2023, Vol. 44
2. 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300350
2. State Environment Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention, Tianjin 300350, China
移动源大气污染物排放清单是指道路移动源和非道路移动源在一定的时间跨度和空间区域内向大气中排放的大气污染物的量的集合[1], 其对精准分析污染物来源和时空分布特征, 提出更有效的减排措施, 从而实现大气环境的持续有效改善具有重要意义[2].美国国家环保署于1970年开始发布测试的大气污染物排放因子, 并不断增加和更新进而建立了较为完善的排放因子库[3], 于1990年开始建立国家污染物排放清单并每隔3 a更新一次.2000年, Street等[4]总结了1985~1997年亚洲的SO2排放量和分布特征.而相较于美国[5]、加拿大[6]和大多数欧洲国家[7], 我国排放清单工作起步相对较晚[8~10].自环境保护部2015年首次颁布第一批排放清单编制技术指南起[11, 12], 近几年相继发布了10余项, 同时也在多个城市开展了排放清单试点工作[13~15].尽管这些工作取得了阶段性进展, 但仍存在源分类和估算方法精细化程度低[16], 缺失本土化排放因子[17]、时空分布和不确定性分析方法等问题, 因此排放清单工作仍需更为细致深入的研究.
从移动源大气污染物排放清单来看, Sallès等[18]于1996年提出了一种道路交通排放源清单模型并将其应用于巴黎地区排放清单的建立.2020年, Shahbazi等[19]提出一种优化模型提高了普遍缺乏精确排放因子数据的Tehran地区排放清单的准确性.张礼俊等[20]采用适合各类非道路移动源污染物排放量的估算方法和排放因子, 建立了珠江三角洲地区2006年非道路移动源排放清单.Sun等[8]、张意等[21]和刘庚等[22]分别建立了天津市道路和非道路移动源排放清单.从港口大气污染物排放清单来看, Goldsworthy等[23]通过对澳大利亚首都城市300 km半径范围内各地区船舶排放量进行估计, 表明船舶排放的大气污染物所占比例不容忽视.Fu等[24]通过船上排放试验测量了7艘不同发动机功率的内河船舶的CO、HC、NOx和PM排放, 获取中国大运河内河船舶的排放数据, 结果表明, 4种污染物中NOx平均排放因子较高, 是车载研究中的1.4~4.3倍.Zhang等[25]通过其2014年南京龙潭集装箱港口货物装卸设备排放清单数据表明, 货物装卸设备产生的PM和HC排放量超过港口的任何其他排放源.针对港口大气污染物排放清单研究进展, 目前港口移动源大气污染物排放清单的研究还很缺乏, 同时存在道路移动源和非道路移动源未综合比较分析、船舶和港作机械分类不统一等问题[26, 27].因此本研究以港口为例通过道路移动源和非道路移动源结合分析, 填补我国港口大气污染物排放清单污染源类不全面的空缺.
天津市是国务院批复确定的中国北方对外开放的门户, 中国北方的航运中心, 中国北方最大的港口城市、国际性综合交通枢纽、国家物流枢纽和北方国际航运核心区[28].作为京津冀海上门户的天津港则是带动北方乃至中国发展的重要港口[29], 码头等级达30万吨级, 航道水深-22 m, 拥有各类泊位192个, 万吨级以上泊位128个. 2020年货物吞吐量完成4.35亿t, 位居世界港口第九位; 集装箱吞吐量突破1 835万标准箱, 排名世界港口第八位.2021年货物吞吐量完成5.30亿t, 集装箱吞吐量突破2 026.94万标准箱.2022年仅一季度集装箱吞吐量已完成462.70万标准箱.为响应2017年4月初, 文献[30~32]对京津冀大气污染传输通道城市全面开展大气污染源排放清单编制工作的要求, 建立天津市港口精确的移动源排放清单尤为重要.
