四川省餐饮源挥发性有机物组分特征和清单

引用本文

钱骏, 韩丽, 陈军辉, 王斌, 姜涛, 徐晨曦, 李英杰, 王成辉, 王波. 四川省餐饮源挥发性有机物组分特征和清单[J]. 环境科学, 2022, 43(3): 1296-1306.

QIAN Jun, HAN Li, CHEN Jun-hui, WANG Bin, JIANG Tao, XU Chen-xi, LI Ying-jie, WANG Cheng-hui, WANG Bo. Emission Characteristics and Inventory of Volatile Organic Compounds from Cooking in Sichuan Province[J]. Environmental Science, 2022, 43(3): 1296-1306.

四川省餐饮源挥发性有机物组分特征和清单

钱骏¹, 韩丽¹, 陈军辉^1,2, 王斌³, 姜涛¹, 徐晨曦¹, 李英杰¹, 王成辉¹, 王波¹

1. 四川省生态环境科学研究院, 成都 610042;
2. 清华大学环境学院, 北京 100084;
3. 四川大学建筑与环境学院, 成都 610065

收稿日期: 2021-04-19; 修订日期: 2021-08-23

基金项目: 国家重点研发计划项目(2018YFC0214006);四川省生态环境厅重点专项("长江驻点研究"课题三)

作者简介: 钱骏(1968~), 男, 硕士, 教授级高工, 主要研究方向为大气污染防治, E-mail: 584987226@qq.com

通信作者: 韩丽, E-mail: 20676746@qq.com

摘要: 选取四川省12家典型餐饮单位开展了NMHCs浓度和VOCs组分监测，结合已有数据，综合建立了含117种VOCs组分的餐饮源组分谱，获得本地化NMHCs排放因子，基于自下而上的研究方法，建立了四川省餐饮源挥发性有机物排放清单.结果表明，含氧和烷烃两类组分为川菜、烧烤和食堂餐饮的最主要的组分，二者合计质量分数在75%以上，主要VOCs物种为乙醇、甲醛、乙烷、己醛、乙烯、1，3-丁二烯和丙烯醛等；含氧组分对OFP的贡献最大，其次是烯烃，主要OFP贡献物种为甲醛、乙烯、乙醇、1，3-丁二烯、丙烯醛和己醛等.2019年四川省餐饮源VOCs排放量和OFP值分别为32 kt和141 kt，分别占四川省人为源VOCs排放量和OFP值的5%左右，餐饮源对臭氧生成可能有重要贡献，应加大餐饮源挥发性有机物管控力度.

关键词: 餐饮源挥发性有机物(VOCs) 排放因子成分谱清单四川省非甲烷碳氢化合物

Emission Characteristics and Inventory of Volatile Organic Compounds from Cooking in Sichuan Province

QIAN Jun¹ , HAN Li¹ , CHEN Jun-hui^1,2 , WANG Bin³ , JIANG Tao¹ , XU Chen-xi¹ , LI Ying-jie¹ , WANG Cheng-hui¹ , WANG Bo¹

1. Sichuan Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610042, China;
2. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
3. School of Architecture and Environment, Sichuan University, Chengdu 610065, China

Abstract: NMHCs concentrations and VOCs components were sampled from 12 typical catering units in Sichuan Province. Combined with literature data, the cooking source profile containing 117 VOCs was established comprehensively, and the NMHCs emission factors were obtained. Based on the bottom-up research method, the volatile organic compounds emission inventory of cooking sources in Sichuan Province was established. The results showed that the oxygen and alkane groups were the most important components for Sichuan cuisine, barbecue, and canteen, and the total proportion of the two groups was greater than 75%. The main VOCs species were ethanol, formaldehyde, ethane, hexanal, ethylene, 1, 3-butadiene, and acrolein. Oxygen-containing components contributed the most to OFP, followed by olefin. The major OFP contributors were formaldehyde, ethylene, ethanol, 1, 3-butadiene, acrolein, hexanal, etc. In 2019, the VOCs emissions and OFP values of cooking sources in Sichuan Province were 32kt and 141kt, respectively, accounting for approximately 5% of the anthropogenic VOCs emissions and OFP values in Sichuan Province. The VOCs emission from cooking may have an important contribution to ozone formation, which means more attention should be paid to cooking.

