2022, Vol. 43
2. 海南省气象台, 海口 570203;
3. 中国科学院大气物理研究所东亚区域气候-环境重点实验室, 北京 100029;
4. 海南省环境科学研究院, 海口 571126
2. Hainan Meteorological Observatory, Haikou 570203, China;
3. Key Laboratory of Regional Climate-Environment Research for Temperate East Asia, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
4. Hainan Research Academy of Environmental Sciences, Haikou 571126, China
近地面臭氧(O3)是大气中的重要痕量组分, 在许多大气化学过程中起着重要的作用[1]. O3是城市光化学烟雾污染最重要的指示剂, 其主要由自然排放和人为排放的前体物, 包括挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NOx) 和一氧化碳(CO)等, 在太阳辐射作用下, 经过一系列复杂的链式光化学反应生成[2].光化学过程是近地面O3最主要的来源, 其贡献是平流层臭氧输送通量的7~15倍[3, 4].高浓度的O3不仅危害人体健康[5], 同时还会影响生态环境和农业生产等[6, 7]. 2013年以来, 我国各级政府高度重视大气污染防治工作, 相继出台了多项大气污染治理相关的政策法规, 使得PM2.5持续下降.然而, O3浓度却稳步上升, 特别是我国华东和华南等地, O3已经代替PM2.5成为最主要的大气污染物[8, 9].相对而言, O3污染的成因更为复杂, 治理难度更大.
目前, 国内外相关专家学者主要从对流层O3的形成机制[2, 10]、与前体物的相关关系[11]、气象因子[12, 13]和气候变化[14, 15]对O3浓度的影响等方面展开了大量的研究, 普遍认为NOx和VOCs在太阳紫外光照射下形成的光化学反应是我国O3污染的重要原因之一[2], 不同地区O3浓度对NOx和VOCs的敏感性不同, 超大城市的O3几乎都是VOCs控制区[16], 而大部分城市则受NOx控制[17], 我国东部部分城市为混合敏感区[18].大尺度环流和局地气象因子会显著影响O3浓度的变化, 如高空急流、台风等天气系统附近容易发生高空O3的下传和积聚, 造成地面O3浓度超标[19~21].此外高强度的紫外辐射配合高温低湿的气象条件能有效促进光化学反应生成速率, 较小的风速和有利风向会对O3的传输及消散产生影响[22, 23].气候变化一方面通过改变地面气温和湿度, 从而影响O3及前体物的自然排放; 另一方面通过改变天气系统出现频率和大气环流形势, 进而影响O3的水平扩散和传输方式[24, 25].
海南省地处中国南端, 北邻广东省, 是我国唯一一个热带海岛旅游省份.海南省属于热带季风气候[26], 夏半年受西南季风影响, 天气炎热潮湿, 降水充沛; 冬半年受欧亚大陆气团影响, 偏北气流容易携带北方大量污染物输送至海南省, 进而影响海南省空气质量状况[22].根据海南省生态环境厅的统计结果[27], 发现2019年海南省空气质量优良天数较2018年上升1.5个百分点, PM2.5和PM10浓度持续下降.然而与此同时, 海南省O3浓度维持较高水平, 与2018年相比, ρ(O3)更是上升了11 μg ·m-3.秋季是海南省O3污染的高发季节[28], 一方面由于秋季北方冷空气开始活跃, 而海南省位于偏北气流的下游区, 大气污染物外源输送对海南省空气质量影响较大; 另一方面由于纬度偏低, 秋季海南省气温还没有明显下降, 太阳辐射较强, 因此气象条件对光化学反应比较有利. 2019年秋季海南省发生了4次以O3为主要污染物的大气污染物事件, O3污染问题已经引起政府和社会的广泛关注.本文基于2019年秋季海南省空气质量数据和气象监测数据, 结合相关分析、HYSPLIT后向轨迹模型、潜在源贡献因子(potential source contribution factor, PSCF)和浓度权重轨迹(concentration weight trajectory, CWT)等分析方法, 对海南省4次O3污染发生的主要原因及潜在贡献源区进行分析, 以期为政府部门制定O3污染防治政策提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 数据资料本文选取了海南省18个市县(三沙市除外)2019年秋季(9、10和11月)逐日的环境监测数据和气象观测数据进行分析, 其中O3-8h(最大8 h平均)浓度来自海南省生态环境厅, 数据获取网址为：http://hnsthb.hainan.gov.cn:8009/EQGIS.气象数据来自海南省气象局, 要素包括日降水量、相对湿度、平均气温、大气压、平均风速、日照时数、最大风速和风向等.HYSPLIT轨迹模型中使用的气象资料为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球资料同化系统(GDAS)数据, 空间分辨率为1°×1°, 时间分辨率为4次·d-1, 分别为00:00、06:00、12:00和18:00(UTC, 世界时), 变量包括气温、气压、湿度、风场和压力垂直速率等.GDAS资料从公开网址(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1)下载得到.
