随着我国工业飞速发展和城市化推进, 细颗粒物PM2.5已成为城市主要的大气污染物, 其所附加的生命健康和经济发展成本受到公众的迫切关注[1~3].中国政府在2013年以后推出一系列大气污染防治措施, 经过多年的深度落实, 中国空气质量得到显著改善, 细颗粒物浓度逐年稳步下降[4].但在PM2.5浓度持续改善的背景下, O3污染事件逐渐突出, 甚至以首要污染物出现在城市重度污染事件中[5].2021年的“十四五”规划中, 更是将O3列为重要污染物, PM2.5和O3的协同治理成为大气污染防治的重点[6].
PM2.5和O3之间存在很强的关联性, 二者不但受到相同的前体物(挥发性有机物VOCs)的控制, 还由于气象条件和传输途径等因素的影响, 表现出相反的季节特性[7, 8].目前国内对于大气环境, 给予VOCs较多关注, 涉及排放特征、来源解析、防控措施、O3和气溶胶二次生成等方面[9~14].而对于PM2.5-O3复合污染, 国内外研究主要集中在分布特征、成因分析、健康效益、协同管控和政策响应等方面[15~27].城市区域PM2.5和O3的浓度除了自身扩散机制的作用外, 还有来自同源污染物以及气象条件的影响[28, 29].同时, 自2019年底新冠疫情暴发, 随着常态化疫情防控工作的推行, 人们生产生活方式的转变带动大气环境的改善, PM2.5和O3的浓度变化明显[30, 31].
在分析PM2.5-O3复合污染和影响因子之间的关系时, 之前的研究往往聚焦在同期数据的统计分析上, 鲜有考虑到各因素对PM2.5-O3复合污染事件的风险评估和滞后效应.本文基于北京市2015~2020年大气污染物监测数据、气象监测数据和新冠疫情数据, 从年度、月均、小时和假期这4个尺度分析PM2.5-O3复合污染事件分布特征, 同时构建PM2.5-O3复合污染指数, 基于广义相加模型(GAM)分析复合污染事件和各影响因素之间的数值响应关系, 并进一步引入分布滞后非线性模型(DLNM)进行复合污染风险评估, 以期为城市大气污染精准防治提供参考依据.
1 材料与方法 1.1 数据资料北京市PM2.5和O3浓度数据收集自北京市34个空气质量监测站点, 由生态环境监测中心数据发布平台获得(http://zx.bjmemc.com.cn/), 数据集还包含PM10、CO、NO2和SO2的小时浓度数据.气象资料来自中国气象数据网(http://data.cma.cn/), 主要选取气温(TEM)、降水(PRE)、相对湿度(RHU)、风速(WIN)和日照时数(SSD)这5个指标数据.新冠数据源于北京市卫生健康委员会(http://wjw.beijing.gov.cn/)的公布数据, 并整合为逐日数据.本研究分析区间为2015~2020年, 监测站点的缺测率在24% ~41%之间, 取所有站点监测数据的算术平均值代表日值水平, 站点数据处理遵循《环境空气质量标准》(GB 3095-2012), 确保数据科学有效.
1.2 PM2.5-O3复合污染指数根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)规定, 将ρ(PM2.5)超标阈值设定为75μg·m-3, 达到超标阈值则标记为一次PM2.5污染事件;将O3日最大8h滑动平均浓度超标阈值设定为160μg·m-3, 达到超标阈值则标记为一次O3污染事件;同时达到PM2.5浓度超标阈值和O3日最大8 h滑动平均浓度超标阈值, 则标记为一次PM2.5-O3复合污染事件.将每日复合污染事件暴发情况记作EP-O, 发生取1, 不发生取0.
为进一步描述PM2.5-O3复合污染事件, 定量复合污染进程, 本研究提出一种复合污染指数, 同时为切合PM2.5和O3的取值范围, 进行一定程度的缩放.具体形式如下:
(1) |
式中, IP-O为PM2.5-O3复合污染指数;ρ(PM2.5) 为PM2.5浓度值, μg·m-3;ρ(O3)为O3浓度值, μg·m-3.
1.3 数值响应分析方法本研究分两个阶段来分析PM2.5-O3复合污染事件与影响因子之间的数值响应关系.线性模型虽然简单、直观且具有良好的解释性, 但仍难以表达出大气环境的复杂性, 因此非线性模型的引入就显得十分必要[32, 33].GAM正是广义线性模型的扩展, 通过平滑化处理, 能有效拟合各变量的非线性影响[34, 35].GAM既能处理响应变量与多个解释变量之间的复杂数值关系, 也能有效解释单变量与响应变量之间的非线性响应关系[36~38].
