环境科学  2023, Vol. 44 Issue (6): 3098-3107   PDF    
引用本文
林鑫, 仝纪龙, 王伊凡, 陈羽翔, 刘永乐, 张鑫, 敖丛杰, 刘浩天. 基于CMAQ和HYSPLIT模式的日照市夏季臭氧污染成因和来源分析[J]. 环境科学, 2023, 44(6): 3098-3107.
LIN Xin, TONG Ji-long, WANG Yi-fan, CHEN Yu-xiang, LIU Yong-le, ZHANG Xin, AO Cong-jie, LIU Hao-tian. Analysis of Causes and Sources of Summer Ozone Pollution in Rizhao Based on CMAQ and HYSPLIT Models[J]. Environmental Science, 2023, 44(6): 3098-3107.
基于CMAQ和HYSPLIT模式的日照市夏季臭氧污染成因和来源分析
林鑫, 仝纪龙, 王伊凡, 陈羽翔, 刘永乐, 张鑫, 敖丛杰, 刘浩天     
兰州大学大气科学学院, 兰州 730000
收稿日期: 2022-07-22; 修订日期: 2022-08-23
基金项目: 国家自然科学基金项目(42075174)
作者简介: 林鑫(1996~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为空气质量模型和大气污染控制, E-mail：linx20@lzu.edu.cn
通信作者: 仝纪龙, E-mail: 22399@lzu.edu.cn
摘要: 日照市作为典型沿海城市, 近年来O3污染日益严重, 为探究O3污染成因和来源, 基于CMAQ模型的IPR过程分析和ISAM源追踪工具分别量化不同物理化学过程, 不同源追踪区域对日照市O3的贡献, 并对比在O3超标日和非超标日的差异, 结合HYSPLIT模式探究日照市O3的区域输送路径.结果表明, 以日照市及周边为CMAQ模拟区域, O3超标日与非超标日相比, 日照市和连云港市沿海附近O3、NOx和VOCs浓度明显增加, 这主要是由于超标日日照市为西风、西南风和东风的辐合区, 易于污染物的输送并累积; 过程分析显示, 输送过程(TRAN)对日照市和连云港市沿海附近的近地面O3贡献在超标日明显增加, 而对临沂以西大部分区域贡献减小.光化学反应(CHEM)在各个高度对日照市白天O3浓度均为正贡献, TRAN在离地0~60 m为正贡献, 在60 m以上主要为负贡献, 超标日CHEM和TRAN在离地0~60 m的贡献会显著增加, 是非超标日时贡献的2倍左右; 源解析显示, 日照市本地源是NOx和VOCs的主要贡献源, 贡献率分别为47.5%和58.0%, O3主要来自模拟区域外贡献(67.5%), 超标日日照市西面城市(潍坊市和临沂市等)和南面城市(连云港市等)的O3及前体物贡献会显著增大; 输送路径分析显示, 来自日照市西面的路径中超标轨迹数占比最大(11.8%), 为日照市O3及前体物的主要输送通道, 这与过程分析和源追踪结果相互验证, 该类轨迹占总轨迹数的13.0%, 其主要途经陕西、山西、河北和山东地区.
关键词: 日照市      臭氧(O3)      CMAQ模型      ISAM工具      HYSPLIT模型      来源分析      过程分析     
Analysis of Causes and Sources of Summer Ozone Pollution in Rizhao Based on CMAQ and HYSPLIT Models
LIN Xin , TONG Ji-long , WANG Yi-fan , CHEN Yu-xiang , LIU Yong-le , ZHANG Xin , AO Cong-jie , LIU Hao-tian     
College of Atmospheric Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China
Abstract: As a typical coastal city, O3 pollution in Rizhao has become increasingly serious in recent years. In order to explore the causes and sources of O3 pollution, IPR process analysis and ISAM source tracking tools based on the CMAQ model were used, respectively, to quantify the contributions of different physicochemical processes and different source tracking areas to O3 in Rizhao. Additionally, by comparing the differences between O3-exceeding days and non-exceeding days, combined with the HYSPLIT model, the regional transportation path of O3 in Rizhao was explored. The results showed that the concentrations of O3, NOx, and VOCs near the coastal areas of Rizhao and Lianyungang were significantly increased on O3 exceedance days compared with those on non-exceedance days. This was mainly because Rizhao was the convergence zone of western, southwestern, and eastern winds on exceedance days, which facilitated the transport and accumulation of pollutants. Process analysis showed that the transport process (TRAN) contribution to the near-surface O3 near the coastal areas of Rizhao and Lianyungang increased significantly on the exceedance days, whereas the contribution to most areas to the west of Linyi decreased. Photochemical reaction (CHEM) had a positive contribution to the O3 concentration in Rizhao during the daytime at all heights, and TRAN had a positive contribution at 0-60 m above the ground, and mainly had a negative contribution above 60 m. The contributions of CHEM and TRAN at 0-60 m above the ground would increase significantly on exceedance days, which was approximately twice that on the non-exceedance days. Source analysis showed that the local sources in Rizhao were the main contribution sources of NOx and VOCs, with the contribution rates of 47.5% and 58.0%, respectively. O3 mainly came from the contribution outside the simulation area (67.5%). The O3 and precursor contributions of the western cities of Rizhao (Weifang, Linyi, etc.) and the southern cities (Lianyungang, etc.) would increase significantly on the days of exceeding the standard. The transportation path analysis showed that the number of exceedances accounted for the largest proportion (11.8%) in the path from the west of Rizhao, which was the main transportation channel of O3 and precursors in Rizhao. This was verified through process analysis and source tracking results, and such trajectories accounted for 13.0% of the total number of trajectories, and their main routes were in the Shaanxi, Shanxi, Hebei, and Shandong regions.
Key words: Rizhao      ozone(O3)      CMAQ model      ISAM tool      HYSPLIT model      source analysis      process analysis     