1.2 研究方法 1.2.1 HYSPLIT后向轨迹模型为追溯海南省O3污染期间气团路径与走向, 本文采用了拉格朗日混合单粒子轨道(HYbrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model, HYSPLIT)模型进行影响气流后向轨迹模拟.HYSPLIT模型最初由美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室(NOAA)和澳大利亚气象局合作研发, 目前HYSPLIT4.9版本是最新版本, 模式在处理气象要素输入场、多种物理过程和各类大气污染物排放源等问题上较为成熟, 因此被广泛应用于大气污染物来源及输送路径等方面的研究[29, 30].
1.2.2 潜在源区贡献函数和浓度权重轨迹方法潜在源贡献因子算法(PSCF)和权重轨迹分析法(CWT)是通过计算气流轨迹特征判断污染物潜在源区的方法[31].PSCF法是利用污染轨迹与所有轨迹在途经区域停留时间的比值来表征每个格点区域对受体点的污染贡献[32], PSCF值越大, 表示该网格点对受体点O3浓度的影响越大.为了降低由于单个网格内气流停留时间较短而引起PSCF值的波动, 本文引入权重函数来降低PSCF值的不确定性[33].本文中, PSCF方法设定的O3浓度阈值为160 μg ·m-3(国家二级标准限值), 权重函数选取可见文献[34].CWT法是计算经过每个网格轨迹的污染权重指数, 反映网格对受体点污染物浓度的贡献, 可以区分相同PSCF值时网格内污染物浓度高出阈值的程度[35].在计算CWT值时, 本研究也采用了与PSCF法相同的权重函数.
2 结果与讨论 2.1 臭氧污染天气过程概况图 1给出了2019年秋季海南省平均的O3-8h浓度和超标市县个数逐日变化.从超标市县个数上看, 海南省市县O3-8h浓度超标主要发生在9月21~30日、10月18~21日、11月3~11日和11月20~25日, 而其余时段各个市县的O3-8h浓度没有超标, 同时考虑到O3污染发生的持续性, 因此本文定义9月21~30日为过程1, 10月18~21日为过程2, 11月3~11日为过程3, 11月20~25日为过程4.对比而言, 过程1和过程3的O3污染程度、污染范围和持续时间都相对要严重(表 1), 过程1和过程3分别持续了10 d和9 d, 污染时段全省ρ(O3-8h)平均值分别达到了145.52 μg ·m-3和143.55 μg ·m-3.过程1中单日超标市县最大个数为11个, 分别出现在9月28日和9月29日, 过程3单日超标市县最大个数为10个, 出现在11月5日.过程1和过程3分别平均每天有6个和5.44个市县O3-8h浓度超标.过程2和过程4的O3污染相对要轻, 持续时间分别为4 d和6 d, 分别出现在10月18~21日和11月20~25日, 污染时段ρ(O3-8h)分别为130.79 μg ·m-3和115.46 μg ·m-3.单日超标市县最大个数分别为7个(过程2)和9个(过程4), 出现日期为10月19日和11月22日, 每天O3-8h浓度平均值超标市县数均少于3个.从污染时段O3-8h浓度大小来看：过程1>过程3>过程2>过程4.从污染持续时间长短来看：过程1>过程3>过程4>过程2.从污染时段单日平均超标市县个数上看：过程1>过程3>过程2>过程4.
