2022, Vol. 43
2. 北京师范大学环境学院, 北京 100875
, ZHAO Wen-ting1 , LUO Shu-zhen1 , ZHANG Qiang1
, WANG Yun-tao1 , MA Jun-jie1 , LIU Xin-gang2
2. School of Environment, Beijing Normal University, Beijing 100875, China
当前在我国重点区域以O3和PM2.5复合型污染为特征的大气污染问题日益凸显[1].挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是大气光化学反应的主要参与者[2, 3], 是O3和PM2.5的共同的前体物[4]. VOCs光化学反应产生的中间体(·RO2和HO2·)会增强大气氧化性, 这些中间体可与NOx反应生成O3和二次有机气溶胶(secondary organic aerosol, SOA)等二次污染物[5~7], 加剧城市地区光化学烟雾和灰霾等复合型大气污染, 影响人体健康[8, 9].目前, 国内外针对VOCs的研究主要包括污染特征分析、化学反应活性评估和来源解析等方面.VOCs的化学组成主要包括烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃和含氧挥发性有机物(oxygenated volatile organic compounds, OVOCs)等, 其中烷烃质量分数通常可以达到30% ~60%[10~13], 是许多城市大气VOCs的主要组成部分.闫磊等[4]对上海市杭州湾北岸的研究发现烷烃质量分数最高, 为33.24%, VOCs浓度呈冬季高夏季低的特征.Zhang等[14]对郑州市VOCs的研究发现烷烃质量分数最高, 为45.00%, 在雾-霾污染期间乙烷和丙烷是浓度最高的组分.
VOCs不仅成分复杂, 其排放来源也较为广泛, 因此分析其主要排放源特征可对制定VOCs的减排方案提供依据.目前针对VOCs进行来源解析的方法主要有主成分分析法(principal component analysis, PCA)、化学质量平衡法(chemical mass balance, CMB)和正交矩阵因子分解法(positive matrix factorization, PMF).其中PMF可以更好地识别源类[6], 同时无需输入源谱数据, 并且对污染源类型及其贡献有非负限制, 在VOCs成分分析方面有着广泛的应用[15].高素莲等[16]的研究基于PMF模型对济南市VOCs来源解析发现, 机动车排放和工业排放是主要排放源, 其贡献率分别为31.70%和27.10%.Qin等[17]对许昌市的研究发现, 由于受当地的生物质燃烧与发电厂的燃煤影响, 许昌市燃烧源(33.10%)的VOCs贡献率最高且显著高于许多国内其他城市.VOCs中的烯烃、OVOCs和芳香烃等组分具有较高的化学反应活性, 是许多城市缓解O3及PM2.5污染问题的重要控制对象.景盛翱等[18]对杭州市城区的研究发现, 芳香烃与醛酮类化合物对臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)的贡献率较高, 分别为40.6%和26.0%, 甲苯和间/对-二甲苯是优势组分.牛月圆等[19]对阳泉市区的研究发现, 芳香烃对二次有机气溶胶生成潜势(secondary organic aerosol formation potential, SOAp)的贡献率最高, 为93.4%.
山西省运城市是汾渭平原区域大气污染重点防控城市之一, 该区域O3及PM2.5污染问题十分突出[20].汾渭平原区域能源结构以煤为主, 产业结构以钢铁、焦化、铸造和能源电力等重化工为主, 大气污染物排放总量居高难下[21], 同时地形条件复杂且相对封闭, 不利于污染物的扩散[22].本研究分析了运城市区2020年6~8月VOCs污染特征和主要排放源, 评估了VOCs物种的OFP和SOAp, 以期为运城市政府大气污染防控提供科学依据, 也为汾渭平原区域污染防治提供参考.
1 材料与方法 1.1 监测点位本研究监测点位于山西省运城市盐湖区运城水厂楼顶(111.01°E, 35.04°N), 采样点距离地面约20 m.监测点位置如图 1, 该监测点附近有居民楼、幼儿园、商场和餐饮等生活配套, 东边是一家居建材市场且距监测点700 m是安邑水库, 南边距离采样点400 m有一加油站.监测点周边主要以居民区和商业区为主且临近交通主干道, 是典型的城市区域.监测点附近没有高大的建筑群影响空气流通和污染物扩散, 周边没有明显的污染源, 可以较好地反映城市交通、生活等混合污染源的污染影响情况.此外, 距离本研究监测点正南方向800 m是运城市运城中学环境空气质量监测国控点, 本研究监测点周边情况与该国控点非常相似, 这两个点位的设置均是在与当地生态环境局协商和综合考虑后确定的.因此本研究监测数据基本代表了运城市区的污染状况.