已有研究表明, 复杂的大气环境不仅带来复杂的非线性关系, 还有明显的滞后效应.PM2.5和O3浓度同时受到同源排放和区域气候变化的影响, 除了当前时刻各气体污染物和气象因素的综合影响外, 还受到过去一段时间内各变量的累积滞后影响.为了描述这种滞后影响, 本研究在第二阶段引入DLNM模型, 通过交叉基矩阵同时表达非线性影响和滞后影响[39~43].同时考虑到变量自身的非线性趋势, 如季节变化和长期趋势等方面, 需要加入自然立方样条函数进行更合理的表达.除此之外, 疫情效应、星期效应和节假日效应等短期趋势影响, 也将作为哑变量考虑在模型里.最终模型如下:
(2) |
式中, lg(Yt)为t时刻响应变量的对数转换;α为模型的截距项;cb(V, β)为解释变量的交叉基变换, 其中V为解释变量, β为回归系数;ns为自然立方样条函数, time为时间序列变量, doy为每年的第几天, k为自由度;case为疫情效应;dow为星期几效应;holiday为节假日效应.模型中作为响应变量的ρ(PM2.5)、ρ(O3)和IP-O服从正态分布假设[44], EP-O服从二项分布假设, 而模型的选择将由赤池信息量准则(AIC)确定.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5-O3复合污染态势如图 1(a)所示, 北京市ρ(PM2.5)整体呈下降趋势, 浓度超标率由2015年的40.54%降至2020年的9.86%, 改善幅度达30.68%. ρ(O3)在2015~2020年间有略微浮动, 整体变化不明显, 年均ρ(O3)在90.96~95.82μg·m-3之间, 浓度超标率在12.32% ~17.53%之间浮动.PM2.5-O3复合污染则受ρ(PM2.5)影响, 事件数逐年减少, 降幅达94%.如图 1(b)所示, PM2.5污染事件分布全年, 8月出现频率最低, 而11月至次年3月的PM2.5污染事件较多.O3污染事件主要分布在4~10月, PM2.5-O3复合污染事件分布也表现出相同的趋势, 二者的峰值都出现在6月, 最低值都在10月, 由此可见PM2.5-O3复合污染事件对O3的依赖性[45].
图 2(a)展示了PM2.5-O3复合污染小时变化趋势, PM2.5污染事件数在1 d内会有两次起伏, 分别在11:00和23:00达到两次峰值, 在07:00和16:00会两次达到谷值.O3污染事件主要分布在10:00~23:00, 其中15:00~17:00为频发时段.PM2.5-O3复合污染事件的小时分布与O3污染事件一致, 其中最频发的16:00共累计发生127次复合污染. 2015~2020年, 16:00的PM2.5污染率达21.85%, O3污染率达19.47%, PM2.5-O3复合污染率达5.82%.图 2(b)为PM2.5-O3复合污染在星期效应和假期效应下的变化趋势.PM2.5污染事件、O3污染事件和PM2.5-O3复合污染事件在工作日都较为平均, 但在周末期间都有大幅度减少, 减幅分别达94.7%、94.3%和96.2%, 在节假日期间三者又都有大幅上涨, 涨幅分别达293%、255%和287%.
为了具体分析PM2.5-O3复合污染的响应程度, 通过公式(1)计算得复合污染指数IP-O, 并通过缩放使其取值贴合PM2.5和O3的数值范围, 三项数值的统计信息如表 1所示.从数据分布来看, IP-O的25%、50%和75%分位数显示, 其数据分布偏向低值, 平均值和标准差都略低于PM2.5和O3. IP-O的最小值十分贴近O3的最小值(0.17μg·m-3), IP-O的最大值十分贴近PM2.5的最大值(-26.18μg·m-3), 数据整体表现基本符合预期.
对复合污染指数IP-O进行对数转换后, 同大气污染指标和气象资料一起代入GAM模型作数值响应分析, 图 3和图 4展示了三类污染指标对11个解释变量的数值响应曲线.由结果可知, PM10、CO、NO2、SO2和相对湿度与PM2.5呈正相关, 降雨量和风速与PM2.5呈负相关, O3、空气温度和日照时数与PM2.5呈非线性相关.O3除了与降雨量无明显相关性外, 与其他解释变量均有相关性.O3与日照时间近似正相关, 与PM2.5和SO2呈负相关, 其余均为非线性相关. IP-O与降雨量无明显相关性, 与O3和空气温度呈正相关, 与其余解释变量则为非线性相关.整体来看, IP-O综合表达了PM2.5和O3的数值响应趋势, 具有进一步分析的潜力.
分别将PM2.5、O3、IP-O和EP-O与11个解释变量作相关性分析(表 2), 结果表明O3与风速和降雨量无显著相关性, IP-O与日照时间无显著相关性, EP-O与SO2、NO2、风速、日照时间和降雨量无显著相关性.基于公式(2)所构建的DLNM模型对IP-O和EP-O作复合污染风险分析, 描述解释变量对复合污染事件的滞后响应关系.
