2023, Vol. 44
2. 甘肃省地质矿产勘查开发局第三地质矿产勘查开发研究院, 兰州 730050;
3. 四川省中科云佳环保科技有限公司, 成都 610000
, PENG Xin-bo3 , MA Yan-long2
, ZHANG Li-rui1 , ZHANG Yan-e1 , WANG Quan-ling1 , ZHANG Song-lin1
2. The Third Institute of Geology and Mineral Exploration and Development, Gansu Bureau of Geology and Mineral Exploration and Development, Lanzhou 730050, China;
3. Zhongke Yunjia Environmental Protection Technology Co., Ltd., Chengdu 610000, China
随着经济快速发展, 许多地区的土壤和地下水重金属积累问题持续加重[1~3].我国19.4%的耕地存在As、Cu、Cd和Pb等重金属污染[4].作物对重金属的吸收和积累超过食物安全利用限值时会影响人或动物健康[5, 6].有研究表明, 小麦和玉米的根和叶表现出对重金属的高积累潜力[7].燃煤电厂周边的土壤中Cr、Cu、Pb、Hg和Ni积累严重且含量平均值均高于当地土壤背景值1.16~2.32倍[8].采矿活动导致周边土壤中Cu、Zn、Cd、Sb、As和Pb的积累加重[9].生活废弃物和工业废弃物等堆放掩埋、工业废水乱排放和汽车尾气等导致土壤中Cu和Pb的积累加重[10].有机肥施用可能导致土壤中As、Pb和Cd和Cr的积累加重[11].因此, 明确土壤重金属积累的影响因素及其贡献率, 客观准确地评价积累状况对土壤重金属污染控制与修复十分重要.指数评价法、多元回归分析方法和地理探测器等方法被广泛应用于研究土壤重金属的积累程度与污染源的相关性.车凯等[8]利用多元回归分析与地统计分析相结合的方法对土壤重金属的空间分布及来源进行了解析; 龚仓等[12]利用地理探测器揭示了变量因子和重金属污染分布的交互作用; 相比之下, 地理加权回归模型(geographically weighted regression, GWR)加入了空间特性, 能够根据参数估计值的位置变化探索变量影响空间关系的差异性[13].
兰州市石油化工等重工业的比重相对较大, 农业生产过程中广泛使用地膜, 加之由于农业用水短缺而部分采用废水灌溉, 可能导致耕地重金属的积累.目前, 对兰州市土壤重金属的研究主要集中于主城区[14]、城区公园[15]、交通主干道[16]、蔬菜地[17]和部分县区农用地[18], 柴磊等[19]对兰州市耕地重金属As、Cd、Cr、Hg、Pb、Cu、Zn和Ni污染的程度、分布和来源进行了研究, 结果显示只有Hg存在污染问题, 其它元素无污染; 但是, 他们的研究未考虑兰州市耕地表层土壤中重金属的积累程度和其影响因素贡献的空间差异性.因此, 本文以兰州市耕地表层土壤中的As、Cd、Cr、Hg和Pb为研究对象, 运用描述性统计、单因子积累指数、综合积累指数、半方差函数分析和地理加权回归模型相结合方法, 探究其积累程度、空间分布及其影响因素, 以期为研究区耕地土壤重金属的潜在污染防控提供科学依据.
1 研究区概况兰州市位于黄土高原与青藏高原的交接处, 东经102°35′~104°34′, 北纬35°34′~37°07′, 包括3县5区(图 1), 总面积1.331万km2, 常住人口413.43万(截至2021年末).典型大陆性季风气候, 年均气温9.8℃, 年均降水量327 mm, 年平均蒸发量1 468 mm, 年均日照时数2 424 h, 无霜期182 d以上.境内主要河流为黄河及其支流湟水、庄浪河和大通河, 农业用水多靠提灌.土壤以灰钙土为主, 成土母质为黄土.耕地主要位于山间盆地和谷地; 耕地表层土壤的pH值为8.46, 大于7.5, 属于碱性土壤; 容重较小, 孔隙度为53%; 含水量为14.50%; 全氮和速效钾的含量较高, 分别为673.99 mg ·kg-1和201.40 mg ·kg-1; 有效磷的含量中等, 为35.59 mg ·kg-1; 有机质的含量中下, 为12.53 mg ·kg-1[20].粮食作物以玉米和小麦为主, 经济作物以马铃薯、百合和白兰瓜为主, 是“高原夏菜”的重要基地.
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图 1 研究区概况和采样点分布示意 Fig. 1 Overview of the study area and distribution of sampling sites |
根据《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)[21], 以兰州市1 ∶5万地形图为底图, 使用ArcGIS 10.2和LocaSpace Viewer软件, 按照1 000 m×1 000 m栅格单元, 在兰州市农田和菜地等耕地上布设采样点位; 结合遥感影像解译和实地勘察结果, 重点监管企业周边加密布点, 以体现代表性和均匀性.实际布设采样点位957个(图 1).