随着我国经济社会的快速发展, 我国空气污染的特征已从局地煤烟型污染逐渐转变为以臭氧(O3)和PM2.5为主的区域性复合污染[1, 2].近年来, 随着一系列大气污染防治政策和法规的实施, 我国环境空气中的PM2.5浓度呈现下降趋势, 但O3浓度不降反升, 高浓度O3污染不仅在高度城市化的京津冀、长三角、珠三角和川渝地区频发, 在一些城市化水平不高的地区也时有发生[3~7].高浓度O3对人体健康和植物生长均有危害[8, 9].由于O3与前体物和PM2.5存在复杂的非线性关系, 且O3污染具有区域性和易受气象条件影响的特点, 使O3污染成因分析、O3及前体物来源解析和气象因素对O3污染的影响等成为当前的研究热点[10~12].

目前有关O3污染成因分析和来源解析的研究集中在京津冀、长三角、珠三角和四川盆地地区[13].例如唐颖潇[14]基于WRF-CHEM模式过程分析探究京津冀典型城市O3污染成因, 发现夏季午后化学过程是北京、天津和石家庄O3浓度增加的主要原因, 垂直混合使天津和石家庄O3浓度增加, 北京O3浓度减小.大量的过程分析研究表明[15~19], 传输过程和光化学反应是造成高浓度O3的主要因素, NOx排放量大的区域是地面O3主要的汇, 高空O3的垂直向下传输也是地面O3的重要来源; Liu等[20]利用ISAM源追踪工具解析北京O3来源, 发现清洁日O3主要来自模拟区域外边界传输(77.45%), 而在O3污染日边界贡献减小为31.62%, 来自天津(9.63%)、河北(19.02%)和山东(13.01%)的贡献显著增加.国内外学者在长三角和珠三角的研究也均显示边界传输对城市O3有重要贡献但不同地区略有差异[21~25]; Yang等[26]对广州O3分行业的解析结果显示, 交通源、工业源、天然源和民用源对O3的贡献率分别为39%, 22%、10%和10.5%. Wang等[27]在重庆的解析结果显示工业源对O3的贡献大于交通源.因此, 不同区域O3来源存在一定的差异性.

