2023, Vol. 44
微塑料作为一种新型污染物已经在铜锈环棱螺、鱼类、贝类和虾类等生物体内被检测到[1~4], 最新研究首次在人类血液和母乳中发现了微塑料[5, 6], 其可能引发人体局部或全身反应.同时作为病毒潜在载体的微孔塑料可以延长病毒的存活时间和传染性[7], 还能作为载体吸附有机污染物和重金属[8, 9], 对人体健康和河流生态系统构成威胁.
河流湖泊及其沉积物作为环境污染物一个重要的接纳体, 也是海洋微塑料输入的一个重要途径[10, 11], 近年来陆域淡水环境微塑料污染已成为国内外研究的热点, 刘瑀等[12]研究发现辽宁双台河口沉积物微塑料以聚苯丙烯(polystyrene, PS)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate, PET)为主要聚合物类型; 陈圣盛等[13]研究发现香溪河表层水体微塑料丰度与流速呈相关关系, 沉积物微塑料丰度与底质粒径呈负相关; 门聪等[14]研究发现北京市通州区河流微塑料主要来源于服装洗涤以及渔具的使用; Sighicelli等[15]研究发现湖泊的水文特征及形态特征与微塑料的释放有着显著关系, 然而现有研究大多关注微塑料的赋存特征[8, 16~18], 对微塑料的生态风险缺乏定量评价, 限制了微塑料的及时准确防控.
淮河流域是我国七大流域之一, 是长江经济带、长三角一体化覆盖区域, 农业生产的重要区, 同时也是我国人口密度最高的区域之一, 在经济社会发展和生态安全方面具有重要的地位.现有研究中对淮河流域微塑料污染研究很少, 因此本文探究淮河流域安徽段表层水体和沉积物微塑料赋存特征, 并采用风险指数(H)和污染负荷指数模型评估区域微塑料生态风险, 以期为淮河流域安徽段微塑料污染控制提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区域位于淮河中游区, 西及阜南县, 东至嘉善县, 北至固镇县、南抵大别山脉, 跨越南北气候分界线(图 1).从阜阳的王家坝闸(115°36′20″E, 32°25′46″N)到蚌埠的蚌埠闸(117°16′49″E, 32°57′14″N)其分布在安徽省境内, 该区域是我国重要的农业生产基地, 也是人口高密度分布的流域之一.
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图 1 采样点位分布示意 Fig. 1 Distribution diagram of sampling sites |
采集时间为2021年9月, 采样点沿淮河分别设置9个表层水(S1~S9)和沉积物(D1~D9)采样点, 沉积物点位与水样保持一致, 可大致分为上游(S1~S3)、中游(S4~S6)和下游区域(S7~S9).采用不锈钢采水器进行采集深度30 cm水样5 L于大玻璃瓶中带回实验室处理, 采用抓泥斗采集深度约5 cm的沉积物1 kg, 清除明显砾石和水草等杂质, 用锡箔纸包好置于贴有标签的密封袋后冷藏带回实验室分析.每个采样点采集3个平行样.为尽量减少野外采样过程中的样品污染, 采样前, 所有容器和工具用超纯水清洗, 加盖或者用锡箔纸包裹避免污染; 不同采样点位之间注意及时清理采样工具, 避免交叉污染.
1.3 分析与测定将表层水样过600目(23 μm)的不锈钢筛, 每个水样重复过滤3次, 使用超纯水将不锈钢筛上的过滤物冲洗到锥形瓶中, 加入30%H2O2溶液后于恒温振荡器中在60℃和100 r·min-1条件下振荡24 h以消除水体中有机质等对微塑料观察的影响.振荡结束后, 向样品中加入40 mL饱和氯化钠溶液(1.12 g·L-1)充分搅拌后静置24 h.静置结束后上清液过0.45 μm滤膜, 抽滤完成后将滤纸置于干净的玻璃培养皿中, 待滤膜干燥后置于显微镜下观察.
将剔除砾石和植物残体等杂质的沉积物样品在60℃下烘24 h至恒重, 烘干后过200目筛, 取50 g样品放入250 mL烧杯, 加入150 mL饱和氯化钠溶液充分搅拌后静置24 h, 以上步骤重复3次.将30% H2O2加入上清液, 充分混合后在60℃和100 r·min-1条件下振荡24 h, 最后通过0.45 μm滤膜, 将滤膜置于干净的玻璃培养皿中待下一步分析处理.