2.2 样品采集与分析 2.2.1 样品采集2018年8~12月和2019年4~7月, 根据《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)[21], 选择近期无明显降水的时间采集0~20 cm表层耕地土壤.利用卫星导航仪结合地形和地物确定采样点位, 定点误差小于50 m, 避开明显的点状污染.为增强样品的代表性, 采用双对角线5点混合法采集, 一个表层土样由5个子样组合而成; 以GPS记录点为中心子样点确定采样区(20 m×20 m). 先用铁铲剖出20 cm深的凸台土柱, 再用木铲铲去铁铲接触土壤, 用木铲采样装袋.5点采样量保持一致, 共计采样1 500 g左右.土样运回实验室, 参照《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295-2016)[22]风干, 用木锤碾压, 去除杂质后研磨混匀, 一部分过孔径8目(2 mm)的尼龙筛, 去除砂粒, 充分搅匀后, 封存用于土壤理化性质的测定, 一部分过孔径100目(0.15 mm)尼龙筛, 封存用于土壤重金属含量的测定.
2.2.2 样品分析pH值测定依据《土壤中pH的测定》(NY/T 1377-2007)[23], 称取10 g土样、加入25 mL水, 搅拌均匀后用Seven Excellence酸度计确定, 要求在重复性条件下获得的两次独立测定结果的绝对差值不大于0.1.As和Hg含量依照《土壤质量总汞、总砷、总铅的测定》(GB/T 22105-2008)[24], 称取土样0.2~1.0 g, 用王水(浓硝酸、浓盐酸均为优级纯)消解、原子荧光光谱仪(AFS-830)测定, 检出限0.01 mg ·kg-1, 总砷测定的相对误差绝对值不得超过5%, 重复条件下获得的两次独立测定结果的相对偏差不超过7%. Pb、Cr和Cd含量依照《土壤和沉积物12种金属元素的测定王水提取-电感耦合等离子体质谱法》(HJ 803-2016)[25], 称取土样0.1g, 用王水进行消解、电感耦合等离子体质谱仪(NexION300X)测定; Cd的检出限为0.6mg ·kg-1, 相对标准误差为1.6% ~9.7%, Cr的检出限为0.07 mg ·kg-1, 相对标准误差为2.2% ~9.4%, Pb的检出限为2 mg ·kg-1, 相对标准误差为1.6% ~15%. 样品每50件一批, 设置两个空白实验, 要求空白测定值小于方法检出限; 每批密码插入国家一级土壤标准物质[GBW 07404(GSS-4)], 要求回收率为90% ~110%, 不符合要求的重新测试.设置6个以上涵盖样品浓度值的标准系列浓度, 标准曲线相关系数要求大于0.999.
2.3 数据处理与分析 2.3.1 描述性统计采用Excel 2019软件整理研究区土壤重金属含量数据.首先, 使用SPSS 22.0软件对土壤重金属含量数据进行描述性统计; 其次, 采用单样本Kolmogorov-Smirnov模型检验其正态性, 若显著性水平a=0.05时Pk-s>0.05则表明研究数据服从正态分布, 否则需进行数据转换后再进行正态性检验; 最后, 采用极值法, 以超出平均值±3σ(标准偏差)识别异常值, 对异常值进行溯源复检或者重新采样复测比对, 确定是否需要剔除该异常值.
2.3.2 污染评价(1) 单因子污染指数(Pi) 以样品中单种金属含量的超标倍数(Pi)评价其污染程度(表 1)：
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表 1 土壤重金属污染的单因子指数分级标准 Table 1 Single factor index grading standard of soil heavy metal pollution |
式中, Ci为重金属i的实测含量(mg ·kg-1); Si为重金属i的标准值(mg ·kg-1).鉴于研究区农田绝大部分为旱田、土壤pH值均大于7.5, 因此Si选用《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[26]中的“其他风险筛选值(pH>7.5).
(2) 内梅罗综合污染指数(PN) PN可全面和综合地反映样品中重金属对污染程度的贡献：
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(2) |
式中, Pmax为单因子污染指数最大值, Pave为单因子污染指数平均值.评判标准见表 2.
