2023, Vol. 44
, FANG Lin-fa , FANG Biao , YE Ping-ping , FAN Xiao-xia , GAO Kun-peng , CHEN Zheng , XIAO Ran
健康土壤是农产品安全生产和实现土壤多种生态服务功能的基础[1].作为农田土壤的首要污染物, 重金属元素的累积给粮食安全生产和人体健康均带来了巨大的威胁[2].全国土壤污染状况调查公报显示, 我国耕地土壤质量状况堪忧, 西南地区土壤重金属污染更为严重[3].相比于粮田, 化肥、有机肥和农药的大量施用使得菜地土壤重金属污染态势更为严峻[4, 5].同时, 菜地土壤中普遍存在的土壤酸化和有机质降低提高了土壤中重金属的活性, 增加了土壤中重金属向植株迁移的风险, 加剧了重金属随食物链的富集和对人体健康的不利影响[6, 7].例如, Ahmed等[8]发现制革废水污染土壤栽种蔬菜导致的人体健康风险是食用清洁蔬菜的200余倍.随着蔬菜在居民日常膳食中占比的提高, 菜地土壤重金属污染的控制与修复成为了当前研究的热点[9].
重庆是我国蔬菜的主要产区和“南菜北运”的重要基地.2019年三峡库区(重庆段)蔬菜播种面积和产量分别为37.3×104 hm2和9.52×106 t, 占到了全市蔬菜种植总面积和总产量的49.6%和47.4%[10].在此背景下, 区域菜地土壤重金属污染现状受到越来越多的关注.周皎等[11]发现重庆江津菜地土壤受到轻度至中度的Cd污染.王佳等[12]通过对重庆市主城蔬菜重金属含量监测发现, 蔬菜样品中Cd、Cr、Ni和Pb的超标率分别为2.4%、3.9%、12.6%和51.2%.然而, 当前研究大多以各个区县分散研究为主, 对于三峡库区菜地土壤重金属污染整体状况的调查研究还相对缺乏.基于此, 本文以三峡库区(重庆段)蔬菜主产区菜地表层土壤(0~20 cm)为研究对象, 分析了土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn等7种重金属元素的富集状况, 利用单因子、内梅罗综合污染指数法和潜在风险评价法对菜地潜在生态风险进行评估并利用主成分分析等方法对土壤中重金属的来源进行了分析; 考虑蔬菜种植方式和年限对菜地土壤重金属累积的影响, 研究对比了栽种方式(露地和大棚)和种植年限对菜地土壤重金属含量的影响.通过对区域菜地土壤质量的综合评估, 以期为库区(重庆段)蔬菜安全生产提供依据和数据支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区域如图 1所示, 包括重庆市潼南、合川、江津、巴南、涪陵、丰都、武隆、忠县、酉阳、彭水、梁平、万州、云阳和开州等区县, 地理坐标介于28°28′~31°44′N、105°49′~110°12′E.该区域属于亚热带季风气候, 年平均气温为14.7~18.2℃, 总降水量为1 200~1 400 mm[13].土壤类型以紫色土、黄壤和水稻土为主.主要种植的蔬菜类型为叶菜类和茄果类, 菜地种植年限为1~15 a.调研发现, 区域蔬菜生产施用的有机肥以粪肥(猪粪和鸡粪)为主, 商品有机肥次之; 无机肥主要以尿素、二胺和复合肥为主.有机肥的年均施用量为0.852~35.0 t·hm-2.
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图 1 研究区菜地土壤采样点布置示意 Fig. 1 Distribution diagram of sampling sites in the study area |
采样时间为2020年8月, 当季主要种植的蔬菜类型为上海青、莴笋、辣椒、茄子和空心菜.基于区域农业统计年鉴数据, 在每个区县选取1~2个代表镇, 有针对性地选择种植年限不同的菜地土壤(涵盖露地和大棚菜地)进行采样并利用手持GPS记录采样点的位置.采样点远离公路、田埂和养殖场等区域.根据《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)的相关要求, 采用梅花点法采集0~20 cm表层菜地土壤样品, 将5点样品等量混合后, 去除碎石、农作物根系等杂物并利用四分法保留1 kg土壤样品.共采集土壤样品190个, 其中露地土壤104个、大棚土壤86个(图 1).土壤样品经风干、磨细后分别过2 mm和0.147 mm尼龙筛后用于土壤理化性质和土壤中重金属全量的测定.为避免样品交叉污染, 所用工具采集后立即将其清理干净; 采样及储存处理过程中尽量避免接触金属器皿.
