2023, Vol. 44
2. 西交利物浦大学设计学院城市规划与设计系, 苏州 215131;
3. 江苏省苏州环境监测中心, 苏州 215131
2. Department of Urban Planning and Design, Design School, Xi'an Jiaotong-Liverpool University, Suzhou 215131, China;
3. Suzhou Environmental Monitoring Center of Jiangsu Province, Suzhou 215131, China
自2013年国务院颁布《大气污染防治行动计划》以来, 我国大气颗粒物(PM2.5)污染逐步得到了有效的控制[1], 然而, 大气光化学污染问题日益凸显, 臭氧(O3)污染一跃成为当今大气污染防治面临的新挑战[2, 3], 也是造成我国区域大气复合污染的重要因素之一.尤其在经济发达且人口众多的城市地区, 当近地面O3超过自然水平时, 会对人体健康、生态系统和气候变化等方面产生显著的影响[4].
大气污染物源排放是影响空气质量的决定性因素, 王雪梅等[5]研究发现广州地区近地层O3的分布与地面源排放的分布有非常好的对应关系, 且对流层低层O3的日变化幅度较大.除此之外, 局地的气象条件则是影响空气质量的关键因素, 直接或间接地影响大气污染物的化学反应、传输、扩散和沉降等过程[6, 7].国内外诸多研究均表明：静稳、高温和低湿都是诱发O3污染的重要气象因素[8], O3易在白天有利的气象条件下形成和积累, 高空残余层中的O3也可在夜间随盛行风远距离输送[9, 10]. Ding等[11]研究指出午夜到中午的离岸风将O3前体物从内陆和沿海地区吹到海洋上空, 下午海风则将含有O3的气团吹回岸上, 在13:00~14:00之间形成O3浓度高值.Chen等[12]研究发现气象要素对O3的影响存在季节性的差异, 春秋两季, 气温是我国O3浓度变化的主导因子, 而相对湿度主要影响南方城市的O3浓度.Pu等[13]研究发现2013年长三角的极端高温热浪事件导致了该地区同时期的O3浓度出现了显著的增加.刘建等[14]研究指出珠三角地区在20~40μg·m-3的NO2浓度范围, 高于27℃的气温, 低于55%的相对湿度以及受偏西风控制下, 易发生光化学污染.Li等[15]对杭州城郊O3形成成因研究中发现, 杭州城区的O3浓度受到前体物排放和局地气象条件的影响比郊区和农村更大, 高浓度的前体物排放配合较高的气温、较低的相对湿度和偏东气流时, 易出现城区的O3污染事件.目前, 我国O3污染的敏感区大致呈现城市和近郊区为VOCs敏感区、城镇和农村地区为NOx敏感区或过渡区的特征[16, 17].目前, 大城市O3形成的化学机制仍十分复杂, 以往研究主要通过传统统计方法和数值模拟方法, 近年来, 机器学习成为多个领域科学研究的热点, 该方法也逐步被应用于大气环境分析中.利用机器学习对大气环境进行分析可以完全发挥其优势, 利用其对非线性数据较好的逼近能力直接输出污染物浓度, 能较好地对特定城市的空气质量进行预测[18]. 蔡旺华[19]使用机器学习的极限梯度提升(XGBoost)算法, 针对厦门市4个监测点分别建立预测模型以预测未来24 h空气中O3的浓度; 丁愫等[20]基于决策树算法构建的O3预测均可较好地模拟和分析徐州地区的O3浓度变化特征, 但对于O3极大值时刻模值明显偏低; 王馨陆等[21]采用多元线性回归、BP神经网络和随机森林算法, 建立成都市夏季(4~8月) O3及冬季(11月至次年2月) PM2.5污染潜势模型, 其中, 多元线性回归模型和随机森林模型分别对O3和PM2.5表现出相对最佳的预报性能.基于机器学习的预报方法一方面更好地利用了气象因子与大气污染物之间的非线性关系, 从而获得较为准确的预报模型, 另一方面对于气象因子的重要性判别也可更好地做出分析和判别.