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1.运城水厂监测点; 2.大明宫建材市场; 3.安邑水库; 4.加油站 图 1 运城水厂监测点周边情况 Fig. 1 Surrounding conditions of monitoring sites of Yuncheng water plant |
本研究使用武汉天虹TH-300B大气挥发性有机物在线监测系统对环境中的VOCs进行观测, 该系统主要由超低温在线预浓缩仪和GC-MS/FID检测仪组成, 在大气样品经过采集后进入超低温在线预浓缩仪, 环境中的VOCs在毛细管捕集柱中被冷冻捕集, 在系统进行快速的热解吸后进入GC-MS分析系统, 经过色谱柱的分离后, C2~C5的组分进入FID检测器中检测, 其余组分进入MS检测器检测.为保证观测数据的准确性, 在监测过程中使用醛酮、PAMS、TO-15和内标4种标准气体, 其生产厂商为四川中测标物科技有限公司.醛酮、PAMS和TO-15这3种标气证书等级为BW, 不确定度为5%; 内标标气证书等级为GBWE, 包含氯溴甲烷、氯苯-d5、4-溴氟苯和1, 4-二氟苯这4种物质.标准气体稀释时使用零气(除烃空气)和响应的标准气体进行稀释和校准, 稀释时不加湿.多点校准设置6个浓度点(0.5、2、4、6、8和10 μg·L-1), 至少对5个浓度点进行拟合验证, 使得校准时目标化合物的相关系数在0.98以上; 每日使用标准气体进行单点校准, 使得80%以上的目标化合物的浓度偏差小于30%, 且不合格的关键化合物不超过5个.每周通入零气进行一次空白检查来确保监测系统未被污染, 空白满足目标化合物浓度低于0.1 μg·L-1.观测期间, 共检出68种VOCs组分, 包括29种烷烃、10种烯烃、1种炔烃、16种芳香烃和12种OVOCs, O3和NO2等气态污染物数据来源于中国国家环境监测中心(http://106.37.208.233:20035/), 气象数据来源于国家气象数据中心(http://data.cma.cn).
1.3 臭氧生产潜势计算方法不同的VOCs组分的OFP不同, 通常采用MIR法来计算VOCs的OFP, 评估VOCs组分生成O3的能力[23].MIR计算公式如下:
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(1) |
式中, OFPi为VOCs物种i的臭氧生成潜势, μg·m-3; VOCsi为物种i在大气环境中的浓度, μg·m-3; MIRi为VOCs物种i所对应的最大增量反应活性系数, 本研究MIR系数采用加州管理条例2010年最新数据[24].
1.4 二次有机气溶胶生成潜势计算方法SOAp可以用来评估VOCs组分的二次有机气溶胶生成能力.本研究采用FAC系数法来计算各VOCs的SOAp, 其计算公式如下:
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(2) |
式中, VOCst为经过氧化后的VOC组分浓度, 即环境空气中的VOC组分浓度, μg·m-3; FAC为气溶胶生成系数, %; FVOCr为VOC组分中参与反应的体积分数, %; 本研究FAC和FVOCr来自Grosjean烟雾箱实验[25, 26].
2 结果与讨论 2.1 运城市区夏季VOCs污染特征 2.1.1 VOCs浓度组成特征本研究测定了运城市区68种VOCs组分, 其浓度均值如图 2所示.运城市区6~8月ρ(VOCs)为50.52 μg·m-3, 其组分大小依次为: 烷烃(19.91 μg·m-3)＞OVOCs(17.49 μg·m-3)＞芳香烃(7.44 μg·m-3)＞烯烃(4.05 μg·m-3)＞炔烃(1.63 μg·m-3), 质量分数分别为39.39%、34.63%、14.70%、8.02%和3.23%.浓度前10的VOCs依次为: 丙酮(5.64 μg·m-3)、乙醛(5.49 μg·m-3)、乙烷(4.88 μg·m-3)、丙醛(3.74 μg·m-3)、丙烷(3.63 μg·m-3)、正丁烷(2.85 μg·m-3)、异戊烷(2.54 μg·m-3)、乙烯(2.03 μg·m-3)、苯(2.00 μg·m-3)和甲苯(2.00 μg·m-3), 累计占总VOCs的质量分数为68.89%, 主要以烷烃、OVOCs和芳香烃为主, 这与监测点临近一大型家具建材市场和交通主干道有关; 乙烷、丙烷、正丁烷和异戊烷占烷烃的69.81%, 主要来源于机动车尾气和液化石油气/天然气排放[27~29]; 乙烯占烯烃的50.12%, 主要来源于燃烧过程[30]; 苯和甲苯占芳香烃的53.76%, 苯主要来源于燃烧过程, 包括机动车排放、生物质燃烧和燃煤过程等, 甲苯除来自于机动车尾气外, 涂料和溶剂使用也是其重要来源[31].丙酮、乙醛和丙醛占OVOCs的85.02%, 醛酮类化合物与烷烃、烯烃和芳香烃有较为明显的转化生成关系, 有明显的二次生成特征[14].
