2024, Vol. 45
中国快速城镇化与工业化进程虽然带来巨大的经济效益, 但也导致了一系列空气污染问题[1, 2].作为空气污染物的重要组成部分, PM2.5（空气动力学直径小于或等于2.5 μm的悬浮颗粒物）具有较长的大气滞留时间特征, 不仅影响人类健康, 也影响经济和社会的可持续发展[3].中国城市群人口密度大, 产业活动密集, 因此成为PM2.5的高污染聚集地, 同时也是空气污染治理的核心区域[4].
准确检测PM2.5的增加和减少趋势可以证明相关环境保护措施的有效性, 对区域空气质量的观察和控制具有重要意义.常用的时间序列趋势分析方法主要分为两大类：线性回归[5]、累积距平[6]和滑动t检验[7]等参数统计方法；以及Mann-Kendall（MK）检验[8]、Spearman秩次检验[9]、Sen's斜率估计[10]和Pettitt检验[11]等非参数统计方法.其中线性回归和MK趋势检验法在空气质量时间序列趋势识别中应用最为广泛[12~15].党莹等[16]利用线性回归对比分析北京和成都空气质量改善效果, 结果表明, 北京与成都2013~2018年重污染天数及污染过程显著减少, SO2和PM2.5浓度降幅明显, 并且冬季PM2.5浓度下降速率最大；张淼等[17]利用线性回归对山东省空气污染现状进行研究, 结果表明, PM2.5、CO和NO2年均浓度均逐步下降, 下降速率均小于O3；时燕等[18]利用MK趋势检测法研究近20年来中国PM2.5污染演变过程, 结果表明全国尺度年均PM2.5浓度整体变化趋势不显著, 但是呈现明显的阶段性变化特征.使用线性回归方法要求数据独立且符合正态分布, 而且对噪声敏感[19].MK方法对数据的分布形态没有特定要求, 但在实际应用中MK分析结果会受序列自相关等因素影响[20, 21].此外, 以上方法认为时间序列在整个时期是固定不变的, 并且不能在一次计算过程中识别序列隐藏的子趋势的变化.由于自然系统的非线性和非平稳性[22, 23], 空气污染时间序列在长时间尺度上往往具有复杂的非单调变化趋势[24], 并且可能存在非线性（随机）趋势分量.作为一种直观的趋势检测方法, 创新趋势分析（innovative trend analysis, ITA）方法不需要任何假设, 不依赖数据的分布形态以及不受序列自相关的影响, 可灵活有效地识别时间序列的隐藏趋势, 因此被广泛用于时间序列的变化检测[25~28].季节和趋势突变的贝叶斯估计（Bayesian estimator of abrupt seasonal and trend change, Beast）方法可以量化不确定性, 检测长时间序列的趋势和季节性突变, 从而有效识别时间序列的非线性动力学特征[29, 30].
现有研究主要通过对时间序列数据进行趋势分析评估整体变化, 无法直观地检测时间序列整体变化中的局部变化（时间序列隐藏的子趋势）, 对PM2.5浓度长期动态变化的研究不足；并且主要集中于单个城市群的PM2.5污染研究[31~33], 缺乏对不同城市群PM2.5污染变化的横向对比.因此, 本研究以中国三大城市群（京津冀、长三角和珠三角）为研究区, 结合ITA和空气污染等级定量评估PM2.5时间序列的多个变化趋势, 利用Beast识别PM2.5时间序列可能存在的突变和趋势转换.本研究选取的3个城市群分别位于不同的气候分区[34], 这也将有助于对比分析不同气候和不同地理特征背景下PM2.5变化差异, 以期为区域污染治理、联防联控和提出符合区域实际情况的空气污染治理政策提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况京津冀不仅是中国的政治文化中心, 也是华北地区最发达的城市群.地处温带季风气候区, 冬季寒冷干燥, 夏季少雨.年均降水量375~685 mm, 年平均气温为10~12℃.地形起伏较大, 主要表现为东南低、西北高.长三角位于中国东部沿海地区, 属于热带季风气候区, 温暖湿润, 雨量充沛.年均降水量1 000~1 800 mm, 年均温度13~19℃.地形北部以平原为主, 南部主要为山地和丘陵.珠三角是中国南方最大的城市群, 属于热带湿润季风气候区.年均降水量约为1 500~2 305 mm, 年均气温20~24℃.中部、南部地势较为平坦, 东、西和北部则是丘陵山地环绕.三大城市群总面积约为48.45万km2, 约占全国总面积的5.04%（图 1）.2020年, 总人口约为3.53亿, 约占全国总人口的26.55%；国内生产总值约为38.11万亿元, 约占全国生产总值的38.88%.作为中国经济发展水平最高同时也最具代表性的3个城市群[35], PM2.5污染也相对严重.