目前常用来O3成因分析和来源解析的方法有后向轨迹法、源模型和受体模型法[28~30].后向轨迹法通过对到达目标区域的气团轨迹进行聚类, 结合污染物监测数据来分析污染物的主要输送路径, 但由于该方法只考虑了物理迁移和沉降过程, 没有考虑化学反应, 因此更适用于一次污染物的传输研究, 也被广泛应用于O3和前体物的直接输送路径探究[31~33]; 源模型法在具有准确的排放清单条件下可以模拟O3及前体物的传输和光化学反应, 其缺点是结果会由于排放清单和气象场模拟的不确定性而造成误差[34, 35]; 受体模型通过测量O3、NO2、CO、HONO、VOCs、光解速率和气象条件等数据来模拟大气光化学反应过程, 它可以避免由于排放清单不确定性带来的误差, 但该方法仅限于对固定地点和时间的分析, 不能进行大区域的空间分布特征研究[36~40].

日照市位于山东省东南部, 处在京津冀与长江三角洲地区之间, 东临黄海, 是典型的沿海城市[41].近5年来, 日照市PM10和PM2.5浓度呈现明显下降趋势, 2020年PM2.5年均浓度达35 μg·m-3, 同比其改善幅度居山东省第一, 但O3污染却日渐严重, 成为制约日照市环境空气质量进一步提升的关键因素. 2020年夏季O3超标天数达24 d, 其中6月O3污染最为严重[42].目前日照市O3污染成因和来源尚不明确, 相关研究也较少.因此, 本文选取日照市夏季2020年6月为典型月, 基于CMAQ模拟O3污染过程, 利用IPR过程分析和ISAM源追踪工具进行O3污染成因和来源分析, 同时应用HYSPLIT模式探究O3及前体物的区域输送路径, 深入分析O3污染的原因, 旨在为日照市和处在沿海地区城市的O3防治对策制定提供参考.

1 材料与方法 1.1 模型介绍

WRF模型是新一代中尺度天气预报模式, 可为CMAQ模型提供气象驱动场[43]; CMAQ模式是美国环保署基于“一个大气层”的理念而设计的三维欧拉大气化学和传输综合模型[44].IPR过程分析可以量化不同物理化学过程对O3的贡献[45].ISAM是CMAQ模型中一种基于敏感性的源追踪分析工具, 可以计算不同类别, 不同区域源排放对目标区域污染物的贡献, 相比于传统的强置零法, ISAM不但可以减少计算量, 而且对于O3、PM2.5等高度非线性的污染物可以减小系统误差[46]; HYSPLIT4模式是欧拉和拉格朗日混合扩散模式, 用来计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹[47].

1.2 模型设置和数据来源

本研究采用WRF4.0为CMAQ5.3提供气象场, 因此两者参数设置尽量保持一致, 详细设置见表 1.WRF使用的气象背景场为美国国家环境预测中心(NCEP)发布的FNL全球再分析资料.人为源排放清单采用清华大学2017年MEIC清单(http://www.meicmodel.orb/)和日照市精细化排放清单.天然源排放清单由MEGAN模型估算.HYSPLIT4模式所用气象数据为NCEP提供的GDAS数据.地面气象数据采用日照市气象局公布的逐时地面气象观测资料.国控点污染物监测数据来自国家环境观测中心空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035).

表 1 模型参数设置 Table 1 Model parameter settings

1.3 ISAM源追踪区域划分

为探究日照市本地和周边区域源排放对日照市的O3及前体物贡献, 考虑相对日照市的距离和方位, 共设置8个源追踪区域(图 1), 分别为日照、青岛、潍坊、临沂、连云港、北面区域、西面区域和南面区域.除人为设定的来源区域, ISAM会自动追踪来自初始条件, 边界传输和其他贡献, 其中边界传输贡献指模拟区域外的O3直接输送和前体物输送到日照市并通过光化学反应生成的O3, 以及平流层O3的传输, 其他贡献主要为大气中甲烷对O3的贡献[24].