最后从每个样品中选择具有典型代表性的微塑料样品, 使用FTIR对微塑料的种类进行鉴别, 通过SEM对微塑料的微观形态进行拍照分析, 探讨微塑料的表面形貌特征.
为防止外源污染, 始终保持实验室清洁, 所使用的器皿, 如烧杯、锥形瓶、镊子等都用超纯水仔细冲洗多次, 开口容器用锡箔纸包裹, 在样品采集和实验室分析的整个过程中均需穿戴实验服和丁晴手套, 避免穿含有塑料和尼龙成分的衣物.
本实验所用仪器见表 1.
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表 1 实验仪器 Table 1 Experimental instruments |
1.4 微塑料生态风险评估
采用风险指数(H)和污染负荷指数(PLI)对淮河流域安徽段水体和沉积物微塑料风险进行评估.风险指数(H)以聚合物毒性作为微塑料风险评估指标, 体现各类聚合物毒性综合效应[19].计算公式如下：
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(1) |
式中, H为微塑料生态风险指数, Pi为各塑料的占比, Si为各类塑料聚合物的危险评分, 聚乙烯(polyethylene, PE)、聚丙烯(polypropylene, PP)、聚乙烯和聚丙烯共聚物(PE-PP)和聚酰胺(polyamide, PA)危险评分分别为11、1、6和50[20, 21].
污染负荷指数(PLI)以微塑料丰度作为评价区域整体污染状况的指标[22], 公式如下：
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, CFi为污染系数, 是各点位微塑料丰度(Ci)与微塑料丰度背景值(Coi)比值, Coi此次参考Everaert等[23]的预测无效应浓度作为参考值, 水体和沉积物参考值分别为6 650 n·m-3和540 n·kg-1, PLIi为某点位污染负荷指数, PLIzone为区域整体微塑料污染负荷指数, n为点位数量.风险等级划分见表 2[22].
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表 2 微塑料生态风险等级 Table 2 Risk classification of microplastics |
1.5 统计分析方法
采用Excel 2019对实验数据进行初步处理和分析, 采用Origin 2021和Illustrator 2022进行图形绘制; 采用ArcGIS 10.7进行采样点图绘制; 采用IBM SPSS Statistics 26软件进行单因素方差分析(one-way ANOVA)和差异性检验, 显著性水平为0.05; 采用OMNIC 9.2软件分析微塑料的红外光谱图.以n·m-3表示水体微塑料丰度, 以n·kg-1表示沉积物(干重)微塑料丰度, 其中n表示微塑料个数.
2 结果与讨论 2.1 微塑料的丰度特征对淮河水样和沉积物进行微塑料丰度分析, 结果显示各采样点的微塑料检测率为100%, 如图 2(a)所示表层水体微塑料丰度范围分布在(6 600±383)~(108 800±13 056)n·m-3, 微塑料平均丰度为(39 800±3 367)n·m-3.各水体点位中, S3的微塑料丰度最小, 丰度为(6 600±383)n·m-3, 这是因为S3岸边主要为林地, 对微塑料起到一定的吸附拦截作用, 且人类活动程度小, 因此微塑料丰度较低.S7的微塑料丰度最高, 达到了(108 800±13 056)n·m-3, 这主要是因为S7岸边为农田, 农业生产活动包括大棚、农业薄膜的使用而产生大量塑料, 农田灌溉和降雨会使得农田的塑料碎片通过径流进入水体中, 同时点位水文条件的因素导致微塑料比较集中造成高丰度的现象.如图 2(b)所示, 总体上来看, 淮河流域安徽段下游的微塑料平均丰度要显著高于上游和中游(P < 0.05), 这可能是因为上游和中游的微塑料会随着水流流向下游, 因此会导致下游微塑料的浓度要高于上游和中游.河流水体微塑料丰度的差异也与人口密度[24]、航道宽度[25]、区域经济发展状况、流域的水力学特征和微塑料自身性质都有着密切的关系[26, 27], 这也导致了流域河流不同区段微塑料污染状况的差异性.
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不同小写字母表示组间差异性显著(P < 0.05) 图 2 水体和沉积物的微塑料丰度分布特征 Fig. 2 Distribution characteristics of microplastic abundance in water and sediments |
如图 2(c)所示, 沉积物微塑料丰度范围为(880±74)~(13 640±1 343)n·kg-1, 沉积物微塑料丰度平均值为(5 078±447)n·kg-1, D3沉积物的微塑料丰度最低为(880±74)n·kg-1, 而D8沉积物微塑料丰度最高, 为(13 640±1 343)n·kg-1, 这种差异性可能是因为影响水体中微塑料沉降的因素复杂多变, 各区段具体的水体环境不同和微塑料本身的性质, 导致沉积物微塑料丰度的差异性[28], 沉积物中的微塑料丰度还受到沉积物的沉降体积和中位径的影响[29].如图 2(d)所示, 河流上、中和下游沉积物微塑料的平均丰度没有显著性差异(P>0.05).
