2022, Vol. 43
微塑料(粒径 < 5 mm的塑料颗粒)作为一种难降解的新型污染物, 广泛分布于地表水、沉积物、大气和土壤等环境介质中[1, 2], 甚至出现在人类日常食用的食盐和饮用水里[3].由于特殊的表面结构, 微塑料极易吸附环境中的重金属[4]和抗生素[5]等污染物, 并被浮游动物、贝类、鱼类和哺乳动物摄食, 最终威胁人类健康[6], 因此, 引起环境科学者的高度关注.微塑料首先在印度洋、太平洋和渤海等众多海洋被发现[7~9], 然而与海洋相比, 淡水环境与人类的接触更直接和频繁.Murphy等[10]发现英国苏格兰的一个污水处理厂对微塑料的去除率达98%, 但每日仍有6 500万n微塑料通过出水进入河流, 这些吸附了污水中多种有机污染物的微塑料不断降解, 并将有害化学物质如邻苯二甲酸酯和多溴联苯醚等浸入水体, 影响水环境质量.
目前, 我国关于淡水环境微塑料的研究集中在长江流域、珠江流域和部分发达城市内陆河流, 微塑料丰度范围在500~25 800 n ·m-3, 类型多为小于2 mm的透明纤维状聚乙烯和聚丙烯微塑料[11].不同淡水环境下影响微塑料分布的因素迥异, Li等[12]调查发现我国南方典型红树林沉积物中微塑料丰度与人口密度、城市土地面积和国内生产总值变化趋势一致; 沱江流域城市河流中微塑料丰度与氧化还原电位显著负相关[13]; 葡萄牙安图河沉积物中微塑料的丰度则具有明显的季节性, 丰水期后微塑料含量更高[14]; Feng等[15]已在青藏高原西部的阿里、日喀则和拉萨等高海拔地区的地表水中检测到微塑料的含量为100~1 800 n ·m-3, 主要为小粒径(45~500 μm)透明纤维状聚丙烯, 微塑料的丰度与化学需氧量和总氮正相关, 与水体盐度及海拔负相关.而关于青藏高原东部人口较为密集的农业区, 地表水体中微塑料的赋存特征和影响因素尚不清楚; 此外, 已有研究大多只关注了微塑料的分布特征[16~20], 很少定量评价微塑料的生态环境风险, 从而限制了对其进行及时和精准的防控.
被称为“亚洲水塔”的青藏高原是长江和黄河等多个重要河流的发源地, 为近10亿人口提供淡水资源[21], 区域水质的保护尤为重要.湟水河位于青藏高原东部面积最大的农业区——河湟谷地内, 是黄河上游最大的一级支流, 流经青海的海东市和西宁市等.与高海拔地区相比, 湟水流域人类活动较为频繁, 农田地表径流、城镇和农村居民生活污水等都可能随各支流汇入湟水河中[22], 对河水水质安全构成潜在威胁, 但河水中微塑料等新型污染物的分布特征和影响因素尚不明确.因此, 本文以湟水河流域作为研究区域, 探究其地表水体微塑料的分布特征, 结合土地利用、水质和水文指标及气象因子分析微塑料分布的主要影响因素, 并采用两种风险评估模型定量评估其潜在生态风险, 以期为我国青藏高原淡水环境微塑料的评估及防控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况湟水河流域位于青海省东部(100°42′~103°04′E, 36°02′~37°28′N), 平均海拔在2 000~3 000 m之间, 气候温和, 年降水量为300~500 mm, 6~9月降水占全年降水量的70%左右.湟水河干流全长349 km, 年径流量为20.7×108 m3[23].流域内耕地面积441 km2, 占全省耕地面积的49%; 人口占青海省近2/3, 是青海省重要的农业生产基地和经济发展中心; 流域水质主要受城镇生活污水、工业废水、农田地表径流、畜禽养殖废水和农村生活污水排放的影响[22].
