2023, Vol. 44
2. 南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室, 气象灾害预报与评估协同创新中心, 气候与环境变化国际联合研究实验室, 南京 210044
2. Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education (KLME), Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters (CIC-FEMD), International Joint Research Laboratory on Climate and Environment Change (ILCEC), Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China
大气中高浓度的细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)污染对人体健康和植物生长具有较大危害[1~3].自2013年我国出台了《大气污染防治行动计划》后, 全国污染物排放量有所下降[4].PM2.5浓度年均值呈逐年下降的趋势, 但在每年冬季, 我国仍有持续性的极端灰霾天出现[5].2014~2018年冬季长三角ρ(PM2.5)日均值大于75 μg·m-3的频率约为30% ~55%[6].而O3由于其复杂的形成机制, 中国O3年评价浓度存在持续增长趋势, 观测到的2013~2019年长三角日最大8 h臭氧(MDA8 O3)浓度年均值增长趋势约为3 μg·(m3·a)-1[7~9].中国生态环境状况公报[10]显示, 2015~2021年长三角以PM2.5和O3为首要污染物的超标天数占比平均值分别为46.0%和47.5%, 形成了以PM2.5和O3为主要污染物的大气污染问题.南京市是我国长三角经济圈高速发展的城市之一, 其大气污染问题同长三角整体上保持一致.南京2015年PM2.5浓度年均值超标0.63倍, 大力控制人为排放后, 2019年PM2.5浓度年均值依然超标0.14倍; 对于O3污染, 2015年MDA8 O3超标天数有50 d, 2019年上升至69 d, O3污染问题严峻[11].因此, 针对目前南京市以PM2.5和O3为主要大气污染物的现状, 进行二者的污染防治十分重要[12~16].
由于不同时间段大气条件和污染物排放状况存在较大的差异, PM2.5和O3的污染防治策略应实时地进行调整.为定量评估前体物排放变化对PM2.5和O3浓度的影响, 常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验, 可直观地了解污染物对不同的排放控制情景的响应[17~24].在细颗粒物污染减排策略的研究中, Qiao等[25]利用CMAQ模式, 对2015年1月四川地区人为排放进行减排情景分析, 结果表明人为排放需减少30% ~70% 才能使四川城市地区PM2.5浓度达到国家二级限值.卢威严等[26]使用CMAQ-DDM模式对2015年1月江苏省一次PM2.5排放进行减排分析, 发现江苏本地排放减少60%, ρ(PM2.5)将减少18.32 μg·m-3.对于O3污染, 由于O3生成与其前体物(氮氧化物：NOx; 挥发性有机污染物：VOCs)排放的关系是非线性的, 其敏感性试验的结果也与其前体物的减排量呈非线性关系[27].Han等[28]研究表明, 2015年7月华北平原高排放地区人为源排放减少50%时, 石家庄地区ρ(MDA8 O3)反而增高约3 μg·m-3.GEOS-Chem模式敏感性试验结果表明, 在2017年10月长三角VOCs和NOx减排比在2∶1时可有效缓解南京O3污染[29].
在以上敏感性试验中, 大气化学模式需要考虑复杂的大气过程和污染物化学机制, 因此进行多次排放扰动模拟需耗费大量的计算时间和计算资源.而机器学习算法可以在不处理各类大气物理和化学过程的情况下, 通过学习和训练大量空气质量数据和气象、排放及地理等相关特征值所构成的数据集, 高效准确地预测大气污染状况[30~32].这方面目前常用的机器学习算法有：多元线性回归、人工神经网络、随机森林和梯度提升算法[33~36].预测中梯度提升算法虽有相对更高的预测效果和较短的预测时间, 但模型需反复调节参数并可能消耗大量的训练时间, 通常更适用于大规模的模拟预测中[37].而与多元线性回归和人工神经网络模型相比, 随机森林算法对PM2.5和O3浓度的预测精度更高.王馨陆等[38]以成都2016~2018年PM2.5和O3浓度数据预测了2019年污染物潜势浓度, 结果表明随机森林预测能力优于多元线性回归和神经网络模型.在2015年中国PM2.5浓度空间分布的影响因素研究中, 随机森林也比多元回归和神经网络模型的模拟精度高[39].