2.2 微塑料的粒径特征本文根据微塑料粒径分为5类：20~150、150~300、300~500、500~750和750~3 000 μm.如图 3所示, 各水体中20~150 μm粒径的微塑料占比最高, 其中S7点位占比最高为93.01%, 平均占比为82.96%.其次是150~300 μm粒径平均占比为10.74%和300~500 μm粒径平均占比为3.63%. 500~750 μm和750~3 000 μm粒径的微塑料占比很少, 平均占比分别为1.35%和1.31%, S4、S5和S7点位未检测到粒径为500 μm以上的塑料, 研究区水体中微塑料主要以20~150 μm的小粒径为主.微塑料会发生光降解使微塑料表面氧化, 分子量降低, 更易被降解为小碎片[30], 研究表明塑料的热降解速率与水体温度成正相关关系[31], 此外塑料与岩石摩擦和水流冲刷、水解[32~35]和生物降解作用[36]也会使大粒径的塑料转变为更多小粒径的塑料.
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图 3 水体各点位微塑料粒径占比 Fig. 3 Particle size proportion of microplastics in water |
如图 4所示, 沉积物中微塑料粒径占比和水体中类似, 以20~300 μm粒径为主, 其中20~150 μm粒径的微塑料占比最高, 平均占比为80.77%. 研究表明, 小粒径的微塑料更容易沉降[37], 其次150~300 μm粒径平均占比为13.36%, D9未检测到粒径500 μm以上的微塑料.
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图 4 各点位沉积物微塑料粒径占比 Fig. 4 Proportion of sediment microplastic particle size at each sampling site |
如图 5所示为样品中微塑料扫描电镜图, 微塑料由于老化降解行为而形成粗糙和凸起的表面并且多裂纹和褶皱.微塑料的生态危害性往往与其粒径的大小有着显著关系, 研究表明, 微塑料粒径越小其对生物的毒害性越大, 成为有害微生物的载体, 严重影响生态环境[36, 38~40].
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图 5 微塑料扫描电镜图 Fig. 5 Scanning electron microscopy of microplastics |
如图 6所示, 通过显微镜将微塑料形状分为纤维、薄膜和碎片这3种.
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(a)纤维, (b)薄膜, (c)碎片 图 6 研究区水体和沉积物中典型微塑料形状 Fig. 6 Typical microplastic shapes in water and sediments in the study area |
如图 7(a)所示, S1微塑料以薄膜状为主, 主要是因为S1为河流港口, 人为活动较为频繁, 水面明显发现有塑料袋, 而S2~S9微塑料形状以纤维状为主, 其次为薄膜状, 而碎片状的含量较少.从图 7(b)可以看出, 水体中纤维状的微塑料占比达到76.05%, 薄膜状的微塑料占比为21.83%, 而碎片状仅占2.12%. 同样, 如图 7(c)所示, 沉积物中微塑料也主要以纤维状为主, 其次为薄膜状和碎片状, 从图 7(d)可以看出沉积物中纤维状塑料占比达到了84.53%, 薄膜状塑料占比为15.43%, 碎片状塑料占比仅为0.04%. 研究区水体和沉积物的微塑料形状主要以纤维状为主.其中纤维状的微塑料可能主要来自3个方面：第一为渔业活动, 在采样过程发现河边有废弃渔具渔网, 经水流冲刷, 风化降解等作用进入水体; 第二为城镇污水, 尤其是包含衣物等纺织废水中含有大量纤维状塑料, 通过污水管道进入水体中[41, 42]; 第三为大气沉降[43, 44], 已有研究表明, 纤维状微塑料也会通过大气沉降进入水体环境中.薄膜和碎片主要来自农业活动过程中的大棚、农业薄膜和塑料管等.