苏州地处长三角城市群中东部, 是长三角经济一体化重要组成部分.近年, 随着经济和城市化进程的快速推进, 大气环境问题成为公众关注焦点, 春夏季的O3污染问题尤为突出.尽管O3污染特征及其与气象因子关系分析已有较多研究, 但不同地区的O3浓度和局地气象要素具有较强的相关性[22, 23], 而对于2013年大气防治行动以来, 长三角地区典型城市——苏州地区的O3污染特征发生怎样的变化, 尚不清楚.此外, 过去的研究往往侧重气温、日照、风和相对湿度等气象因子对O3浓度的影响, 而较少评估太阳辐射对O3的直接影响效应.过去的统计研究发现长三角典型城市群的O3污染主要集中在4~9月, 3月和10月O3污染发生次数较少[24].因此本研究应用2015~2020年的4~9月苏州O3监测数据、常规气象要素观测资料和2016~2020年的4~9月太阳辐射数据, 分析讨论了苏州近地面O3超标特征、“周末效应”和日变化规律, 深入评估了O3高影响气象因子的重要性.利用机器学习方法构建和分析了本地区拟合度较好的O3浓度预测模型, 进一步验证影响O3浓度变化的气象因子重要性.本研究为认识2013年以来长三角典型城市O3污染状况提供了有力依据, 以期为开展O3预测提供有益的探索, 并为长三角地区O3污染防治和大气防污减排提供参考.
1 材料与方法 1.1 数据来源本文以O3高发季4~9月为主要研究时段, 选取了2015~2020年的4~9月苏州地区环境监测中心8个国控点的O3小时监测数据(图 1).本文O3污染日判别和O3日浓度数据分析均基于日内连续8 h的O3浓度平均值[O3MDA1(O3小时浓度)]的最大值[即O3MDA8, ρ(O3-8h)].文中O3浓度月平均值指一个日历月内ρ(O3-8h)算数平均值, O3浓度年平均值指一个日历年内ρ(O3-8h)算数平均值.为了分析不同气象条件对O3的影响, 采用了同期的苏州气象观测站(120°34′E, 31°25′N)数据(图 1), 包括气温、气压、相对湿度、2 m平均风向风速和日照时数.本文所用的太阳辐照度小时数据由苏州东山气象站(120°26′E, 31°04′N)FS-S6总辐射传感器观测所得, 该传感器是一种应用于太阳辐射观测的短波总辐射传感器, 它符合最新的ISO和WMO标准的“一级”表技术指标.由于2015年无完整辐射监测数据, 因此数据选取时段仅为2016~2020年的4~9月, 该数据可代表苏州地区整体太阳辐射能的变化特征.
|
图 1 苏州空气质量监测和气象站点分布 Fig. 1 Air quality and meteorological monitoring station in Suzhou |
O3日污染评价方法根据环保部发布的《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[25], ρ(O3-8h)大于160μg·m-3, 即为O3污染.根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(试行)(HJ 633-2012)[26]分析O3污染等级, 环境监测数据依据《环境空气质量自动监测技术规范》(HJ/T 193-2005)[27]定期校准和质控.
采用Pearson和Spearman相关性分析方法, 分析气象因子与O3浓度平均值的相关关系, 并分别采用传统统计方法(包括普通线性回归拟合和多元线性回归拟合)和机器学习方法(CART分类回归树拟合、CHAIT卡方自交互侦测决策树拟合)[28]构建O3浓度预测经验模型, 对比择优选取最优O3浓度预测模型.
2 结果与讨论 2.1 O3污染概况分析苏州市2015~2020年全年大气环境污染期间, 首要污染物分别为O3和PM2.5的日数见图 2, 近6年来PM2.5污染日数和以PM2.5为首要污染物的污染日数占比逐年降低, 而O3污染日数和以O3为首要污染物的污染日数占比均呈逐年上升趋势, 以O3为首要污染物的污染日数占比从2015年的29.9%逐步上升至2020年的67.7%.表明近6年苏州市大气环境污染已转化成以O3为首的光化学污染, 该地区的O3污染问题日益凸显.
|
污染占比表示不同首要污染物的污染日数与总环境污染日数的比值; 日首要污染物仅以污染物种类浓度计算的IAQI最大值来确定 图 2 2015~2020年苏州逐年O3和PM2.5污染日数和污染占比 Fig. 2 O3 and PM2.5 pollution days and pollution percentage from 2015 to 2020 in Suzhou |
不同年份O3污染高发季(4~9月)O3污染情况见表 1, 6年间略有起伏, O3污染超标率均在20%以上, 污染日数最高出现在2015年, 为52 d, 污染超标率达28.4%, 次高年为2017年, 污染超标率为26.8%. 2016年和2020年污染日数最少, 均为39 d, 污染超标率为21.3%.这可能与2016年和2020年梅汛期长且梅雨量显著偏多有关.梅雨季期间阴雨寡照, 太阳辐射弱, 光化学反应不强烈, 因此使得O3高发季污染日数减少[29].
|
表 1 2015~2020年苏州O3污染高发季O3不同污染等级天数和污染超标率1) Table 1 Number of days at different O3 pollution levels and the pollution rate in Suzhou during O3 seasons from 2015 to 2020 |
2015~2020年苏州O3污染高发季逐年ρ(O3-8h)变化情况见表 2. ρ(O3-8h)年平均值范围在116~130 μg·m-3之间, 6年间仅小幅波动.近6年间ρ(O3-8h)-90per均高于180μg·m-3, 达到O3污染级别, 其中, 最高值为192μg·m-3, 出现在2015年和2019年.