本研究利用随机森林对GEOS-Chem模式模拟得到的2015年南京PM2.5和O3污染对其前体物减排的敏感性结果进行学习, 预测了南京2019年PM2.5浓度日均值和MDA8 O3浓度对不同减排情景的响应.随机森林算法的应用能迅速准确地得到某一地区污染物对前体物排放变化的响应, 以期为高效地制定大气污染物减排策略提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 GEOS-Chem模式介绍本研究使用了哈佛大学研发的GEOS-Chem化学传输模式[40](版本为v11-01), 模式中使用了对流层“NOx-Ox-HC-aerosol”化学机制[41~44]对南京地表PM2.5和O3进行模拟.模式气象场资料使用了地球模拟与同化办公室的戈达德地球观测系统提供的MERRA2再分析数据.使用水平分辨率为0.5°×0.625°的嵌套模式对东亚区域(60°~150°E, 11°S~55°N)进行空气质量模拟, 其垂直分层为47层, 嵌套模式的边界条件由水平分辨率为2°×2.5°的全球模式提供.时间分辨率在地表为1 h, 在边界层及其上层为3 h.
1.2 排放清单和试验设计在GEOS-Chem模式中使用哈佛-NASA排放控件(HEMCO)[45]用以处理大气中污染物的排放.模式中对中国以外地区的人为源排放和各类自然源排放的处理, 均和已发表研究[29]处理方法相同.中国区域人为源排放清单来自清华大学开发的中国多尺度排放清单模型(MEIC, 版本为v1.3, http://meicmodel.org/)[46], 排放年份为2015年和2019年, 时间分辨率为每月一次, 空间分辨率在2015年为0.5°×0.666 7°, 2019年为0.25°×0.25°.清单中包括了PM2.5和O3的前体物：一氧化碳(CO)、一氧化氮(NO)、非甲烷挥发性有机物(NMVOCs)、有机碳(OC)、黑碳(BC)、二氧化硫(SO2)和氨(NH3)等物种.
图 1显示了2015年和2019年MEIC排放清单中南京PM2.5和O3前体物的年排放量区域分布变化.为更直观地比较南京人为排放变化情况, 图 1中将2015年MEIC排放清单的分辨率插值为0.25°×0.25°, 与2019年分辨率保持一致.整体上, 与2015年排放总量相比, 2019年南京CO、SO2、NH3、OC和BC分别下降了约18%、40%、10%、50%和31%; 而2019年NO和NMVOCs排放量分别小幅增长2%和8%.从空间分布上看, 南京人为源排放主要集中在中部城区, 2019年中部排放量占南京排放总量的43% ~63%, 北部和南部排放量较低.这与Kong等[47]和Fu等[48]对长三角地区污染物排放分布状况的研究相吻合.
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NMVOCs单位(以C计算)：Gg·a-1; 其他排放物单位：Gg·a-1 图 1 2015年和2019年MEIC排放清单中南京PM2.5和O3的前体物年排放量 Fig. 1 Annual emissions of precursors of PM2.5 and O3 in Nanjing from MEIC emission inventory in 2015 and 2019 |
为获得2015年南京PM2.5和O3浓度对人为排放前体物不同减排比例的响应, 本研究基于MEIC排放清单在GEOS-Chem模式基准试验(不改变人为排放)的基础上, 进行了10个敏感性试验.与基准试验相比, 各排放控制试验仅改变人为源排放量和减排区域.GEOS-Chem模式中对PM2.5和O3污染的模拟试验均提前了3个月进行模拟, 以此为模式提供初始条件.具体试验方法见表 1.此外, 为验证随机森林对2019年污染物对其前体物减排响应的预测结果, 利用GEOS-Chem模式进行了2019年的基准试验和MEIC-20% 试验, 并对2019年3~8月进行了NOx-20%_VOCs-10%和NOx-10%_VOCs-30% 两个人为源减排的敏感性试验.