本研究通过相关指南和文献[30, 31]确定港口排放因子.计算不同类型道路和非道路移动源大气污染物排放量, 分析时空变化, 使用Oracle Crystal Ball软件, 开展蒙特卡罗模拟, 参考TRACE-P清单的不确定度经验值, 将活动水平和排放因子计算各参数的不确定性进行综合分析, 以期为我国港口的空气质量管理和政策制定提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区域与污染物研究港口地处渤海湾西端, 背靠雄安新区, 辐射东北、华北和西北等内陆腹地, 连接东北亚与中西亚, 将其分为A、B、C、D和E这5个港区, 具体位置如图 1所示.截至2019年, 研究区域所包含港区港口岸线总长32.7 km, 水域面积336 km2, 陆域面积131 km2.研究建立了港口2020年自有移动源排放清单, 大气污染物包括PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO和VOCs共6种污染物, 其中道路移动源包括大、中、小、微型载客汽车和重、中、轻、微型载货汽车, 非道路移动源包括工程机械、小型通用机械、发电机组和船舶.
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图 1 研究区域示意 Fig. 1 Schematic of the research area |
道路移动源排放量按照公式(1)计算[33].
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(1) |
式中, E为道路移动源排放量, t; P为机动车保有量, 辆; EF为基于行驶里程的污染物排放系数, g·km-1; VKT为年均行驶里程, km.
非道路移动源中工程机械、小型通用机械和发电机组的排放量计算方法见式(2)[33].
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(2) |
式中, E为工程机械、小型通用机械和发电机组的排放量, t; n为功率段, kW; P为保有量, 台; G为平均额定净功率, kW; LF为负载因子; hr为年使用小时数, h; EF为污染物排放系数, g·(kW·h)-1.
船舶的排放量计算方法见式(3)[33].
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(3) |
式中, E为船舶的排放量, t; G为船舶发动机(包括主机和辅机)额定净功率, kW; LF为负荷系数; hr为不同状态下(包括停泊和巡航)的航行小时数, h; EF为污染物排放系数, g·(kW·h)-1.
1.2.2 排放因子及相关参数确定道路移动源污染物的排放因子通过文献[30]获取.汽油机动车(微型、小型载客车和其它车辆)排放系数劣化系数(相对于2014年综合基准排放系数)分国1前和国1~国5标准进行计算, 汽油含硫量排放修正因子CO、VOCs和NOx分别取0.90、0.96和0.95, 柴油含硫量排放修正因子均取1.
机动车尾气排放系数由基准排放系数修正获得[20]：
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(4) |
式中, BEF为基准排放系数, 即在平均行驶工况、油品质量和环境条件下的车辆排放水平; λ为劣化修正因子, 即随行驶里程增加对车辆排放状况劣化和排放系数升高的影响; θ为其他使用条件修正因子, 即油品含硫量等对车辆排放状况的影响.
针对非道路移动源污染物, 通过文献[31]获取排放因子, 同样按照国1前和国1~国5排放标准取值确定出小型通用机械、工程机械(＜37、37~75、75~130和＞130 kW)和发电机组的排放因子并进行计算.船舶主辅机污染物排放因子和负载系数通过文献[27]获取, 巡航运行时主辅机负载系数分别取0.8和0.13, 停泊时主辅机负载系数分别取0和0.17, 排放因子具体数值见表 1.
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表 1 船舶主辅机污染物排放因子/g·(kW·h)-1 Table 1 Pollutant emission factors for main and auxiliary engines of ships /g·(kW·h)-1 |
1.2.3 活动水平数据获取与来源
移动源活动水平数据均由研究区域所在各公司填报后提供, 活动水平调查内容和获取途径见表 2.
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表 2 移动源活动水平调查内容及数据获取来源 Table 2 Contents of mobile source activity level survey and data acquisition sources |
根据调查数据得港口自有机动车保有量共计11 272辆, 年均行驶时间共计5 470 937 h, 具体数值见表 3.从中可知, 港区自有机动车主要分布在A和B港区, 保有量分别占全港区机动车保有量的62.21%和28.51%, 年均行驶时间分别占全港区年均行驶里程的68.76%和11.43%.根据车辆类型分析可知, 全港区机动车均以小型载客汽车(汽油)为主, 保有量占全港区机动车总量的72.78%, 年均行驶时间占全港区总年均行驶里程的23.48%.其次, A和B港区重型载货汽车(柴油)保有量分别占各自港区机动车总量的18.50%和17.64%, 年均行驶时间分别占全港区总年均行驶时间的22.05%和2.22%.