|
|
表 2 2015~2020年苏州O3污染高发季O3浓度年平均值1)/μg·m-3 Table 2 Annual mean O3 concentration during O3 seasons in Suzhou from 2015 to 2020/μg·m-3 |
2.2 O3污染高发季浓度变化特征 2.2.1 日变化
从2015~2020年O3污染高发季各要素浓度日变化曲线可以发现[图 3(a)], NO2和O3浓度日内变化有很大的负相关性, O3浓度在07:00前后出现浓度谷值, 而NO2则在07:00~08:00出现峰值, 主要由于早高峰机动车排放大量NO, 其与O3发生化学反应后, 消耗了一部分近地面的O3和生成NO2.当日出后伴随太阳辐射加强, 对流混合加强, 随着混合层的生长, 残余层中的O3被带入混合层中, 导致下风向地区近地面O3浓度迅速增加[30], 同时, 白天太阳辐射条件好, 光化学反应增强, 更利于在15:00~17:00出现O3浓度峰值.相反, 由于光解作用, NO2大量被消耗则出现浓度谷值, 傍晚到夜间由于晚高峰机动车排放大量的氮氧化物, NO2浓度增高, 呈现日内“双峰型”特点.O3浓度与气温和太阳辐射能存在一定的正相关性, 日变化趋势较一致, 但其浓度峰值出现时刻又滞后于二者[图 3(b)和3(c)], 太阳辐照度受太阳高度角变化影响, 常年在12:00前后达到峰值, 在一定的太阳辐射和气温条件下发生剧烈的光化学反应, 即将NO2分解产生的自由氧原子与氧气结合, 形成O3.因此, O3浓度峰值一般晚于太阳辐照度峰值3~4 h、晚于日最高气温1 h后出现.随着太阳落山后太阳辐射能逐渐减少, 光化学反应速率降低.另外, 地表风也存在一定的日变化[图 3(b)], 09:00~10:00风速最小, 此阶段O3浓度增长速度最快, 中午前后地表风风速开始增大, O3浓度逐渐达峰值, 但增加速度趋于平缓, 17:00起到上半夜, 地表风风速仍维持较高水平, O3浓度在15:00~17:00达峰值后则逐步降低.可见, 大气稳定度对O3浓度的累积影响较大.同时, 还发现强对流天气的发生, 对O3浓度日变化有明显影响, 将在后期研究中进一步解释分析.
|
ρ(O3)表示O3MDA1浓度 图 3 苏州O3污染高发季O3浓度与不同要素日变化 Fig. 3 Diurnal variation in O3 concentration and different elements during O3 seasons in Suzhou |
图 4给出了2016~2020年苏州O3污染高发季年平均太阳辐照度和O3浓度的周变化情况.分析发现, 2017年和2019年出现周末O3浓度高于工作日的现象, 周日达最高浓度[图 4(b)].与上海[31]等城市的研究现象较一致, 存在周末NOx浓度减少而O3浓度反而增加的现象, 即典型的“周末效应”[32].同时, 2017年周末的太阳辐照度明显高于工作日, 2019年周末的太阳辐照度与工作日接近[图 4(a)].较高的太阳辐照度对臭氧浓度升高有明显的正相关作用, 而工作日人为活动强造成颗粒物浓度高, 进而影响大气透光度和太阳辐射条件, 导致O3浓度低. 2016年和2018年周末的太阳辐照度均明显低于工作日[图 4(a)], 苏州周末O3浓度较工作日低, 与南京等城市的研究有共同的现象, 其原因可能与NO2/NO比值以及O3的累积速率密切相关[33].另外, 2020年O3浓度周内波动较大, O3浓度峰值出现在星期三.
|
图 4 苏州O3污染高发季年平均太阳辐照度和O3浓度周变化 Fig. 4 Variations in annual mean solar irradiance and O3 concentration in weeks during O3 seasons in Suzhou |
从2015~2020年苏州O3污染高发季O3浓度月平均值趋势看(图 5), 不同月份ρ(O3)平均值在120~137μg·m-3之间, 整体变化略有起伏, 春季4月增长阶段, 到5月达到峰值, 6月和7月有所下降, 8月再次出现峰值, 9月浓度降低, 呈双峰型变化特征.O3污染超标率的月变化特征基本类似, 在5月出现峰值, 达到32.8%, 苏州常年5月出现低压大风次数最多, 一方面, 由于近地面的风速增加, 使得大气湍流活动增强, 大气边界层高度增大, 上下层O3混合, 有利于增加近地层O3浓度, 另一方面, 低压前部的偏南大风更利于白天气温的升高, 因此5月更有利于出现O3超标.6月和7月呈下降趋势, 6月和7月多处梅雨季, 梅雨季期间阴雨寡照, 太阳辐射弱, 光化学反应不强烈[29], 8月苏州进入盛夏后, 太阳辐射能明显增强, 导致O3污染超标率升至25.8%, 达第二次峰值.7月和9月出现谷值.