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图 1 2019年秋季海南省O3-8h浓度和超标市县个数逐日变化 Fig. 1 Daily change in O3-8h concentration and the polluted number of cities and counties over Hainan province in autumn of 2019 |
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表 1 4次O3-8h污染过程对比分析 Table 1 Comparative analysis of the four times O3-8h polluted process |
图 2进一步给出了4次污染过程期间平均O3-8h浓度空间分布.从中可以发现, 过程1中各个市县ρ(O3-8h)整体偏高, 除了西部的东方市(104.5 μg ·m-3)外, 其余市县主要分布在125~170 μg ·m-3之间.其中超过160 μg ·m-3(国家二级标准限值)的市县共有7个, 分别是位于北部的澄迈县和定安县, 东部的文昌市和万宁市, 西部的昌江县, 以及南部的保亭县和三亚市, 其中最高值出现在三亚市, 为169.5μg ·m-3.过程1期间O3-8h浓度超标的市县达到了12个, 超标市县的分布与污染期间O3-8h浓度的分布基本一致.过程2期间各个市县O3-8h浓度相对偏低, 东方市ρ(O3-8h)只为83.9 μg ·m-3, 其余市县分布在100~160 μg ·m-3之间, 其中中部的琼中县和南部的三亚市超过了160 μg ·m-3.过程2期间O3-8h浓度超标的市县只有7个, 分别是北部的定安县, 东部的文昌市和万宁市, 南部的陵水县和三亚市, 以及西部的昌江县.与过程1类似, 过程3期间各个市县的O3-8h浓度也较为偏高, 大部分市县ρ(O3-8h)分布在120~170 μg ·m-3之间, 其中超过160 μg ·m-3的市县达到了6个, 最高值出现在中部的琼中县, 为170.2 μg ·m-3, 最低值出现在西部的东方市, 为97.9 μg ·m-3.过程3期间O3-8h浓度超标的市县达到了11个, 与过程1不同的是西部市县污染并不严重, 而中部的琼中县O3-8h浓度明显偏高.过程4期间各个市县O3-8h浓度也相对偏低, 东方市ρ(O3-8h)只为75 μg ·m-3, 是4次过程中的最低值, 其余市县分布在87~150 μg ·m-3之间.过程4期间O3-8h浓度超标的市县为9个, 主要分布在北部、中部和南部地区.总的来看, 4次污染过程中北部和南部的大部分市县O3-8h浓度偏高, 其中4次过程中O3-8h浓度均超标的市县有北部的定安县, 东部的文昌市, 以及南部的保亭县和三亚市, 其内在原因还有待于进一步分析.
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审图号：GS(2016)569号, 数值单位：μg ·m-3 图 2 4次污染过程中O3-8h浓度平均值空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of mean O3-8h concentration during the four polluted processes |
图 3为2019年秋季气象因子和NO2浓度的逐日变化.从气压和日降水量上看[图 3(a)], O3污染时段海南省气压均有所偏高, 同时没有明显降水天气发生.4次污染过程气压值分别为1 000.97、1 001.48、999.91和1 003.11 hPa(表 2), 均偏高于秋季平均值(999.01 hPa), 而污染时段日降水量均低于1.21 mm, 也明显偏低于秋季平均值(5.13 mm).一般而言, 降水偏大时一方面雨水的冲刷作用会降低大气污染物浓度; 另一方面会提高大气中的水汽含量, 抑制光化学反应速率[36], 进而降低O3浓度.从平均气温和相对湿度上看[图 3(b)], 污染时段平均气温略偏低于污染前期和后期的平均气温, 同时相对湿度有所下降.4次污染过程平均气温均在22℃以上, 相对湿度均偏低于78.99%.对比而言, 污染更为严重的过程1和过程3相对湿度只分别为74.12%和74.73%, 远远低于秋季平均值(80.48%).从平均风速和日照时数上看[图 3(c)], O3污染时段海南省平均风速有较大变化, 如过程1时段平均风速偏小于秋季平均值(1.94 m ·s-1), 但同为污染较为严重的过程3平均风速偏大于秋季平均值, 同时污染较轻的过程2和过程4接近于秋季平均值.O3污染时段日照时数总体偏高, 除了过程2以外, 过程1、过程3和过程4日照时数均偏高于秋季平均值(5.96 h ·d-1), 特别是过程1, 日照时数达到了7.89 h ·d-1, 远远大于秋季平均值.从太阳总辐射和NO2浓度上看[图 3(d)], 过程1太阳总辐射高达19.79 MJ ·m-2, 明显偏高于秋季平均值(15.80 MJ ·m-2), 而其余污染过程太阳总辐射接近于秋季平均值.4个过程中NO2浓度均高于秋季平均值(7.73 μg ·m-3), 其中过程3 ρ(NO2)高达10.27 μg ·m-3.太阳辐射作为影响光化学反应较为重要的因子之一, 其值越大, 越能促进光化学反应的速率[37, 38]; 而NO2是O3的主要前体物之一, 其浓度越高, O3浓度上升, 反之其值越小, O3浓度越低[39, 40].表 3进一步给出了O3-8h浓度与气象要素和NO2浓度的相关系数, 其中O3-8h浓度与气压、日降水量、平均气温、相对湿度和NO2浓度的相关系数均通过了99%信度检验, 日照时数和太阳总辐射的相关系数分别通过了95%和90%的信度检验, 而平均风速没有通过检验.