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（a）京津冀：1~13分别表示北京市、天津市、承德市、张家港市、秦皇岛市、唐山市、保定市、廊坊市、沧州市、石家庄市、衡水市、邢台市和邯郸市；（b）长三角：1~26分别表示盐城市、扬州市、泰州市、南通市、南京市、镇江市、常州市、无锡市、苏州市、上海市、湖州市、嘉兴市、杭州市、绍兴市、金华市、台州市、宁波市、舟山市、安庆市、池州市、铜陵市、芜湖市、宣城市、马鞍山市和滁州市；（c）珠三角：1~9分别表示肇庆市、佛山市、广州市、惠州市、东莞市、深圳市、中山市、珠海市和江门市 图 1 高程及空气质量监测站点分布示意 Fig. 1 Spatial distributions of elevation and air quality monitoring stations |
本研究所使用的PM2.5浓度数据来源于中国环境监测总站.参考《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）, 对PM2.5浓度数据进行预处理：消除数据中的缺失值（空值）和异常值（如 < 0的值）；当每日有效数据时数超过20 h时, 计算每日小时数据的算术平均值得到每日平均数据, 月均和年均PM2.5浓度根据日均PM2.5浓度计算得到, 具体过程参考文献[2]. 最后保留空气质量监测站点262个, 其中京津冀67个, 长三角142个, 珠三角53个.PM2.5浓度是反映空气污染程度的重要指标.根据《环境空气质量指数（AQI）技术规定》（HJ 633-2012）, 将ρ（PM2.5）日均值划分5个等级：一级（< 35 μg·m-3）、二级（35~75 μg·m-3）、三级（75~115 μg·m-3）、四级（115~150 μg·m-3）和五级（150~250 μg·m-3）.
1.3 研究方法 1.3.1 创新趋势分析法ITA作为非参数检验方法, 可以直观观察时间序列的单调和非单调趋势, 并且不需要任何假设.该方法将原始时间序列分为两等份, 按照升序进行排列后绘制散点图.如果散点位于1∶1线附近, 则表示该时间序列没有趋势；如果散点落在1∶1线的上三角区域或下三角区域, 表明该时间序列具有上升或下降趋势.
ITA的趋势斜率为：
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(1) |
式中, s为斜率, n为数据长度, y1和y2分别为第一个和第二个子序列的平均值.
ITA的显著性使用概率分布函数进行估计, 显著性水平为α时, ITA趋势斜率的置信限为：
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(2) |
式中, CL为置信限, Scri为均值和标准差为零的标准正态概率密度分布函数的置信限, δs为斜率s的标准差, 表达式为：
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(3) |
式中, δ为原始时间序列的标准差, ρ12为升序排列后两个子序列的互相关系数, 表达式为：
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(4) |
式中, COV(y1, y2)为y1和y2的协方差, δy1和δy2分别为y1和y2的标准差.
趋势斜率在置信限之外, 则时间序列的斜率s被认为具有统计显著性.有关ITA及显著性检验的详细公式及解释参考文献[36].