|
图 5 苏州O3污染高发季O3浓度月平均值和污染超标率趋势变化 Fig. 5 Trends of monthly O3 concentration and pollution rate in different months during O3 seasons in Suzhou |
已有研究发现, O3浓度高低变化与气象条件密切相关[34, 35], 在有利的气象条件下O3容易形成和积累[36].下面通过对2016~2020年O3污染高发季的逐日太阳辐照度、气温、日照时数、相对湿度、前一日O3浓度和风速与O3浓度的相关性分析发现(表 3), 太阳辐照度、气温、日照时数和前一日O3浓度均与O3浓度呈现明显的正相关关系, 相对湿度和风速呈现负相关关系; 其中, 日辐照度与O3浓度相关系数最大, 相关系数为0.659(Pearson)和0.646(Spearman), 表明太阳辐射对O3变化有更明显更直接的影响; 相对湿度与当日O3浓度相关系数为-0.589(Pearson)和-0.611(Spearman), 相关性程度次之; 日照时数与O3浓度也有紧密关系, 与O3浓度的相关系数为0.517(Pearson)和0.534(Spearman); 气温、风速与O3浓度的相关性较上述气象因子略差一些.上述各气象因子均满足99%的置信区间的显著相关, 表明以上气象因子与O3均相关性显著, 对于O3形成和变化有一定影响.
|
|
表 3 2016~2020年O3污染高发季主要气象因子与O3浓度的相关系数1) Table 3 Correlation coefficients between O3 concentration and major meteorological factors during O3 seasons from 2016 to 2020 |
为进一步讨论O3污染与气象因子的关系, 本文挑选了2015~2020年苏州O3污染高发季的272个污染日[即ρ(O3-8h)＞160μg·m-3]进行重点分析.结果表明, 太阳辐照度、日照时数、相对湿度和气温不同, O3浓度变化呈现不同的特点, 由图 6(a)可知, 日辐照度达150kW·m-2时, O3即有可能出现污染, 但总体在轻度污染; 当日辐照度在300~460kW·m-2之间时, O3浓度随太阳辐射能的增加而升高, O3污染强度也有所加强, 出现中度污染, 且最高浓度达260.4μg·m-3, 其中, 当日辐照度在350~440kW·m-2之间, O3污染发生频次最多; 当日辐照度超过460kW·m-2时, 出现O3污染频次有所降低, 基本以轻度污染为主.由图 6(b)可知, 日照时数即使仅0 h(阴天), O3也存在污染, 当日照时数低于5 h, O3污染大多集中在轻度污染, 仅个别时候出现中度污染, 然而, 当日照时数大于5 h, 尤其是7 h(晴天)以上, O3污染发生频次增多, 且强度也增强, 更易出现中度污染.由图 6(c)可知, 当相对湿度达40%, O3易出现污染, 相对湿度在50% ~75%之间O3污染频次明显增多, 同时污染强度也有所增强, 有23d O3浓度达中度污染, 其中相对湿度在55% ~65%范围之间, O3污染最高浓度可达250μg·m-3以上, 而当相对湿度大于80%时, O3污染强度又趋于减弱, 当发生污染时多数为轻度污染.由图 6(d)可知, 最高气温在20℃以上, 则易出现O3污染, 日最高气温在22~26℃范围内以及超过38℃的高温情况下, 以轻度污染为主; 而当最高气温在26~38℃范围时, O3出现污染概率明显增多, 污染等级升高, 其中, 最高气温在28~35℃之间, 出现O3中度污染过程明显增多.