1.2 样点布设及水样采集依据湟水流域的农业集约程度和水系分布特点, 选择湟源县、互助土族自治县及民和回族土族自治县为主要研究区域, 区域2020年各类气象数据(中国气象数据网)如表 1所示, 研究区域具有年均气温低、光照和紫外线辐射强等特点, 且随海拔的增大, 3个县降水逐渐增强.湟水河在各县主要一级支流包括申中河、药水河、沙塘川、哈拉直沟、红崖子沟、松树沟、隆治沟和巴州沟, 二级支流有寺滩河、林川河、柏木峡、姚家沟、沙沟和纳龙沟等, 监测断面均匀布设在河流的上游(水库及山泉水)、中、下游(城镇或农田进、排水及支流交汇处), 研究区域各断面两岸的主要土地利用类型为耕地和草地, 林地主要分布在河流的上游, 耕地和城镇集中分布在中下游(图 1), 在200 m和500 m缓冲区内互助县与民和县耕地占比均大于50%, 其中互助县500 m缓冲区内耕地面积达5.36×105 m2, 是湟源与互助县耕地面积的2.6倍和1.3倍(国家青藏高原科学数据中心资料).于2020年8月丰水期内, 使用哈希HQ30d数字化多参数分析仪现场测定pH、电导率、溶解氧、氧化还原电位和流速, 每个采样点用玻璃采水器采集水样4 L注入棕色玻璃瓶内保存, 运回实验室一部分用于微塑料的提取与分析, 一部分用于总氮(GB 11894-1989)和硫酸盐(HJ/T 342-2007)水质指标测定.在湟水河流域共采集地表水样63个.
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表 1 研究区域各类气象因子年均值 Table 1 Annual mean values of meteorological factors in study area |
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图 1 湟水河流域样点及土地利用分布示意 Fig. 1 Sample points and land use in Huangshui River Basin |
首先使用0.45 μm的微孔滤膜对样品进行抽滤, 再用去离子水将滤膜上的微塑料转移至500 mL玻璃烧杯中, 按5 ∶1的比例加入30% H2 O2溶液, 放置于振荡培养箱中48 h以消解各类杂质.消解完成后用布氏漏斗和0.45 μm的硝酸纤维素滤膜再次过滤样品, 并将滤膜放置在45℃恒温干燥箱至恒重.
依据文献[24]的方法使用金相显微镜(MV5000, 中国)对滤膜上微塑料的形态进行鉴定和拍照, 并记录样品中微塑料的数量、粒径、形状和颜色.利用傅里叶变换红外光谱仪(Vetex70, Bruker)分析微塑料的成分, 所采集的傅里叶光谱经基线校正后与标准谱图库检索对照, 相似度在70%以上可认为是某种聚合物类型[13].
1.4 质量控制在采样和实验过程中均使用玻璃容器, 各仪器使用前用超纯水冲洗至少3次并烘干, 不使用时用铝箔覆盖.整个实验过程要保证实验区域的清洁, 实验人员需穿着棉质实验服, 戴丁腈手套.使用超纯水作为空白处理, 对照样品经消解和抽滤后检测到微塑料丰度平均值为(396±125) n ·m-3, 并在数量统计中扣除相应的计数结果.
1.5 潜在生态风险评估采用风险指数(H)和污染物负荷指数(PLI)模型对水体微塑料污染进行风险评估.
风险指数(H)模型以聚合物的毒性为参考指标, 充分体现各类污染物的复合效应[12].其计算公式如下:
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式中, H为微塑料生态风险指数, Pn为各类微塑料的质量分数; Sn为各类微塑料聚合物的危险评分：聚丙烯、聚苯乙烯、聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰胺6和聚氯乙烯对应的危险评分分别为1、4、11、30、50和5 001[25].
Tolminson等[26]提出的污染物负荷指数(PLI)模型以研究区域样点微塑料的丰度为主要指标, 点面结合评价总体的污染情况.评估模型定义如下：
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式中, CFi为各采样点微塑料丰度(Ci)与所有样点最小丰度(Coi)的比值[27]; PLI为单个样点微塑料的污染负荷指数; n为样点数量; PLIzone为研究区域整体微塑料的污染负荷指数.表 2为两种模型对应的风险级别划分标准.
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表 2 微塑料生态风险等级 Table 2 Risk classification of microplastics |
1.6 数据处理与分析
样点数据统计用Excel 2019进行, 利用SPSS Statistics 26.0的Pearson相关分析微塑料丰度与环境因子之间的关系, 单因素方差分析(One-way ANOVA)组间差异性(P < 0.05), Origin 2018与ArcGIS 10.5制图.
2 结果与分析 2.1 微塑料的赋存特征 2.1.1 微塑料丰度分布特征湟水河流域63个地表水样微塑料的检出率为100%(图 2), 微塑料丰度范围为665~8 780 n ·m-3, 各样点丰度具有空间差异.湟源县、互助县和民和县水系中微塑料丰度平均值分别为(5 414±1 213)、(2 948±734)和(2 087±486)n ·m-3, 其中湟源县申中河下游的样点S10丰度最高, 而民和县巴州沟的上游泉水样点S54丰度最低.如图 3所示, 在湟源县与民和县境内, 河流微塑料的丰度从上游到下游逐渐增大, 其中民和县下游微塑料丰度是上游的2.50倍(P < 0.05), 而互助县河流微塑料则集中分布在中游.
