环境科学  2023, Vol. 44 Issue (11): 5964-5974   PDF    
中国PM1浓度时空特征及其与AOD的相关性分析(2014~2017年)
袁丽梅1, 马芳芳2, 卞泽1, 秦凯1     
1. 中国矿业大学环境与测绘学院, 徐州 221116;
2. 中国移动通信集团有限公司地图生产部, 沈阳 110000
摘要: 整合2014~2017年全国PM1监测站点数据, 基于时间序列统计方法和空间系统聚类方法揭示了PM1浓度的时空分布特征与演变规律.并结合MODIS遥感卫星气溶胶光学厚度(AOD)数据, 分析了PM1-AOD相关性的时空特征.结果显示, 2014~2017年中国年均PM1浓度逐年下降, 四季PM1浓度呈现“冬高夏低”的变化特征, 月均PM1浓度呈“U”型变化特征, 在节假日前后PM1浓度呈现“M”型变化特征, 在一周中星期一和星期五PM1浓度为高值点, 星期日为低值点.基于空间系统聚类法将全国年均PM1浓度分为7类区, 全国PM1浓度整体呈现“东高西低, 北高南低”的空间分布格局, 年均ρ(PM1)值在华中地区最高(54.59 μg·m-3), 新青藏地区年均最低(11.37 μg·m-3).PM1-AOD关系整体上呈正相关, 华中地区相关系数最高(0.55), 中南地区相关系数最低(0.36).
关键词: PM1      时间变化      空间分布      气溶胶光学厚度(AOD)      相关性分析     
Spatial and Temporal Variations in PM1 Concentration and its Correlation with AOD in China from 2014 to 2017
YUAN Li-mei1 , MA Fang-fang2 , BIAN Ze1 , QIN Kai1     
1. School of Environment and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China;
2. Map Production Department, China Mobile Communications Group Co., Ltd., Shenyang 110000, China
Abstract: Based on the PM1 mass concentration data from all the air quality monitoring stations in China from 2014 to 2017, the temporal and spatial distribution characteristics of PM1 concentration were studied using the time series statistical and spatial hierarchical clustering methods, and the PM1 spatiotemporal evolution characteristics were revealed. Combined with AOD data of the MODIS remote-sensing satellite, the temporal and spatial variation in PM1-AOD correlation was analyzed on a fine scale. The results showed that, from 2014 to 2017, the annual average PM1 concentration in China decreased yearly, the seasonal PM1 concentration showed the characteristics of "high in winter and low in summer, " and the monthly average PM1 concentration showed a "U"-shaped variation. An "M"-shaped PM1 variation pattern was presented before and after the holidays. Weekly variation showed that high PM1 values occurred on Mondays and Fridays, and low ones occurred on Sundays. Based on the spatial clustering method, the national average annual PM1 concentration in China was divided into seven categories, and the overall spatial distribution pattern was "high in the east and low in the west and high in the north and low in the south." The highest and the lowest values of average PM1 concentration occurred in central China(54.59 μg·m-3) and in Xinjiang-Qinghai-Xizang(11.37 μg·m-3), respectively. The PM1-AOD relationship was positively correlated as a whole, the highest correlation coefficient was 0.55 in central China, and the lowest value was 0.36 in central and southern China.
Key words: PM1      temporal variations      spatial distribution      aerosol optical depth(AOD)      correlation analysis     

颗粒物是大气污染物中的主要成分, 与粗颗粒物相比, 细颗粒物对大气环境质量和人群健康影响更大[1~3].超细颗粒物(空气动力学直径在1 μm以下的颗粒物, PM1)主要来源于日常发电、工业生产、排放等过程中经过燃烧而排放的残留物, 大多含有重金属等有毒物质[4~7].PM1因其直径相对较小更易进入人体并滞留于肺部器官, 其含有的大量有毒物质甚至可穿透肺泡随血液循环危害人体的其他组织器官[8~11].由于粒径小, PM1在大气中漂浮时间更长, 随着空气的流动可实现远距离传输, 并且很可能成为大气中反应活性气体发生非均相反应的重要场所[12, 13].同时, PM1对光散射和大气能见度也有重要影响[14, 15].