Key words: cooking volatile organic compounds (VOCs) emission factor source profile emission inventory Sichuan Province NMHCs

挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs) 是O₃和PM_2.5的重要前体物^[1], VOCs的科学有效减排是“十四五”期间空气质量改善的关键^[2], 在开展VOCs污染防治过程中, 建立精细准确的VOCs排放源清单, 掌握不同排放源的组分构成是其中的重要一环^[3].餐饮源是典型的生活排放源, 不仅是挥发性有机物的重要排放来源^[4], 对人体健康和环境异味也有重要的影响^[5].周子航等^[6]的研究结果显示, 餐饮源贡献了成都市人为源VOCs排放量的1%.夏思佳等^[7]的研究发现餐饮源对江苏省人为源VOCs贡献率为3.19%; 王成辉等^[8]在成都中心城区开展的VOCs来源解析研究发现餐饮源在秋冬季可贡献9%的VOCs; 此外, 北京和重庆等地发布的餐饮源排放标准^{[9, 10]}在国标^[11]的基础上专门增加了NMHCs排放限值, 也凸显了餐饮源VOCs排放的重要性, 因此开展餐饮源挥发性有机物组分特征和排放清单研究十分必要.

目前对餐饮VOCs组分特征的研究主要分为两大类, 一类为实验室模拟研究^{[5, 12, 13]}, 一类为实地监测^[14~21], 部分学者获得了不同餐饮类型、不同菜系或是不同菜品的VOCs排放特征, 但样本量总体偏少, 实地研究多集中在北京和上海等地, 且测量的组分类型数量不一, 鲜见涵盖117种组分(PAMS、TO15和13种醛酮组分)的源谱研究; 此外, 餐饮源VOCs本地化排放因子较为缺乏, 排放量估算也存在较大偏差^[22].四川省是典型的餐饮大省, 餐饮源排放尤其值得关注, 本文以四川省为研究对象, 选取典型餐饮类型开展本地VOCs组分特征分析, 建立本地化排放因子并估算VOCs清单(以NMHCs计), 以期为四川省餐饮源VOCs控制提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 监测对象与采样方法

2019~2020年间, 分别在成都和宜宾选取了川菜、烧烤和食堂等餐饮单位进行挥发性有机物的监测, 其中川菜为7家, 烧烤为3家, 食堂为2家, 共计测试12家企业, 每家企业均为一个排气筒.

本研究采样点位于排气筒处油烟净化器之后, 利用3 L的Teflon气袋对排放废气进行采集, 具体采样步骤参照HJ732采样规范^[23]进行, 同时采用烟气分析仪(德国testo 3008)获取烟气流量信息.采样时间为中午或晚上餐饮工作集中时段, 在1 h内采集3个样品, 采样完成后, 将采样袋密封遮光保存送至实验室分析NMHCs浓度, NMHCs分析完成后, 再选择NHMCs浓度最高的1个气袋, 将该气袋中剩余气体转移到接头硅烷化处理的Bottle-Vac采样瓶(1 L, Entech Instrument, Inc., SimiValley, CA, USA)中, 并在14 d内完成后续的VOCs组分分析.采样企业信息如表 1所示, 其中餐饮单位的规模根据餐饮营业面积划分, 营业面积在3 000 m²以上的为特大型, 500~3 000 m²的为大型, 150~500 m²的为中型, 150 m²以下(含)为小型.

