集的植株样品用去离子水洗涤后, 在105℃烘箱烘30 min杀青, 然后70℃烘干至恒重, 将小麦和玉米植株根部、秸秆和籽粒研磨粉碎过100目筛保存待测.
1.5 测定项目与方法土壤pH：使用超纯水浸提, 水土比为2.5∶1, pH计测定.土壤有机质含量：采用重铬酸钾（外加热法）测定.速效磷和速效钾：分别采用钼锑抗比色法和火焰光度法测定.有效铁、有效锌、有效锰和有效铜：采用二乙烯三胺五乙酸（DTPA）和三乙醇胺（TEA）提取.土壤有效态Cd含量：采用二乙烯三胺五乙酸（DTPA）提取.籽粒、秸秆和根系中Cd含量：采用HNO3-HClO4消解.上述提取液和消解液均使用原子吸收光谱仪（AAS）测定（PE 900T）.采用国家标准物质（土壤：GBW07407, 小麦：GBW08503c, 玉米：GBW10012）进行质量控制, 土壤样品和植物样品回收率分别为95% ~ 103%和92% ~ 102%.
1.6 数据统计与分析转运系数（transfer factor, TF）是植物后一部位某元素含量与植物前一部位某元素含量之比, 常用来评价植物各部位对重金属的运输能力.
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式中, Cgrain为籽粒Cd含量（mg·kg-1）, Cstraw为秸秆Cd含量（mg·kg-1）.
采用Excel 2016和SPSS 23.0对数据进行统计分析, 数据的差异显著性通过软件SPSS 23.0运用单因素ANOVA检验.试验结果均以平均值±标准偏差（Mean±SD）表示, 运用Duncan法对各处理间的差异性进行多重比较.再使用Origin 2021软件对统计结果作图.
2 结果与分析 2.1 不同钝化剂对土壤理化性质的影响种植小麦后土壤基本理化性质如表 4所示, 不同钝化剂处理对土壤理化性质有着显著影响.相比于CK, 不同理化性质指标总体呈上升趋势.C1、B3、P1及P3处理相比于CK, 有机质、速效磷、有效铜、有效锌、有效铁和速效钾含量均有不同程度的增加.从综合效果来看, P1处理效果最佳, 经P1处理后有机质含量提升了49.83%、有效磷含量增幅为177.32%、有效铜含量增幅为57.24%、有效锌含量增幅为130.86%、有效铁含量提升了36.18%、速效钾含量提升了15.67%.根据表 5可知, 其他钝化处理也能不同程度地升高玉米季土壤理化性质指标含量, 但综合效果略低于P1处理.经P1处理后, 玉米季土壤有机质、速效磷、有效铜和有效锌含量与CK相比有所升高, 提升幅度分别为109.49%、144.07%、38.55%和260.00%.
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表 4 小麦试验后土壤理化性质1） Table 4 Soil physicochemical properties of the wheat test field |
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表 5 玉米试验后土壤理化性质 Table 5 Soil physicochemical properties of the corn test field |
2.2 不同钝化剂对小麦和玉米籽粒产量的影响
如图 1（a）所示, 与CK相比, 不同钝化处理的小麦籽粒产量均达到显著性差异（P < 0.05）, 施用钝化剂后, 小麦籽粒产量均有不同程度的提高, 增幅在46% ~ 126%.其中C2处理增加小麦籽粒产量最多, 较对照组增产126%.如图 1（b）所示, 第二季耕种玉米时, 钝化剂对玉米籽粒产量的影响没有小麦明显.与CK相比, 大部分钝化处理的玉米籽粒产量达到显著差异（P < 0.05）, 增幅在0.36% ~ 46.26%.其中C3处理增加玉米籽粒产量最多, 较对照组增产46.26%.综上所述, 生石灰增加小麦和玉米籽粒产量效果最佳.