|
ρ(O3-8h)＞215μg·m-3即O3中度污染, 纵虚线为O3污染下不同气象要素的阈值范围 图 6 O3污染情况下不同气象因子与O3浓度散点分布 Fig. 6 Scatter distribution of O3 concentration distribution with different meteorological factors under O3 pollution |
相关性分析发现风速和O3浓度呈负相关关系, 即风速越大, 出现O3污染的次数越少.图 7(a)分析可知, 当风速大于3.5m·s-1时, 整体O3浓度趋于下降, 仅为轻度污染等级, 而当小风静稳(小于2.5 m·s-1)时, 则有利于O3污染的发生.由于近地面的风场对污染物输送具有重要的影响, 不同的风向决定了污染物输送的不同来源, 下面进一步分析风向和风速对O3变化的共同影响.图 7(b)分析可知, O3污染高发季内, 当风速小于2.5 m·s-1, 无论何风向, 均易出现O3污染现象, 其中, 偏东风风速小于1.5 m·s-1时, O3可达中度污染等级.此外, 当受西到西南风或南到东南风控制时, 风速范围可扩大至0~3.5 m·s-1, 也易发生O3中度污染[即ρ(O3-8h)＞215 μg·m-3]; 这与以下原因有关：一是由于偏南气流影响时, 白天气温明显上升, 当光照和水汽条件适宜, 光化学反应速率明显加快, 有利于高浓度O3的产生; 二是有研究表明东南和西南偏南方向的气团造成的污染物输送对苏南地区的臭氧浓度影响较大[37, 38]; 因此本地产生和短距离输送叠加导致苏州地区易发生O3污染现象.
|
(a)2 m风速与O3浓度散点图, ρ(O3-8h)＞215μg·m-3即O3中度污染, 纵虚线为O3不同级别污染2 m风速的阈值范围; (b)O3浓度风玫瑰图, 虚线上数值表示风速, 单位m·s-1 图 7 O3污染情况下风向风速与O3浓度分布 Fig. 7 Distribution diagram of O3 concentration with wind direction and speed under O3 pollution |
为进一步了解各气象因子与O3浓度的定量关系, 下面采用传统统计方法(包括普通线性回归拟合、多元线性回归拟合)和机器学习方法(CART或CRT分类回归树拟合、CHAIT卡方自交互侦测决策树拟合), 将2016~2020年O3高发季的895个数据样本天数中的前1日ρ(O3-8h)浓度、最高气温、日总辐照度、相对湿度、日照时数和2 m风速作为主要影响因子, 构建O3浓度预测模型.通过不同误差范围内预测值个例数占总预测值个例数的百分比分析, 对比4种预测模型的误差(表 4), 可以发现CART分类回归树预测值和实况值误差在20%的个数占比为59.3%, 误差在30%的个数占比为78.1%, 误差在40%的个数占比为87.8%, 优于其他预测模型.
|
|
表 4 不同O3浓度预测模型下预测值和实况值误差占比1)/% Table 4 Percentage of error between predicted value and actual value under different O3 concentration prediction models |
通过最优模型(CART)O3浓度预测模型中各要素的正态化重要性分析发现(图略), 日总辐照度为最重要的气象驱动因子, 重要性占比达100%, 其次是相对湿度和日照时数, 重要性占比分别为83.1%和59.6%, 而影响重要性最低的是2 m风速, 重要性占比仅8.2%.也进一步验证了太阳辐射能对于O3浓度的影响最为明显和相对湿度影响效应次之的结论, 原因是太阳辐射强, 日照时间长, 非常有利于光化学反应, 使得O3形成、浓度升高; 当相对湿度较高时, 水汽光化学分解可以产生较多的活性基, 与O3或单原子氧反应, 使得O3浓度降低[39].而气温的重要性比太阳辐射、相对湿度低, 这点与以往研究结论不同, 究其原因可能是, 气温高低变化除了与太阳辐射有关系, 同时还与气团冷暖平流作用、周边地理环境和下垫面类型有关系, 对O3变化影响不如太阳辐射因子直接.基于最优模型(CART)O3浓度预测模型, 本文还对不同月份O3实况监测值和预测值做了拟合曲线分析(图略), 发现该模型对各月低浓度预报较好, 而ρ(O3-8h)超过200μg·m-3时, 则预报值均存在低估和平滑现象.同时在该预测模型下, 对不同月份的预测值与实况值做了拟合度分析(表 5), 结果表明, 4、5、7和9月拟合度均达0.6以上, 其中7月拟合度最高, 达0.957, 其次是4月和5月, 6月拟合度较低, 仅0.344.综上可知该模型对4、5、7和9月的O3浓度有较好的预测能力, 为进一步开展O3预测研究提供了有益的尝试.
|
|
表 5 4~9月CART臭氧浓度预测模型拟合度1) Table 5 Fitting degree under CART O3 concentration prediction model from April to September |
3 结论
(1) 近6年来O3污染高发季, O3污染超标率均达20%以上, 其中2015年O3污染日数最高, 且污染超标率最高, 达28.4%; 6年间, O3污染日数和以O3为首要污染物的污染日数占比均呈逐年上升趋势, 以O3为首要污染物的污染日数占比从2015年的29.9%逐步上升至2020年的67.7%; 表明苏州市O3污染问题日益凸显.