1.3.2 Beast方法贝叶斯模型提供了突变点的概率信息, 与确定性估计方法相比, 其优势在于通过给出突变点的先验概率分布和后验概率分布, 可以提高识别时间序列突变点的精度, 同时用定量的概率来表述突变检测中不可避免的不确定性.本研究使用基于贝叶斯统计模型的Beast来获取PM2.5时间序列的趋势和季节突变信号, 从而有效避免不确定性、过度拟合以及模型的错误指定等问题[37].该模型量化单个模型的相对重要性, 使用贝叶斯模型对多个模型进行平均, Beast将时间序列Y（τ）分解为3部分：
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(5) |
式中, Tτ为趋势信号, Sτ为季节信号, ε为残差信号.假设趋势项T（θτ）检测出有τ1, …, τm个断点, 则趋势项的线性表达式为
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(6) |
式中, i为突变点所在位置, αi和βi分别为突变点两侧线性模型的截距和斜率.
季节项Sτ使用周期模型进行分段拟合, 表达式为：
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(7) |
式中, γk和δk分别为振幅和相位, f为频率.本研究所使用的数据间隔为7/365（一周）, 并且使用马尔可夫链蒙特卡罗（Markov Chain Monte Carlo, MCMC）抽样获后验分布的随机样本[38].此外, 将变化趋势分为6类：单调型增加、单调型减少、中断型增加、中断型减少、由增到减和由减到增[39].有关Beast的详细公式及解释参考文献[40].
1.3.3 空间自相关分析局部自相关可用于描述不同空间位置上可能存在的空间关联模式, 从而发现数据之间的空间异质性, 实现空间聚集模式识别[41, 42].局部空间自相关的常用指标为局部Moran's I, 计算公式为：
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(8) |
式中, x为均值, xi、xj表示在空间位置i和j关于变量x的观测值, Wij为空间权重矩阵；n为研究范围内站点的总个数, S2为PM2.5时间序列的标准差, Ii > 0表示高-高（低-低）聚集, Ii < 0表示高-低（低-高）聚集.
采用Z检验对局部Moran's I进行显著性检验, 计算公式为：
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(9) |
式中, E（Ii）和VAR（Ii）分别为Ii的数学期望和方差.
1.3.4 核密度估计核密度估计是一种仅从样本数据自身出发估计其概率密度函数进而准确刻画其分布特征的非参数统计方法, 其受数据分布的影响较小, 可以很好地描述数据的分布形态, 计算公式为：
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(10) |
式中, h为带宽, n为样本总数, K为核函数, 本研究选取高斯函数作为核函数, 表达式为：
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(11) |
图 2为三大城市群2015~2022年PM2.5浓度的空间分布, 图 3为PM2.5浓度的核密度分布.整体上, 京津冀、长三角和珠三角的PM2.5污染程度下降明显, 高浓度区域明显缩小.这表明, 污染相对严重地区的PM2.5浓度得到有效控制.但京津冀的PM2.5浓度相较于长三角和珠三角, 仍处于较高水平.三大城市群大多数地区的PM2.5浓度都具有下降的趋势, 但变化程度并不相同.高-高聚集以及低-低聚集站点个数具有下降趋势, 空间极化程度在降低.核密度分布结果显示, 三大城市群PM2.5浓度核密度曲线向左移动, 波峰垂直高度上升、水平宽度减小.这表明三大城市群的PM2.5浓度空间差异缩小, 具有动态收敛性特征.对于京津冀, PM2.5浓度南北差异显著, 由西南向东北递减.PM2.5浓度较高的区域主要集中在保定、邢台以及衡水；浓度较低的区域主要集中在承德、张家口以及秦皇岛.张家口和承德海拔高, 地面开阔, 利于大气污染物扩散.秦皇岛靠近海洋, 海洋风起到疏散PM2.5的作用.对于长三角, PM2.5浓度由西北向东南递减.PM2.5浓度较高的区域主要集中在合肥、滁州和镇江.多个城市集聚形成高污染中心, 并向周边城市扩散, 从而形成连片的污染区域.PM2.5浓度较低的区域主要集中在东部沿海城市, 如舟山、宁波等城市, 由于靠近海岸, 受季风气候影响, 污染较低.对于珠三角, PM2.5浓度由中部向东南递减, 沿海地区PM2.5浓度明显低于内陆地区.PM2.5浓度相对较高的区域主要集中在西北地区, 如佛山、肇庆和东莞；PM2.5浓度较低的区域主要集中在东南地区, 如惠州、珠海和深圳.