当前, 针对大气PM10和PM2.5污染的相关研究较为全面和深入, 但对PM1的研究相对不足.当前PM1相关研究主要集中于PM1的化学成分、来源和形成过程[16~23]、城市和区域尺度短期内PM1污染时空分布特性[24, 25]和运用卫星遥感和统计模型等手段估算近地面PM1水平[26~30]等方面.Zhang等[31]研究北京重大空气污染事件期间PM1的化学成分、来源和形成过程, 发现PM1主要化学成分包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、氨和氯化物.Lee等[32]对中国道路PM1的研究表明, PM1是汽车尾气和运输气团中占主导地位的颗粒物.韩茜等[33]研究发现乌鲁木齐市PM10、PM2.5和PM1颗粒物浓度在进入采暖季后急剧增加, 并通过PM2.5/PM10、PM1/PM10和PM1/PM2.5这3个值得出四季污染程度越高, 细粒子含量越高的结论.陈慧娟等[34]研究证实大气湿度对PM1与PM2.5有不同影响, 相比之下PM1来源更稳定且基本不受季节变化影响, 而高湿度环境下PM1占PM2.5更大比例.Wang等[35]采用国内24个PM1监测站点的数据, 首次分析了2006~2014全国范围内的PM1浓度时空分布和变化特征.

开展对全国的PM1污染时空分布特征的研究, 能够客观地反映出全国和各区域与城市群间PM1污染的真实情况, 对全国PM1污染的监测与防控具有重要意义.然而, 到目前为止, 对全国范围尺度、多站点和长时间跨度的PM1污染时空分布特征相关的研究较为有限.本研究以2014~2017年全国城市地基监测站点的PM1浓度为数据源, 探讨PM1在全国范围较长时间跨度期间内的时空分布变化特征; 分析PM1浓度的年度、季度、月度和节假日变化规律, 并揭示全国城市PM1污染的区域性空间分布情况和季节变化特性; 同时, 对不同区域PM1-AOD的相关性进行了分析, 以期为利用卫星产品获取大面积PM1浓度数据的相关研究提供参考.

1 材料与方法 1.1 数据来源和预处理

本研究区域为中国大陆地区, 使用的地基PM1浓度数据来自中国气象局, 时间覆盖范围为2014年1月至2017年12月.数据通过全国129个PM1监测站点的GRIMM EDM 180在线气溶胶粒径谱仪测得, 该仪器有31个粒径通道, 采用激光散射原理, 可记录0.25~32 μm颗粒粒径谱分布, 并将结果实时转化为PM10、PM2.5和PM1质量浓度, 仪器采样流量为1.2 L·min-1, 时间分辨率为5 min. PM1监测站点涵盖了31个省级行政区, 站点具体位置见图 1.

审图号为GS(2019)1823号的标准地图制作 图 1 中国PM1监测站点位置和PM1浓度聚类分布 Fig. 1 PM1 air quality monitoring sites and cluster distribution of PM1 concentration in China

PM1浓度数据处理方法和质量控制方法[36]:①PM1浓度原始数据时间分辨率为5 min, 剔除原始数据中ρ(PM1)大于1 000 μg·m-3和小于0 μg·m-3的数据; ②以日为单位, 计算标准差, 剔除大于3倍标准差的数据; ③计算年均值时, 若监测站点1 a内监测数据不足180 d, 则该监测点年均值记为无效并剔除; ④计算季均值时, 以3~5月为春季, 6~8月为夏季, 9~11月为秋季, 12月~次年2月为冬季.若监测站点一个季度内监测数据不足45 d, 则该监测点季度均值记为无效并剔除; ⑤计算月均值时, 若监测点一个月内监测数据不足15 d, 则该监测点月均值记为无效并剔除.计算129个地面监测站PM1的4 a的日均浓度, 描述性分析PM1在全国的地理分布情况, 计算各个区域在不同季节和每月的平均浓度.