图 5展示了IP-O基于DLNM模型分析结果, 横坐标为数值变化, 纵坐标为滞后时间, 相对风险值以1为分界值, 数值越大, 风险越高.当ρ(PM2.5)小于50μg·m-3, ρ(PM10)小于80μg·m-3, ρ(O3)小于80μg·m-3时, 复合污染风险随着浓度降低而降低;当ρ(PM2.5)大于50μg·m-3, ρ(PM10)大于80μg·m-3, ρ(O3)大于80μg·m-3时, 复合污染风险随着浓度升高而升高.其中O3在低浓度时表现出浮动性, 而ρ(PM10)大于600μg·m-3时, 在滞后1d时会有轻微下降.当ρ(CO)小于1mg·m-3或大于6mg·m-3, ρ(NO2)小于38μg·m-3或大于118μg·m-3, 相对湿度小于54%或大于87%时, 三者都会降低复合污染风险.当ρ(CO)在1~6mg·m-3之间、ρ(NO2)在38~118μg·m-3之间或相对湿度在54% ~87%之间时, 三者都会增加复合污染风险, 并持续影响1~2 d, 其中NO2和相对湿度的低值将在滞后3~5 d后有复合污染风险上升现象.当ρ(SO2)小于6μg·m-3时, 复合污染风险降低, 大于6μg·m-3时, 复合污染风险随着浓度升高而升高, 且在浓度高值区, 滞后2 d后风险逐渐降低.降水量越高, 复合污染的风险越小, 并持续影响1~2 d, 且在滞后2 d后风险逐渐升高.风速小于2m·s-1时, 污染风险随风速下降而升高, 当风速大于2m·s-1时, 污染风险随风速升高而逐渐降低, 且持续影响2 d.当空气温度小于13℃时, 复合污染风险随温度降低而降低, 当空气温度大于13℃时, 风险随温度升高而升高, 并在滞后2~3 d时变换了相反的响应.
图 6展示了EP-O基于DLNM模型分析结果, 从中可知PM2.5-O3复合污染事件高发于ρ(PM2.5)的45~175μg·m-3之间, 以及ρ(PM10)的70~230μg·m-3之间.相较于颗粒物, O3拥有更高的风险, 且集中于高值区.从复合污染事件分布来看, ρ(PM2.5)大于75μg·m-3的占19.8%, 大于90μg·m-3的占16%, 大于120μg·m-3的占7.7%.而ρ(O3)大于160μg·m-3的占30.7%, 大于200μg·m-3的占39.8%, 大于230μg·m-3的占47.5%.并且从图 6中的PM2.5、PM10和O3的滞后响应可以看出, PM2.5-O3复合污染事件有多天连续污染的趋势, 其中单日污染天数占29.5%, 连续2 d污染占32.5%, 连续3 d污染占20%, 持续4 d及以上的污染占18%. ρ(CO)和相对湿度对复合污染事件影响较小, 主要集中在1~2.4mg·m-3和54% ~74%之间, 且无明显滞后影响.空气温度是6个解释变量中相对风险最高的, 当空气温度大于13℃时, 复合污染事件随温度升高而增多.其中大部分复合污染事件发生在20℃以上, 占所有复合污染事件的84.7%, 并持续影响1~2 d.
(1) 2015~2020年, PM2.5-O3复合污染事件受PM2.5浓度影响, 发生率逐渐下降, 且主要发生在4~10月.从小时监测数据来看, PM2.5-O3复合污染事件集中在10:00~23:00, 其中16:00发生率最高.同时, 复合污染事件表现出明显的星期效应和节假日效应.
(2) 在复合污染综合指数IP-O的数值响应分析中, 降雨量和IP-O无明显相关性, O3和空气温度呈线性正相关, 其余解释变量则和IP-O呈非线性关系. IP-O的数值响应曲线合理地描述了PM2.5和O3的综合响应趋势, 具有进一步分析的潜力.
(3) 大气污染物和气象条件对PM2.5-O3复合污染有明显滞后效应, 滞后影响集中在1~3 d. PM2.5、PM10、SO2和O3都在低值区降低复合污染风险, 在高值区增加复合污染风险.当ρ(CO)在1~6mg·m-3、ρ(NO2)在38~118μg·m-3和相对湿度在54% ~87%之间时, 三者都会增加复合污染风险, 并持续影响1~2 d.当风速小于2m·s-1和空气温度大于13℃时, 也会增加复合污染风险, 而降雨量则始终降低复合污染风险.
(4) PM2.5-O3复合污染事件高发于ρ(PM2.5)的45~175μg·m-3之间, 还有ρ(PM2.5)的70~230μg·m-3之间.相较于颗粒物, 复合污染事件更依赖于ρ(O3), 主要集中于高值区, 并展现出多天连续污染的趋势.复合污染事件中的ρ(CO)和相对湿度分布较集中, 并且无滞后响应.空气温度具有较高的相对风险, 84.7%的复合污染事件分布在20~30℃之间, 并持续影响1~2 d.
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