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（a）京津冀, （b）长三角, （c）珠三角 图 2 2015~2022年PM2.5浓度变化的空间分布 Fig. 2 Spatial distributions of PM2.5 concentration from 2015 to 2022 |
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图 3 2015~2022年PM2.5浓度核密度分布 Fig. 3 Kernel density distributions of PM2.5 concentration from 2015 to 2022 |
图 4为全年、季节平均PM2.5浓度变化的空间分布, 图 5为不同季节PM2.5浓度核密度分布.三大城市群PM2.5浓度具有冬春季高、夏秋季低的季节变化特征.冬季与夏季浓度差异明显, 京津冀、长三角和珠三角冬季PM2.5浓度分别是夏季的2.04、2.29和2.23倍.核密度分布结果显示, 三大城市群PM2.5浓度在夏季的收敛性大于冬季, 即夏季PM2.5浓度的空间差异小于冬季.此外, PM2.5浓度高的区域下降趋势也大.但珠三角的PM2.5浓度下降趋势相较于长三角和京津冀不明显.对于长三角, 夏季ρ（PM2.5）全域小于35 μg·m-3, 而冬季全域大于35 μg·m-3.原因可能是受亚热带季风气候影响, 8月和9月多台风天气, 主导风是来自海洋的洁净风, 有利于污染物扩散；而冬季混合层高度低, 大气扩散条件差, 并且主导风向为西北风, 受北方气团长距离传输影响, 导致冬季PM2.5浓度较高.对于京津冀, 即使在夏季, 仅部分地区ρ（PM2.5）小于35 μg·m-3；在冬季, PM2.5污染严重的地区ρ（PM2.5）甚至可以达到120 μg·m-3.一方面, 冬季天气形式较为稳定, 易出现逆温层, 不利于颗粒物向高空扩散.另一方面, 化石燃料的燃烧, 也在很大程度上促进颗粒物浓度的升高.对于珠三角, 即使是在污染相对严重的冬季, ρ（PM2.5）也普遍低于50 μg·m-3.
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（a）京津冀, （b）长三角, （c）珠三角 图 4 年均、季节平均PM2.5浓度变化的空间分布 Fig. 4 Spatial distributions of annual and seasonal average PM2.5 concentration |
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图 5 不同季节PM2.5浓度核密度分布 Fig. 5 Kernel density distributions of seasonal PM2.5 concentration |
本研究将ITA方法与PM2.5浓度分类标准结合, 分析不同等级PM2.5的趋势变化.表 1为ITA的参数统计结果, 图 6为全年和季节尺度不同等级PM2.5浓度的变化趋势.年尺度上, 三大城市群PM2.5浓度序列均具有下降趋势, 并且通过99%显著性检验.下降趋势为：京津冀 > 长三角 > 珠三角.季节尺度中, 三大城市群的PM2.5浓度均具有冬季下降趋势最大的季节变化特征；京津冀的PM2.5浓度下降趋势最小的季节为秋季, 而长三角和珠三角PM2.5浓度下降趋势最小的季节均为夏季.三大城市群PM2.5浓度散点在年尺度以及季节尺度均位于1∶1线的下三角区.PM2.5污染等级越高, 下降趋势越大.年尺度上, 珠三角一级PM2.5浓度的下降趋势最小, 为-0.007 μg·（m3·d）-1；京津冀五级PM2.5浓度的下降趋势最大, 为-0.088 μg·（m3·d）-1.季节尺度上, 珠三角一级PM2.5浓度在秋季下降趋势最小, 为-0.020 μg·（m3·d）-1；京津冀五级PM2.5浓度在冬季下降趋势最大, 为-0.284 μg·（m3·d）-1.京津冀地处华北, 冬季采暖期长, 燃煤采暖是导致空气污染的重要原因.据统计, 2015年燃煤排放的污染物对秋冬季贡献率接近50%, 京津冀高PM2.5浓度的较大下降趋势, 表明冬季采暖优化对污染物浓度的降低起到了重要作用[43]；这也证明了人为减排是导致PM2.5长期变化趋势的主要驱动因子[44].