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表 3 各港区自有机动车分车型活动水平 Table 3 Activity level of self-owned motor vehicles by type in each port area |
根据调查数据得港口自有非道路移动机械的保有量共计1 198辆, 具体数值见表 4.从中可知, 全港区除船舶外, 非道路移动机械主要分布在A和B港区, 保有量分别占全港区保有量的63.60%和17.68%, 年均使用时间分别占全港区总年均使用时间的94.68%和2.68%.根据港作机械类型分析可知, 全港区均以工程机械为主, 保有量占总自有非道路移动机械保有量的86.14%, 年均使用时间占总自有非道路移动机械年均使用时间的89.64%.
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表 4 各港区自有非道路移动机械活动水平 Table 4 Activity level of self-owned non-road mobile machinery in each port area |
2 结果与讨论 2.1 排放清单
本研究结果显示, 2020年天津市港口自有移动源共排放PM10 148.22 t、PM2.5 135.34 t、SO2 1 061.04 t、NOx 4 027.16 t、CO 756.60 t和VOCs 237.07 t.其中, 道路移动源共排放PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO和VOCs的量分别为4.01、3.74、7.10、239.87、146.90和18.19 t; 非道路移动源共排放PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO和VOCs的量分别为144.21、131.60、1 053.94、3 787.29、609.70和218.88 t.道路移动源排放主要贡献源是重型载货汽车(柴油), 其次是小型、中型和大型载客汽车(汽油), 其他车型贡献率较小, 见图 2(b).非道路移动源的最大排放源均为自有船舶, 除自有船舶外, A、B、C和D港区非道路移动源排放的各污染物的最大贡献源均是工程机械, 其他非道路移动源贡献较小, 见图 2(c).由此可以看出, 将船舶和工程机械作为港口非道路移动源的减排措施的重点会具有较高的减排潜力和较好的减排效果.
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(b)小型载客汽车-汽油的PM10和PM2.5排放贡献率为0; (c)除自有船舶外, 其他非道路移动源SO2排放贡献率为0 图 2 港口各港区移动源大气污染物排放贡献率 Fig. 2 Contribution rate of air pollutant emissions from mobile sources in each port area |
针对二级源排放特征, 2020年港口移动源大气排放6种污染物排放贡献率见图 2(a).从中可知, 港口移动源污染物均主要由非道路移动源排放, 其总排放量占移动源排放量的比例为93.34%, 而自有道路移动源污染物总排放量占移动源排放量的比例仅为6.66%.主要原因在于非道路移动源的主要燃料为柴油和重油, 具有使用年限长、耗油量高、污染物单机排放量大等特点[34], 因此作为港区的重要作业工具非道路移动源污染物排放贡献率较为突出.而对港口的电力、港机、集装箱码头、轮驳和物流发展等各单位排放特征分析得出, 除自有船舶外, 在所有单位中, 物流发展的排放量最大.这一结果与研究区域港口作为我国主枢纽港和综合运输体系的重要枢纽的业务特征密切相关.同时与刘庚等[22]所研究的天津市道路移动源是CO和VOCs的主要贡献源, 非道路移动源是NOx和PM10的主要贡献源存在差异.