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不同小写字母表示不同处理间差异显著（P < 0.05）, 下同 图 1 不同钝化剂对小麦和玉米籽粒产量的影响 Fig. 1 Effects of different passivators on grain yield of wheat and maize |
土壤pH值是影响土壤重金属吸收转运的重要因素之一.不同钝化剂对小麦季土壤pH值的影响如图 2（a）所示.在不同钝化处理下小麦季土壤pH值相较于CK（6.64）均显著提高0.37 ~ 1.45个单位.C3处理增加土壤pH效果最好, 其次为C2处理, P1处理增加土壤pH效果最差.但与CK相比, P1处理仍达到显著差异（P < 0.05）.由图 2（b）可知, 与CK（6.68）相比, 添加钝化剂均显著提高玉米季土壤的pH值0.45 ~ 1.72个单位.与小麦季土壤相同, C3处理提升玉米季土壤pH效果最好.
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图 2 不同钝化剂对小麦和玉米土壤pH值的影响 Fig. 2 Effects of different passivators on soil pH of wheat and maize |
如图 3（a）所示, 与CK相比, 小麦季土壤有效Cd含量均显著下降了5.94% ~ 34.38%.在所有钝化处理中, 与CK相比, C3处理对降低小麦季土壤有效态Cd含量效果最显著, 较CK显著降低34.38%, 说明施加2 340 kg·hm-2生石灰对降低小麦季土壤的有效态Cd含量效果最佳.玉米季土壤有效态Cd含量如图 3（b）所示, 部分钝化处理间的差异达到了显著水平（P < 0.05）.与CK相比, 有效态Cd含量下降了5.91% ~ 30.20%.C3处理降低玉米土壤有效态Cd含量效果最佳, 较CK显著降低30.20%.两季土壤均在C3的处理下达到了最佳的钝化效果.
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图 3 不同钝化剂对小麦玉米土壤有效态Cd含量的影响 Fig. 3 Effects of different amendments on available Cd content in wheat and maize soil |
由图 4（a）可知, 相比于CK, 3种钝化剂均能显著降低小麦根系Cd含量（P < 0.05）.施用生石灰、生物炭和钙镁磷肥后, 小麦根系Cd含量分别降低了12.75% ~ 32.26%、23.48% ~ 53.60%和26.20% ~ 33.34%.由图 4（b）可知, 除C1处理外, 其他处理较CK, 小麦秸秆Cd含量均显著下降（P < 0.05）.施用生石灰、生物炭和钙镁磷肥后, 小麦秸秆Cd含量分别降低了13.89% ~ 36.50%、24.39% ~ 38.86%和27.77% ~ 32.59%.
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图 4 不同钝化剂对小麦根、秸秆和籽粒Cd含量的影响 Fig. 4 Effects of different amendments on Cd content in wheat roots, straws, and grains |
由图 4（c）可知, 相比于CK, 3种钝化剂均显著降低了小麦籽粒Cd含量（P < 0.05）.施用生石灰、生物炭和钙镁磷肥后, 小麦籽粒Cd含量分别降低了10.98% ~ 27.18%、25.44% ~ 52.96%和14.11% ~ 44.77%.在各处理中, 施用1 800 kg·hm-2生物炭（B2）是降低小麦根系、秸秆和籽粒Cd含量的最佳处理.
由图 5（a）可知, 与CK相比, 除C1处理外, 其他钝化处理玉米根系Cd含量达到显著差异（P < 0.05）.与CK相比, 施用生石灰、生物炭和钙镁磷肥后, 玉米根系Cd含量分别降低了6.19% ~ 45.81%、31.22% ~ 43.74%和39.54% ~ 41.62%.C2处理对降低玉米根系Cd含量效果最佳, 较CK显著降低了45.81%.由图 5（b）可知, 除C2、B3和P3处理外, 其他处理较CK, 玉米秸秆Cd含量均显著下降（P < 0.05）.与CK相比, 施用生石灰、生物炭和钙镁磷肥后, 玉米秸秆Cd含量分别降低了24.56% ~ 49.09%、20.46% ~ 53.20%和24.53% ~ 57.30%.P1处理对降低玉米秸秆Cd含量差异最显著, 较CK显著降低了57.30%.说明施用钙镁磷肥420 kg·hm-2对降低玉米秸秆Cd含量效果最好.由图 5（c）可知, 钝化处理均能显著地降低玉米籽粒Cd含量（P < 0.05）.与CK相比, 施用生石灰、生物炭和钙镁磷肥后, 玉米籽粒Cd含量分别降低了80.95% ~ 87.52%、74.19% ~ 94.57%和59.05% ~ 82.57%.B1处理降低玉米籽粒Cd含量效果最佳, 其次为B3处理和C3处理.从综合效果来看, B1处理是降低玉米根系、秸秆和籽粒Cd含量的最佳处理.