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(a)水样点位微塑料形状占比; (b)水体微塑料形状占比; (c)沉积物点位微塑料形状占比; (d)沉积物微塑料形状占比 图 7 水体和沉积物微塑料形状占比 Fig. 7 Proportion of water and sediment microplastic shapes |
通过显微镜观察到共有8种颜色的微塑料, 如图 8所示, 水体和沉积物中微塑料主要以透明颜色为主, 占比分别为63.31%和83.69%, 透明微塑料可能来源于透明塑料袋、尼龙网、农业大棚和薄膜, 由于S7靠近耕地, 这也解释了S7透明微塑料丰度高的原因, 此外透明微塑料还可能由其他有色微塑料风化变色而来[44], 其次是褐色和黑色的微塑料, 在水体中占比分别为17.76%和12.67%, 在沉积物中占比分别为7.66%和5.23%.
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(a)水体微塑料颜色丰度(n·m-3); (b)水体微塑料颜色占比; (c)沉积物微塑料颜色丰度(n·kg-1); (d)沉积物微塑料颜色占比 图 8 水体和沉积物微塑料颜色丰度及占比 Fig. 8 Color abundance and proportion of microplastics in water and sediments |
如图 9所示, 通过FTIR对水样及沉积物样品扫描和OMNIC软件分析和标准库对比后, 共检测出4种微塑料类型, 分别是PE、PP、PE-PP共聚物和PA.如图 10(a)所示, 水体中PE占比达到65.74%, PP和PP-PE占比分别为18.43%和13.16%, PA占比只有2.67%, 如图 10(b)所示, 沉积物中PE占比为80.62%, PP和PP-PE占比分别为9.71%和6.63%, PA占比为3.04%. 不管是水体还是沉积物, 主要以PP和PE为主, 这可能是因为PP和PE塑料价格低且用途广泛, PP塑料应用于制作注塑制品、管材、板材、纤维和涂料等, PE塑料常应用于编织袋和农业薄膜等.因此, 当这些塑料制品被废弃后可能通过径流、污水管道进入水体和沉积物中.
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图 9 塑料聚合物红外光谱图 Fig. 9 Infrared spectrum of plastic polymer |
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图 10 水体和沉积物塑料聚合物占比 Fig. 10 Proportion of plastic polymers in water and sediments |
如图 11(a)所示水体各点位风险指数(H)范围为5.42~11.57, 其中S2、S3和S9的风险指数(H)超过了10, 淮河流域表层水体总体风险指数(H)为83.60, 风险级别为Ⅱ级, 各点污染负荷指数(PLI)范围在0.99~4.04, 整体区域水体PLIzone为2.06, 风险级别为Ⅰ级, 表明流域整体水体微塑料污染负荷较低.如图 11(b)所示沉积物各点位风险指数(H)在4.00~12.48之间, 流域沉积物风险指数(H)为82.60, 风险级别为Ⅱ级, 各点污染负荷指数(PLI)范围在0.99~5.03, 整体区域沉积物PLIzone为2.56, 风险级别为Ⅰ级, 流域沉积物微塑料污染负荷较低.值得注意的是, 污染负荷指数以微塑料丰度为指标, 因此其分布特征与微塑料丰度特征类似, 研究发现微塑料丰度与风险指数(H)相关性不显著但高丰度的微塑料可能会因持续性积累而造成潜在的生态风险[21].而风险指数(H)主要考虑微塑料毒性和在点位的占比情况而未考虑微塑料丰度, 总体上研究区低危险评分的PP塑料占比较大, S2、S3和S9虽然微塑料丰度相对于S7较低, 但其高危险评分的PA塑料占比相对其他点位较大, 造成风险指数(H)偏高, 因此对于较高风险指数(H)和高丰度微塑料的区域应规范塑料制品使用和废塑料的回收利用, 发展可生物降解塑料, 减少环境污染.
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图 11 水体和沉积物微塑料风险指数及污染负荷指数 Fig. 11 Risk index and pollution load index of microplastics in water and sediments |
(1) 淮河流域安徽段地表水微塑料丰度平均值为(39 800±3 367)n·m-3, 沉积物微塑料丰度平均值为(5 078±447)n·kg-1, 下游水体微塑料平均丰度要高于上游和中游.
(2) 研究区内表层水体和沉积物微塑料以20~150 μm的小粒径为主, 水体和沉积物的微塑料类型主要为纤维、薄膜和碎片, 纤维状占比最高.微塑料颜色在水体和沉积物主要以透明为主, 占比分别为63.31%和83.69%. 微塑料类型为PP、PE、PP-PE共聚物和PA, 主要以PP和PE为主.
(3) 微塑料风险指数(H)表明流域微塑料生态风险等级为Ⅱ级, 污染负荷指数模型(PLI)评估表明淮河流域安徽段地表水体和沉积物总体上生态风险较低.
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