图 1 源追踪区域划分示意 Fig. 1 Diagram of source tracing area division

1.4 模型验证方法

为评估模式模拟的准确性, 选取标准化平均误差(NME)、标准化平均偏差(NMB)、平均相对误差(MFE)、平均相对偏差(MFB)和相关系数(R)对模拟结果进行验证.计算公式见式(1)~(5).NME反映模拟值的偏差程度, 用于将平均误差进行标准化; NMB反映模拟值平均偏离程度, 正值表示总体模拟值高于实测值, 反之表示模拟值低于实测值; MFE反映平均绝对误差量; MFB反映平均值的分数偏差; 相关系数反映模拟值与实测值之间的吻合性和相关性.有研究建议[48], 当|MFB|＜60%且MFE＜75%时认为模拟结果合理.

(1)
(2)
(3)
(4)
(5)

式中, Pi为i时刻的模拟值, Oi为i时刻的实测值, n为样本个数, P为模拟值的均值, O为实测值的均值.

2 结果与讨论 2.1 模型检验

分别利用地面气象观测资料和日照市国控点污染物监测数据与模拟值对比来评估WRF和CMAQ的模拟效果(表 2).评估结果显示, 总体上WRF对温度和相对湿度的模拟效果较好, R大于0.63, MFE小于10%, MFB在0~-3.6%之间, 说明模拟值与监测值表现为极强相关.对风速的模拟略有高估, 平均值高估1.5m·s-1, MFE小于75%且|MFB|小于60%, 故认为模拟结果合理; CMAQ模拟O3浓度在各国控点的R均大于0.6, MFE在44.1%以内, 且|MFB|在34.5%以内, 说明模拟值与监测值存在较好的相关性.各国控点模拟值均低于实测值, 可能是由化学机制的不确定性、气象场对风速的高估和源清单的不确定性造成的.总体上, CMAQ能较好模拟日照市O3浓度变化.

表 2 WRF和CMAQ模拟结果评估统计量1) Table 2 WRF and CMAQ simulation results were used to evaluate statistics

2.2 O3及其前体物浓度空间分布特征

2020年6月日照市国控点O3日最大8 h浓度平均值变化如图 2所示, 从中可知, 各国控点的O3日最大8 h浓度平均值变化趋势较为一致, 均在6月4日出现最大值, 最高达256 μg·m-3.对照国家环境空气质量二级标准(GB 3095-2012)限值160 μg·m-3, 各国控点均有超标出现, 且出现时间一致.若将国控点O3日最大8 h浓度平均值超过160 μg·m-3定为超标日, 低于160 μg·m-3定为非超标日, 则2020年6月共有O3超标日8 d, 分别为6月的2、3、4、7、14、15、19和20日, 其余为O3非超标日, 共22 d.为探究日照市O3超标日和非超标日的污染特征及来源差异, 进一步明确O3污染的成因, 以下将对非超标日和超标日O3污染成因和来源进行对比分析.

图 2 日照市国控点ρ(O3-8h)最高值变化曲线 Fig. 2 Change curve of maximum value of state control point ρ(O3-8h) in Rizhao

由于O3高浓度主要出现在白天, 因此, 本研究重点关注日照市白天O3浓度, 将10:00~17:00的O3平均浓度作为白天代表时段进行分析[以下简称白天ρ(O3-8h)].图 3(a)为日照市及周边区域白天ρ(O3-8h)月均值空间分布, 从中可知, 浓度高值区中心位于济南市北部, 与德州市和滨州市三市交界处, 由高值中心向外O3浓度逐渐减小, 日照市远离高值中心, 市内由西北向东南O3浓度逐渐降低.济南市与其西面的淄博市为重要的前体物排放区, 这可能是造成高值中心位于济南市北部的主要原因.

(a)白天ρ(O3-8h)月均值, (b)O3, (c)NOx, (d)VOCs; 色柱表示浓度, 单位为μg·m-3 图 3 O3月均浓度和超标日与非超标日O3及前体物浓度差值空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of O3 and precursors on monthly average O3 concentration and on exceedance and non-exceedance days