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图 5 不同钝化剂对玉米根、秸秆和籽粒Cd含量的影响 Fig. 5 Effects of different amendments on Cd content in roots, straws, and grains of maize |
转移系数反映了植物体内重金属从秸秆转移到籽粒的能力, 转运系数越大, 表明重金属从秸秆转移到籽粒的能力越强, 危害越大[21].由图 6可知, 小麦的转运系数高于玉米的转运系数.不同钝化处理下小麦的转运系数见图 6（a）, 在所有钝化处理中, B2处理的转运系数最低, 为0.220, 较CK显著降低34.72%.此结果说明B2处理抑制Cd由秸秆向小麦籽粒转运的效果最佳.不同钝化处理下玉米的转运系数见图 6（b）, 不同处理间差异较小, 除了CK、B1、B3、P1和P3之间存在显著差异外, 其他处理间未达到显著差异.B3处理转运系数最低, 为0.011, 较CK显著降低了87.37%.此结果说明B3处理抑制Cd由秸秆向玉米籽粒转运的效果最佳.
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图 6 不同钝化剂对小麦和玉米转运系数的影响 Fig. 6 Effects of different passivators on translocation factors of wheat and maize |
有研究表明, 使用含磷钝化剂修复重金属污染土壤会对原始土壤基本理化性质产生影响[22].本研究结果表明, 小麦-玉米轮作下, 在土壤中施用生石灰、钙镁磷肥和生物炭均能显著改善土壤质量, 这与上官宇先等[23]研究的结果基本一致.这可能是因为生物炭含有大量农作物所需要的N、P和K元素, 施用生物炭后土壤中的相应元素得到补充[24], 且施加生石灰能有效改善土壤微生物的生存环境, 加速含碳有机物的转化, 同时能增加土壤含氮量, 促进有机质的分解[25].虽然钙镁磷肥对改善小麦-玉米田土壤理化性质有积极影响, 但是含磷材料的过多使用, 可能会导致可溶性磷向地表水或地下水转移, 从而造成环境破坏[26].本研究结果表明, 与CK相比, 施加生石灰的处理显著提高了小麦和玉米的产量.该结论与董君能等[27]研究的结果一致.由数据可以看出, 添加石灰较CK实际增加的产量并没有那么高, 只是CK的产量比较低, 显得增产百分比较高.土壤酸化会直接或间接地影响土壤生化特性和植物生长[28].本试验土壤为酸性土壤, 其中的交换态Ca2+、土壤pH和速效磷是影响作物年产量的主要因素.首先是在酸性土壤中施用石灰使得植物在缺磷土壤中释放柠檬酸根分泌物, 可以增加对P的利用效率[29], 提高作物产量；其次本试验地地处滩涂, 土壤肥力差、养分淋滤损失、养分有效性降低和非必需重金属积累是酸性土壤的共同特征[30], 这些都对植物生长和养分吸收产生负面影响, 且生长环境不良, 故在本研究中与添加生石灰的处理相比, CK的小麦产量非常低.所以导致施加生石灰的处理较大幅度提高了小麦的产量.