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表 2 土壤重金属污染的综合指数分级标准 Table 2 Comprehensive index grading standard of soil heavy metal pollution |
2.3.3 积累评价
(1) 单因子积累指数(Ai) 参照单因子污染指数构建单因子积累指数(Ai), 以甘肃土壤背景值为标准[27], 评价某点位、地块或区域的重金属积累程度：
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(3) |
式中, Bi为重金属i的甘肃土壤背景值, 其中Cd为0.116 mg ·kg-1, Hg为0.02 mg ·kg-1, As为12.6 mg ·kg-1, Pb为18.8 mg ·kg-1, Cr为70.2 mg ·kg-1[27].积累程度评价亦参见表 1.
(2) 综合积累指数(AN) 参照内梅罗综合污染指数, 构建综合积累指数(AN), 以评估某点位、地块乃至区域土壤重金属的综合积累程度：
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(4) |
式中, Amax为单因子积累指数的最大值, Aave为单因子积累指数的平均值.综合积累程度评价亦参见表 2.
2.3.4 空间分布格局分析使用地统计学软件GS+9.0对研究区土壤重金属含量数据进行半方差函数分析和Kriging插值, 以研究其空间分布特征.
(1) 半方差函数分析半方差变异函数[γ(h)]是地统计学的基本工具, 通过分析空间变量的连续分布说明其空间变异特征.本文采用GS+9.0软件计算研究区耕地表层土壤中重金属含量的半方差：
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(5) |
式中, h为样本点的间隔距离, 单位为m; C(xi)为位置xi处重金属i的含量, 单位为mg ·kg-1; C(xi+h)为在距离点xi为h处重金属i的含量, 单位为mg ·kg-1; N(h)为间距h的样点对数.通过半方差函数得到重金属i的变程(A)、基台值(C+C0)、块金值(C0)和偏基台值(C).
(2) Kriging空间插值在半方差函数分析的基础上, 通过任一个点影响范围内n个有效样本C(xi)的线性组合得到该点的估计值Cv*, 从而绘制研究区土壤中土壤重金属i含量的空间分布.公式如下：
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(6) |
式中, λi为与有效样本值重金属含量C(xi)有关的权重因子, 满足点(x0, y0)处的估计值Cv*与真实值C(xi)方差最小的最优系数, 表示其对估计值Cv*的贡献.
2.3.5 地理加权回归土壤重金属含量的空间分布格局受自然和人为因素的综合影响.本文采用6大类21个因子表征其对研究区重金属含量空间分异的影响[13].第一类为地形特征因子, 包括海拔高度、坡度和坡长, 影响土壤理化性质.第二类为位置特征因子, 包括距公路距离、距铁路距离、距河流距离、距工厂距离和距居民点距离, 反映重金属物源的影响.第三类为土壤特征因子, 包括pH值、土壤有机质(SOM)含量和土壤质地(黏土含量、沙土含量和粉砂土含量), 反映土壤性质对重金属赋存形态与迁移能力的显著影响[28].第四类为气候特征因子, 包括降水量、气温和地表温度, 反映气候因素对土壤性质的影响和大气沉降对土壤重金属含量的贡献[29].第五类为植被特征因子, 包括归一化差异植被指数(NDVI)和净第一生产力(NPP), 反映植物(含作物)对土壤性质及其重金属迁移的影响.第六类为社会经济因子, 包括人口数量、作物熟制和国内生产总值(GDP), 反映工农业生产和日常生活强度对土壤重金属含量的贡献.行政边界矢量数据来自国家基础地理信息中心(http://ngcc.sbsm.gov.cn)提供的1 ∶400万矢量地图数据库, 距离数据通过欧式距离计算得出; 数字高程模型(DEM)数据来源于地理空间数据云平台云(http://www.gscloud.cn), 坡度和坡长数据通过DEM数据计算获得; GDP和人口数量空间分布格网数据、NDVI和NPP数据来自中国科学院资源环境科学数据中心(http://www.resdc.cn); 熟制、土壤质地、SOM、地表温度、气温和降水数据来自国家地球系统科学数据中心(http://www.geodata.cn/index.html).
本文采用地理加权回归模型说明重金属含量(因变量)和影响因子(自变量)间的空间变化关系[30].公式如下：
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(7) |
式中,
为了消除自变量间的量纲差异, 进行GWR建模前要对自变量归一化：
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(8) |
式中, Ximax和Ximin分别为自变量Xi的最大值和最小值.回归系数为正, 表示该因子起积极影响, 反之则为消极影响.为了避免各因素出现多重共线性, 剔除变量的方差膨胀因子(VIF)大于10的变量[31].