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表 1 GEOS-Chem模式中敏感性试验方案 Table 1 Sensitivity experiments in GEOS-Chem model |
1.3 随机森林
为节省计算时间和计算资源, 高效得到2019年南京PM2.5和O3对其前体物减排的响应, 本研究中应用随机森林算法对2015年的GEOS-Chem模式模拟结果进行机器学习.在随机森林中, 本研究考虑到PM2.5和O3污染成因, 选取MERRA2再分析数据集中逐日的降水、气温、边界层高度、海平面气压、相对湿度、风速、风向和MEIC排放清单中南京和长三角地区污染物排放量(对于预测2019年PM2.5浓度, 选取的排放物：SO2、NH3、BC、OC、CO、NO和NMVOCs; 对于O3：CO、NO和NMVOCs)等多个特征量对污染物浓度进行预测.此外, 为改进对PM2.5和O3预测的效果, 也将南京PM2.5和MDA8 O3逐日观测数据作为了二者敏感性预测的特征量.
本研究中, 将GEOS-Chem模式多个敏感性试验得到的2015年逐日数据的90% 作为训练集, 其余10%作为测试集.其中, 由于两污染物存在明显的季节变化特征, 因此采取系统采样的方式在逐日数据中每10 d抽取1 d作为测试数据.以测试集的模拟精度(R2)优化和确定随机森林模拟, 预测2019年南京的PM2.5和O3对排放变化的敏感性.
1.4 观测数据南京PM2.5和O3逐小时观测数据来源于中国生态环境部在2012年建立起的国家环境空气质量监测网[49], 南京共有9个监测站点, 取9个站点观测到的污染物浓度平均值代表南京污染物观测值.监测得到标准状态(温度为273 K, 气压为101.325 kPa)下的污染物浓度, 单位为μg·m-3, 自2018年9月起污染物浓度改为了参比状态(温度为298.15 K, 气压为101.325 kPa)下的浓度. 因此, 本研究中将污染物浓度统一处理为标准状态下浓度值.PM2.5日浓度的度量为24 h平均值, 为保证数据的有效性, 每天至少有20 h非缺测; O3日浓度的度量为日最大8 h平均值(MDA8), 即计算每天的8 h滑动平均值后取最大值.8 h平均时需有至少6 h非缺测, 1 d中至少有14个有效的8 h平均值.在计算年均值和季节平均值时, 每月至少有25个有效的日浓度值.计算表明, 在2015年南京共有347个有效的日均PM2.5浓度观测值和344个有效的MDA8 O3浓度观测值.而在2019年, 南京均有348个有效的日均PM2.5浓度和MDA8 O3浓度观测值.各月有效的日浓度值均在25 d以上.因此, 计算得到的南京2015年和2019年日均PM2.5浓度和MDA8 O3浓度观测值可得到各个季节有效的季节平均值和相应的年均值.
2 结果与讨论 2.1 南京PM2.5和O3观测值季节变化图 2为观测到的2013~2020年南京PM2.5和MDA8 O3浓度季节平均值和年均值, 其中春季指当地时间3~5月; 夏季：6~8月; 秋季：9~11月, 冬季：本年12月和次年1~2月.整体上, 2013~2020年春夏秋冬4个季节的ρ(PM2.5)平均值分别为50、35、46和83 μg·m-3, 与其他季节相比, 冬季PM2.5污染水平依旧较高.随着排放控制措施的实施, 南京PM2.5浓度在4个季节呈现出逐年下降的趋势, ρ(PM2.5)年均值下降趋势约为7 μg·(m3·a)-1, 与全国PM2.5污染逐年下降的趋势相同[50].至2020年, 南京ρ(PM2.5)年均值已是34 μg·m-3, 达到了国家二级限值(35 μg·m-3).但根据世界卫生组织给出的《全球空气质量指导值(2021)》(AQG 2021)来看[51], 南京2020年PM2.5浓度年均值仅达到了AQG 2021所给出的第一过渡阶段目标值(35 μg·m-3), 与第二过渡阶段目标值(25 μg·m-3)相比仍有较大差距.因此, 仍需持续开展减排行动, 深入打好蓝天保卫战[52], 进一步缓解南京PM2.5污染.
