2022, Vol. 43
2. 重庆市科学技术研究院, 重庆 401123
2. Chongqing Institute of Science and Technology, Chongqing 401123, China
生物滞留带是海绵城市建设中应用最为广泛和有效的低影响开发技术之一, 对道路径流中重金属污染物有着较好的去除效果[1, 2]. Søberg等[3]的研究表明生物滞留带对重金属的去除效果高于80%~90%; 郭娉婷等[4]的研究结果显示不同介质类型生物滞留带对Cu、Zn和Pb的去除率均大于92.90%, Cd的去除率为77.20%; 钱佳欢等[5]模拟生物滞留带设施对径流中Cu、Zn和Pb的去除率分别为70.90%~98.10%、77.60%~98.50%和71.70%~98.60%.生物滞留设施去除重金属的机制主要依靠介质截留、填料吸附和植物吸收[6, 7], 随着运行时间的延长, 截留的污染物逐渐堵塞填料介质通道, 填料吸附位点饱和, 生物滞留设施对重金属去除效能降低, 甚至出现浸出及淋失现象, 成为城市水系污染的污染源, 构成潜在的环境风险[8]. Kluge等[9]的研究结果显示德国不同城市的生物滞留系统中重金属在0~20 cm填料介质处发生累积.Al-Ameri等[10]的研究结果显示在澳大利亚的城市生物滞留中Zn在0~10 cm填料介质处含量超过限制背景值造成一定生态风险.目前, 国内学者重点关注提升生物滞留系统对重金属污染物的去除效果[11, 12], 关注生物滞留系统内部重金属累积及风险评价等方面鲜见报道.
重庆悦来新城于2015年4月成为国家首批海绵城市试点, 本次研究区域生物滞留带于2016~2017年建成运行, 最长至今已投入运行5 a, 是国内较早大规模投入实际使用的生物滞留设施, 具有较好的代表性.作为典型山地城市和工业城市, 径流冲刷作用明显, 道路径流中重金属污染物浓度较高, 生物滞留带为道路径流污染控制的主要措施, 可能存在着重金属累积污染的潜在风险.本研究以生物滞留带重金属累积情况和生态风险为关注重点, 对研究区域内工业区、住宅区、商业行政区和修筑区的主干道以及次级干道所处生物滞留带取样检测, 分析Cu、Zn、Mn、Pb、Ni和Cd这6种重金属污染物的含量和空间分布特征, 并使用污染系数、地质累积指数和潜在生态风险指数等评价方法进行污染水平和生态风险的综合评价, 以掌握生物滞留带重金属积累、污染及潜在生态风险情况, 以期为控制生物滞留系统重金属二次污染, 保持系统的可持续使用及科学的运维管理提供基础和依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域及采样点确定悦来新城位于重庆市渝北区, 是全国第一批16个海绵城市试点地区之一, 同时也是重庆“1+3”海绵城市建设试点的核心区域, 占地面积为18.67 km2.介于东经106°27′30″~106°57′58″、北纬29°34′45″~30°07′22″之间, 属亚热带季风性湿润气候, 海拔高程在172~359 m, 年降雨量为1 200~1 300 mm.根据研究区域生物滞留带所在道路的不同功能区划分, 分为工业区、住宅区、商业行政区和修筑区的主干道以及次级干道5个采样路段, 共计153个采样点(图 1), 其中工业区31个、住宅区30个、商业行政区31个、修筑区30个和次级干道31个.
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图 1 研究区域采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites in study area |
2020年6月开始采集生物滞留带0~10 cm深处种植土层样品, 采样点按梅花形布点法进行采样, 均匀混合后装袋, 除去碎石、树叶残渣等杂物, 待自然风干后用碾钵研磨, 过20目孔径筛, 使用聚乙烯瓶封装, 备用.重金属采用HCl-HNO3-HClO4电热板消解法-原子吸收仪器测定: 用HCl-HNO3-HClO4消解样品, 采用原子吸收光谱仪(PinAAcle, 新加坡Perkin Elmer)测定Cu、Zn、Mn、Pb、Ni和Cd的含量.以国家土壤标准物质(GSS-14)和平行样进行质量控制, 样品的相对偏差≤8%, 加标回收率为95%~105%, 均符合检测质量控制要求.