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图 3 海南省2019年秋季气象要素和NO2浓度的逐日变化 Fig. 3 Daily variations in meteorological elements and NO2 concentration over Hainan province during autumn 2019 |
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表 2 4次O3-8h污染过程中气象要素对比分析 Table 2 Comparative analysis of meteorological elements during four times O3-8h polluted process |
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表 3 2019年秋季O3-8h浓度与气象要素和NO2浓度的相关系数1) Table 3 Correlation coefficients of O3-8h with meteorological elements and NO2 in autumn 2019 |
为了分析不同风向风速对海南省O3-8h浓度的影响, 图 4给出了海南省北南两个城市(海口市和三亚市)不同风向风速变化及其O3-8h浓度的风玫瑰图.可以看出, 两个城市O3-8h浓度高值出现时风向基本一致, 主要为东北风和西北风, 而风速略有不同.东北风影响时, 海口市ρ(O3-8h)超过140 μg ·m-3的风速主要集中在2~6 m ·s-1, 而三亚市集中在6~10 m ·s-1, 这可能与海南省地形和三亚市的地理位置有关[41].海口市位于海南岛北端, 东北风场控制下, 较低的风速就能携带北方大气污染物影响海口市; 而三亚市位于海南岛南端, 加上五指山山脉的阻挡, 外来污染物要输送至三亚市则需要更大的风速.总体而言, 东北风和西北风控制下有利于海南省O3-8h浓度上升, 而不同风速可能会造成海南省O3-8h浓度高值区不同, 偏低的风速有利于北半部市县O3-8h浓度升高, 偏高的风速则有利于南半部市县O3-8h浓度升高.
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图 4 海口市和三亚市2019年秋季风向风速与O3-8h浓度的关系 Fig. 4 Relationship between O3-8h concentration and wind speed, direction over Haikou City and Sanya City during autumn 2019 |
结合前面的分析可知, O3及其前体物的区域传输对海南省2019年秋季4次O3污染过程有明显影响.因此, 本文采用HYSPPLIT后向轨迹模式, 深入探究上游区域输送对海南省4次O3污染的影响.有数据模拟研究表明[42, 43], 大气污染物的跨区域输送主要集中在500~1 500 m高度范围内, 500 m风场既可以反映近地层的气团输送特征, 又可以减少地面摩擦对气团的影响, 因此选用500 m高度处气流作为研究高度, 以海口市(20.00°N, 110.15°E)为受体点, 模拟了4次O3污染时段中每日20:00海口市的72 h后向轨迹, 如图 5所示.对于过程1而言[图 5(a)], 有5条气流轨迹从江苏省北部, 途经安徽省、浙江省、江西省、福建省和广东省, 到达海南省, 属于长距离气流, 移动速度较快.剩余5条气流轨迹起始于江西省和福建省交界, 经过广东省到达海南省, 属于短距离气流, 移动速度较慢.过程2的影响气流主要从长江三角洲地区[图 5(b)], 途经我国东南沿海地区到达海南省, 属于中长距离气流.过程3的影响气流输送距离相对较短, 也属于中长距离气流, 主要起始于江西省北部和浙江省东部等地, 经过福建省和广东省到达海南省.过程4的影响气流起始位置较为分散, 主要位于广西自治区东部、福建省西部、安徽省南部和江苏省南部等地, 途经我国东南沿海到达海南省.对比而言, 过程1和过程3的影响气流发散度较大, 有分布于内陆地区的气流和分布于东南沿海地区的气流两支, 其中来自内陆地区的气流所经过区域大气污染物浓度更高, 这也是过程1和过程3期间海南省O3污染程度更为严重的原因之一.而过程2和过程4的影响气流较为集中, 多为东南沿海气流, 气流经过区域大气污染物浓度相对较小, 过程2和过程4的O3污染程度较轻.