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图 2 湟水河流域地表水体微塑料分布情况 Fig. 2 Abundance of microplastics in surface waters in Huangshui River basin |
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不同小写字母表示3个县同区段微塑料丰度显著性差异(P < 0.05), 不同大写字母表示各县内不同区段微塑料丰度显著性差异(P < 0.05) 图 3 研究区域河流各区段微塑料丰度 Fig. 3 Abundance of microplastics in each section of rivers |
湟水河流域地表水中微塑料类型包括薄膜类、碎片类、纤维类和颗粒类这4种(图 4), 主要形状为薄膜类(36%), 其次是颗粒(33%)和碎片类(21%), 纤维类仅占10%.流域水体微塑料的粒径主要分布在0.45~50 μm内, 20~50 μm占比达43%, 大于0.5 mm的微塑料含量则低于8%, 且随着粒径的增大, 微塑料丰度逐渐减小.水体微塑料颜色多样, 透明色(67%)微塑料比例最高, 其次为黑色(17%), 其它颜色占比均低于10%(图 5).
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图 4 湟水河流域地表水体微塑料类型 Fig. 4 Types of microplastic in surface water of Huangshui River basin |
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颜色图柱顶部为其它颜色种类占比 图 5 湟水河流域水体微塑料的形状、粒径和颜色分布 Fig. 5 Type, size, and color distribution of microplastics in Huangshui River basin |
在随机挑选的315个样品中共检测到聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚苯乙烯、聚酰胺6和聚氯乙烯这6种类型的合成聚合物(图 6), 湟水流域水体中聚乙烯(66%)占比最高, 其次为聚丙烯(12%).流域内3个县水体微塑料的聚合物组成不尽相同, 但总体仍以聚乙烯和聚丙烯为主, 值得注意的是, 各类聚合物中危险评分高达5 001的聚氯乙烯只在互助县水体中被检测到.
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图 6 湟水河流域地表水体典型微塑料的红外光谱图和聚合物组成分布 Fig. 6 FTIR diagram and polymer composition of typical microplastics in surface water of Huangshui River basin |
微塑料丰度与不同类型土地面积的相关性如图 7所示, 湟源县和互助县水体微塑料丰度与200 m和500 m缓冲区内草地面积负相关, 3个县的微塑料丰度与耕地面积表现为正相关, 其中互助县水体微塑料丰度与500 m缓冲区内耕地面积显著正相关(P < 0.05).
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*表示P < 0.05 图 7 湟水河流域水体微塑料丰度与土地利用相关性热图 Fig. 7 Linkage between microplastic abundance and land use in surface water of study area |
由图 8可知, 从上游到下游, 湟水河流域水体电导率、总氮和硫酸盐逐渐增大, 下游河段ρ(总氮)平均值达2.53 mg ·L-1, 超过Ⅲ类标准, 而溶解氧和氧化还原电位则减小了4%左右.如图 9所示, 湟水河流域水体微塑料丰度与河流流量正相关, 与溶解氧及氧化还原电位呈显著负相关(P < 0.05).这表明, 从上游到下游, 随着河流流量的增大, 污染物不断汇集, 微塑料含量也逐渐增加.
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图 8 湟水河流域地表水水质和水文指标分布特征 Fig. 8 Water quality and hydrological indexes in Huangshui River basin |
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*表示P < 0.05, **表示P < 0.01; 不同大小的圆形表示微塑料丰度与水质指标的相关性大小 图 9 湟水河流域地表水体微塑料丰度与各类水质指标的相关性 Fig. 9 Relationship between microplastic abundance and water quality indexes in Huangshui River basin |
地表水体微塑料丰度与主要气象因子的相关性如图 10所示, 微塑料丰度与年均降水量、光照和紫外线强度极显著正相关(P < 0.01), 与地表温度和风速则为极显著负相关(P < 0.01), 可见, 气象因子也是影响地表水体微塑料分布的重要因素之一.