表 1 采样企业基本信息 Table 1 Basic information for the sampled restaurants

餐饮类型	规模	基准灶头数量	营业面积/m²	风量/m³·h^-1	净化器类型	地点	主要菜肴	烹饪方式	燃料类型	主要油品类型
川菜1	中型	5	380	10 600	静电式	宜宾	炒菜和汤锅	烧、蒸煮和炒	天然气	菜籽油
川菜2	中型	4	210	2 776	静电式	宜宾	小炸鱼、铁板煎蛋、煎河虾和红烧鹅	烧、蒸煮和炒	天然气	菜籽油和动物油
川菜3	小型	2	140	5 586	静电式	宜宾	豆花和炒菜	蒸煮和炒	天然气	菜籽油
川菜4	小型	2	40	2 153	静电式	宜宾	豆花鱼和炒菜	蒸煮、炒	天然气	菜籽油
川菜5	小型	4	150	10 169	静电式	宜宾	炒菜	烧、蒸煮和炒	天然气	菜籽油
川菜6	中型	8	299	12 920	静电式	成都	炒菜、烧菜和汤锅	烧、蒸煮和炒	天然气	菜籽油
川菜7	特大型	51	4 800	35 323	静电式	成都	炒菜、烧菜和汤锅	烧、蒸煮和炒	天然气	菜籽油
烧烤1	中型	7	285	21 121	静电式	成都	烤鱼	炒和烤(电)	天然气	菜籽油
烧烤2	小型	2	117	8 672	静电式	成都	烤串	炭火烧烤	天然气	菜籽油
烧烤3	小型	4	110	4 809	静电式	宜宾	烤串	炭火烧烤和油炸	天然气	菜籽油
食堂1	食堂	8	2 085	14 555	静电式	宜宾	炒菜和烧菜	烧、蒸煮、炒和煎	天然气	菜籽油
食堂2	食堂	5	400	10 936	等离子体+光催化	宜宾	炒菜和烧菜	烧、蒸煮、炒和煎	天然气	菜籽油

表 1 采样企业基本信息 Table 1 Basic information for the sampled restaurants

1.2 样品分析

VOCs组分采用GC-MS/FID分析, 首先利用液氮冷却低温预浓缩技术对废气中VOCs进行富集, 加热解析后使用GC-MS/FID进行分析测量.仪器的标定采用美国Linde公司的56种PAMS、65种TO15、13种醛酮标气和含有4种化合物(溴氯甲烷、1, 4-二氟苯、氘代氯苯和1-溴-4-氟苯)的内标气体.FID检测器的定量采用外标法, MS定量分析采用内标法.标准样品选取6个体积分数梯度(0.5×10^-9、1×10^-9、2×10^-9、4×10^-9、6×10^-9和8×10^-9), 同一梯度标样重复进样3次后取平均值, 绘制各目标化合物的标准曲线.每次分析过程中进行标气单点校正和空白测定, 单点校正测定结果与标准值偏差应小于30%, 空白测定时目标物浓度应低于方法测定下限.成都样品分析的VOCs物种数量为114种(不含乙醇、异丙醇和甲醛), 宜宾样品分析的物种数量为116种(不含甲醛).NMHCs样品分析采用HJ 38-2017方法^[24], 采用GC-FID分析检测, 外标法定量.气体样品直接进样, 标准气为甲烷标气, 气体均来源于中国测试技术研究院.根据样品预估浓度分别建立高、中、低浓度校准曲线, 每次样品定量浓度处于标准曲线的中间梯度, 标准曲线相关系数应大于0.995. NMHCs分析时质控同样以单点校正和空白测定方法, 单点校正测定结果与标准值偏差应小于15%, 空白测定时目标物浓度应低于方法测定下限.

1.3 VOCs排放量计算方法

本文中的VOCs排放量计算以NMHCs计, 对应的计算公式为:

(1)

式中, E_i为某i类餐饮的VOCs排放量, g·d^-1; EF_i为某i类餐饮的VOCs排放因子, g·h^-1; n为对应类别的餐饮企业数量; t为餐饮每日的营业时间, h.