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图 2 2013~2020年南京观测的PM2.5和MDA8 O3浓度季节平均值和年均值 Fig. 2 Seasonal and annual averages of observed PM2.5 and MDA8 O3 concentrations in Nanjing from 2013 to 2020 |
对于南京O3污染, 2013~2020年春夏秋冬4个季节的ρ(MDA8 O3)平均值分别为126、131、99和63 μg·m-3.南京O3污染多出现在春夏两季, 2019年夏季ρ(MDA8 O3)平均值高达156 μg·m-3, 远高于AQG 2021的MDA8 O3高峰季(年最大6个月平均)第一过渡阶段目标值(100 μg·m-3).夏季ρ(MDA8 O3)平均值在2013~2019年呈现有逐年增长的趋势, 增长量约为10 μg·(m3·a)-1, 增幅约9%·a-1.而由于新型冠状肺炎疫情全国停工停产[53], 在2019~2020年南京夏季ρ(MDA8 O3)平均值下降了26 μg·m-3.同时, 中国生态环境状况公报[10]也表明2020年长三角ρ(MDA8 O3)第90百分位数值比2019年下降12 μg·m-3.从南京MDA8 O3浓度年均值变化来看, 2020年南京ρ(MDA8 O3)年均值仅比2019年下降了1 μg·m-3, 这主要是南京2020年春季和冬季ρ(MDA8 O3)平均值分别增长了12 μg·m-3和9 μg·m-3.整体上看2014~2020年MDA8 O3浓度年均值存在逐年增加的趋势, 增长量为2 μg·(m3·a)-1.因此, 面对日益严重的O3污染问题, 亟需深入地探讨南京O3污染对前体物排放的敏感性, 提出更合理有效的污染控制方案.
2.2 2015年GEOS-Chem模式验证图 3显示了观测和GEOS-Chem模式模拟的2015年PM2.5和O3浓度季节平均值的空间分布状况.图 3中观测值为各城市的监测站点浓度平均值, 以此代表各城市PM2.5和O3观测值.春夏秋冬4个季节中, 模拟与长三角各城市观测的PM2.5浓度季节平均值的相关系数(r)分别为0.65、0.71、0.69和0.64(置信度95%), 模拟和观测得到的PM2.5浓度的空间变化情况较一致.观测和模拟均表明, 冬季长三角PM2.5污染严重, 大部分地区ρ(PM2.5)远超过我国PM2.5年均二级限值(35 μg·m-3).长三角西北部PM2.5污染最为严重, 自西北部至东南部污染逐渐减轻, 这也与已有的观测和模拟结果相一致[54, 55].南京处于长三角中部地区, 其冬季PM2.5污染形势也依然严峻, 冬季观测的ρ(PM2.5)平均值达到88 μg·m-3, 超过国家PM2.5年均二级限值.春季和秋季污染相对较轻, 模拟表明长三角一半以上地区的ρ(PM2.5)季节平均值超过35 μg·m-3; 与冬季空间分布相似, 春秋季也呈现了北部污染重、南部轻的分布.夏季长三角PM2.5污染最轻, 但模拟显示安徽北部ρ(PM2.5)季节平均值依旧在50 μg·m-3以上.
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图 3 2015年观测和GEOS-Chem模式模拟的PM2.5和MDA8 O3浓度季节平均值空间分布 Fig. 3 Spatial distributions of seasonal averages of observations and GEOS-Chem model simulations of PM2.5 and MDA8 O3 concentrations in 2015 |
2015年GEOS-Chem模式模拟与长三角各城市观测MDA8 O3浓度季节平均值的r在4个季节分别为0.60、0.80、0.58和0.65(置信度95%), 模式较好地再现了夏季O3污染的空间分布状况.与PM2.5污染时空分布不同, O3污染在夏季最为严重, 模拟和观测均表明长三角大部分地区夏季ρ(MDA8 O3)平均值超过了150 μg·m-3, 安徽淮北市观测的夏季平均值达到了164 μg·m-3, 西北部地区污染浓度略高于南部地区.夏季长三角绝大多数地区ρ(MDA8 O3)远超AQG 2021的MDA8 O3高峰季第一过渡阶段目标值(100 μg·m-3).春季O3污染水平也相对较高, 尤其是长三角中部地区模拟的ρ(MDA8 O3)季节平均值高于120 μg·m-3.秋季长三角污染分布状况和春季相似, 但与春季相比, 模拟表明ρ(MDA8 O3)季节平均值整体上降低了约10 μg·m-3.冬季长三角O3污染水平最低, 大部分地区模拟和观测的冬季ρ(MDA8 O3)平均值低于80 μg·m-3.