3 结果与分析 3.1 土壤重金属含量的描述性统计特征描述性统计可以客观反映研究区重金属含量的分布特征.复检复测表明, 本研究中的重金属含量异常值相关点位分布于企业周边, 因此是真实存在, 故在描述性统计中不剔除.研究区土壤5种重金属含量经对数转换后符合正态分布, 因此可以进行描述性统计.研究区样点pH范围为7.6~10.5, 中位数为8.41, 均大于7.5.表 3表明, 研究区耕地表层土壤中重金属的中位值超出甘肃省背景值的倍数从高到低依次为：Cd>Hg>Pb>As>Cr.且都小于《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[22]中的“其他风险筛选值(pH>7.5)”, 所以不存在污染.单因子污染指数中位值从高到低为：As>Cd>Cr>Pb>Hg, 均属于清洁级别.内梅罗综合污染指数中位值为0.12, 属于安全级别.变异系数中, Cd和Hg的CV>36%, 属于强变异, 说明人类活动可能是其空间异质性的主要因素.而As、Pb和Cr属于中等变异(15%≤CV≤35%)[32], 表明外源输入的影响可能较大.
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表 3 兰州市耕地表层土壤重金属含量和污染程度的描述性统计1) Table 3 Content and pollution degree of heavy metals in the surface soil of cultivated land in Lanzhou |
3.2 土壤重金属的污染程度
单因子污染指数显示, 研究区耕地表层土壤中As的点位值99.79%为清洁级别, 0.21%为轻度污染; Cd的点位值99.48%为清洁级别, 0.52%为轻度污染; 相比之下, Cd的点位超标率略高于As.其余3种重金属Pb、Hg和Cr均为清洁级别.综合污染指数表明, 研究区耕地表层土壤中重金属的99.16%为安全级别, 0.63%为警戒级别, 0.21%为轻度污染.可见, 兰州市耕地表层土壤普遍不存在重金属污染问题, 只有极个别点位存在轻度污染现象.
3.3 土壤重金属的积累程度 3.3.1 单因子积累指数评价结果表 4显示, 兰州市耕地表层土壤重金属的单因子积累指数中位值大小为：Cd>Hg>Pb>As>Cr, 点位轻度及以上积累的百分比大小为：Cd>Pb>Hg>As>Cr, 点位重度积累的百分比大小为：Hg>Cd>Pb>As=Cr, 可见Hg和Cd的积累更明显.同样的, 永登县、榆中县、七里河区、西固区和城关区Hg的单因子积累指数最大, 其次为Cd; 而红古区和皋兰县的则反之.
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表 4 基于单因子指数的研究区土壤重金属积累程度 Table 4 Accumulation degrees of heavy metals in soil of the study area based on single-factor index |
3.3.2 综合积累指数评价结果
兰州市耕地表层土壤重金属的综合积累指数属于中等变异, 中位值表明为轻度积累; 轻度过半, 中度约1/3, 重度积累10%以上, 无积累占比不到2%(表 5), 与单因子积累指数的评估结果基本一致.综合积累指数中位值表明：西固(3.56)>七里河(2.69)>皋兰(2.48)>城关(2.47)>红古(2.09)>永登(2.22)>榆中(2.15), 除西固区属于重度积累外其它县区均为中度积累.
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表 5 研究区土壤重金属综合积累指数的评价结果 Table 5 Evaluation results of comprehensive accumulation index of soil heavy metals in the study area |
3.3.3 土壤重金属积累指数的空间分布特征 3.3.3.1 土壤重金属积累指数的空间结构
表 6显示, 研究区重金属积累指数的决定系数均较大, 显示模型的拟合效果较好; 变程为2 010~19 200 m, 均大于采样间隔(1 000 m), 符合地统计学取样要求, 可以进行空间变异性分析[33].土壤重金属积累指数的空间相关性受结构性和随机性因素的共同影响.研究区耕地表层土壤中重金属单因子积累指数的基底效应大小为：Cd>As>Cr>Pb>Hg, 其中Cr、Hg和Pb介于0.25~0.75, 表明其空间自相关中等, 显示其受自然和人为因素的共同影响; As和Cd的基底效应大于0.75, 显示其空间自相关弱, 表明随机因素占主导地位[34].综合积累指数的基底效应也为0.25~0.75, 显示研究区耕地表层土壤中重金属的积累总体受自然和人为因素的共同影响.
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表 6 研究区土壤中的重金属积累指数变异函数理论模型及相关参数 Table 6 Variogram theoretical model and parameters of heavy metal accumulation index in soil of the study area |
3.3.3.2 单因子积累指数的空间分布特征
各地区成土母质差异可能造成土壤重金属含量不等, 影响其初始的空间分布.而人为因素不同可能造成土壤重金属空间累积的程度各异.本文利用克里金插值法绘制研究区土壤重金属单因子积累指数空间分布.