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表 1 ITA参数统计 Table 1 Parameter statistics of ITA |
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（a）京津冀, （b）长三角, （c）珠三角；不同颜色点后面的数值表示相应等级PM2.5浓度（绿色为一级, 黄色为二级, 橘黄色为三级, 红色为四级, 紫色为五级）的趋势大小, 单位为μg·（m3·d）-1 图 6 全年和季节尺度不同等级PM2.5浓度的变化趋势 Fig. 6 Trends of PM2.5 concentration at different grades on annual and seasonal scales |
图 7为基于Beast方法, 三大城市群PM2.5浓度时间序列突变分析.三大城市群PM2.5浓度季节分量均具有周期性变化, 波峰出现在冬季和春季, 从6~12月呈上升趋势, 12月到次年6月呈下降趋势.对于京津冀, PM2.5浓度时间序列趋势分量在2017年之前呈中断型增加, 2017年之后单调型减少.具有两个突变点的概率为0.56, 突变点最有可能出现在2016年1月和2017年1月, 概率分别为0.67和0.65.对于季节分量, 具有一个突变点的概率为0.97, 最有可能出现在2017年1月（冬季）, 概率为0.89.整个研究期内, PM2.5浓度变化经历3个过程：2015~2016上升, 然后急剧下降；2016~2017上升, 然后急剧下降；2017~2022年持续下降.对于长三角, PM2.5浓度时间序列的趋势分量无突变点, PM2.5浓度时间序列呈持续下降趋势, 季节分量也无突变点.而对于珠三角, PM2.5浓度时间序列的季节分量无突变点.趋势分量在整个研究期间内呈中断型减少, 2015~2016年下降, 随后出现快速上升的时期, 最后持续下降；具有一个突变点的概率为0.62, 最有可能出现在2016年3月, 概率为0.70.
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（a）京津冀, （b）长三角, （c）珠三角；模型识别的季节分量和趋势分量的变化点用垂直红色线标记, 黑色线表示拟合曲线, 灰色阴影区域表示95%置信区间 图 7 PM2.5浓度时间序列突变检测 Fig. 7 Mutation detection of PM2.5 concentration time series |
不同城市群由于产业结构和能源消费结构等差距较大, 导致PM2.5浓度变化的驱动因素也不尽相同[45].三大城市群应根据自身特点, 制定具有针对性的空气污染防治方案.京津冀产业结构以重工业为主, 能源消耗量大, 污染也相对严重[46], 并且在采暖季PM2.5浓度较高.京津冀应大力发展第三产业, 淘汰落后产能, 减少并控制采暖季污染排放.长三角是中国著名的轻工业基地, 但其中也不乏传统重工业产业.虽然长三角的PM2.5浓度介于京津冀与珠三角之间, 但其人口暴露性是3个城市群中最高的[47].长三角城市群需优化人口空间分布格局, 持续加强生态环境建设, 淘汰落后产能, 帮助企业转型升级[48].珠三角第三产业发达, 拥有先进的制造业, 可以通过提高产能和制造技术来降低能源消耗和PM2.5浓度[49].珠三角治理空气污染的成功经验可为其他城市群提供借鉴；在未来应该充分利用地理优势[50], 持续加强区域间合作, 强化清洁能源使用.PM2.5在大气中可以稳定存在数天至数周时间, 能随着大气传输至数百公里以外, 某一区域的PM2.5污染也可能受外来传输影响.如重污染前期长三角地区排放的污染物可被快速输送至京津冀地区, 通过气溶胶反馈作用促进静稳天气的产生从而加剧华北地区的污染[51], 而污染累积阶段东部地区受冷锋影响, 区域性重霾南下又对长三角空气质量造成不利影响[52].因此, 区域间污染信息共享及联防联控, 也可以提高城市群之间的联系程度, 最终实现可持续发展目标.