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*表示P < 0.05, **表示P < 0.01; 不同大小的圆形表示微塑料丰度与主要气象因子的相关性大小 图 10 研究区域地表水体微塑料丰度与主要气象因子的相关性 Fig. 10 Correlation of microplastics abundance and main meteorological factors in study area |
湟水河流域地表水体微塑料风险指数(H)为78.98, 级别为Ⅱ类, 总体生态风险较低[图 11(a)].各县水体微塑料风险指数差异较大, 湟源县与民和县微塑料风险等级分别为Ⅰ类和Ⅱ类; 而互助县则为Ⅲ类, 风险较高.流域各样点污染负荷指数聚集在2~8之间, 整体污染负荷较低[PLIzone < 10, 图 11(b)].与风险指数(H)模型结果不同, 互助县与民和县平均污染负荷指数均低于5, 污染等级为Ⅰ类, 风险较低; 而湟源县40%的样点污染负荷值高于10, 达到Ⅱ类水平.
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图 11 湟水河流域水体微塑料的风险指数和污染负荷指数 Fig. 11 Risk and pollution load index of surface water microplastics in Huangshui River basin |
两种模型参考指标的差异是造成风险评估结果迥异的关键, 其中风险指数(H)模型以各类聚合物的化学毒性为主要指标, 没有考虑微塑料丰度的影响, 因此对于含有高危险指数聚合物——聚氯乙烯(Sn=5 001)的互助县, 其潜在风险远高于湟源县与民和县; 与风险指数(H)模型相异, 污染负荷指数模型以微塑料丰度为评价依据, 故各区域污染负荷与微塑料丰度高低结果相似.
3 讨论 3.1 湟水河流域地表水体微塑料的赋存及风险与其它典型淡水环境相比, 湟水河流域地表水体微塑料丰度处于中等水平(表 3), 与珠江[16]和北运河[17]相近, 低于典型发达城市或工农业聚集区内河流[18~20, 28], 但高于长江源区[29]和青藏高原西藏地区河流[1, 15]中微塑料丰度.原因可能是：①目前关于水体微塑料的检测缺乏统一的方法和标准.在微塑料的提取过程中, 一般使用孔径范围为20~48 μm的不锈钢筛网(表 3), 据Enfrin等[30]的估算, 每L生活污水可释放高达1011个纳米级微塑料, 小粒径(< 20 μm)微塑料的存在不容忽视.本研究使用0.45 μm滤膜对水样微塑料进行直接分离, 发现水体0.45~20 μm微塑料的丰度平均值为(1 114±571)n ·m-3, 占30%, 故流域水体微塑料总含量较高; ②微塑料丰度的差异与地区的经济发展及人类活动密切相关[31], 在>20 μm的相同粒径范围内, 湟水河流域水体微塑料丰度[(2 469±733)n ·m-3]分别为长江源区[29][(1 823±949)n ·m-3]和青藏高海拔地区[15][(625±411)n ·m-3]的1.35倍和3.96倍, 湟水河流域集中了青海省65.8%的人口和67.9%的耕地[32], 是青海省重要的人口、耕地聚集区及经济发展中心.因此, 与青藏高原已有研究相比, 湟水河流域内较强的人类活动使其更易成为新型污染物——微塑料的“汇”.
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表 3 典型淡水环境中微塑料的赋存特征1) Table 3 Occurrence of microplastics in other freshwater environments |
微塑料的赋存特征是分析其来源的重要依据, 与青藏高原已有调查截然不同, 湟水河流域中薄膜类占比最高, 而西藏水源地和高海拔地区水体微塑料形状均以纤维类为主(表 3), 湟水流域作为青海省东部重要农业区, 农业活动中残留的大量塑料制品如地膜、塑料大棚等, 可能在环境中风化破碎形成薄膜类微塑料[15]; 与Jiang等[1]对西藏水源地河流研究结果相似, 湟水河流域微塑料聚合物种类多以聚乙烯和聚丙烯为主, 这可能因为聚乙烯材质轻便、价格低廉, 被广泛应用于农用薄膜、塑料袋和包装材料等生产生活用品中, 而聚丙烯则具有良好的可塑性和稳定性, 经常用作食品容器[19].这也再次说明湟水河流域的微塑料主要来自农业生产和日常消费活动.
两种风险模型评估结果表明, 湟水河流域部分地区微塑料生态风险等级已达到Ⅱ类甚至是Ⅲ类水平, 对湟水河流域和下游黄河流域的水环境安全与人类健康产生威胁, 今后应加强对该流域微塑料污染的监控; 不同评估模型下各县风险等级划分差异显著, 水体微塑料平均污染负荷低于Ⅰ类标准的互助县, 其生态风险指数却达到Ⅲ类水平.近年来互助县城镇和工业发展迅速, 仅在该流域水体中检测到的聚氯乙烯具有防火耐热作用, 常用于建筑管道、涂料、电线和电缆等, 因此流域内大量建材、冶炼和农副产品加工业等工厂废水排放带来的少量高毒性聚合物可能是造成该区域强环境风险的重要原因[33].此外, 目前没有一个标准模型来评估微塑料的风险, 本研究综合考虑了聚合物毒性与微塑料丰度两大指标, 但仍缺乏环境阈值来界定微塑料的污染程度, 未来应开展微塑料在更加符合实际的水体及人体环境中的吸附和暴露实验, 建立更为准确的实验分析体系及数学评估模型, 界定出微塑料对生态环境的安全浓度.