(2) O3存在单峰日变化特点, 谷值出现在7:00前后, 峰值出现在15:00~16:00. NO2作为其光化学反应的前体物之一, 存在双峰特征, O3浓度与气温和太阳辐射能的日内变化趋势一致, 但其浓度峰值出现时刻又滞后于二者, 地表风对O3的累积影响较大.2017年和2019年O3有典型的“周末效应”, 周末较高的太阳辐照度对臭氧浓度升高有明显的正相关作用.O3浓度和污染超标率在4月处于增长阶段, 到5月达峰值, 6月和7月有所下降, 8月再次出现峰值, 9月浓度降低, 呈双峰变化特征.
(3) 太阳辐照度、气温、日照时数和前一日O3浓度均与O3浓度呈明显的正相关关系, 相对湿度和风速呈负相关关系.其中, 日辐照度与O3浓度相关系数最大, 为0.659(Pearson)和0.646(Spearman); 表明太阳辐射对O3变化有更明显更直接的影响; 相对湿度与O3浓度相关系数次之, 为-0.589(Pearson)和-0.611(Spearman); O3浓度与日照时数也有紧密关系, 相关系数为0.517(Pearson)和0.534(Spearman); 另外, 气温、风速与O3浓度的相关性较上述气象因子略差.
(4) O3污染高发季, O3污染的发生主要受到多种气象条件的影响, 其中, 日照时数7 h以上, 气温在30℃附近, 太阳辐照度在350~440kW·m-2之间, 相对湿度在50% ~75%之间, O3污染日数达最多, 浓度值达最高, 强度也达最强.当小风静稳时(风速小于2.5m·s-1), 易出现O3污染, 其中, 当偏东风风速小于1.5 m·s-1时, O3可达中度污染等级.此外, 当受西到西南风或南到东南风控制时, 风速范围扩大至0~3.5 m·s-1之间, 也易发生O3中度污染.
(5) 运用机器学习方法构建了最优O3浓度预测模型(CART预测模型), 该预测模型中, 日辐照度为最重要的气象驱动因子, 相对湿度影响次之, 而气温的重要性比太阳辐射、相对湿度低.最优O3浓度预测模型对4、5、7和9月的O3浓度有较好的预测能力, 当O3浓度超过200μg·m-3时, 预报值存在一定程度的低估和平滑.
| [1] | Chen X S, Wang Z F, Li J, et al. Simulation on different response characteristics of aerosol particle number concentration and mass concentration to emission changes over mainland China[J]. Science of the Total Environment, 2018, 643: 692-703. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.06.181 |
| [2] | Madaniyazi L, Nagashima T, Guo Y M, et al. Projecting ozone-related mortality in East China[J]. Environment International, 2016, 92-93: 165-172. DOI:10.1016/j.envint.2016.03.040 |
| [3] | Lu X, Hong J Y, Zhang L, et al. Severe surface ozone pollution in China: a global perspective[J]. Environmental Science & Technology Letters, 2018, 5(8): 487-494. |
| [4] | Wang T, Xue L K, Brimblecombe Peter, et al. Ozone pollution in China: a review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects[J]. Science of the Total Environment, 2017, 575: 1582-1596. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.10.081 |
| [5] |
王雪梅, 符春, 梁桂雄. 城市区域臭氧浓度变化的研究[J]. 环境科学研究, 2001, 14(5): 1-3, 19. Wang X M, Fu C, Liang G X. Study on the ozone concentration in urban areas[J]. Research of Environmental Sciences, 2001, 14(5): 1-3, 19. DOI:10.3321/j.issn:1001-6929.2001.05.001 |
| [6] | Elminir H K. Dependence of urban air pollutants on meteorology[J]. Science of the Total Environment, 2005, 350(1-3): 225-237. DOI:10.1016/j.scitotenv.2005.01.043 |
| [7] | Liao H, Chang W Y, Yang Y. Climatic effects of air pollutants over China: a review[J]. Advances in Atmospheric Sciences, 2015, 32(1): 115-139. DOI:10.1007/s00376-014-0013-x |
| [8] | He J J, Gong S L, Yu Y, et al. Air pollution characteristics and their relation to meteorological conditions during 2014-2015 in major Chinese cities[J]. Environmental Pollution, 2017, 223: 484-496. DOI:10.1016/j.envpol.2017.01.050 |
| [9] | Hu J, Li Y C, Zhao T L, et al. An important mechanism of regional O3 transport for summer smog over the Yangtze River Delta in eastern China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(22): 16239-16251. DOI:10.5194/acp-18-16239-2018 |
| [10] | Xu Z N, Huang X, Nie W, et al. Impact of biomass burning and vertical mixing of residual-layer aged plumes on ozone in the Yangtze River Delta, China: a tethered-balloon measurement and modeling study of a multiday ozone episode[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2018, 123(20): 11786-11803. DOI:10.1029/2018JD028994 |