1.2.2 样品分析测试土壤理化性质的测定参照文献[14, 15]中的相关方法, 每个样品重复3次.土壤pH按土液比1∶2.5搅拌30 min并静置1 h后用pH计测定; 土壤有机碳的测定采用重铬酸钾氧化还原滴定法测定; 土壤铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)的测定采用2 mol·L-1 KCl浸提-流动分析仪测定, 速效磷(AP)和速效钾(AK)分别采用0.5 mol·L-1 NaHCO3浸提-钼锑抗比色和2 mol·L-1 HNO3浸提-火焰光度法测定.
土壤中重金属含量采用高精度便携式X射线荧光光谱仪(Multi Element Portable HD Rocksand, 美国XOS公司)测定[16], 每个样品重复4次.仪器对目标元素As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的检出限分别为0.005、0.001、0.005、0.015、0.030、0.005和0.01 mg·kg-1.分析过程中使用国家标准物质GBW(E)070232进行质量控制, 土壤中重金属的回收率在90.6%~105%之间, 样品分析满足质量控制需求.
1.3 重金属污染评价 1.3.1 单因子污染指数法采用单因子污染指数法对菜地土壤重金属污染状况进行评价[11, 17], 计算公式如下：
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(1) |
式中, Ci为土壤中重金属元素i的含量(mg·kg-1), Si为土壤中第i种金属含量的评价标准(mg·kg-1), 本研究选用三峡库区土壤重金属元素的背景值作为污染物的评价标准[18]; Pi为土壤中重金属i的环境污染指数: Pi≤1表示无污染, 1 < Pi≤ 2表示轻微污染, 2 < Pi≤ 3表示轻度污染, 3 < Pi≤ 5表示中度污染, Pi>5表示高度污染.
1.3.2 内梅罗综合污染指数法为了全面评价多金属的土壤污染状况, 在单因子污染指数分析的基础上引入内梅罗综合污染指数法, 该方法能够较全面地评价重金属的污染程度, 同时突出了高浓度污染物对土壤环境质量的影响[19, 20].样点综合污染指数PN的计算公式如下：
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(2) |
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(3) |
式中, Pia为单项污染指数平均值; Pimax为最大单项污染指数, n为样品数量.土壤综合污染指数分析标准如下[21]：清洁(PN≤0.7, 清洁)、警戒(0.7 < PN≤1, 尚清洁)、轻度污染(1 < PN≤2, 土壤开始受到污染)、中度污染(2 < PN≤3, 土壤受到中度污染)和重度污染(PN>3, 土壤污染已经相当严重).
1.3.3 潜在生态风险评价法Hakanson[22]提出的潜在生态风险评价法不仅考虑了土壤中重金属的含量和背景值, 还将环境生态效应与毒理学联系起来, 减少了土壤自身区域差异影响的同时, 能够较好地评估土壤中重金属的潜在生态环境风险[23].计算公式如下：
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(4) |
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(5) |
式中, Ti为金属毒性相应系数(Cr、Cd、Cu、Pb、Ni、Zn和As的毒性系数分别为2、30、5、5、5、1和10)[24]; 单污染物潜在生态风险指数(Ei)40、80、160和320分别为轻微、中度、较强、很强和极强等级的风险阈值.RI为综合生态风险指数.潜在生态风险水平依次为轻度(Ei≤40)、中度(40 < Ei≤80)、高度(80 < Ei≤160)、很高(160 < Ei≤320)和极高(Ei>320); 综合生态风险分为轻度(RI≤150)、中度(150 < RI≤300)、高度(300 < RI≤600)和极高(RI≥600).