为进一步研究港口非道路移动源大气污染物排放现状, 将本研究结果与国内部分代表性港口大气污染物排放情况进行对比分析, 具体数据见表 5.从中可知, 国内港口作业机械排放的大气污染物中, NOx排放量均远高于其他种类污染物, 其中船舶排放的大气污染物中除NOx外SO2也为主要污染物.通过对天津港历年大气污染物排放数据对比可知, 2013年大气污染水平较差, 此后随着大气污染治理各项工作的展开, 污染物排放量有了明显下降, 2020年大气污染物排放总量分别占2013、2014和2018年6种污染物排放总量的4.26%、11.59%和12.94%.由此可以看出近几年港口打造智慧港口和绿色港口工作成效明显.但2020年港口排放大气污染物中, NOx仍为最主要污染物, 占6种污染物排放总量的63.27%, 此外SO2和CO也为主要污染物, 分别占6种污染物排放总量的16.67%和11.89%.
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表 5 国内港口大气污染物排放数据对比 Table 5 Comparison of air pollutant emission data of domestic ports |
2.2 排放清单时空分布 2.2.1 时间变化
通过实地调查, 对港口移动源的小时、日和月分配系数进行计算, 结果如图 3所示.可以看出, 以时刻为单位, 07:00~21:00污染物排放较高, 其中11:00~12:00具有一定的减小.结合Huang等[45]的研究, 分配系数呈现V形分别出现在中午和黎明前.主要原因在于这两个时间段是一天中人类活动频率最低的时期, 同时前者还有大气边界层上升和风速增加等气候条件因素的影响.以天为单位, 星期三到星期五分配系数较大, 周日分配系数最小, 排放强度分布特征明显, 工作日普遍大于非工作日.这主要是因为港口大部分集装箱吞吐工作都是集中在此时间段, 车流量较大.
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图 3 港口移动源大气污染物小时、日和月分配系数 Fig. 3 Hourly, daily, and monthly distribution coefficients of air pollutants from mobile sources |
由于港口工作内容和工作量相对灵活的特殊性, 以小时和天为单位的时空分布存在更高的不确定性, 因此选择以月为例加以更深入的分析.2020年港口自有移动源各污染物月排放量和时间变化见图 4.可见, 6种污染物排放月度变化状况具有一致性.6~8月和12月各污染物排放贡献率较高, 其中排放峰值出现在7月, 1月和2月各污染物排放贡献率较低, 呈现春夏秋高, 冬季低的趋势.主要因为6~8月为社会生产的活跃期, 而我国春节假期通常在公历2月, 这与我国工作日与节假日工作习惯相符.
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图 4 港口移动源大气污染物月排放量 Fig. 4 Monthly emissions of air pollutants from mobile sources in ports |
污染物的空间分布差异是由其主要贡献源的空间位置决定的[22].通过本文建立的2020年港口移动源大气污染物的排放清单, 结合ArcGIS的可视化功能, 得到港口道路和非道路移动源线源路段各污染物分辨率为3 km×3 km的空间分布规律.如图 5和图 6所示, 港口各港区移动源污染排放呈现出显著的空间分布差别.
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(a)道路移动源, (b)非道路移动源 图 5 港口各港区移动源大气污染物排放贡献率 Fig. 5 Contribution rate of air pollutant emissions from mobile sources in each port area |
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(a)~(f)为道路移动源; (g)~(k)为非道路移动源 图 6 港口各港区移动源大气污染物排放空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of air pollutant emissions from mobile sources in port areas |
针对道路移动源空间排放特征, 由2020年港口各港区道路移动源排放贡献率图 5(a)和图 6(a)~6(f)可知, 6种污染物排放量最大的港区均为A港区, PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO和VOCs的贡献率分别为67.58%、67.11%、58.03%、61.15%、53.66%和51.24%.主要原因在于作为港口生产作业的主体港区, A港区约占天津市沿海港口现有陆域面积的1/3, 承担了天津市沿海港口一半左右的货物吞吐量, 除水运方式以外, A港区的公路集疏运量占A港区集疏运总量的85%以上[46].在此基础上, 根据每种车型的总排放量和每种车型在不同道路上的卡口数据, 进一步针对不同道路类型(主干路、次干路、支线和匝道)排放进行分析见图 5(a), 结果表明港口道路移动源贡献率符合从主干路、次干路和支线到匝道依次减小的趋势.与道路移动源相比, 非道路移动源空间排放特征相对复杂[47], 从2020年港口各港区非道路移动源大气污染物排放贡献率图 5(b)和图 6(g)~6(k)中可以看出, 自有船舶PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO和VOCs的贡献率分别为86.38%、86.63%、100.00%、92.44%、47.69%和63.18%.除自有船舶外, 最大排放源均为B港区, PM10、PM2.5、NOx、CO和VOCs的贡献率分别为7.60%、7.48%、4.15%、28.95%和20.19%, 第二大排放源均为B港区, PM10、PM2.5、NOx、CO和VOCs的贡献率分别为4.21%、4.10%、2.47%、16.56%和12.13%.