| [11] | Ding A J, Wang T, Zhao M, et al. Simulation of sea-land breezes and a discussion of their implications on the transport of air pollution during a multi-day ozone episode in the Pearl River Delta of China[J]. Atmospheric Environment, 2004, 38(39): 6737-6750. DOI:10.1016/j.atmosenv.2004.09.017 |
| [12] | Chen Z, Li R, Chen D, et al. Understanding the causal influence of major meteorological factors on ground ozone concentrations across China[J]. Journal of Cleaner Production, 2020, 242. DOI:10.1016/j.jclepro.2019.118498 |
| [13] | Pu X, Wang T J, Huang X, et al. Enhanced surface ozone during the heat wave of 2013 in Yangtze River Delta region, China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 603-604: 807-816. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.03.056 |
| [14] |
刘建, 吴兑, 范绍佳, 等. 前体物与气象因子对珠江三角洲臭氧污染的影响[J]. 中国环境科学, 2017, 37(3): 813-820. Liu J, Wu D, Fan S J, et al. Impacts of precursors and meteorological factors on ozone pollution in Pearl River Delta[J]. China Environmental Science, 2017, 37(3): 813-820. |
| [15] | Li K W, Chen L H, Ying F, et al. Meteorological and chemical impacts on ozone formation: a case study in Hangzhou, China[J]. Atmospheric Research, 2017, 196: 40-52. DOI:10.1016/j.atmosres.2017.06.003 |
| [16] | 中国环境科学学会臭氧污染控制专业委员会. 中国大气臭氧污染防治蓝皮书(2020年)[R]. 南京: 中国环境科学学会, 臭氧污染控制专业委员会, 2020. |
| [17] |
韩婷婷, 李颖若, 邱雨露, 等. 上甸子区域背景站VOCs污染特征及其对臭氧生成贡献[J]. 环境科学, 2020, 41(6): 2586-2595. Han T T, Li Y R, Qiu Y L, et al. Characteristics of VOCs and their roles in ozone formation at a regional background site in Beijing, China[J]. Environmental Science, 2020, 41(6): 2586-2595. |
| [18] |
朱晏民, 徐爱兰, 孙强. 基于深度学习的空气质量预报方法新进展[J]. 中国环境监测, 2020, 36(3): 10-18. Zhu Y M, Xu A L, Sun Q. New progress for air quality forecasting methods based on deep learning[J]. Environmental Monitoring in China, 2020, 36(3): 10-18. |
| [19] |
蔡旺华. 运用机器学习方法预测空气中臭氧浓度[J]. 中国环境管理, 2018, 10(2): 78-84. Cai W H. Using machine learning method for predicting the concentration of ozone in the air[J]. Chinese Journal of Environmental Management, 2018, 10(2): 78-84. |
| [20] |
丁愫, 陈报章, 王瑾, 等. 基于决策树的统计预报模型在臭氧浓度时空分布预测中的应用研究[J]. 环境科学学报, 2018, 38(8): 3229-3242. Ding S, Chen B Z, Wang J, et al. An applied research of decision-tree based statistical model in forecasting the spatial-temporal distribution of O3[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(8): 3229-3242. |
| [21] |
王馨陆, 黄冉, 张雯娴, 等. 基于机器学习方法的臭氧和PM2.5污染潜势预报模型——以成都市为例[J]. 北京大学学报(自然科学版), 2021, 57(5): 938-950. Wang X L, Huang R, Zhang W X, et al. Forecasting ozone and PM2.5 pollution potentials using machine learning algorithms: a case study in Chengdu[J]. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, 2021, 57(5): 938-950. |
| [22] | Zhao W, Fan S J, Guo H, et al. Assessing the impact of local meteorological variables on surface ozone in Hong Kong during 2000－2015 using quantile and multiple line regression models[J]. Atmospheric Environment, 2016, 144: 182-193. |
| [23] |
吴进, 李琛, 马志强, 等. 基于天气分型的上甸子大气本底站臭氧污染气象条件[J]. 环境科学, 2020, 41(11): 4864-4873. Wu J, Li C, Ma Z Q, et al. Influence of meteorological conditions on ozone pollution at Shangdianzi station based on weather classification[J]. Environmental Science, 2020, 41(11): 4864-4873. |
| [24] |
何超, 慕航, 杨璐, 等. 中国暖季近地面臭氧浓度空间格局演变及主要气象驱动因素[J]. 环境科学, 2021, 42(9): 4168-4179. He C, Mu H, Yang L, et al. Spatial variation of surface ozone concentration during the warm season and its meteorological driving factors in China[J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4168-4179. |