1.3 污染系数污染系数(contamination factor, CF)是用于评估土壤重金属水平的一种无量纲系数[13, 14], 计算见式(1).
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(1) |
式中, CF为污染系数; CS为重金属污染物实测值(mg·kg-1); CRefS为重金属污染物背景值(mg·kg-1).CF将污染程度分为4级, 当CF＜1, 轻度污染; 1≤CF＜3, 中度污染; 3≤CF＜6, 高度污染; CF≥6, 重度污染[15, 16].
1.4 污染负荷指数污染负荷指数(pollution loading index, PLI)为元素污染系数乘积的n次方根, 能评价研究区域内重金属污染程度的整体水平[13, 17, 18].计算见式(2).
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(2) |
式中, PLI为污染负荷指数; CFS, 1, CFS, 2, …, CFS, n为被检测重金属元素污染系数; 1, 2, …, n为被检测重金属数量.当PLI＞1表明研究区域存在污染.
1.5 地质累积指数地质累积指数(geo-accumulation index, Igeo)是由德国科学家Muller提出用于研究重金属污染程度的定量指标[16, 19, 20], 地质累积指数不仅能反映重金属分布变化特征, 而且能判断人为活动对环境的影响, 是区分人为活动影响的重要参数, 计算见式(3).
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(3) |
式中, Igeo为地质累积指数.其分级标准为: Igeo≤0, 无污染; 0＜Igeo≤1, 轻-中度污染; 1＜Igeo≤2, 中度污染; 2＜Igeo≤3, 中-强度污染; 3＜Igeo≤4, 强度污染; 4＜Igeo≤5, 强-极强度污染; Igeo＞5, 极强度污染.
1.6 潜在生态危害指数法瑞典科学家Hakanson提出潜在生态危害指数法, 它能将污染物含量、毒理学及环境敏感性等多种因素综合考虑, 预测重金属生态污染危害水平[21, 22].计算单个污染物生态危害系数Eri和综合生态危害指数RI分别见式(4)和式(5).
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(4) |
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(5) |
式中, Cfi为某重金属污染值, Ci为重金属实际测量值, Cni为重金属元素背景值(Pb、Cu、Ni、Zn、Mn和Cd的重庆市土壤背景值[23]分别为26.00、26.00、32.00、80.00、615.00和0.11mg·kg-1); Tri为某一污染物毒性系数(Pb、Cu、Ni、Zn、Mn和Cd的毒性系数分别为5、5、5、1、1和30); Eri为单个污染物生态危害系数, RI表示综合生态危害指数.Eri评价等级分为: Eri≤40, 轻微生态风险; 40＜Eri≤80, 中等生态风险; 80＜Eri≤160, 较强生态风险; 160＜Eri≤320, 强生态风险; Eri＞320, 极强生态风险.RI评价等级分为: RI≤150, 低生态风险; 150＜RI≤300, 中等生态风险; 300＜RI≤600, 高生态风险; RI＞600, 极高生态风险.
1.7 数据处理数据采用Microsoft Excel 2019和IBM SPSS 21.0软件进行重金属污染含量的统计与相关性分析, 采用Origin 2021进行图、表的绘制和主成分分析, 采用ArcGis 10.2绘制重金属空间分布图.