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1. 乙烷, 2. 丙烷, 3. 异丁烷, 4. 正丁烷, 5. 异戊烷, 6. 正戊烷, 7. 2, 2-二甲基丁烷, 8. 环戊烷, 9. 2, 3-二甲基丁烷, 10. 2-甲基戊烷, 11. 3-甲基戊烷, 12. 正己烷, 13. 甲基环戊烷, 14. 2, 4-二甲基戊烷, 15. 环己烷, 16. 2-甲基己烷, 17. 2, 3-二甲基戊烷, 18. 3-甲基己烷, 19. 2, 2, 4-三甲基戊烷, 20. 正庚烷, 21. 甲基环己烷, 22. 2, 3, 4-三甲基戊烷, 23. 2-甲基庚烷, 24. 3-甲基庚烷, 25. 正辛烷, 26. 正壬烷, 27. 正癸烷, 28, 正十一烷, 29. 正十二烷, 30. 1-己烯, 31. 乙烯, 32. 丙烯, 33. 反式-2-丁烯, 34. 1-丁烯, 35. 顺式-2-丁烯, 36. 反式-2-戊烯, 37. 1-戊烯, 38. 顺式-2-戊烯, 39. 异戊二烯, 40. 乙炔, 41. 苯, 42. 甲苯, 43. 乙苯, 44. 间/对-二甲苯, 45. 苯乙烯, 46. 邻-二甲苯, 47. 异丙苯, 48. 正丙苯, 49. 间-乙基甲苯, 50. 对-乙基甲苯, 51. 1, 3, 5-三甲基苯, 52. 邻-乙基甲苯, 53. 1, 2, 4-三甲基苯, 54. 1, 2, 3-三甲基苯, 55. 间-二乙基苯, 56. 对-二乙基苯, 57. 乙醛, 58. 正丁醛, 59. 丙烯醛, 60. 丙醛, 61. 丙酮, 62. 异丁烯醛, 63. 戊醛, 64. 己醛, 65. 2-丁酮, 66. 丁烯醛, 67. 苯甲醛, 68. 3-甲基苯甲醛 图 2 运城市区夏季VOCs组分 Fig. 2 VOCs concentration in summer in Yuncheng City |
运城市夏季ρ(NO2)和ρ(O3)分别为15.23μg·m-3和104.18μg·m-3, VOCs、O3和NO2的日变化趋势如图 3所示.夏季VOCs浓度日变化呈双峰分布, 第一个峰值出现在08:00, ρ(VOCs)为44.05 μg·m-3, 同时C2~C5烷烃浓度达到峰值, 因此可推断08:00出现峰值主要和机动车尾气排放有关.随着太阳辐射量与大气边界层的升高, 对流作用加大, 大气光化学反应增强[12], 环境中的VOCs被快速消耗并在16:00达到最低值(33.64 μg·m-3).从17:00开始, VOCs浓度开始明显上升, 在20:00达到第二个峰值, ρ(VOCs)为44.45 μg·m-3, 这可能是由于夜间温度和大气边界层较低, 环境污染物扩散条件差和光化学反应相对较弱而导致各种源排放的VOCs的累积.
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图 3 运城市区夏季VOCs、O3和NO2日变化趋势 Fig. 3 Diurnal variation trend of VOCs, O3, and NO2 concentrations in summer in Yuncheng City |
由图 3可知, O3日变化趋势呈单峰分布, 从07:00开始明显上升, 直到17:00出现最大值.这是因为随着太阳辐射量增强与温度的增加, VOCs与NO2光化学反应增强生成大量O3. 17:00之后太阳辐射量减小, 光化学反应减弱, 同时C2~C5烷烃浓度开始明显上升, VOCs与NO2大量积累, O3浓度逐渐降低.此外, VOCs和NO2的日变化趋势相似, 均在交通早晚高峰时段和光照条件较弱时上升.