图 2表明, As的积累度由西向东降低, 71.34%超出甘肃省背景值(12.6 mg ·kg-1), 为轻度积累区, 主要集中在皋兰县(除西南边缘部分)、红古区、西固区、七里河区、榆中县东北部和西南部.Cr由西北向东南降低, 1/3超出甘肃省Cr背景值(70.20 mg ·kg-1), 为轻积累区, 主要分布在永登县和红古区, 1 256 km2. Pb除榆中县东北部为片状清洁区域外均超出甘肃省背景值(18.80 mg ·kg-1), 为轻度累积, 占92.55%.Cd由西向东增加, 99.90%超出甘肃省背景值(0.12 mg ·kg-1), 为轻度累积, 4 015 km2.重积累区132 km2, 占3.29%, 主要集中在皋兰县东部和榆中县青城镇; 中度积累区1 969 km2, 主要分布在永登县、皋兰县中部、红古区西部、七里河区和榆中县西部, 占49.03%; 警戒区仅占0.02%, 位于皋兰县九合镇; 其余地区全为轻度积累区, 面积1 914 km2, 占47.66%. Hg由中部向四周降低, 研究区94.30%超出甘肃省景值(0.02 mg ·kg-1).轻度积累区2 461 km2, 主要分布在红古区、永登县(武胜驿镇-民乐乡-苏家峡村、坪城乡、四泉村-中川镇)、皋兰县西部和中部、七里河中部、榆中县(清水驿乡-龙泉乡、青城镇-中连川乡), 占61.28%; 中度积累区799 km2, 主要分布在永登县中部、红古区平安镇、西固区西部、七里河东部、城关区、皋兰东部、榆中县西南部, 占19.89%; 重度积累区527 km2, 主要呈点状分散在永登县、西固区、城关区、七里河区、皋兰县和榆中县, 占13.12%.
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图 2 研究区土壤重金属单因子积累指数的空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of single-factor accumulation index for heavy metals in soil of the study area |
图 3表明, 研究区土壤重金属综合积累指数大体从西北向东南增加, 从中间向两边降低.轻度积累区主要位于永登县连城镇-民乐乡至坪城镇-秦川镇和榆中县东北部, 占64.72%; 中度积累区位于皋兰县大横村-涧沟村-什川镇一线、七里河区、城关区和榆中县中西部, 占22.09%; 重度积累区呈岛状分布于皋兰县的水皋镇-忠和镇和西固区, 占5.72%, 可能同石化、冶金、交通运输、汽车维修、居民生活和化肥农药使用有关.综合积累水平较高的区域与Hg和Cd的高值区基本重合.
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图 3 研究区土壤重金属综合积累指数的空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of comprehensive accumulation index of soil heavy metals in the study area |
图 4表明, 研究区耕地表层土壤中As的单因子积累指数与pH值的(负)相关性最强, 与GDP的相关性最弱.Cd单因子积累指数与降水量的(负)相关性最强, 与距居民点距离的相关性最弱.Cr单因子积累指数与pH值的(负)相关性最强, 与距居民点距离的相关性最弱.Hg单因子积累指数与距铁路距离(负)的相关性最强, 与熟制和NPP的相关性最弱.Pb单因子积累指数与距离铁路距离的(负)相关性最强, 与熟制的相关性最弱.研究区土壤中As、Cd、Cr、Hg和Pb含量的影响因子中, 人口数量、GDP、沙土含量和粉砂土含量与其它环境因子(VIF[10])共线, 因此在GWR分析时剔除上述因素.
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a. AAs, b. ACd, c. ACr, d. AHg, e. APb, f.海拔高度, g.坡度, h.坡长, i.距公路距离, j.距铁路距离, k.距河流距离, l.距工厂距离, m.距居民点距离, n.pH, o.SOM含量, p.黏土含量, q.砂土含量, r.粉砂土含量, s.降水量, t.气温, u.地表温度, v.NDVI, w.NPP, x.人口数量, y.熟制, z.GDP; 色柱表示相关性系数 图 4 研究区土壤重金属单因子积累指数与影响因子间的Pearson相关性 Fig. 4 Pearson correlations between single-factor accumulation index of soil heavy metals and impact factors in the study area |
图 5(a)表明, 海拔高度、NPP值、SOM含量和距离公路距离与As单因子积累指数的回归系数大体呈从中间向四周递减, 分别与87.05%、37.95%、75.05%和39.74%的耕地As单因子积累指数正相关, 高值区分别在永登县东北角、皋兰县北部、皋兰县西南角和永登县东南部, 表明As单因子积累指数随海拔高度、NPP值、SOM含量和距公路距离的增大而增大; 分别在12.95%、37.95%、24.95%和60.26%的区域负相关, 高值区分别在榆中县和皋兰县东部边缘、皋兰县中部、榆中县、西固区和永登县北部, 表明As单因子积累指数随海拔高度、NPP值、SOM含量和距离公路距离的增大而减小.pH值与As单因子积累指数的回归系数大体呈从北向南递减, 在16.38%的区域正相关, 高值区分布在永登县中部; 在83.62%的区域负相关, 高值区分布在榆中县西南部.降水量和气温与As单因子积累指数的回归系数大体呈从北向南递增, 分别在68.20%和57.57%的区域正相关, 高值区分别分布在永登县东北角、皋兰县和榆中县中部; 分别在31.70%和42.43%的区域负相关, 高值区分别分布在永登县和皋兰县北部交界处.距铁路距离与As单因子积累指数的回归系数大体呈从中间向四周递增, 与56.77%的区域正相关, 高值区分布在永登县和榆中县东北部; 与43.23%的区域负相关, 高值区分布在永登县东南部.