2 结果与讨论 2.1 生物滞留带重金属含量悦来新城生物滞留带中重金属ω(Cu)、ω(Zn)、ω(Mn)、ω(Pb)、ω(Ni)和ω(Cd)分别为19.88~281.33、67.86~260.93、99.38~299.18、28.45~310.67、24.08~58.58和0.23~1.92mg·kg-1(表 1), 平均值分别为107.71、31.46、205.66、129.40、39.16和0.71mg·kg-1.Cd、Pb和Cu含量平均值是重庆市土壤背景值的6.51、4.98和4.14倍, 超过背景值的超标率分别为100%、100%和96.73%.Cd、Pb和Cu这3种重金属累积含量相对较高, 相比之下Zn、Mn和Ni累积含量较小.悦来新城生物滞留带种植土重金属含量平均值与国家土壤环境质量Ⅱ级标准值(维持人体健康限制值)相比, 除Mn外, Cu和Cd均超过土壤Ⅱ级标准值, Zn、Pb和Ni部分采样点超标, 超标率分别为0.65%、1.31%和6.54%.本研究所取样品为道路生物滞留带种植土层, 其进水主要来源是道路径流, 有研究者对国内部分城市道路径流重金属污染浓度进行检测, 在西安雨水径流中含有Zn、Mn和Pb等重金属, 其浓度分别为137.92、96.54和6.31μg·L-1, 与地表水环境质量标准相比均有超标现象[24]; 长江下游某居民区内径流中Zn、Cu、Pb和Cd均长期超过各自水质基准[25]; 乌鲁木齐市道路雨水径流中ρ(Zn)、ρ(Cu)、ρ(Pb)和ρ(Cd)为646.00、223.63、85.33和1.67μg·L-1, 重金属污染情况较为明显[26].有研究表明, 道路雨水径流的重金属污染较为严重, 常以颗粒态存在或被悬浮物所吸附.生物滞留带对径流中重金属的去除主要通过填料基质的截留与吸附、植物吸收以及离子或有机物形成化合物和络合物等形式[27].植物吸收是被截留下来的重金属在基质迁移去除的主要途径, 但是植物对重金属的吸收含量本身较低, 外加对生物滞留带枯萎植物的清理、更新不及时等不规范管理, 较大可能会导致重金属在生物滞留设施内累积.从本研究取样检测情况看, 运行5 a的生物滞留带种植土层(种植土层一般为原位本地土壤)重金属与原生土壤重金属背景值相比有显著增加, 特别是Cd元素, 鲍丽然等[28]对重庆渝西经济区0~20 cm表层土壤背景值研究结果显示, 测得Cd元素的背景值为0.221mg·kg-1, 本次生物滞留带基质是其含量的3.2倍.由此可见, 大量携带着重金属颗粒的雨水径流进入生物滞留带, 超过其自净能力, 则会造成重金属累积, 演变为潜在环境危害.
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表 1 重庆悦来新城生物滞留带重金属含量特征描述 Table 1 Concentrations of heavy metals in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
2.2 生物滞留带重金属空间分布特征
将悦来新城生物滞留带重金属含量通过反距离插值法制作其空间分布(图 2), 重金属污染物呈现出北高南低的区域性分布规律.悦来新城生物滞留带Cu、Pb和Cd含量高值的区域均为工业区, Zn和Mn含量高值集中在商业行政区和工业区, 但整体含量均未超过重庆市土壤背景值.Ni整体含量在所有区域含量均较低, 较高值出现在工业区.工业区重金属污染物含量平均值显著高于其他区域(P＜0.05), 次级干道重金属污染物含量平均值显著低于其他区域(P＜0.05).在悦来新城生物滞留带中Cu、Zn、Mn、Pb、Ni和Cd在北部污染物含量较高, Cu、Pb和Cd呈现出有富集趋势, 表明重金属累积情况与人类活动和城市规划建设有着较大关联[29].工业区、住宅区、商业行政区和修筑区的主干道以及次级干道的生物滞留带在相同雨量情况下其单位面积汇入径流量为: 工业区＝商业行政区＞次级干道＞住宅区＞修筑区.工业区主干道生物滞留带中重金属含量高于其他区域的原因可能主要有两点: 一是单位面积汇入径流量较大, 二是其区域内道路径流中重金属浓度可能较高.
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图 2 重庆市悦来新城生物滞留带重金属含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution map of heavy metals in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
悦来新城生物滞留带重金属污染情况采用地质累积指数和污染系数进行评价.从Igeo平均值来看(图 3), Zn、Mn和Ni的Igeo分别为-1.97、-2.20和-0.30均小于0, 表明其受人类活动影响较小; Cu和Pb的Igeo分别为1.25、1.54, 表现为中度污染; Cd的Igeo为5.79为极强度污染.Cd、Cu和Pb有着较高的Igeo, 表明其污染程度极大可能受到人类活动的影响.CF评价结果显示(图 4), Zn、Mn、Ni、Cu、Pb和Cd的CF平均值分别为0.39、0.33、1.28、4.14、4.98和6.47, Zn和Mn为轻度污染; Ni为中度污染; Cu和Pb为高度污染; Cd为重度污染.CF和Igeo的重金属污染水平评价有着相近的结果, 其对重金属的污染水平排序均为: Mn＜Zn＜Ni＜Cu＜Pb＜Cd.PLI评价结果分布显示(图 5), 工业区、住宅区、商业行政区、修筑区和次级干道采样路段生物滞留带的PLI平均值分别为2.21、1.55、1.77、1.35和1.07, 值得一提的是, PLI的高值主要集中在工业区, 商业行政区的PLI也整体较高, 次级干道各采样点中有41.94%的采样点的PLI小于1, 与其他区域采样点的PLI相比较低.结果表明采样路段中人类活动频繁、工商业发展较高的区域PLI较高, 存在污染负荷较高的情况, 需要引起关注.