1.2 聚类分析方法

利用SPSS软件中的Ward系统聚类方法对全国2014~2017年4 a的数据进行均值处理, 将129个检测站点的PM1平均浓度和与之一一对应的经纬度坐标数据作为129个样本, 对PM1平均浓度进行空间聚类.将129个PM1样本数据按照聚类规则进行分类, 分为同一类的数据性质相近, 而该类数据与其他类别的数据性质相异.采用Ward系统聚类法和欧氏距离作为标准, 先将每个样本自成一类, 通过计算类重心间方差, 将离差平方和增加幅度最小的两类首先合并, 再依次将所有类别逐级合并, 最后直到类别合并为1类.

空间聚类类别个数设置为5~9类, 从中选取最优的分类结果.根据不同的聚类结果选取最优聚类效果, 将全国站点分为7类(如图 1), 由北向南依次为:1.大东北地区(DDB):黑龙江、吉林、辽宁、北京、天津、河北、山东和山西北部; 2.新青藏地区(XQZ):新疆、青海和西藏; 3.内甘宁地区(NGN):内蒙古、甘肃、宁夏和陕西北部; 4.华中地区(HZ):以河南为中心, 河南、山西中南部、陕西中南部、湖北和安徽北部; 5.长三角地区(CSJ):江苏、浙江、上海、安徽中南部和福建北部; 6.中南地区(ZN):湖南、江西、贵州、重庆、四川、云南、广西、广东和福建南部; 7.海南岛地区(HND):海南岛及周边.

2 结果与讨论 2.1 中国PM1浓度时间变化特征 2.1.1 中国PM1浓度年际变化特征

根据数据预处理结果, 2014~2017年4 a内中国PM1浓度数据有效站点数量分别为100、111、107和105个, 年均ρ(PM1)分别为40.34、35.22、32.67和29.94 μg·m-3, PM1浓度空间分布演变情况如图 2所示.可见, 研究期间我国PM1污染呈逐年明显减轻的趋势, 空气质量在不断改善, 说明我国近些年采取的一系列大气污染防控措施取得了较明显的成效.

图 2 2014~2017年中国PM1年均浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of average annual PM1 concentration in China from 2014 to 2017

具体来说, 2014年年均ρ(PM1)最高的城市为山西临汾市, 达99.04 μg·m-3, 其次浓度较高的城市是河北石家庄、辽宁本溪、湖北襄阳和陕西泾河.年均ρ(PM1)最低为内蒙古二连浩特, 为7.52 μg·m-3, 其次为西藏贡嘎、海南西沙、新疆阿克达拉和海南三亚.2015年年均ρ(PM1)最高为山西临汾市, 达94.11 μg·m-3, 其次为重庆、河南郑州、北京和山西晋城.年均ρ(PM1)最低为西藏贡嘎, 为7.48 μg·m-3, 其次为海南西沙、内蒙古二连浩特、新疆阿克达拉和湖北荆门.与2014年相比, 东北地区和长三角地区高浓度站点明显下降, 华南地区的部分站点浓度也有所下降.2016年年均ρ(PM1)最高为山西临汾市, 达82.07 μg·m-3, 其次为北京、河南郑州市、山西小店和辽宁朝阳.年均ρ(PM1)最低为西藏贡嘎, 为6.68 μg·m-3, 其次为新疆塔中、海南西沙、新疆阿克达拉和西藏拉萨.与2015年相比, PM1高浓度主要缩小范围在河北、山西、河南和山东, 全国范围内PM1浓度都有所下降.

2017年ρ(PM1)均值最高为重庆市, 达57.18 μg·m-3, 其次为河南郑州、山西临汾、安徽寿县和北京; 年均ρ(PM1)最低为辽宁葫芦岛市(连山区), 达5.22 μg·m-3, 其次为西藏拉萨、西藏贡嘎、新疆阿克达拉和重庆万州区.与2016年相比, PM1高浓度基本消减, 全国范围内ρ(PM1)再次下降.连续3 a居污染首位的临汾市也明显下降到第3, 为51.32 μg·m-3.