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(a)As, (b)Cd, (c)Cr, (d)Hg, (e)Pb 图 5 研究区土壤重金属单因子积累指数影响因素的GWR回归系数空间分布 Fig. 5 Spatial distributions of GWR regression coefficients of influencing factors of soil heavy metal single-factor accumulation index in the study area |
图 5(b)表明, SOM含量、气温、pH值和坡长与Cd单因子积累指数的回归系数大体呈从西南向东北递增, 分别与98.61%、88.30%、30.03%和94.75%的区域正相关, 高值区分别在皋兰县南部、皋兰县中部和榆中县东北部、永登县东北角和皋兰县东部; 分别与1.39%、11.70%、69.97%和5.25%的区域负相关, 高值区分别在榆中县西南部、永登县东北角、兰州市主城区西南部、榆中县西部.海拔高度与Cd单因子积累指数的回归系数大体呈从中间向四周递减, 与73.53%的区域正相关, 高值区分布在兰州市中部; 与26.47%的区域负相关, 高值区分布在永登县东北角.距公路距离与Cd单因子积累指数的回归系数大体呈从中间向四周递增, 与33.14%的区域正相关, 高值区分布在永登县北部; 与66.86%的区域负相关, 高值区分布在兰州市中部.距河流距离和降水量与Cd单因子积累指数的回归系数大体呈从西南向东北递减, 分别与64.19%和54.21%的区域正相关, 高值区分别分布在永登县东南部、红古区东部和榆中县西南部, 皋兰和榆中县中部; 分别与35.81%和47.29%的区域负相关, 高值区分别分布在榆中县东北部和永登县东北角.
图 5(c)表明, SOM含量、海拔高度和NPP值与Cr单因子积累指数的回归系数大体呈从中间向四周递增, 分别与95.64%、83.19%和83.02%的区域正相关, 高值区分别在永登县东部、安宁七里河交界处和皋兰县北部; 分别与4.36%、16.81%和16.98%的区域负相关, 高值区分别在皋兰县北部、兰州市东南部和皋兰县中部.气温与Cr单因子积累指数的回归系数大体呈从西北向东南递增, 地表温度则与之相反, 分别与61.06%和78.96%的区域正相关, 高值区分别在兰州市东南部和永登县西南东北一线; 分别与38.94%和21.04%的区域负相关, 高值区分别在永登县东北部和兰州市东南部.pH值和距铁路距离与Cr单因子积累指数的回归系数大体呈从中间向四周递增, 分别与30.20%和54.98%的区域正相关, 高值区分别在榆中县东北部和永登县北部; 分别与69.80%和45.02%的区域负相关, 高值区分别在兰州市中部和永登县南部.降水量与Cr单因子积累指数的回归系数大体呈从北向南递增, 与77.69%的区域正相关, 高值区在永登县东北角; 与22.31%的区域负相关, 高值区在永登县东南部和七里河区.
图 5(d)表明, 海拔高度和坡长与Hg单因子积累指数的回归系数大体呈从西北向东南递增, SOM含量则相反, 海拔高度、坡长和SOM含量与兰州市耕地Hg单因子积累指数正相关, 高值区分别在兰州市西北部、皋兰县和七里河区东南部、永登县和皋兰县北部交界处.NDVI和距居民点距离与Hg单因子积累指数的回归系数大体呈从西北向东南递减, 气温则从中间向四周减少, NDVI、距居民点距离和气温与兰州市耕地Hg单因子积累指数负相关, 高值区分别在兰州市东南部、榆中县东部和兰州市中部.pH值与Hg单因子积累指数的回归系数大体呈从西北向东南递增, 与30.20%的区域正相关, 高值区在榆中县东北部; 与69.80%的区域负相关, 高值区在兰州市中部.降水量与Hg单因子积累指数的回归系数大体呈从西北向东南递增, 与52.69%的区域正相关, 高值区在兰州市东部; 与47.31%的区域负相关, 高值区在永登县东北部.