为了解O3及前体物浓度空间分布在超标日和非超标日的差异, 将超标日时近地面O3及前体物浓度与非超标日时对应网格的浓度作差, 差值空间分布如图 3(b)~3(d)所示, 从中可知, 相比于非超标日, 在超标日O3及前体物浓度呈现西面减小, 东面增加的特征, 日照市附近的O3及前体物浓度均增大.O3浓度增加的区域范围较大, 主要是以日照市为中心的周边大部分区域.NOx和VOCs在日照市和连云港市沿海附近浓度显著增大, 日照市以西的绝大部分区域浓度减小.VOCs浓度在日照沿海地区增加量较大, 最大可达83 μg·m-3.对比超标日与非超标日近地面风场与温度场可知(图 4), 非超标日风向为东风, 风速较大, 易于污染物的扩散稀释, 且均为源自海上的清洁空气; 超标日, 区域风场较为复杂, 携带O3和前体物的西南风, 南风以及来自海上的东南风在日照市附近汇集, 易于污染物的输送并在日照市附近累积, 同时超标日近地面温度较高, 利于光化学反应的增强生成O3, 由此可见, 日照市O3超标主要是由于气象条件的改变造成O3和前体物的累积以及光化学反应的加强.

(a)超标日, (b)非超标日; 色柱表示温度, 单位为℃ 图 4 超标日与非超标日平均风场与温度场对比 Fig. 4 Comparison of average wind field and temperature field between exceedance and non-exceedance days

2.3 日照市O3污染过程分析

利用CMAQ模型过程分析模块(IPR)输出不同物理化学过程对日照市白天ρ(O3-8h)的贡献, 主要过程包括：光化学反应(CHEM)、输送过程(TRAN)、干沉降(DDEP)和云过程(CLDS).表 3给出了各物理化学过程在不同离地高度上对日照市国控点O3的平均贡献值, 由于云过程在各高度的贡献较其他过程量级较小, 故没有列出, NETC表示所有过程造成的O3累积量.

表 3 不同离地高度处各物理化学过程的O3贡献值对比/μg·m-3 Table 3 Comparison of O3 contribution values of physical and chemical processes at different heights above ground/μg·m-3

由表 3可知, CHEM在各个高度对O3生成均为正贡献, 贡献值范围为0.11~13.34 μg·m-3, 平均贡献值为7.14 μg·m-3, 贡献值随高度增加呈先增大后减小的趋势, 最大值出现在离地151~450 m之间. O3超标日与非超标日相比, CHEM在各个高度的贡献值均有所增大, 平均增加量为5.87 μg·m-3, 在离地0~60 m增加最显著(7.43 μg·m-3), 可见当日照市发生O3污染时近地面和对流层中下层的光化学反应会明显增强.气象要素对比可知, 超标日的温度和辐射分别高出非超标日1.7℃和36.5 W·m-2, 相对湿度低于非超标日9.2%, 高温、强辐射和低相对湿度, 均有利于光化学反应的加强[49].TRAN在离地0~60 m为正贡献, 平均贡献值为11.72 μg·m-3, 其大于CHEM在该高度范围内的贡献值, 在离地60~2 050 m主要为负贡献或较小正贡献, 贡献值范围为-8.31~0.16 μg·m-3, 负贡献的大小随高度增加呈先增大后减小的趋势, 最大负贡献出现在离地61~250 m. O3超标日与非超标日相比, TRAN在离地0~60 m的正贡献明显增加, 平均增加量为5.42 μg·m-3, 在离地751~1 550 m负贡献明显增加, 平均增加量为2.56 μg·m-3, 垂直速度的对比显示(表 3), 超标日离地751~1 550 m有较大的向下垂直速度, 导致O3的垂直向下输送, 故该高度层负贡献增加, 低层的正贡献增加.对比张瑞欣等[50]对乌海市O3污染的过程分析结果, 在0~29m, CHEM和TRAN对乌海市O3贡献均为正, 其余高度TRAN的贡献均为负, 其与本研究结果具有一定的相似性.DDEP的贡献主要在离地0~60 m, 为O3主要的汇, 平均贡献值为-16.68 μg·m-3, 超标日的负贡献明显大于非超标日的负贡献.总之, 从O3非超标日到超标日, 由于光化学反应的增强、水平输送和垂直输送的作用, 使得CHEM和TRAN在离地0~60 m贡献显著增加.