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图 5 海口市500 m高度影响气团72 h后向轨迹 Fig. 5 HYSPLIT 72 h backward trajectories at 500 m over Haikou City during the four polluted perioda |
PSCF方法表明污染轨迹通过某一区域的概率, 其值是指超过阈值浓度轨迹与所有轨迹数的比值, CWT方法能给出该区域对受体点的浓度贡献大小, 两者重合区域为受体点O3污染最主要的潜在贡献源区[44, 45].图 6给出了2019年秋季海口市后向轨迹的WPSCF(weight potential source contribution function)和WCWT(weight concentration weighted-trajectory)结果.从WPSCF上看, 潜在贡献源区主要集中在浙江省、江西省、福建省和广东省等地, 这与后向轨迹分析基本一致.WPSCF高值区(>0.2)主要集中在江西省南部、福建省和广东省, 其中珠三角地区和广东省西部WPSCF值大于0.36, 表明这些区域对海南省秋季O3污染贡献较大.从WCWT上看, WCWT高值区(>70 μg ·m-3)主要分布在浙江省南部、江西省南部、福建省、广东省以及台湾海峡至海南岛东部海域, 其中珠三角地区和广东省西部WCWT值高达90 μg ·m-3, 对海南省O3污染输送更为明显.总的来说, WPSCF和WCWT分析得到的结果较为一致, 高值区均分布在浙江省、江西省、福建省和广东省等地, 这些区域也是2019年秋季海南省O3污染外源输送的主要贡献源区[34].
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图 6 2019年秋季海口市O3-8h浓度的WPSCF和WCWT分析 Fig. 6 WPSCF and WCWT analysis results of O3-8h in Haikou City during autumn 2019 |
(1) 2019年秋季海南省发生了4次连续O3污染天气过程, 其中过程1和过程3污染较重, 持续时间分别达到了10 d和9 d, ρ(O3-8h)分别为145.52 μg ·m-3和143.55 μg ·m-3.过程2和过程4污染较轻, 持续时间分别为4 d和6 d, ρ(O3-8h)分别为130.79 μg ·m-3和115.46 μg ·m-3.总体而言中北部和南部的大部分市县O3-8h浓度偏高, 其中4次过程中O3-8h浓度均超标的市县有北部的定安县, 东部的文昌市, 以及南部的保亭县和三亚市.
(2) 气压偏高, 降水偏少, 相对湿度偏低, 日照时数偏长和太阳辐射偏强, 是造成海南省出现O3污染天气的有利气象条件, 污染时段平均气温和平均风速与秋季平均值没有明显差异.近地面东北风和西北风控制下有利于海南省O3-8h浓度上升, 而不同风速可能会造成海南省O3-8h浓度高值区不同, 偏低的风速有利于北半部市县O3-8h浓度升高, 偏高的风速则有利于南半部市县O3-8h浓度升高.
(3) 污染较重的过程1和过程3的影响气流发散度较大, 有分布于内陆地区的气流和分布于东南沿海地区的气流, 其中来自内陆地区的气流携带的大气污染物浓度更高.而污染较轻的过程2和过程4的影响气流较为集中, 多为东南沿海气流, 气流经过区域污染物浓度相对较小.
(4) 海南省O3污染的潜在贡献源区主要集中在浙江省、江西省、福建省和广东省等地.其中珠三角地区和广东省西部WPSCF值大于0.36, WCWT值高达90 μg ·m-3, 这些区域对2019年秋季海南省O3污染外源输送贡献较大.
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