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图 3 重庆市悦来新城生物滞留带Igeo Fig. 3 The Igeo in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
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图 4 重庆市悦来新城生物滞留带CF Fig. 4 CF in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
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图 5 重庆市悦来新城生物滞留带PLI分布 Fig. 5 Spatial distribution of the PLI in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
同时, 悦来新城生物滞留带中重金属Eri平均值排序为: Mn＜Zn＜Ni＜Cu＜Pb＜Cd, Zn、Mn和Ni的Eri均小于40, 生态危害等级为轻微(图 6); Cu和Pb在采样点中有93.00%和85.00%的点位处于生态危害轻微, 7.00%和15.00%的点位处于生态危害中等; Cd分别有5.00%、12.00%、27.00%、43.00%和13.00%的点位处于生态危害轻微、中等、较强、强和极强水平, 可以看出生物滞留带中Cd的生态危害较为严重.悦来新城生物滞留带RI变化范围为612.50~35.57(图 7), 采样点中有25.49%属于低生态风险, 46.41%属于中等生态风险, 26.80%属于高生态风险, 还有1.31%属于极高生态风险.Cu、Zn、Mn、Pb、Ni和Cd对RI的贡献率分别为8.40%、0.16、0.14%、10.09%、2.48%和78.73%, Cd的贡献率最大.Cd、Pb和Cu有着较高的CF和Igeo, 这与城市建设和工业发展程度密不可分.悦来新城每年工业产值持续增长, 工业生产过程中释放的废气、废渣和重金属粉尘通过不同形式进入周围环境, 雨后随径流进入生物滞留带, 产生累积.有研究结果显示, 安徽[30]和北京[31]的工业园区内土壤或粉尘中重金属含量超标, 存在较高的生态污染风险.相关数据表明, 重庆机动车数量逐年增长, 2020年重庆的汽车保仅次于北京和成都达到465万辆.机动车用油中防爆剂C8H20Pb, 燃烧后排放尾气中含铅及其化合物, 机动车含铅汽油的燃烧对城市大气铅污染的贡献率可达到60%以上[32], 同时车胎、刹车片等零部件的磨损颗粒中也会产生Cd、Cu和Pd等污染物[33~36].悦来新城生物滞留带系统中重金属潜在风险程度整体处于中等, Cd是引起重金属污染水平较高的主要原因, 这类背景值含量较低, 毒性系数较高的低浓度重金属污染物有着对潜在生态风险较高的贡献率[37, 38], 在重金属防控中需要引起重视.目前, 生物滞留带填料介质的研究着重于其对污染物的去除效果[39, 40], 对后期废弃填料的处理少有涉及, 受重金属污染的填料如果处理不当会给周围环境和土壤带来一定程度的危害, 对于如何科学合理处理受污染的填料还需要进一步研究.
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图 6 重庆市悦来新城生物滞留带单个重金属生态风险累积率 Fig. 6 Cumulative percentage of Eri in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
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图 7 重庆市悦来新城生物滞留带RI分布 Fig. 7 Spatial distribution of the RI in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
相关性分析可以显示出不同重金属元素间的相关性, 其有利于推断生物滞留带填料介质中重金属的可能来源[41].对生物滞留带重金属进行Pearson分析, 结果显示(表 2).Cu-Pb、Cu-Cd、Zn-Pb和Pb-Cd相关系数(r)分别为0.852、0.425、0.339和0.577, 均为显著相关(P＜0.01)且相关系数较高.根据相关性等级划分, Cu-Pb(r＞0.6)表现为极强相关性, Cu-Cd、Zn-Pb和Pb-Cd(0.3＜r≤0.6)表现为高相关性, 推测其为同一污染源的可能性较高.