2.2 VOCs来源解析本研究通过美国国家环境保护局(EPA)的PMF 5.0模型对运城市区夏季VOCs进行来源解析.选择合适的物种输入到模型对来源解析的准确性有重要的意义, 本研究剔除掉缺失值超过20%、反应活性较高与信噪比(S/N)小于0.5的物种, 同时保留典型的排放源示踪物种(如异戊二烯).综合考虑, 最终筛选出28个物种输入到PMF模型中, 经过多次运行计算, 共解析出5个因子, 其对应的排放源分别为: 植物排放源、机动车尾气排放源、溶剂使用源、工业排放源和天然气及煤燃烧源, 每个排放源中各物种的浓度和贡献率如图 4所示.
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1. 乙烷, 2. 丙烷, 3. 异丁烷, 4. 正丁烷, 5. 异戊烷, 6. 正戊烷, 7. 环戊烷, 8. 2, 3-二甲基丁烷, 9. 2-甲基戊烷, 10. 3-甲基戊烷, 11. 正己烷, 12. 2, 3-二甲基戊烷, 13. 正庚烷, 14. 乙烯, 15. 丙烯, 16. 1-丁烯, 17. 反式-2-戊烯, 18. 异戊二烯, 19. 乙炔, 20. 苯, 21. 甲苯, 22. 乙苯, 23. 间/对-二甲苯, 24. 邻-二甲苯, 25. 间-乙基甲苯, 26. 1, 2, 4-三甲基苯, 27. 乙醛, 28. 丙醛 图 4 各排放源中VOCs组分浓度及贡献率 Fig. 4 Concentration and contribution rate of VOCs in different emission sources |
因子1中, 异戊二烯是主要的贡献物质, 主要来自于植物排放[32], 同时其他物种贡献较少, 因此因子1识别为植物排放源.
因子2中, 烷烃的贡献率最大, 同时苯也有一定的贡献, 其中C2~C5烷烃和苯是机动车尾气排放的示踪物[33], 异戊烷和正戊烷来自汽油未完全燃烧的产物[34].此外, 反式-2-戊烯、1-丁烯和丙烯的贡献率较高, 而烯烃在汽油中含量较高是我国油品的主要特点[35].因此, 因子2识别为机动车尾气排放源.
因子3中, 甲苯、乙苯、间/对-二甲苯、邻-二甲苯、间-乙基甲苯和1, 2, 4-三甲基苯是主要的贡献物种, 同时正己烷也有一定的贡献.有研究表明甲苯、乙苯、间/对-二甲苯和邻-二甲苯主要来自于家居涂料、油漆、合成香料、粘合剂和清洗剂等使用[36~39], 正己烷是溶剂使用源排放的示踪物[40].因此, 因子3识别为溶剂使用源.
因子4中, 乙醛、丙醛、C6~C8烷烃、苯和甲苯是主要的贡献物质, 这些物质主要来自工业排放[41], 其中醛酮类主要来自石油化工[40].因此, 因子4识别为工业排放源.
因子5中, 乙烯、乙炔、丙烯、1-丁烯、乙烷和苯是主要的贡献物质, 乙烷、乙烯和1-丁烯是天然气排放的示踪剂, 乙炔是燃烧源的示踪剂[42, 43].此外, 煤燃烧会释放乙炔、乙烯、丙烯和苯[4], 因此因子5识别为天然气及煤燃烧源.
综上, 本研究使用PMF模型解析出运城市夏季大气VOCs共有5个主要排放源, 分别为机动车尾气排放源(33.10%)、工业排放源(29.46%)、天然气及煤燃烧源(17.31%)、溶剂使用源(11.94%)和植物排放源(8.19%), 各个排放源的贡献率如图 5所示.