根据监测站点日PM1浓度变化水平, 将PM1污染分为4个级别:轻度污染(0~25 μg·m-3)、中度污染(25~50 μg·m-3)、重度污染(50~75 μg·m-3)和严重污染(75~100 μg·m-3).对比分析2014~2017年不同PM1浓度区间站点占比情况(图 3), 2014年到2017年处于轻度污染的站点分别有17、29、26和35个, 占比分别为17%、26%、24%和33%, 与前一年相比分别上升9%、-2%和9%; 处于中度污染的站点分别有57、67、73和67个, 占比分别为57%、60%、68%和64%, 与前一年相比分别上升3%、8%、-4%; 处于重度污染的站点分别有24、14、7和3个, 占比分别为24%、13%、7%和3%, 与前一年相比分别下降11%、6%和4%.表明就污染程度而言, 重度污染大幅度降低, 虽然不能消除PM1的污染, 但整体上污染程度大大减轻.

图 3 2014~2017年不同PM1浓度区间站点占比 Fig. 3 Proportion of sites in different PM1 concentration intervals from 2014 to 2017

2.1.2 中国PM1浓度季节变化特征

人类活动和气候气象条件均会对大气中的污染物浓度水平产生影响[37~39]. 根据统计计算, 全国PM1浓度变化呈见明显的季节性特征, 如图 4所示, 2014~2017年中国PM1浓度在各个季度内均逐年下降, 且总体呈现冬高夏低、春秋居中的变化特征.冬季ρ(PM1)明显高于其他季节, 2014~2017年均值分别为56.32、53.19、45.18和44.31 μg·m-3.这主要由于冬季气候寒冷, 近地面风速低, 湿度高, 强逆温等不利污染物扩散的静稳天气频繁, 使大气边界层低导致污染物不易扩散, 特别是北方地区供暖需大量燃煤, 增加了大气污染物排放量, PM1浓度明显升高[40~42].全国大部分地区春季PM1浓度有所下降, 4 a春季ρ(PM1)均值分别为38.56、31.22、31.31和29.00 μg·m-3.主要是受天气渐暖, 逆温效应有所削弱的影响.夏季雨量增多, 风力较大, 有利于污染物的扩散与稀释, ρ(PM1)全年最低, 4 a中夏季均值分别为28.60、22.35、21.25和21.14 μg·m-3.秋季降水减少, 雨量小, 对空气中污染物的冲刷和稀释能力变弱.加之部分地区秋收秸秆燃烧释放大量污染物, 导致秋季PM1浓度有所升高, 4 a秋季ρ(PM1)均值分别为38.18、33.32、29.92和27.12 μg·m-3.

图 4 2014~2017年中国PM1季均浓度变化统计 Fig. 4 Statistical chart of seasonal mean PM1 concentration change in China from 2014 to 2017

2.1.3 中国PM1浓度月变化特征

2014~2017年PM1的月平均浓度变化情况如图 5所示.PM1浓度最低值出现在8月(夏季), 2014~2017年8月ρ(PM1)月均值分别为26.40、22.93、19.38和19.74 μg·m-3; ρ(PM1)最高值出现在1月(冬季), 2014~2017年1月ρ(PM1)月均值分别为67.88、58.31、46.91和48.32 μg·m-3.

图 5 2014~2017年中国PM1月均浓度变化统计 Fig. 5 Statistical chart of mean PM1 concentration change in China from 2014 to 2017

总体上看, 1~5月PM1浓度逐月降低, 6~9月PM1浓度波动较为平稳, 从10月开始PM1浓度有明显升高且10~12月逐月上升, 总体上呈现“U”型变化规律, 其变化规律与季节变化规律相一致.由此可见, PM1浓度变化受人为因素和气候变化因素影响较大[43, 44].

2.1.4 中国PM1浓度节假日变化特征

基于2014~2017年129个站点PM1浓度的日均值, 从我国法定节假日和周末休息日两种角度探讨节假日前后PM1浓度的变化规律.选择7个全民法定公休节日进行研究, 分别为元旦、春节、清明节、劳动节、端午节、中秋节和国庆节.

以日均PM1浓度为单元, 再将每月分为上中下旬分别做均值, 从而得出每年36个PM1浓度均值.再标出节日所在的时间节点, 粗略观察节日前后PM1浓度变化规律(图 6).将每年节日的法定休息日和节日前后9 d的PM1浓度数据提取出来, 并求取4 a均值, 从而更加细致地分析节日前后PM1浓度的变化过程(图 7).