Wang等^[20]研究了基于餐饮类型和餐馆规模的VOCs排放因子, 提出基于餐饮规模的排放因子更适用于开展餐饮源VOCs排放量的估算, 综合考虑四川省餐饮企业数量的可获得性, 本文采取基于餐饮规模的排放因子, 因此本文中EF_i的计算公式为:

(2)

式中, EF_i为不同餐饮规模企业的VOCs排放因子, g·h^-1; c为监测的VOCs浓度, 可以NMHCs计或VOCs物种加和浓度计, mg·m^-3, Q为排放风量, m³·h^-1.根据餐饮服务业态划分, 餐饮可以分为特大型餐馆、大型餐馆、中型餐馆、小型餐馆、快餐店、小吃店、饮品店和食堂.

1.4 VOCs成分谱建立方法

将现场监测的各VOCs组分浓度与总浓度相除, 获得基础成分谱; 根据周子航^[25]使用的方法, 对宜宾和成都的样品物种组分进行扩充, 扩充为包括甲醛在内的117种组分, 其中甲醛的质量分数采用文献[21]中的数据, 成都的乙醇和异丙醇组分的质量分数采用宜宾的同类餐馆数据.

1.5 臭氧生成潜势

臭氧生成潜势OFP代表VOCs物种在最佳条件下对O₃生成的最大贡献, 计算可表示如下:

(3)

式中, OFP_i为物种的OFP值; [VOC]_i为该VOCs物种的浓度或者排放量; MIR_i表示最大增量反应活性; MIR值在不同的地区具有一定的差异, 不同VOCs物种的MIR值来自于Carter利用烟雾箱实验得到的经验数值^[26]; 有研究表明, 该MIR值的应用可能会低估我国光化学过程中臭氧生成的能力^[27].

2 结果与讨论 2.1 餐饮源VOCs组分特征

川菜、烧烤和食堂这3种类型餐饮的VOCs成分谱组成见表 2, 将VOCs组分划分为烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃、含氧化物和含硫化合物共8种.

表 2 四川省餐饮源VOCs成分谱组分质量分数/% Table 2 VOCs composition ratio of cooking source in Sichuan/%