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图 5 运城市区夏季大气VOCs主要排放源贡献率 Fig. 5 Contribution rate of main VOCs emission sources in summer in Yuncheng City |
运城市区夏季VOCs的总OFP为162.88 μg·m-3, 各种组分的OFP大小依次为: OVOCs(73.88 μg·m-3)＞烯烃(40.16 μg·m-3)＞芳香烃(29.64 μg·m-3)＞烷烃(17.63 μg·m-3)＞炔烃(1.55 μg·m-3), 分别占总OFP的45.37%、24.66%、18.19%、10.83%和0.95%.OVOCs的OFP最高, 主要的OFP贡献物种为乙醛和丙醛, 有研究表明低碳的OVOCs与植物排放、烹饪和有机合成等过程有一定关系[13]; 烯烃和芳香烃的OFP较大, 主要贡献物种为乙烯、丙烯、异戊二烯、甲苯、邻-二甲苯和间/对-二甲苯等; 烷烃和炔烃对O3的生成贡献较低, 其中烷烃的浓度最高而OFP低于OVOCs、烯烃和芳香烃, 这是由于烷烃的光化学反应活性较低所导致的.
运城市区夏季对OFP贡献最高的10种物质为乙醛、丙醛、乙烯、异戊二烯、甲苯、间/对-二甲苯、丙烯、异戊烷、邻-二甲苯和正丁烷, 其质量分数之和为42.59%, 而其OFP贡献率之和为74.77%, OFP贡献率最高的组分主要为OVOCs和烯烃.VOCs主要排放源的OFP贡献率如图 6所示, 其中OFP贡献率最高的为工业排放源(43.06%), 其次是机动车尾气排放源(17.43%)、天然气及煤燃烧源(16.01%)、溶剂使用源(12.18%)和植物排放源(11.32%).因此, 控制OVOCs和烯烃的排放对减轻运城市区夏季臭氧污染有重要意义, 同时应重点关注工业排放源对运城市夏季臭氧污染的影响.
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图 6 运城市夏季VOCs主要排放源的OFP贡献率 Fig. 6 Contribution rate of OFP of main VOCs emission sources in summer in Yuncheng City |
运城市夏季VOCs的总SOAp为0.40 μg·m-3, 其中芳香烃的贡献率最高, 为88.00%, 其次为烷烃(6.80%)和烯烃(5.20%).对SOAp贡献率最高的10种物质为: 甲苯、间/对-二甲苯、苯、邻-二甲苯、乙苯、异戊二烯、间-乙基甲苯、1, 2, 4-三甲基苯、正十二烷和1, 3, 5-三甲基苯, 累计占总SOAp的90.73%, 其中甲苯、间/对-二甲苯、邻-二甲苯和异戊二烯也是OFP贡献排名前10的物种.VOCs主要排放源对SOAp的贡献率如图 7所示, 其中对SOAp贡献率最高的为溶剂使用源(45.42%), 其次是工业排放源(29.27%)、天然气及煤燃烧源(9.73%)、植物排放源(8.34%)和机动车尾气排放源(7.25%).因此, 控制芳香烃的排放可以缓解运城市夏季颗粒物和臭氧污染, 此外应重点关注溶剂使用源和工业排放源对运城市夏季颗粒物污染的影响.
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图 7 运城市夏季VOCs主要排放源的SOAp贡献率 Fig. 7 Contribution rate of SOAp of main VOCs emission sources in summer in Yuncheng City |
(1) 运城市区夏季ρ(VOCs)为50.52 μg·m-3, 烷烃和OVOCs是主要的组成部分, 质量分数分别为39.39%和34.63%.VOCs污染关键的活性组分为丙酮、乙醛、乙烷、丙醛、丙烷、正丁烷、异戊烷、乙烯、苯和甲苯, 累计占总VOCs的质量分数为68.89%.
(2) 运城市区夏季凌晨和傍晚时段受VOCs污染较为严重, VOCs的日变化峰值分别出现在08:00与20:00, ρ(VOCs)分别为44.05 μg·m-3和44.45 μg·m-3, 峰值的出现受交通早晚高峰影响较大.
(3) 机动车尾气排放源是运城市区夏季大气VOCs的主要排放源, 贡献率为33.10%, 应对其进行重点控制.其它排放源依次为工业排放源、天然气及煤燃烧源、溶剂使用源和植物排放源, 贡献率分别为29.46%、17.31%、11.94%和8.19%.
(4) 控制OVOCs和芳香烃的排放对减轻运城市区夏季臭氧与颗粒物污染有重要意义.运城市区夏季VOCs的总OFP和SOAp分别为162.88 μg·m-3和0.40 μg·m-3.其中, OVOCs占总OFP的45.37%, 对OFP贡献率最高的排放源为工业排放源.芳香烃占总SOAp的88.00%, 对SOAp贡献率最高的是溶剂使用源.此外还应重点关注工业排放源和溶剂使用源对运城市夏季大气污染的影响.
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