红色虚线表示节日起点, 依次为元旦、春节、清明、劳动、端午、中秋和国庆节 图 6 中国2014~2017年法定节日PM1浓度变化 Fig. 6 Change in PM1 concentration on legal holidays in China from 2014 to 2017

图 7 中国法定节日前后PM1浓度变化 Fig. 7 PM1 concentration changes before and after Chinese legal holidays

PM1浓度和人们的日常出行活动密切相关, 而法定假日很大程度上促进或制约人类活动.分析结果表明, 元旦期间一般为1 a内PM1浓度的峰值日, 由于该阶段是采暖的关键时期, 且人们在元旦出行活动频繁, 因此空气污染不断加剧是导致该特征的主要原因.春节期间相比其前后PM1浓度存在一个明显的低谷, 这是由于春节期间人们回家团圆, 多数废气排放工厂放假停工, 人类出行大量减少, 致使大气污染物排放降低.五一劳动节、中秋等假期时间较短, 整体没有大范围波动, 但均呈现出“两高一低”类似“M”型的变化特征, 即假期开始和结束日污染较高, 假期中间日污染较低, 这是由于人们出行高峰主要集中在节假日两端, 而在中间出行极少.国庆节虽然为7 a小长假, 但同样呈现“两高一低”的特征, 图 7中数据表明节日的第5 d或第6 d污染快速上升, 表明人们在此期间返程较多, 与人们的出行习惯一致.

除法定节日PM1呈现出的分布特征外, 传统的周末休息日PM1浓度也具有一定的分布规律.统计2014~2017年星期一至星期日的PM1浓度均值变化如图 8所示.从中可知, 整体来看2014~2017年期间星期一至星期日的污染程度呈逐年降低趋势, 尤其在2014~2015年期间下降最为剧烈, 这是由于在2015年1月新《环境保护法》正式实施, 全国范围内大力监控空气污染排放.星期一和星期五为一周内PM1的峰值日, 星期日一般为一周内的低谷日, 且在休息日期间整体呈下降趋势, 这是由于星期一和星期五人们的出行活动最为频繁, 而在休息日期间人们的出行活动较少.

图 8 中国2014~2017周均值PM1浓度变化 Fig. 8 Weekly mean PM1 concentration change in China from 2014 to 2017

2.2 中国PM1浓度空间变化特征

根据空间聚类分布情况分析2014~2017年中国PM1浓度区域变化特征, 图 9为按照7个区域划分得出的各区域年均PM1浓度变化情况, 可见, 中国PM1浓度变化空间差异性明显.

图例中33表示最右侧柱形高度所代表的数值为33 μg·m-3 图 9 中国2014~2017年7个区域年均PM1浓度分布 Fig. 9 Annual average PM1 concentration distribution in seven regions of China from 2014 to 2017

结合表 1可知, 2014~2017年我国PM1年均浓度变化由高到低依次为华中地区、大东北地区、长三角地区、中南地区、内甘宁地区、海南岛地区和新青藏地区.总体上呈现出“东高西低, 北高南低”的空间分布格局.其原因在于华中地区以河南省为中心, 人口最为密集, 且近年来河南省发展迅速.同时, 华中地区的山西省都属于重工业城市聚集地, 如太原、大同等城市为能源重工业城市, 西安是国防军工制造业基地, 所以华中地区大气污染较其他地区严重, PM1浓度最高.

表 1 2014~2017年7个区域年均ρ(PM1) /μg·m-3 Table 1 Average annual ρ(PM1)in seven regions from 2014 to 2017/μg·m-3

大东北地区的总年均ρ(PM1)比华中地区低14.54 μg·m-3, 该地区涵盖了北京、天津、河北、辽宁和山西北部这5个工业城市聚集地.著名的京津唐工业基地以北京、天津和唐山为顶点的三角地带.辽中南工业基地位于辽宁, 以沈阳和大连为工业中心, 还包含抚顺、本溪、辽阳和鞍山等工业城市.但是大东北地区的PM1总年均浓度比华中地区低很多, 这表明人类活动对PM1的变化影响更加深远.