3.2 湟水河流域地表水体微塑料分布的影响因素河流作为微塑料迁移过程的重要载体, 其分布不仅受上游污染物的输入和污水排放等人类活动的影响, 还与水动力、风力和温度等环境因子相关[1, 18, 34].湟水河流域微塑料的污染呈现较强的空间特征：湟源县水体微塑料丰度高于互助县与民和县; 在各县内, 微塑料集中分布于河流的中下段, 原因可能有：一方面是河流中下游沿岸农田退水中微塑料的输入.本研究发现在河流中下游地区随着耕地面积的增大, 微塑料含量不断增加; Zhang等[35]调查发现河湟谷地农田土壤中微塑料丰度是草地的2倍, 研究区域内水体微塑料主要类型为透明类PE薄膜, 是地膜、塑料大棚和化肥袋等的主要成分[11], 因此农田中的微塑料可能通过地表径流进入水体.据统计, 河湟谷地地膜覆盖种植面积达98.5×104 hm2[36], 2019~2020年湟源县农田地膜投入量达280 t, 残膜回收率却不足87%(青海省统计局), 侧面验证了农业活动对河流微塑料分布的重要性.
另一方面, 研究区域水体溶解氧、氧化还原电位与微塑料丰度间的显著负相关性(P < 0.05), 表明了微塑料与其它人为污染物之间的联系.水体有机质和悬浮物含量的升高是溶解氧降低的主要原因[37], 而淡水环境中的有机物与生活污水排放紧密相关[38].从上游到下游水体中纤维类微塑料占比增加了5%(图 5), 湟水河流域为非渔业区, 因此居民生活污水中衣物纤维的输入是微塑料的来源之一[39].此外, 微塑料的形状、颜色以及各类化学组成反映了其污染源的多样性, 被丢弃的食品包装、打包盒、饮料瓶甚至是供排水管等常见的塑料垃圾, 都可能随大气或地表径流进入河流[40~42].因此, 中下游河段居民生活污水及塑料垃圾的排放也是微塑料的重要来源.
此外, 在海拔较高的青藏高原地区, 其独特的气候因子也是影响水体微塑料分布的重要因素之一.在高紫外线辐射强度的湟源县, 环境中微塑料的破碎和降解速率高于低日照区域[43].气候因子的差异直接影响降水量的变化[44], 降水后短期内形成的地表径流有助于将陆地上积累的微塑料, 如农田残留地膜和河岸丢弃的生活垃圾等, 输送到水环境中[45, 46]; 风作为一种关键的大气运输介质, 通常被认为是偏远地区微塑料的重要传输媒介[1].本研究中, 风速越高水体微塑料含量越低, 这表明较强的风力作用可能会带走沿岸或河流表层一些密度较小的(微)塑料如泡沫板和塑料袋等.综上所述, 湟水河流域地表水体微塑料分布不仅受农业耕作、生活污水及塑料垃圾排放等人类活动的影响, 还与降水、光照和风速等气候因子变化密不可分.
4 结论(1) 湟水河流域地表水体微塑料丰度范围为665~8 780 n ·m-3; 湟源县水系平均丰度最高, 各县内微塑料主要聚集在河流中下游; 微塑料主要形状为薄膜类, 颜色以透明和黑色为主, 粒径分布集中在0.45~50 μm内, 随粒径的增大, 微塑料的丰度逐渐减小.
(2) 湟水河流域地表水体微塑料的分布受人类活动与气候等因素的共同影响, 水体微塑料丰度与近距离缓冲区耕地面积正相关, 与溶解氧、氧化还原电位显著负相关(P < 0.05); 高降水量及紫外线强度增大了水体微塑料的输入, 而风速则在一定程度减轻了地表水体微塑料的污染.
(3) 湟水河流域地表水体微塑料总体生态风险较低, 两种评估模型下各区域风险等级划分存在差异, 部分地区生态风险指数达到Ⅲ类水平, 风险较高.在今后对湟水河流域的生态风险评价中, 应充分考虑微塑料的影响.
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