生物炭能够提高土壤pH值、降低土壤有效态Cd含量和籽粒Cd含量, 可能是因为生物炭本身的pH值很高, 且其表面的酚基、羧基和羟基都带负电荷[31], 可以中和溶液中部分H+.因此施加生物炭后提高了土壤pH值, 进而增强了重金属与土壤的络合作用, 降低了土壤有效态Cd含量[32], 降低其生物有效性, 最终对农作物可食部位的Cd产生一定的稀释效应[33].苏焱等[34]采用室内试验研究生物炭对矿区土壤的影响, 结果表明施用生物炭不仅明显提高了土壤pH而且降低了土壤Pb和Zn含量.此结论与本文试验结果基本一致.而钙镁磷肥能够提高土壤pH值、降低土壤有效态Cd含量和籽粒Cd含量, 可能是因为钙镁磷肥是一种碱性肥料, 且钙镁磷肥含有的Ca2+和Mg2+等盐基离子能与土壤中的H+和Al3+离子发生交换反应[35, 36].因此使用钙镁磷肥后提高了土壤的pH值[37], 使得重金属形成氢氧化物、碳酸盐沉淀和难溶性磷酸盐[38 ~ 40], 从而降低Cd的活性, 减少小麦和玉米对Cd的吸收和积累量, 最终降低籽粒中的Cd含量.关于生石灰的钝化机制已有系统研究, 主要原因是石灰类钝化剂自身水解产生OH-, 中和土壤中H+的浓度, 增加土壤颗粒物表面负电荷, 促进Cd2+形成碳酸盐沉淀物或氢氧化物沉淀物, 从而降低Cd活性, 减少小麦和玉米对Cd的吸收[41].有研究证明, 生石灰和钙镁磷肥可以显著提高土壤pH和降低土壤有效态Cd[42, 43], 以上结论与本文的研究结果基本吻合.
但本研究发现施用钝化剂后, 尽管对小麦籽粒中Cd含量有明显降低作用, 但大部分处理的小麦籽粒ω（Cd）仍然高于国家食品安全标准（GB 2762-2017）规定小麦的0.1 mg·kg-1, 一方面可能由于土壤本身的有效态Cd含量较高, 另一方面可能是钝化剂的添加量不足.有研究表明, 在相同的Cd胁迫条件下, 作物的抗氧化酶（SOD和CAT等）活性变化是作物抵抗氧化胁迫的适应机制之一, 以玉米和小麦为例, 随着Cd浓度的增加, 两种作物的抗氧化酶活性均表现出先升高后降低的趋势, 在低浓度Cd胁迫下, 玉米的抗氧化酶活性变化明显, 但小麦则需要更高剂量的Cd处理来诱导酶活性的提高, 因此, 小麦对Cd的富集能力本身就高于玉米[44].另外, 可能由于小麦生长周期比玉米更长, 在其生长过程中会比玉米累积更多的重金属到籽粒中.小麦经钝化处理后, 大部分处理的转运系数同步下降, 仅C2和B1处理的转运系数未随小麦籽粒Cd含量同步下降.可能是因为籽粒和秸秆中Cd含量同步下降, 故转运系数未随籽粒Cd下降.本试验小麦和玉米各部位Cd积累量为：根 > 秸秆 > 籽粒, 可能是因为Cd从土壤进入根系细胞及组织再转运至地上部受到细胞壁、质膜、液泡和木质部的滞留作用, 导致根系Cd积累量最大, 秸秆和籽粒Cd积累量次之[45].
4 结论（1）生石灰2 340 kg·hm-2（C3）处理是提升小麦季和玉米季土壤pH的最佳材料, 而钙镁磷肥420 kg·hm-2（P1）处理是提高其他理化指标的最佳材料.
（2）生石灰1 800 kg·hm-2（C2）处理增加小麦产量效果最佳, 生石灰2 340 kg·hm-2（C3）处理增加玉米产量效果最佳.
（3）生石灰2 340 kg·hm-2（C3）处理降低土壤小麦季和玉米季有效态Cd含量效果最佳.
（4）总体上, 施加钝化剂后, 小麦和玉米籽粒中的Cd含量均有所降低, 但玉米籽粒Cd含量的下降幅度高于小麦.生物炭1 800 kg·hm-2（B2）处理降低小麦季籽粒Cd含量的效果最佳, 生物炭1 260 kg·hm-2（B1）处理降低玉米季籽粒Cd含量效果最佳.
（5）生物炭1 800 kg·hm-2（B2）处理和生物炭2 340 kg·hm-2（B3）处理抑制小麦和玉米秸秆Cd向籽粒的转移效果最佳, 能有效减少籽粒Cd含量.
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