| [25] | GB 3095-2012, 环境空气质量标准[S]. |
| [26] | HJ 633-2012, 环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)[S]. |
| [27] | HJ/T 193-2005, 环境空气质量自动监测技术规范[S]. |
| [28] | Meng Z Y. Ground ozone level prediction using machine learning[J]. Journal of Software Engineering and Applications, 2019, 12(10): 423-431. |
| [29] |
钱悦, 许彬, 夏玲君, 等. 2016~2019年江西省臭氧污染特征与气象因子影响分析[J]. 环境科学, 2021, 42(5): 2190-2201. Qian Y, Xu B, Xia L J, et al. Characteristics of ozone pollution and relationships with meteorological factors in Jiangxi province[J]. Environmental Science, 2021, 42(5): 2190-2201. |
| [30] |
林莉文, 卞建春, 李丹, 等. 北京城区大气混合层内臭氧垂直结构特征的初步分析——基于臭氧探空[J]. 地球物理学报, 2018, 61(7): 2667-2678. Lin L W, Bian J C, Li D, et al. Preliminary analysis on vertical distribution of ozone in the mixing layer over urban Beijing based on ozonesonde data[J]. Chinese Journal of Geophysics, 61(7): 2667-2678. |
| [31] |
唐文苑, 赵春生, 耿福海, 等. 上海地区臭氧周末效应研究[J]. 中国科学D辑: 地球科学, 2008, 51(1): 99-105. Tang W Y, Zhao C S, Geng F H, et al. Study of ozone "weekend effect" in Shanghai[J]. Science in China Series D: Earth Sciences, 2008, 51(9): 1354-1360. |
| [32] |
石玉珍, 徐永福, 王庚辰, 等. 北京市夏季O3、NOx等污染物"周末效应"研究[J]. 环境科学, 2009, 30(10): 2832-2838. Shi Y Z, Xu Y F, Wang G C, et al. Study of the "weekend effect" of O3, NOx and other pollutants in summer of Beijing[J]. Environmental Science, 2009, 30(10): 2832-2838. |
| [33] |
王俊秀, 安俊琳, 邵平, 等. 南京北郊大气臭氧周末效应特征分析[J]. 环境科学, 2017, 38(6): 2256-2263. Wang J X, An J L, Shao P, et al. Characteristic study on the "weekend effect" of atmospheric O3 in northern suburb of Nanjing[J]. Environmental Science, 2017, 38(6): 2256-2263. |
| [34] |
严文莲, 刘端阳, 康志明, 等. 江苏臭氧污染特征及其与气象因子的关系[J]. 气象科学, 2019, 39(4): 477-487. Yan W L, Liu D Y, Kang Z M, et al. The characteristics of ozone pollution and its relationship with meteorological factors in Jiangsu[J]. Journal of the Meteorological Sciences, 2019, 39(4): 477-487. |
| [35] |
符传博, 徐文帅, 丹利, 等. 2015~2020年海南省臭氧时空变化及其成因分析[J]. 环境科学, 2022, 43(2): 675-685. Fu C B, Xu W S, Dan L, et al. Temporal and spatial variations in ozone and its causes over Hainan province from 2015 to 2020[J]. Environmental Science, 2022, 43(2): 675-685. |
| [36] |
张瑞欣, 陈强, 夏佳琦, 等. 乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究[J]. 环境科学, 2021, 42(9): 4180-4190. Zhang R X, Chen Q, Xia J Q, et al. Exploring characteristics and causes of summer ozone pollution based on process analysis in Wuhai[J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4180-4190. |
| [37] |
谢放尖, 陆晓波, 杨峰, 等. 2017年春夏期间南京地区臭氧污染输送影响及潜在源区[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 88-96. Xie F J, Lu X B, Yang F, et al. Transport influence and potential sources of ozone pollution for Nanjing during spring and summer in 2017[J]. Environmental Science, 42(1): 88-96. |
| [38] |
何涛, 乔利平, 徐圃青, 等. 常州市臭氧污染传输路径和潜在源区[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 77-83. He T, Qiao L P, Xu P Q, et al. Study of transport pathways and potential sources of ozone pollution in Changzhou[J]. Environmental Monitoring in China, 2017, 33(4): 77-83. |
| [39] |
谈建国, 陆国良, 耿福海, 等. 上海夏季近地面臭氧浓度及其相关气象因子的分析和预报[J]. 热带气象学报, 2007, 23(5): 515-520. Tan J G, Lu G L, Geng F H, et al. Analysis and prediction of surface O3 concentration and related meteorological factors in summertime in urban area of Shanghai[J]. Journal of Tropical Meteorology, 2007, 23(5): 515-520. |