超标日时CHEM和TRAN对近地面O3的贡献与非超标日时对对应网格的贡献差空间分布如图 5所示, 从中可知, 超标日与非超标日相比, CHEM对日照市和周边大部分区域的O3贡献明显增大, 在日照市和连云港市沿海附近增加最显著, TRAN的贡献在日照和连云港沿海附近也明显增加, 而在临沂以西的大部分区域贡献明显减小.由2.2节风场分析可知, 西南风和西风携带O3及前体物到达日照市, 并与来自海上的东风在此汇集, 造成TRAN贡献在日照市和连云港市附近明显增加, 而在西面区域明显减小.

(a)CHEM, (b)TRAN; 色柱表示贡献差, 单位为μg·m-3 图 5 近地面CHEM和TRAN在超标日和非超标日的贡献差 Fig. 5 Contribution difference between near-surface CHEM and TRAN on superscalar and non-superscalar days

2.4 O3及前体物来源分析

为了解日照市本地和周边不同源区排放对O3及其前体物的贡献, 以及在超标日和非超标日的贡献差异, 基于ISAM工具得到不同源追踪区域的贡献情况如图 6所示, 从中可知, 日照市本地源是NOx和VOCs的主要贡献源, 贡献率分别为47.5%和58.0%.本地源占主导的结果与张树宪等[24]在北京的研究结果一致.模拟区域外传输和其他源分别是NOx和VOCs的第二大贡献源, 贡献率分别为32.5%和13.5%. O3主要来自模拟区域外传输, 贡献率达67.5%.国内外学者在京津冀、长三角和珠三角等地区的研究也发现模拟区域外传输对城市O3污染有主要贡献[20, 24, 34].日照市本地源对O3的贡献率为12.0%, 日照市周边区域中潍坊市、临沂市、连云港市和南面区域对NOx、VOCs和O3的贡献较显著, 而来自青岛市, 北面区域和西面区域的贡献相对较小.

圆的内环和外环分别对应非超标日和超标日 图 6 超标日和非超标日各源追踪区域对O3、NOx和VOCs的贡献对比 Fig. 6 Comparison of O3, NOx, and VOCs contribution rates of all contributing sources on O3 exceedance and non-exceedance days

对比各源追踪区域在O3超标日和非超标日的贡献差异可知, 在超标日, 日照市本地源对NOx和VOCs的贡献率有所减小, 分别减小5.0%和20.0%, 对O3的贡献率略有增加(2.0%).潍坊市、临沂市、连云港市和南面区域对O3及前体物的贡献率均显著增加, 其中连云港市和南面区域的贡献率增加最显著, 连云港市对NOx、VOCs和O3的贡献率分别增加2.7%、8.0%和2.8%, 南面区域的贡献率分别增加3.6%、7.0%和2.2%.模拟区域外传输对NOx、VOCs和O3的贡献率在超标日有所减小, 减小量分别为5.0%、3.0%和9.0%.综合认为, 当日照市发生O3污染时, 其周边西面城市(潍坊市和临沂市等)和南面城市(连云港市等)的O3及其前体物会大量输送到日照市, 伴随较强的光化学反应, 造成日照市O3浓度明显增大, 这与2.3节过程分析的结论一致.

2.5 区域输送路径分析

由ISAM源解析结果可知, 日照市有超过60%的O3来自于模拟区域外的边界传输, 为探究O3主要输送路径, 基于HYSPLIT模式计算2020年6月日照市逐时气团后向轨迹, 轨迹聚类结果见图 7.为表征各类轨迹对O3及其前体物浓度的影响, 结合日照市O3和NO2小时浓度监测数据, 计算各类轨迹对应的O3和NO2平均浓度, 并按照国家环境空气质量二级标准(GB 3095-2012), 将O3小时平均浓度超过200 μg·m-3对应的轨迹视为超标轨迹进行统计分析(表 4).