1.4 数据处理采用Excel 2019对原始数据进行处理, 利用IBM SPSS Statistic 21对重金属的来源进行统计和分析, 并进行KMO效度检验和Bartlett球形检验[25], 利用Origin 2021进行绘图.
2 结果与分析 2.1 菜地土壤基本理化性质由于土壤母质和农业生产活动等因素的影响, 区域菜地土壤pH值差异较大(4.52~7.03).土壤pH的均值为5.91, 其中强酸性(pH < 4.5)、酸性(4.5 < pH < 5.5)和微酸性(5.5 < pH < 6.5)土壤占比分别为13.9%、22.5%和32.4%.菜地土壤酸化情况比较明显, 部分土壤pH值超过了蔬菜生长的最适pH值范围(5.5~7.5).相比于露地菜地, 大棚菜地土壤的pH值更低.菜地土壤中ω[有机质(OM)]介于10.82~44.87 g·kg-1, 均值为21.7 g·kg-1, 略高于区域农田土壤ω(OM)均值(24.9 g·kg-1), 这主要与蔬菜生产环节中有机肥的大量施用有关.然而, 区域内超半数样点的土壤有机质含量低于2%的土壤有机质临界值, 这可能与菜地较高的复种指数有关[26].此外, 区域菜地土壤中ω(NH4+-N)、ω(NO3--N)、ω(AP)和ω(AK)偏高, 分别为31.7、81.2、19.1和424 mg·kg-1(图 2).
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图 2 研究区土壤pH和养分含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of soil pH and nutrient content in the study area |
区域菜地表层土壤中重金属含量和空间分布特征如表 1所示.土壤中ω(As)、ω(Cd)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Ni)、ω(Pb)和ω(Zn)均值分别为9.48、0.211、78.7、35.5、53.1、30.5和107 mg·kg-1.除Cr以外, 其余元素含量均高于三峡库区土壤背景值[18].其中, Ni的含量为土壤背景值的1.82倍(最大)、Pb的含量为土壤背景值的1.27倍(最小).土壤重金属(尤其是Cd)的变异系数较大, 说明重金属元素的空间分布存在明显的不均匀性.参照《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[27], 研究区域各元素的点位超标率大小分别为：14.2%(Ni)>12.5%(Cd)>8.01%(Cu)>4.53(Zn)>2.32%(Cr)>1.12%(Pb)>0.0%(As).其中, 土壤中Cd、Ni、Cu、Cr和Zn含量的最大值分别是筛选值的4.83、4.09、2.36、1.37和1.27倍.但是, 土壤中元素的含量均低于土壤污染风险管制值.总体来看, 库区(重庆段)菜地土壤存在以Ni、Cd、Cu和Zn为代表的土壤污染, 这一结果与周萍等[28]研究的结果类似.
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表 1 土壤重金属元素含量的统计特征值 Table 1 Statistical characteristic values of heavy metals in soil |
利用单因子污染指数法对研究区域内各元素土壤污染程度进行评价, 结果如图 3(a)所示.各元素污染点位的占比按照Ni、Pb、Zn、As、Cu、Cd和Cr的顺序依次递减, Ni和Pb是区域内最常见的重金属污染物.土壤Ni、As和Zn的污染程度较重, 7种重金属污染指数的均值大小分别为：Ni(1.78)>As(1.63)>Zn(1.55)>Cd(1.54)>Cu(1.52)>Pb(1.28)>Cr(0.76).分别有2.30%和4.02%的样点土壤中Cd和Ni的累积表现为高度污染.从内梅罗综合污染指数来看, 不同区域土壤污染程度存在明显的差异[图 3(b)].有91.4%的样品的内梅罗综合污染指数大于1, 有62.1%和24.1%的土壤样点分别处于轻度和中度污染水平, 有9.19%的土壤样品处于重度污染水平, Cd、Ni和Zn对指数的贡献较大.此外, 渝东北区域(云阳县、万州区和梁平县)菜地污染程度较轻(PN分别为1.19~1.23、0.95~2.38和0.64~0.84), 而渝东南(武隆区和酉阳县)污染程度偏重(PN分别为1.24~5.84和2.05~8.33).