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表 2 重庆市悦来新城生物滞留带重金属相关性系数1) Table 2 Correlation coefficient of heavy metals in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
悦来新城生物滞留带主成分分析(PCA)结果中(表 3), 提取出特征值大于1的2个主成分, 累积贡献率为61.58%(＞60%), 能代表污染物绝大部分信息.第一主成分和第二主成分的特征值和贡献率分别为2.807、1.667和46.79%、14.79%, 第一主成分中Cu、Zn、Mn、Pb、Ni和Cd因子荷载分别为0.509、0.392、0.310、0.547、0.314和0.401, 第二主成分中Ni、Zn和Mn因子荷载为0.481、0.424和0.327.值得注意的是, Ni、Zn和Mn在第一主成分和第二主成分中均占有一定荷载, 第二主成分荷载高于第一主成分, 表明其可能来自不同两种来源.
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表 3 重庆市悦来新城生物滞留带重金属主成分分析 Table 3 PCA of heavy metals in biofiltration systems of Yuelai new city, Chongqing |
结合生物滞留带重金属含量分析和污染分析结果来看, Cu、Zn、Pb、Ni和Cd均超过重庆市土壤背景值, 其中Cd、Cu和Pb变异系数较大, 表明重金属含量在空间分布中存在较大不均匀性, 人类活动对其产生了较大的影响.从PLI分布情况可以看出, 工业发展和人类活动频繁的街区其生物滞留带的PLI较大, 表明其生物滞留带有着较高的重金属污染负荷.第一主成分中, Pb、Cu、Cd和Zn是交通污染的典型产物, 轮胎以及汽车零部件磨损过程中会造成重金属Pb、Cu和Cd的释放[42, 43], 工业区周边有铸造、机械加工、建筑材料等企业, 工业生产过程会释放重金属进入周围环境, 雨后淋洗作用下融入道路径流, 进入生物滞留带.第一主成分中重金属来源主要为道路径流中的重金属污染物, 因此推测其为径流污染源.悦来新城生物滞留带种植土大多为原位土壤, 类型多为黄壤, 其含有丰富的矿物质如Zn、Ni和Mn等.有研究表明Mn和Ni含量主要受成土母质的影响[44, 45], 且Zn、Ni和Mn具有显著正相关(P＜0.05), 其来源相似性较高, 推测第二主成分为成土母质影响的自然源.由于Ni、Zn和Mn在第一主成分和第二主成分中均占有一定比例荷载, 可能来自不同两种来源, 所以推测三者同时受到了自然源和径流源共同影响, 推测其属于混合型污染源.
3 结论以全国首批海绵城市建设示范区域重庆市悦来新城片区的工业区、住宅区、商业行政区和修筑区的主干道以及次级干道运行5 a的生物滞留带为对象, 研究重金属含量累积情况和分布特征, 采用污染系数、地质累积指数、潜在生态风险指数等评价方法对生物滞留带进行污染及生态风险评价.结果显示, 生物滞留带中的Cu、Zn、Pb、Ni和Cd的平均值分别超出重庆市土壤背景值的4.14、1.77、4.98、1.23和6.51倍, 存在不同程度累积, 其中Cu、Pb和Cd较为严重.重金属空间分布上表现出较明显差异, 呈现出重金属浓度北高南低的区域性分布规律, 工业区重金属含量显著高于其他区域(P＜0.05).由污染系数和地质累积指数显示Cu、Pb为高度污染, Cb为重度污染.单个潜在生态危害系数中Cd为194.13, 处于高度风险, 其余重金属均为轻微风险, 且Cd对综合生态危害指数的污染贡献率为78.73%, 由此可见Cd为重金属潜在风险的主要来源.污染物相关性分析与主成分分析显示, Pb、Cu、Cd和Zn属于径流源, Ni、Zn和Mn属于混合源.生物滞留带重金属污染物表现出一定程度富集污染和潜在环境风险, 需要引起关注.
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