图 7 2020年6月日照市48 h后向轨迹聚类 Fig. 7 The 48 h backward trajectory clustering in Rizhao in June 2020

表 4 各类轨迹对应O3浓度及超标轨迹占比 Table 4 All types of tracks correspond to O3 concentration and the proportion of tracks exceeding the standard

由图 7和表 4可知, 聚类所有轨迹后得到5类平均轨迹.第1类轨迹源自日照市西面, 起源于陕西省北部, 依次经过山西省, 河北省南部后进入山东省, 经临沂市到达日照市, 输送距离远, 数量占总轨迹数的12.95%, 其对应的ρ(O3)和ρ(NO2)均值最高, 分别为120.62 μg·m-3和34.47 μg·m-3, 且超标轨迹在该类轨迹的占比最大(11.8%), 超标轨迹的ρ(O3)均值也最大(245.2 μg·m-3); 第3类轨迹的超标轨迹占比次之(5.1%), 其源自日照市南面, 起源于江苏省中部, 输送距离短, 该类轨迹占总轨迹数的24.51%; 第4类轨迹源自日照市北面的威海市附近, 沿海岸线到达日照市, 输送距离较短, 轨迹数占比最大(33.84%), 对应的ρ(O3)较低, 为97.07 μg·m-3, 超标轨迹占到该类轨迹的4.2%; 第2类和第5类轨迹均源自日照市东面的黄海, 第2类轨迹的移速明显大于第5类轨迹, 两类轨迹的数量共占28.69%, 对应的ρ(O3)和ρ(NO2)均值最低, 超标轨迹数占比也最小, 不足2.5%.

综上, 来自日照市西面的路径中超标轨迹占比最大(11.8%), 为日照市O3及其前体物的主要输送通道, 该类轨迹占总轨迹的12.95%, 来自日照市南面和北面输送距离较短的路径中超标轨迹分别占5.1%和4.2%, 对O3和前体物也有一定的输送作用, 这两类轨迹占到总轨迹的58.35%, 来自黄海的轨迹中超标轨迹数很少, 该类轨迹占到总轨迹数的28.69%.

3 结论

(1) 近地面O3及前体物浓度空间分布显示, O3月均浓度高值中心位于济南市北部, 由高值中心向外O3浓度逐渐减小; O3超标日与非超标日相比, 区域NOx、VOCs和O3浓度总体呈西面减小, 东面增加的特征, 日照附近浓度增加显著, 这主要是由于超标日风场复杂, 携带O3和前体物的西南风, 南风以及来自海上的东南风在日照市附近汇集, 易于污染物的输送并在日照市附近累积.

(2) 过程分析显示, CHEM在各个离地高度对日照市白天O3-8h均为正贡献, 平均贡献值为7.14 μg·m-3, 贡献值随高度增加呈先增大后减小的趋势, 最大值出现在离地151~450 m.TRAN在离地0~60 m为正贡献(11.72 μg·m-3), 在60 m以上主要为负贡献.DDEP贡献主要在离地0~60 m, 为O3主要的汇, 平均贡献值为-16.68 μg·m-3; 从O3非超标日到超标日, CHEM和TRAN在离地0~60 m的贡献明显增加, 增加量分别为7.43 μg·m-3和5.42 μg·m-3.

(3) 源解析显示, 日照市本地源是NOx和VOCs的主要贡献源, 贡献率分别为47.5%和58.0%, O3主要来自模拟区域外传输, 贡献率达67.5%; 超标日与非超标日相比, 日照市本地源对NOx和VOCs的贡献率有所减小, 分别减小5.0%和20.0%, 潍坊市、临沂市、连云港市和南面区域对O3及其前体物的贡献率均显著增加, 其中连云港市和南面区域的贡献率增加最显著, 连云港市对NOx、VOCs和O3的贡献率分别增加2.7%、8.0%和2.8%, 南面区域的贡献率分别增加3.6%、7.0%和2.2%.

(4) 轨迹聚类分析显示, 来自日照市西面的路径中超标轨迹占比最大(11.8%), 为日照市O3及其前体物的主要输送通道, 该类轨迹占总轨迹的12.95%, 来自日照市南面和北面输送距离较短的路径中超标轨迹分别占5.1%和4.2%, 对O3和前体物也有一定的输送作用, 这两类轨迹占到总轨迹的58.35%, 来自黄海的轨迹中超标轨迹数很少, 该类轨迹占到总轨迹数的28.69%.

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