图 4显示了观测和GEOS-Chem模式基准试验的2015年南京日均PM2.5和MDA8 O3浓度变化.其中观测值为南京9个监测站点的平均值, 模拟值为9个监测站点所对应模拟网格的模拟平均值.从观测来看, 南京PM2.5污染呈现冬季高、夏季低的变化趋势, GEOS-Chem模式模拟值与观测值变化趋势相一致, 良好地再现了2015年南京PM2.5浓度的季节变化趋势.同时, 为评估GEOS-Chem模式对PM2.5浓度日均值的模拟可信度, Emery等[56]建议以r、标准化平均偏差(NMB)和标准化平均误差(NME)作为评估指标, 当r、NMB和NME的值分别: ＞0.70、＜±10%和＜35%时, 表明模拟结果优良.由图 4可以看到, 在2015年南京PM2.5浓度日均值模拟中, GEOS-Chem模式模拟与观测的r、NMB和NME值分别为0.79(置信度95%)、8.75%和31.86%, 模拟结果优良.
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图 4 2015年南京观测和GEOS-Chem模式模拟的日均PM2.5和MDA8 O3浓度 Fig. 4 Daily PM2.5 and MDA8 O3 concentrations of observations and GEOS-Chem model simulations of Nanjing in 2015 |
和PM2.5的变化趋势相反, MDA8 O3浓度呈现夏季高、冬季低的变化特点, 观测和模拟的ρ(MDA8 O3)年均值分别为99 μg·m-3和101 μg·m-3.模拟与观测的r、NMB和NME分别为0.79(置信度95%)、1.55%和24.97%, GEOS-Chem模式对MDA8 O3模拟结果优良[56].此外, 与先前的研究相比, GEOS-Chem模式模拟结果优于Lu等[57]的模拟.
以上结果表明, PM2.5和O3污染分别在冬季和夏季最为严重, 两污染物在春秋季时污染水平相对较高.PM2.5和O3作为影响南京空气质量的主要污染物, 在冬季和夏季南京分别会面临严重的PM2.5和O3污染.而在春秋季, 时常出现PM2.5和MDA8 O3同时超标的现象[58].因此, 分季节讨论PM2.5和O3污染问题, 可以对各季节的污染状况提出更有针对性的污染防治策略.
2.3 2019年南京PM2.5和O3对其前体物减排的响应结合GEOS-Chem模式对长三角空间分布和南京逐日污染状况的模拟, 结果表明GEOS-Chem模式对2015年南京的PM2.5和O3污染状况模拟表现优秀.在此基础上, 利用随机森林算法对2015年的GEOS-Chem模式模拟结果进行机器学习, 得到2019年污染物浓度逐日变化和其对前体物减排的响应.节约在大气化学模式中进行多次排放扰动试验所耗费的大量计算资源和计算时间, 以应对实时变化的气象和排放条件, 高效得到大气污染物对其前体物减排的响应, 及时调整排放控制策略.
图 5显示了随机森林学习2015年GEOS-Chem模式模拟结果得到的2019年南京PM2.5和MDA8 O3浓度逐日变化, 以及相应的观测和GEOS-Chem模式对2019年南京污染的模拟结果.由于PM2.5观测值也作为了随机森林模拟的特征量, 随机森林模拟的2019年南京PM2.5浓度日均值与观测的r为0.91(置信度95%), 优于GEOS-Chem模式对2019年南京PM2.5浓度的模拟(r：0.79, 置信度95%).以NMB和NME评估模拟性能时, 随机森林算法对PM2.5浓度日均值的模拟表现(NMB：0.07%; NME：19.79%)也比GEOS-Chem模式更优秀.且随机森林模拟的2019年南京ρ(PM2.5)年均值仅比观测值低1 μg·m-3.对于O3模拟结果, 2019年南京观测的ρ(MDA8 O3)年均值为114 μg·m-3, 随机森林模拟年均值(106 μg·m-3)比GEOS-Chem模式(101 μg·m-3)更接近观测值.各统计量中, 2019年随机森林模拟的MDA8 O3浓度与观测的r、NMB和NME分别为0.82(置信度95%)、-8.95%和23.62%, 均优于GEOS-Chem模式.因此, 随机森林算法可以在GEOS-Chem模式模拟的基础上, 高效准确地得到南京2019年PM2.5和MDA8 O3浓度逐日变化状况.