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图 3 区域不同土壤样品中重金属的单因子污染等级占比和不同地区菜地土壤样品梅罗综合污染指数 Fig. 3 Proportion of single-factor pollution index and pollution grade of different heavy metals and Nemerow comprehensive pollution index of different areas |
研究区域土壤样品中重金属的生态风险值按照：Cd(Ei=46.3)>As(Ei=16.3)>Ni(Ei=8.81)>Cu(Ei=7.64)>Pb(Ei=6.42)>Zn(Ei=1.62)>Cr(Ei=1.55)的顺序依次递减.除Cd外, 所有元素的潜在风险指数均值均小于40, 说明区域菜地土壤以轻微生态风险为主[29].Cd的潜在污染指数范围为0.224~325, 存在轻微至很强的生态风险等级, 其中中度和较强生态风险样本分别占总样本的9.77%和1.72%.该结果与单因素指数法和内梅罗指数法的结果一致.各点位重金属元素总潜在生态风险指数RI的分布范围为28.1~439, 表明区域菜地土壤污染存在轻微至高度污染, 其中轻度、中度和高度污染的占比分别为93.1%、5.17%和1.72%(图 4).
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图 4 不同地区的土壤重金属潜在生态风险等级占比 Fig. 4 Percentages of potential ecological risk grade of different heavy metals |
基于相关性最远邻法的聚类分析发现区域菜地土壤中的重金属可以分为Zn-Pb-Cd、Cr-Cu-As和Ni这3类, Pearson相关性分析也进一步证实了所得的结果[图 5(a)].
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(a) 中椭圆形状方向表示正相关, 颜色表示对应系数; P < 0.05 图 5 土壤重金属含量的Pearson相关关系及聚类分析和重金属主成分的空间载荷系数 Fig. 5 Pearson correlation coefficient and cluster analysis of soil heavy metals and principal component analysis of heavy metals in soils |
主成分分析前, 对数据进行KMO效度检验, 值为0.689, P=0.00 < 0.01, 说明原始数据具有统计学意义[KMO检验(P>0.5), Bartlett球度检验(P < 0.01)][25], 故进一步对土壤重金属元素进行主成分分析发现, 2个主成分的累积贡献率为71.8%, 可解释区域内菜地土壤重金属大部分成因的信息[图 5(b)].第一主成分(PC1)的方差贡献率为因子变量的53.5%, Cd、Cu、Pb和Zn具有较高的正载荷, 分别为0.272、0.395、0.492和0.494.畜禽粪便及其加工产物(有机肥)中较高的Cu和Zn含量是导致农田土壤重金属累积的重要原因[30].同时, 化肥和农药的施用也可能一定程度上导致土壤中如Cd、Pb和Cu的累积[31~33].因此, 认为第一主成分为人为农业活动的影响, 包含了肥料(化肥和有机肥, 特别是粪肥)和农药等农业投入品的施用.此外, 当前越来越多的研究也发现大气沉降逐渐成为了土壤中Cd的重要来源[34].第二主成分(PC2)的方差贡献率为18.3%, Ni、Cr和As具有较高的正载荷, 分别为0.254、0.521和0.482.有研究发现, 重金属Cr和Ni受三峡库区地质背景和成土母质的影响较为明显[13, 35], 加之研究区紫色土是一种物理风化为主而化学风化弱的幼年土, 母岩对土壤的形成影响显著[36], 因此重金属Cr可能主要是通过自然源而在土壤中积累.我国西南地区出露的三叠系、奥陶系及寒武系等地层是土壤As等重金属的主要来源之一, 长江流域土壤As主要来源于成土母质和成土过程[37]. 同时, 研究区内土壤Cr较低的变异系数也在一定程度上反映了自然而非人为活动是影响土壤Cr含量的重要因素.因此, 认为第二主成分主要受菜地土壤成土母质的影响.