ITA作为空气质量趋势分析方法的补充, 可检测时间序列的隐藏趋势.在本研究中, 尝试将ITA和PM2.5分类标准结合, 评估不同等级PM2.5的趋势变化.事实上, 高效并有效的空气质量监测及控制需要识别不同等级空气污染物的变化趋势[24].在分析三大城市群PM2.5浓度的增加或减少趋势时考虑空间分布特征, 也有助于评估环境和健康风险.但ITA方法也具有一定的局限性, 由于时间序列的划分, 考虑的年份需要是偶数, 并且无法解释持续时间超过记录周期一半的可能趋势[53].
由于排放源在短期内不会出现较大变化, PM2.5浓度时间序列的短期分量的剧烈变化可以看作是由天气的变化引起的.研究表明, 京津冀地区的重污染过程的结束多是由于大气扩散条件的改善[54].在2015年冬季, 在东路冷空气及均压场的影响下, 京津冀污染物不断积累, 西路冷空气影响下污染物浓度开始降低.2016年冬季冷空气活动频繁, 因此也有利于污染物的扩散[55].由于大气长期处于静稳状态, 大气湿度持续增加, 加之不利于污染物扩散的特殊地形造成了2016年12月京津冀空气污染的积累；在2017年1月以后, 环流型从纬向型转为经向型, 气压梯度明显增大, 西伯利亚-蒙古地区清洁气团的输入, 破环了大气的逆温结构, 风速明显增大.风速由静小风（≤2 m·s-1）增加到3 m·s-1以上, 并且风向以西北风向为主, 污染物浓度随之降低, 也标志着重污染过程的消失[56].此外, 京津冀出现的季节性突变可能与沙尘天气有关[57].长三角由于独特的地理位置, 大风天气较多[58], 显著的湿沉降作用使得PM2.5浓度持续下降, 无明显的突变过程.珠三角在2016年3~4月发生的典型灰霾过程中, 由于珠三角高层为纬向平直西风环流, 地面受均压场控制, 等压线稀疏, 稳定的高低层环流配置导致空气重污染过程的出现和维持, 伴随环流形势的调整, 地面冷空气渗透, 主导风向变为偏南风和偏东风；近地面风速增大, 降水增多从而使得空气污染过程消失[59].本研究从PM2.5时间序列的非线性变化趋势角度出发, 不仅检测了三大城市群PM2.5时间序列的非单调趋势, 还分析了趋势分量和季节分量的突变过程；在研究PM2.5时间序列长期变化中, 应同时关注阶段性细节可能存在的突变和趋势转换.但需要指出的是, 污染排放是影响PM2.5浓度长期变化的重要因素[58, 60], 因此, 量化污染排放、气象因子以及技术进步、环保政策等社会发展因素对PM2.5浓度的影响则是笔者下一步需要研究的方向.
4 结论（1）三大城市群PM2.5高浓度区域明显缩小, PM2.5浓度的空间极化程度降低, 空间差异缩小；大多数地区的PM2.5浓度都具有下降的趋势, 但变化程度并不相同.京津冀PM2.5污染相较于长三角和珠三角, 仍处于较高水平.
（2）三大城市群PM2.5浓度具有冬春季高、夏秋季低的季节变化特征.冬季与夏季PM2.5浓度差异明显, PM2.5浓度在夏季的收敛性大于冬季.PM2.5浓度高的区域下降趋势明显, 但珠三角的PM2.5浓度下降趋势相较于长三角和京津冀不明显.
（3）年尺度上, 三大城市群PM2.5浓度序列均具有显著下降趋势, 下降趋势为：京津冀 > 长三角 > 珠三角；季节尺度上, 三大城市群的PM2.5浓度均具有冬季下降趋势最大的季节变化特征.此外, PM2.5污染等级越高, 下降趋势越明显.
（4）京津冀PM2.5浓度时间序列趋势分量具有两个突变点, 最有可能出现在2016年1月和2017年1月；季节分量中具有一个突变点, 最有可能出现在2017年1月.长三角PM2.5浓度时间序列的趋势分量和季节分量均无突变点.珠三角PM2.5浓度时间序列的季节分量无突变点, 趋势分量具有一个突变点, 最有可能出现在2016年3月.
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