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图 5 2019年南京观测、GEOS-Chem模式和随机森林模拟的日均PM2.5和MDA8 O3浓度 Fig. 5 Daily PM2.5 and MDA8 O3 concentrations of observations and simulations of GEOS-Chem model and random forest model of Nanjing in 2019 |
图 6(b)显示了不同减排情景下, 随机森林对2019年南京PM2.5浓度季节平均值和年均值的预测.为验证随机森林预测结果的可靠性, GEOS-Chem模式进行了2019年全年的基准试验和MEIC-20%试验.对比两模拟在2019年的基准试验, 2019年夏季和冬季随机森林模拟得到的南京ρ(PM2.5)季节平均值与GEOS-Chem模式接近(差值约1 μg·m-3); 春秋季随机森林模拟的PM2.5浓度季节平均值虽高于GEOS-Chem模式, 但更接近观测值.而对比两模拟中2019年南京PM2.5污染对中国人为源减排20%(MEIC-20%试验)的响应, GEOS-Chem模式和随机森林得到的冬季ρ(PM2.5)平均值比基准试验分别减少11 μg·m-3和9 μg·m-3; 两模拟中ρ(PM2.5)年均值均比基准试验低8 μg·m-3.因此, 随机森林算法对GEOS-Chem模式敏感性结果进行了良好的学习训练, 可以准确地捕捉到2019年南京PM2.5污染对人为源减排的响应.
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(a)2015年GEOS-Chem模式结果, (b)2019年随机森林结果; 黑线为ρ(PM2.5)年均值国家二级限值：35 μg·m-3 图 6 不同减排情景下2015年和2019年南京PM2.5浓度季节平均值和年均值 Fig. 6 Seasonal and annual averages of PM2.5 concentrations of Nanjing in 2015 and 2019 under different emission reduction scenarios |
为对比2015年和2019年南京PM2.5污染对其前体物减排的响应变化, 图 6(a)显示了2015年GEOS-Chem模式各敏感性试验中南京PM2.5浓度季节平均值和年均值.与2015年相比, 由于近年来我国持续进行人为源排放控制, 2019年中国区域整体排放量大幅减少[59], 2019年各减排试验中南京PM2.5浓度与2015年相比整体下降.而在同一年份里, 6个排放控制试验中南京PM2.5浓度与基准试验相比均有不同程度的下降.在中国区域人为源排放减少10% ~50%的试验中, 南京PM2.5污染水平随减排比例增加而逐渐降低.2019年中国区域人为源排放每减少10%, 春夏秋冬4个季节ρ(PM2.5)平均值分别下降：4、2、3和4 μg·m-3, 年均值下降3 μg·m-3.控制南京人为源排放量为零时, 南京4个季节ρ(PM2.5)平均值与基准试验相比分别下降了16、9、13和19 μg·m-3, 年均值下降了14 μg·m-3.
图 6中黑线为我国PM2.5年均二级限值(35 μg·m-3), 同时也是AQG 2021给出的第一过渡阶段目标值.当全国排放量减少20%时, 2019年南京ρ(PM2.5)年均值为36 μg·m-3, 较为接近PM2.5年均值的国家二级限值(35 μg·m-3).但距离AQG 2021[51]给出的第二过渡阶段目标值(25 μg·m-3)和最终的年均目标值(5 μg·m-3)依然有较大差距, 我国仍需进一步加强PM2.5污染防控, 以降低其带来的健康风险.
由于O3生成与其前体物排放的非线性关系, 在针对O3的研究中, 在上述减排情景的基础上, 进一步增加了NOx-10%_VOCs-20%、NOx-20%_VOCs-10%、NOx-10%_VOCs-30%和NJ_NOx-10%_VOCs-30%试验(图 7).