3.2 不同种植模式和种植年限对菜地土壤重金属累积的影响研究区域类不同种植模式下菜地土壤中重金属的累积量如图 6(a)所示.大棚土壤中Cd、Cu、Ni、Pb和Zn含量总体上均高于露地土壤, 分别是露地土壤的1.04、1.71、1.07、1.03和1.10倍.其中, 重金属Cu含量在露地和大棚菜地土壤间差异最为显著(P＜0.05), 而其余4种重金属差异不显著.
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(b)种植年限为: 1~3、4~6和7~10 a; (c)种植年限为1~5, 6~10和>10 a 图 6 露地与大棚土壤重金属含量箱线图以及露地与大棚不同施肥年限下土壤重金属含量小提琴图 Fig. 6 Box plot of heavy metal contents under open field and greenhouse planting and violin plot of heavy metal contents under open field and greenhouse for different planting years |
种植年限的增加是土壤中重金属累积量增加的重要原因[38, 39].如图 6 (b)和6(c)所示, 随着种植年限的增加, 露地和大棚菜地土壤中重金属含量呈现上升的趋势, 种植年限6~10 a的露地土壤重金属含量较1~5 a的平均增加幅度大小为：Zn(40.9%)>Cu(35.0%)>Cr(28.4%)>As(27.0%)>Ni(24.4%)>Pb(16.6%)>Cd(-9.02%), 大棚的重金属含量增加幅度为：Cu(22.3%)>Cr(19.8%)>Zn(16.7%)>As(8.22%)>Pb(2.86%)>Cd(-1.61%)>Ni(-2.90%).类似的, 黄绍文等[38]的研究也发现, 长期的施肥导致菜地土壤中重金属ω(Cu)、ω(Zn)和ω(Cd)分别提升到了32.0、88.2和0.38 mg·kg-1.相比而言, 各个时间段大棚菜地土壤中重金属的累积比露天菜地更为明显.以Cd为例, 2、3~6和7~10 a大棚菜地土壤中Cd含量为露地的1.32、1.25和1.21倍.调研发现, 露天和大棚菜地有机肥的施用量分别是0.75~35 t·hm-2和1.67~45 t·hm-2, 大棚菜地中更多的有机肥施用可能是导致其较快重金属累积的主要原因[38].
本研究发现不同种植模式下土壤中各种重金属含量的变化幅度存在较大的差异. Zn、Cu和As等在露地菜地中的累积更快, 而在大棚和露地中均发现了土壤Cd含量随着种植年限的增加呈逐渐下降的趋势.外源重金属的输入和输出是造成土壤中重金属含量动态变化的主要原因[40].一方面, 外源重金属随有机肥的施用和大气沉降等导致土壤中重金属含量的增加[30].另一方面, 作物收获、淋溶和表面径流等导致土壤中重金属含量的降低[41, 42].尽管大棚中更高的有机肥施用量可能导致土壤中累积更多的Cu、Zn和As, 大棚中更高的蔬菜产量和复种指数使作物收获带走的重金属的量更多, 同时更频繁的灌溉也加剧了土壤中重金属的淋溶[28], 最终导致土壤中重金属变化速率低于露天菜地.此外, 不同蔬菜作物对土壤重金属不同的吸收积累能力也在一定程度上影响了菜地土壤中重金属累积[12, 40].
4 结论(1) 三峡库区(重庆段)菜地土壤质量整体良好, 重金属Cr、Cd、Cu、Ni、Pb、Zn和As的均值均低于国家农用地土壤污染风险筛选值, 但存在一定的富集现象.
(2) 三峡库区(重庆段)菜地土壤重金属来源可分为两类：①Cd-Cu-Pb-Zn, 主要受农业活动的影响; ②As-Cr-Ni, 主要受成土母质的影响.
(3) 多年连续种植下大棚菜地土壤中重金属含量总体上均高于露地土壤, 且随着种植年限的增加, 露地和大棚土壤中重金属含量也呈上升趋势.因此今后还需进一步加强大棚、露地条件下土壤重金属含量和治理方面的研究, 减少重金属由蔬菜随食物链向人体迁移的量以及带来的人体健康风险.
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