长三角地区总年均ρ(PM1)比大东北地区低7.68 μg·m-3, 位于该地区的沪宁杭工业基地以上海、南京、杭州为中心, 是我国第一大综合性工业基地, 轻重工业都十分发达且人员流动大人口密度高, 且长三角地区地理位置优越, 地处长江三角洲平原, 水资源丰富, 降雨充沛, 植被茂盛, 有利于净化大气, 降低污染浓度.此外, 受华中地区、长三角地区内工业城市污染物排放和区域传输的影响, 加之低海拔、不临海的地理条件, 中南地区的总年均ρ(PM1)仅低于长三角地区4.73 μg·m-3.中南地区与长三角地区类似, 发展迅猛, 人类活动频繁, 但该地区的珠江三角洲工业基地以轻工业为主.而内甘宁地区和新青藏为典型的地广人稀地区, 虽然这里降水量少, 植被稀疏, 但这里季风气候明显, 有助于污染物扩散且没有大型重工业的污染排放, 所以PM1浓度很低.

随着时间推移, 大东北地区、新青藏地区、内甘宁地区、华中地区、长三角地区年均浓度持续降低, 根据表 1中7个区域的年均PM1浓度和4 a的各个区域总年均PM1浓度显示, 从2014~2015年年均浓度下降最为明显.主要是自从2013年我国多地出现雾、霾围城事件后, 国家开始关注大气污染现象, 积极治理, 随着全国各项大气污染防治法规政策的颁布实施, 各地逐渐完善大气污染治理措施, 逐步加大大气污染治理力度, 使得PM1高浓度范围逐年缩小, 其中华中地区污染程度最重, 仍为全国高浓度中心地带, 但逐年下降幅度也是最大的.

此外, 中南地区在2016年PM1年均浓度有所上升, 分析发现主要是广东和广西两省各个站点PM1浓度在2016年起都有略微升高, 海南岛地区在2017年PM1年均浓度有所上升, 分析数据发现海南海口市在2017年PM1浓度与上一年相比基本每月都有所上升.主要是广东近年来发展迅速, 特别是深圳的飞速发展吸引了很多人前往, 人口密度的增加加大了人类活动, 而且该地区没有需要大力治理的重工业基地, 从而导致PM1浓度有轻微上升.

图 10是按照7个区域划分得出的各区域4 a的季均PM1浓度变化情况, 由于不同地区的污染物排放差异和气候环境差异, 使得不同地区季均PM1浓度差异明显.整体来看, 7个区域均表现为“夏低冬高”的变化规律, 且与春、夏、秋季节相比, 冬季增幅最为明显.主要是冬季北方地区需要供暖, 煤炭燃烧增多使大气污染物排放增多, 其次冬季气候寒冷, 逆温现象频繁, 静稳天气增多都不利于污染物扩散, 从而导致冬季近地面污染物浓度高.夏季PM1浓度处于低值主要受气象影响, 夏季气温升高, 使大气环流增强, 利于污染物扩散, 降水多有利于清除大气污染物.新青藏地区PM1浓度春季、夏季、秋季变化不甚明显, 主要是新青藏地区地广人稀, 气候干燥, 降雨少, 风力强劲, 使得大气中PM1含量低.

图例中42表示最右侧柱形高度所代表的数值为42 μg·m-3 图 10 中国2014~2017年7个区域季均PM1浓度分布 Fig. 10 Quarterly average PM1 concentration distribution in seven regions of China from 2014 to 2017

2.3 中国不同区域PM1与AOD相关性特征分析

由于PM1监测分布稀疏且不均, 特别是在中国西部人口稀少的地区, 这一点不利于对PM1进行连续的时空监测, 而具有广泛观测视野的先进卫星遥感可以有效地弥补地面测量的局限[45, 46].为此, 本研究根据系统聚类的分类结果分7个区域探究全国尺度PM1与AOD的关系.首先对PM1浓度数据和获取的MODIS AOD数据进行时空匹配, 时间范围统一为2014年1月1日至2017年12月31日.由于MODIS卫星过境时间为每天10:30和14:30, 故使用的PM1浓度数据为每日10:00~11:00和14:00~15:00共2 h的均值.