图 5(e)表明, SOM含量、坡长和距工厂距离与Pb单因子积累指数的回归系数大体呈从中间向四周递减, 分别在96.54%、97.73%和28.51%的区域正相关, 高值区分别在永登县东北角、皋兰县南部边缘、永登县和皋兰县交界处; 分别在3.46%、2.27%和71.49%的区域正相关, 高值区分别在皋兰县北部、永登县东北角和榆中县西南部.气温和海拔高度与Pb单因子积累指数的回归系数大体呈从东北向西南递减, 分别在66.98%和77.69%的区域正相关, 高值区分别在皋兰县中部和皋兰县东北角; 分别在33.02%和22.31%的区域负相关, 高值区分别在榆中县东北部和皋兰县东北部.距铁路距离和pH值与Pb单因子积累指数的回归系数大体呈从中间向四周递增, 分别在16.88%和42.13%的区域正相关, 高值区分别在榆中县中部和兰州市中部; 分别在83.12%和57.878%的区域负相关, 高值区分别在永登县东南部、永登县北部和榆中县东部.NPP值与Pb单因子积累指数的回归系数大体呈从西向东递增, 在80.38%的区域正相关, 高值区分别在皋兰县和榆中县北部; 在19.62%的区域负相关, 高值区分别在永登、西固和红古三区交界处.
表 7表明, 影响因子的平均回归系数(反映其对重金属含量的贡献率)从大到小依次为：土壤特征>地形特征>气候特征>位置特征>社会经济特征>植被特征.其中, SOM含量的贡献率最大, 海拔高度和气温的次之, NDVI值的最小.
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表 7 研究区土壤重金属单因子积累指数影响因素的GWR分析结果1) Table 7 GWR analysis results of single-factor accumulation index of heavy metal content in soil in the study area |
研究区地形因素平均值与重金属含量正相关, 显示地形因子的贡献[34], 其中海拔高度>坡长>坡度.海拔高度和坡长与重金属单因子积累指数正相关, 海拔升高, 燃油排放增加[35], 坡长越长可耕作面积越大, 外源输入增加; 坡度与重金属含量负相关, 陡坡退耕, 农业源污染不存在, 工业和其它人类活动污染贡献也少, 外源输入减少.
土壤特征平均值与重金属含量正相关, 其中SOM含量>pH, 有机质含量与重金属含量正相关, 是因为土壤有机质与重金属络合作用降低其生物有效性和迁移率, 导致其在土壤中积累[36]; pH值与重金属含量负相关, 是由于研究区基本上为碱性土壤, 重金属含量低, 与林小兵等[37]的研究结果一致.
气候特征平均值与重金属含量正相关, 其中特征平均值大小为：气温>降水量>地表温度.降雨量是因为径流下渗过程加剧重金属下渗, 干湿循环下扩散范围也增加, 累积增加; 气温和地表温度与重金属含量正相关, 与邵俐等[38]的研究结果一致, 是因为温度升高有利于重金属离子向下层土壤扩散.
位置特征采用距离因子表示人类活动改变的重金属含量及其空间分布, 平均值与重金属含量负相关, 距铁路距离>距公路距离>距河流距离>距工厂距离=距居民点距离, 其中, 距铁路距离、距公路距离、距工厂距离和距居民点距离与重金属含量呈负相关, 表明可能是主要来源, 距河流距离呈正相关, 表明河流的影响小于前者.铁路和公路组成密集的交通网, 不仅使大量污染物通过大气沉降扩散到土壤中, 而且汽车尾气、道路表面油漆磨损、燃料燃烧和刹车片磨损都导致周边土壤Pb和Hg重金属累积[39]; 距铁路距离对Cr积累的贡献最大. 研究区分布着建材、塑料和印刷等工厂企业, 工业“三废”携带的重金属通过大气沉降、雨水冲刷和渗透等方式富集到土壤[10], 对Cd积累的贡献最大; 居民日常产生的大量含有重金属的生活垃圾和废水, 导致居民点周边土壤重金属累积[40], 对Hg积累的贡献最大; 研究区主要是由于工业排放和交通运输造成水源重金属富集进而通过河流灌溉导致土壤重金属富集, 对Cd含量的贡献最大.
植被特征平均值与重金属含量正相关, 其中NPP>NDVI, 耕地表面作物生长旺盛, 意味着施肥量的增加, 从而导致土壤重金属含量增加.除Hg和Pb外, NDVI值与其它重金属含量正相关, NPP则与As含量负相关, 与其它重金属正相关.NDVI与NPP对土壤重金属含量的贡献相反, 原因不清楚.植物通过富集作用吸收重金属[41].