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(a)2015年GEOS-Chem模式结果, (b)2019年随机森林结果; 黑线为ρ(MDA8 O3)高峰季平均值世界卫生组织第一过渡阶段目标值: 100 μg·m-3 图 7 不同减排情景下2015年和2019年南京MDA8 O3浓度季节平均值和年均值 Fig. 7 Seasonal and annual averages of MDA8 O3 concentrations of Nanjing in 2015 and 2019 under different emission reduction scenarios |
图 7(b)为随机森林中不同排放情景下2019年南京MDA8 O3浓度季节平均值和年均值的变化情况.为验证随机森林对O3预测结果的可靠性, GEOS-Chem模式进行了2019年的基准试验、MEIC-20%试验和2019年3~8月的NOx-20%_VOCs-10%试验和NOx-10%_VOCs-30%试验.对比随机森林和GEOS-Chem模式模拟结果, 基准试验中, 随机森林模拟得到的2019年南京MDA8 O3浓度季节平均值除春季外均比GEOS-Chem模式高, 更接近观测值, 夏季随机森林的ρ(MDA8 O3)平均值与观测的差值在4 μg·m-3以内.GEOS-Chem和随机森林的敏感性试验与基准试验相比均表明：2019年春季, NOx-20%_VOCs-10%试验中南京ρ(MDA8 O3)季节平均值比基准试验高(GEOS-Chem高3 μg·m-3; 随机森林高5 μg·m-3); 而NOx-10%_VOCs-30%试验中南京2019年春季O3污染将有所缓解, GEOS-Chem模式中NOx-10%_VOCs-30%试验中ρ(MDA8 O3)季节平均值比基准试验低5 μg·m-3, 随机森林中则低7 μg·m-3.在2019年夏季时, 随机森林和GEOS-Chem模式均表明, MEIC-20%、NOx-20%_VOCs-10%和NOx-10%_VOCs-30%试验中ρ(MDA8 O3)季节平均值比基准试验低1~11 μg·m-3.因此, 对于不同减排情景下的O3污染, 随机森林和GEOS-Chem模式模拟保持了一致的变化趋势, 可以良好地捕捉到O3敏感性变化.
当中国地区人为源排放量同等比例减少(MEIC-10% ~MEIC-50%试验)时, 2019年南京O3污染除夏季外并未得到有效缓解.在春季、秋季和冬季中国区域各人为排放物同等比例减排10% ~50%将导致南京ρ(MDA8 O3)季节平均值分别比基准试验增高1~4、1~4和3~11 μg·m-3; 而在夏季时控制中国区域人为源排放可使ρ(MDA8 O3)季节平均值下降3~12 μg·m-3.进一步对O3前体物NOx和VOCs进行不同减排比例的排放控制, 在NOx-10%_VOCs-20%试验中, 2019年各季ρ(MDA8 O3)平均值与基准试验相比均有下降(3~6 μg·m-3), 尤其是夏季ρ(MDA8 O3)平均值下降了6 μg·m-3.在NOx-10%_VOCs-30%试验中, 与基准试验相比南京O3浓度存在大幅下降, 在2019年夏季和春季ρ(MDA8 O3)平均值分别减少7 μg·m-3和11 μg·m-3.而在NOx-20%_VOCs-10%减排情景中, 2015年南京各季节ρ(MDA8 O3)平均值均比基准试验高(2~6 μg·m-3), 表明2015年南京NOx排放水平较高, 其处于VOCs控制区.但在2019年夏季, NOx-20%_VOCs-10%试验中南京ρ(MDA8 O3)季节平均值比基准试验减少了1 μg·m-3.这说明在2019年夏季, 南京O3污染有从VOCs控制区向NOx-VOCs共同控制区转变的倾向.这一结果佐证了Chen等[60]的结论, 其研究表明：为控制O3污染, 中国大幅减少了NOx排放, 这导致长三角地区在2019年由VOCs限制区向过渡区转变.此外, 本研究中也进行了南京本地排放NOx减排10%且VOCs减排30%的试验, 此试验中南京O3污染对其前体物减排的响应较小, ρ(MDA8 O3)季节平均值和基准试验的浓度差值在2 μg·m-3以内.因此, 仅进行本地排放控制并不能有效缓解南京O3污染, 必须对排放物进行区域协同控制才能达到污染治理的目的.