2.3 不确定性分析研究过程中已对获取的活动水平数据通过横向纵向比较等多种方式仔细审核数据的合理性, 减少数据的不确定性.尽管如此, 依然存在部分难以避免的不确定性因素.以下详细讨论移动源的不确定性来源.
(1) 此次研究中污染物各源类的排放量是通过选取代表性的排放因子和活动水平数据计算得出, 因此, 不确定性主要来源于活动水平和排放因子两个方面, 而排放因子部分数据或选取固定的数值, 或通过多个参数和公式计算得到, 存在一定的不确定性.
(2) 非道路移动源中工程机械、发电机组、小型通用机械的空间分配, 依据企业经纬度确定点位, 按照点数据进行空间分配, 实际上是面数据, 这也增加了清单的不确定性.
(3) 非道路移动源中船舶计算时使用的主机功率和辅机功率使用从已有研究中获得的公式进行拟合, 主辅机功率比例、主辅机负荷系数和污染物的主辅机排放系数从已有研究中获得, 存在一定的不确定性.
为评估排放清单的不确定性, 将活动水平、排放因子和排放因子计算各参数的不确定性进行综合分析.使用Oracle Crystal Ball软件, 开展蒙特卡罗模拟, 其不确定度参考TRACE-P清单的经验值; 量化随机误差时使用95%的置信区间, 将累计概率密度为2.5%对应的排放量作为排放量的下限, 97.5%对应的值为排放量的上限, 经10 000次重复计算, 获得了港口集团移动源6项污染物的排放清单的不确定性, 结果表明, 移动源总体不确定性范围为-13.3%~16.53%, 图 7分别为对污染物排放量贡献率较高的机动车、工程机械和船舶PM2.5不确定性分析结果, 从中可知, 机动车、工程机械和船舶PM2.5排放量确定性为95%的置信区间分别为3.31~4.17、15.55~20.23和107.71~120.69 t.因此, 对于本研究针对港口集团的排放清单工作不确定性相对较小, 数据具有高可靠性, 可为相关研究和管理决策提供参考和支撑[48].
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图 7 不确定性分析示意 Fig. 7 Uncertainty analysis diagram |
(1) 2020年天津市港口自有移动源共排放PM10 148.22 t、PM2.5 135.34 t、SO2 1 061.04 t、NOx 4 027.16 t、CO 756.60 t和VOCs 237.07 t.其中, 自有道路移动源污染物总排放量占移动源排放量的比例为6.66%, 自有非道路移动源污染总排放量占移动源排放量的比例为93.34%.
(2) 港口自有道路移动源6种污染物的最大贡献源均是A港区.其中, 自有机动车污染物排放的主要贡献源是重型载货汽车(柴油), 其次是小型、中型和大型载客汽车(汽油).
(3) 港口自有非道路移动源中, 除自有船舶外, 6种污染物最大排放源均为A港区, 第二大排放源均为B港区.A、B、C和D港区非道路移动源排放的各污染物的最大贡献源均是工程机械, 其他非道路移动源贡献较小.其中, E港区的非道路移动源全部是工程机械.
(4) 蒙特卡罗模拟表明, 移动源总体不确定性范围为-13.3%~16.53%.机动车、工程机械和船舶PM2.5排放量确定性为95%的置信区间分别为3.31~4.17、15.55~20.23和107.71~120.69 t.
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