社会经济特征与重金属含量负相关, 熟制与重金属含量负相关, 这与王腾飞等[42]的研究结果相同, 是由于作物收获移走重金属.
GWR模型较OLS模型变量少而R2显著提高, 表明GWR的解释力大.用AICc评价模型的拟合优度, AICc值越小说明模型的性能越好.低AICc同样表明GWR比OLS更能解释土壤重金属含量与环境因子之间的关系.OLS效果较差的主要原因是只能生成土壤重金属含量与环境因子之间空间一致关系的模型, 未考虑研究区具体差异性, 例如污染源对周围土壤中重金属积累的影响随着距离的增加而减小[43].OLS模型采用常数系数很难准确表达空间差异性, 而GWR模型采用空间变量回归系数能够更准确地表征影响因子对土壤重金属含量的影响, 模拟的精度更高.
4 讨论研究区耕地土壤重金属积累程度远低于与工业废水污灌有关的白银市市郊耕地[44], 是由于该区域白银市金属矿开采与冶炼及其废水灌溉造成; As积累高于新疆焉耆县耕地[45], 可能是由于兰州市分布着水泥厂、砖瓦厂以及其它类型的工厂或者企业, 因而常年燃煤、产生大量飞灰, 最终通过大气沉降到土壤耕地之中; Cd和Hg积累略高于其他地区, 兰州市交通业较发达, Cd存在于汽车尾气中随着大气沉降和空气粉尘吸附作用进入土壤[46]; Cr积累比其它地区略低, Hg含量略高于陕西泾惠渠灌区[47], 兰州市大量农药化肥进入耕地积累, Pb积累略高于陕西泾惠渠灌区[47]和新疆焉耆县耕地[46], 略低于贺兰山东麓[48], 主要来源于交通工具的燃料燃烧、汽车引擎以及轮胎摩擦(表 8).
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表 8 兰州市与我国其它地区耕地表层土壤中重金属单因子积累指数的对比1) Table 8 Comparison of single factor accumulation index of heavy metal content in surface soil of cultivated land in Lanzhou and other areas in China |
兰州市耕地表层土壤不存在重金属污染问题, 但有较大积累, 所以存在潜在污染风险.单因子积累指数显示, Cd和Hg存在重度积累, 样点占比分别为8.36%和19.02%.综合积累风险占比近98%, 重度积累10%以上, 是由于考虑了积累程度最大的元素, 所以导致结果差异.李军等[49]研究表明, 兰州市BRT沿线所有站点重金属综合污染评价为重度, 均高于本文研究结果, 应该是交通运输贡献过大导致.与蔡锐等[50]的研究结果不同, 兰州市西固区Hg虽存在重度积累, 但目前已不存在污染, 这是由于兰州石化公司搬迁后, 政府对其进行生态修复.GWR结果显示, 土壤重金属积累程度与土壤特征的相关性最为强烈, 与地形特征和气候特征的相关性次之, 这与龚仓等[12]研究的结果相似, 是由于土壤理化性质的变化直接影响重金属的活性和迁移转化[51].pH值与重金属元素含量呈负相关, 这与柴磊等[19]研究结果一致, 是因为随着pH值的升高, 会增加土壤对于重金属离子的吸附作用, 从而导致土壤中的活性重金属离子下降[52].总体上, 研究区土壤重金属空间分布是多种因素共同作用的结果, 且不同影响因素对不同重金属元素的作用强弱不尽相同, 但人类活动因素对重金属空间分布的扰动最为强烈.
5 结论(1) 单因子积累指数表明, 研究区Hg和Cd的积累程度最大; 综合积累指数显示, 研究区土壤重金属的积累点位高达98.11%, 其中54.81%为轻度, 43.3%为中度和以上.
(2) 克里金插值分析显示, Cr、Hg和Pb单因子积累指数的空间自相关性中等, 表明其受随机性因素和结构性因素的共同影响; 其它2种重金属的空间自相关程度弱, 表明其主要受随机性因素的影响, 其中人为因素的影响较大.As和Cr单因子积累指数由西向东递减, Cd则由西向东递增, Hg单因子积累指数中间高四周低; 综合累积指数从西北向东南增加, 从中间向两边降低.
(3) GWR分析结果显示, 海拔高度、坡长、距河流距离、SOM含量、降水量、气温和地表温度对研究区重金属积累都表现为正向驱动作用, 其余因子都表现为负向驱动, 并表现出显著的空间异质性和不稳定性.其中, 土壤特征>地形特征>气候特征>位置特征>社会经济特征>植被特征, 而SOM含量的贡献率最大, 海拔高度和气温的次之, NDVI值的最小.土壤特征虽然在很大程度上决定重金属的含量, 相比之下位置特征的影响空间异质性更强.
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