本研究集中在中国的主要城市, 通过对数据进行有效性控制, 将空值多的站点剔除, 最终选取了90个站点, 较为均匀地分布于7个区域内(华中地区、大东北地区、长三角地区、中南地区、内甘宁地区、海南岛地区和新青藏地区, 由于青海和西藏两省内站点对应的卫星AOD数据缺失较多, 在此只保留了新疆的两个监测站点的数据用于分析, 故将新青藏地区改为新疆地区). 7个区域PM1浓度和AOD的关系如图 11所示.可见, 虽然整体上PM1浓度与AOD呈现出明显的相关性, 但不同地区PM1-AOD的相关性存在很大差异, 强相关性集中在华中地区、长三角地区、内甘宁地区和新疆地区, 中南地区在7个区域内相关性最低.这种空间差异主要是气溶胶类型和性质变化和地表植被的不同分布导致的结果.不同地区的污染物排放程度、天气条件、气溶胶氧化与稀释的速度和AOD受不同类型前体物的贡献等因素不同, 导致相关性显示出强烈的地区差异[29].

红线表示回归曲线, 两条红色虚线表示期望误差的上限和下限, 黑线表示y=x平分线, Ratio表示PM1/AOD, 数据点密度是常量, 无单位 图 11 7个区域PM1浓度和AOD的散点图 Fig. 11 Scatter plots of PM1 concentration and AOD in seven regions

结合各个区域PM1浓度和AOD的区域均值变化情况分析, 华中地区的PM1浓度最高, 其区域相关系数也是最高的为0.55, 可见该地区PM1与AOD来源一致, 且环境与人类活动对两者的影响相似.在单个监测站点的相关性变化中, 重庆市的相关系数最高为0.57, 江西南昌市的相关系数最低为0.25, 而两个城市的总年均ρ(PM1)相近, 分别为50.50 μg·m-3和45.94 μg·m-3.重庆市地处中国西部发达地区, 人口密集人类活动较多, 且属于亚热带季风性湿润气候, 由于地形原因云雾较多, 导致大气污染颗粒物不易扩散, 易于产生二次气溶胶, PM1与AOD来源一致.而南昌市地处丘陵, 水网密集, 湖泊众多, 气候温和湿润, 与重庆市相比, 经济发展上相较落后, 且云雾天气较少, PM1与AOD同源性差, 进一步说明人类活动和气候气象因素对PM1-AOD相关性影响较大[47].

在大东北地区其区域相关系数为0.41, 7个区域相比相关系数属于倒数第3, 但大东北地区的年均PM1浓度仅次于华中地区.大东北地区与华中地区一样都属于重工业城市较多的区域, 且两地区的年均PM1浓度也相近, 但PM1-AOD相关性却相差较远, 导致这一结果的主要因素在于华中地区的人口密度比大东北地区更加密集, 并且气候差异明显, 大东北地区有很多沿海城市, 大气更湿润, 且地理位置偏北, 气温更低.这一差异导致两地区AOD来源不同, 从而影响PM1-AOD相关性.

在大东北地区抚顺市的相关系数最高为0.47, 大同市的相关系数最低为0.29, 而大同市和抚顺市的总年均ρ(PM1)分别为34.20 μg·m-3和37.10 μg·m-3, PM1浓度相近但PM1-AOD相关性相差很大.大同市和抚顺市都属于重工业城市, 据统计到2018年为止, 大同市和抚顺市常住人口分别约为345.6万和313.8万, 生产总值分别约为1 100亿元和954亿元.将环境因素相比, 大同市属于温带大陆性季风气候, 抚顺市属于季风气候, 高空偏北风盛行, 大气温度较低, 大气湿度更高.由此可见, 两城市的经济发展相近, 影响PM1-AOD关系的主要因素在于气候条件的差异, 大气湿度对AOD影响很大.

内甘宁地区与新疆地区情况与大东北地区相反, 内甘宁地区和新疆地区总年均ρ(PM1)较低, 分别为24.21 μg·m-3和11.38 μg·m-3, 而两区域PM1-AOD相关系数均为0.46, 相关性较高.说明内甘宁地区和新疆地区PM1与AOD来源高度一致.内甘宁地区中, 兰州市的相关系数最低为0.21, 内蒙古二连浩特的相关系数最高为0.48, 兰州市属于重工业城市, 总年均ρ(PM1)为35.16 μg·m-3, 而二连浩特市受环境污染较轻, 总年均ρ(PM1)为7.96 μg·m-3, 但二连浩特市PM1-AOD相关性更高.二连浩特位于内蒙古中部偏北地区, 地处锡林郭勒高平原, 多大风天气, 降水集中, 气温较低.这一差异现象突出了气候气象条件对PM1-AOD相关性的影响, 风速、降水量和温度都是重要的影响因素[48].