图 7中黑线为AQG 2021给出的MDA8 O3高峰季(年最大6个月浓度平均)第一过渡阶段目标值(100 μg·m-3).各排放控制试验中, 2019年春秋季ρ(MDA8 O3)平均值接近100 μg·m-3(96~120 μg·m-3), 而夏季南京ρ(MDA8 O3)平均值远高于100 μg·m-3.其中, MEIC-50%试验和NOx-10%_VOCs-30%试验中, 夏季ρ(MDA8 O3)平均值分别为140 μg·m-3和141 μg·m-3, 与其他试验相比O3污染相对最低.但在MEIC-50%试验中, 春秋季MDA8 O3浓度平均值与基准试验相比并未降低, 高峰季浓度下降较小.因此, 为缓解南京O3高峰季污染, 更迅速地接近AQG 2021给出的MDA8 O3高峰季第一过渡阶段目标值, 人为源排放NOx和VOCs的减排比应小于1∶2.
2.4 不确定性讨论利用随机森林算法研究污染物对其前体物减排的响应大幅缩减了计算时间和资源, 高效地获得排放控制策略, 但此方法目前也存在一定的局限性.此方法基于所获得的排放清单, 考虑了多种减排情景下的污染状况, 研究结果的准确度较为依赖排放清单的准确性, 因此研究中需采用准确度高的污染物排放清单[61]; 且由于此方法是使用往日的敏感性试验结果预测来日的结果, 在这一时段里研究区域的污染物化学生成机制可能发生改变[27, 60], 增加机器学习结果的不确定性.
3 展望随机森林算法为研究污染物对排放的敏感性提供了新的思路.本研究仅对新冠肺炎疫情暴发前, 2019年的污染情况进行了分析, 后续可考虑疫情管控措施对人为源排放的影响, 应用随机森林进行2020年和之后的污染状况分析.本研究中主要进行了人为源排放物的全减排, 后续研究中可以细分到各行业人为源的排放, 或是逐日逐时的敏感性分析, 做到更精准的排放控制.此外, 目前本研究中仅讨论了南京一个城市的污染状况, 后续工作可将研究区域扩大至长三角地区, 为区域联防联控提供更有力的证据.
4 结论(1) 随机森林模拟中, 2019年PM2.5和MDA8 O3基准试验与观测的相关系数分别为0.91和0.82(置信度95%), 模拟结果优良.同时, 为验证随机森林模拟得到的2019年南京PM2.5和O3污染对其前体物减排的响应结果, 也在GEOS-Chem模式中进行了2019年的基准试验和3个敏感性试验(2019年全年的MEIC-20%试验、3~8月的NOx-20%_VOCs-10%试验和NOx-10%_VOCs-30%试验), 结果表明两模拟中南京2019年PM2.5和O3污染对其前体物减排的响应结果相一致.因此, 可以将随机森林应用到PM2.5和O3污染对其前体物减排的响应研究中, 高效地为南京PM2.5和O3防治提供科学的排放控制策略.
(2) 在PM2.5污染分析中, 2019年中国区域人为排放每减少10%, 冬季ρ(PM2.5)平均值下降约4 μg·m-3; 若仅控制南京本地排放, 在南京当地人为源排放量为零时, 冬季ρ(PM2.5)平均值也将减少19 μg·m-3.此外, 当2019年中国人为源减排量高于20%时, 南京ρ(PM2.5)年均值将低于国家二级限值(35 μg·m-3).
(3) O3污染分析中, 当中国人为排放NOx和VOCs减排比例小于1∶2时, 2019年南京O3污染有所缓解.在NOx-10%_VOCs-30%试验中, 南京2019年夏季ρ(MDA8 O3)平均值下降了11 μg·m-3.但在NJ_NOx-10%_VOCs-30%试验中, 仅控制南京本地排放, 南京2019年ρ(MDA8 O3)年均值仍有增长(1 μg·m-3).因此, 南京O3污染的治理不仅需要考虑其前体物的减排比例, 也需要进行区域联防联控.为有效降低南京MDA8 O3浓度, 中国人为源排放NOx和VOCs的减排比例需小于1∶2.
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