新疆地区, 选取了两个监测站点进行分析, 处于南疆的塔中站点具体位于新疆塔克拉玛干沙漠中部偏东地区, PM1与AOD的相关性为0.42; 处于北疆的阿克达拉站点具体位于新疆北边的阿勒泰地区, PM1与AOD的相关性为0.11.南疆PM1与AOD来源一致相关性较高, 相关系数远高于北疆, 南北地域差异明显.主要由于新疆地形地貌差异明显, 在北疆有大片绿洲, 与南疆相比, 大气更湿润, 人口比南疆更为密集.塔克拉玛干沙漠占据南疆大片范围, 导致南疆气候干燥, 且大气粗颗粒物较多, 全年降水比北疆少.可见当PM1与AOD来源一致时相关性较高, 但相似条件下, 大气湿度不同会导致PM1-AOD关系产生明显差异.

长三角地区区域相关系数为0.45, 单个监测站点的相关系数中, 江苏南京市、安徽合肥市和福建晋安市相关系数都为0.31, 上海市相关系数最高为0.57.中南地区区域相关系数为0.36, 在7个区域中相关系数最低, 但中南地区的总年均ρ(PM1)为27.64 μg·m-3, 仅低于华中地区、大东北地区和长三角地区.中南地区人口密度低于华中地区和长三角地区, 但人流量较大, 经济发展飞速, 不过中南地区发展以轻工业为主, 大力开展新兴产业和第三产业, 所以大气污染并不严重.同时中南地区全年高温多雨, 降水量充足, 植被生长茂盛且种类繁多.高温湿润的环境使AOD的来源复杂化, 是影响PM1-AOD相关性的主要原因.海南岛地区与中南地区气候条件较为相似, 只是海南岛及周边人口较为稀少, 气候温暖湿润, 所以海南岛地区的AOD产生来源多样, 与PM1来源有部分一致, 但来源复杂性使PM1-AOD相关性不高.

3 结论

(1) 2014~2017年中国大陆年均PM1浓度呈逐年下降趋势, 中轻度污染的比例不断上升, 重污染发生的比例明显降低, 空气质量发展趋势向好.中国PM1浓度冬季最高, 秋季和春季次之, 夏季最低, 这一特点与大气扩散条件和人为活动(冬季取暖)等因素有关.月均PM1浓度总体上呈“U”型变化规律, 1~5月PM1浓度显著下降, 6~9月浓度基本保持平稳, 略有降低, 10~12月浓度显著回升.节假日期间居民进行休息或出行更多, 人类活动等因素对PM1浓度的影响较大, PM1浓度特征规律相对明显.节假日前后期间PM1浓度基本呈现“M”型变化特征, PM1浓度在星期一和星期五为峰值日, 星期日为低谷日.

(2) 2014~2017年中国PM1年均浓度均有明显的空间差异性, 浓度变化由高到低依次为华中地区、大东北地区、长三角地区、中南地区、内甘宁地区、海南岛地区和新青藏地区, 呈现出“东高西低, 北高南低”空间分布格局.全国大部分地区年均PM1浓度污染逐年减轻, 总体呈重度和严重污染减少, 高浓度范围缩小, 轻度和中度污染增多, 中低浓度范围扩增的特征.在季节变化上7个区域均表现为“夏低冬高”的变化规律.

(3) AOD与PM1呈正相关性, 表明所选中国各地区总气溶胶均含有大量PM1.总体上PM1浓度越高的地区, AOD也越大.但不同地区PM1与AOD的相关性存在很大差异, 华中地区相关性最高, 相关系数达到0.55, 中南地区相关性最低, 仅为0.36.这种空间差异主要是气溶胶类型和性质变化和地表植被的不同分布导致的结果, 同时, 与不同地区的污染气体排放程度、气候条件、气溶胶的来源和氧化、稀释的速度等因素也有关.

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