序号	组分类别	物种	食堂			烧烤			川菜
序号	组分类别	物种	质量分数	偏差		质量分数	偏差		质量分数	偏差
1	烷烃	乙烷	8.47	11.82		7.71	0.69		7.57	11.70
2	烷烃	丙烷	1.23	1.44		6.15	4.22		2.60	5.95
3	烷烃	异丁烷	0.70	0.29		2.64	3.41		0.68	1.61
4	烷烃	正丁烷	0.66	0.35		3.12	3.79		0.80	1.45
5	烷烃	正戊烷	0.84	0.70		3.14	2.27		0.84	0.59
6	烷烃	2-甲基己烷(异庚烷)	0.12	0.08		0.08	0.00		0.10	0.23
7	烷烃	3-甲基己烷	0.00	0.00		0.01	0.00		0.01	0.03
8	烷烃	正辛烷	0.45	0.58		0.09	0.02		0.11	0.16
9	烷烃	2, 3-二甲基戊烷	0.01	0.01		0.01	0.00		0.02	0.06
10	烷烃	异戊烷	0.16	0.17		0.83	0.32		0.46	0.76
11	烷烃	2, 2-二甲基丁烷	0.02	0.01		0.01	0.00		0.04	0.09
12	烷烃	2, 4-二甲基戊烷	0.00	0.00		0.01	0.00		0.01	0.04
13	烷烃	3-甲基戊烷	0.03	0.02		0.07	0.00		0.07	0.19
14	烷烃	正己烷	0.32	0.28		0.57	0.59		0.21	0.38
15	烷烃	2-甲基庚烷	0.01	0.01		0.02	0.01		0.02	0.07
16	烷烃	正壬烷	0.05	0.04		0.06	0.11		0.14	0.48
17	烷烃	癸烷	0.00	0.00		0.00	0.00		0.01	0.05
18	烷烃	十一烷	0.17	0.18		0.08	0.03		0.23	0.65
19	烷烃	十二烷	0.14	0.21		0.42	0.02		0.20	0.81
20	烷烃	2, 2, 4-三甲基戊烷	0.02	0.02		0.02	0.00		0.03	0.07
21	烷烃	环戊烷	0.01	0.00		0.03	0.03		0.02	0.05
22	烷烃	2, 3-二甲基丁烷	0.07	0.08		0.17	0.00		0.11	0.31
23	烷烃	2-甲基戊烷	0.10	0.10		0.17	0.00		0.11	0.30
24	烷烃	2, 3, 4-三甲基戊烷	0.01	0.00		0.00	0.00		0.01	0.02
25	烷烃	庚烷	0.48	0.55		0.50	0.57		0.16	0.32
26	烷烃	甲基环己烷	0.04	0.01		0.19	0.01		0.12	0.38
27	烷烃	环己烷	0.02	0.02		0.13	0.00		0.06	0.19
28	烷烃	甲基环戊烷	0.02	0.02		0.02	0.00		0.04	0.14
29	烷烃	3-甲基庚烷	0.01	0.00		0.02	0.00		0.03	0.07
30	烯烃	乙烯	2.09	2.18		4.95	1.66		6.74	6.05
31	烯烃	丙烯	0.15	0.20		1.97	2.07		1.06	2.28
32	烯烃	1-丁烯	0.11	0.07		1.05	1.00		0.46	0.98
33	烯烃	反-2-丁烯	0.02	0.03		0.27	0.52		0.02	0.03
34	烯烃	顺-2-丁烯	0.00	0.00		0.25	0.47		0.02	0.04
35	烯烃	1, 3-丁二烯	0.02	0.02		9.52	4.59		3.61	3.70
36	烯烃	1-戊烯	0.05	0.07		0.54	0.71		0.18	0.45
37	烯烃	反-2-戊烯	0.01	0.00		0.10	0.19		0.02	0.04
38	烯烃	顺-2-戊烯	0.01	0.01		0.05	0.09		0.01	0.03
39	烯烃	1-己烯	0.08	0.07		0.60	0.93		0.29	0.67
40	烯烃	异戊二烯	0.01	0.02		0.06	0.03		0.04	0.04
41	炔烃	乙炔	2.46	2.82		1.46	1.60		4.18	2.59
42	芳香烃	苯	0.16	0.13		0.78	0.56		0.44	0.70
43	芳香烃	间/对-二甲苯	0.12	0.15		0.37	0.43		0.18	0.12
44	芳香烃	丙基苯	0.01	0.01		0.00	0.00		0.01	0.04
45	芳香烃	甲苯	0.44	0.45		0.98	0.70		0.23	0.21
46	芳香烃	邻-二甲苯	0.08	0.08		0.08	0.02		0.03	0.09
47	芳香烃	苯乙烯	0.04	0.05		0.03	0.00		0.03	0.07
48	芳香烃	1, 4-二乙基苯	0.00	0.00		0.01	0.00		0.02	0.09
49	芳香烃	1, 2, 3-三甲基苯	0.01	0.01		0.00	0.00		0.01	0.07
50	芳香烃	1, 3-二乙基苯	0.04	0.06		0.02	0.00		0.04	0.10
51	芳香烃	3-乙基甲苯	0.01	0.00		0.01	0.00		0.02	0.11
52	芳香烃	2-乙基甲苯	0.00	0.00		0.00	0.00		0.02	0.05
53	芳香烃	异丙基苯	0.00	0.00		0.00	0.00		0.01	0.03
54	芳香烃	1, 2, 4-三甲基苯	0.03	0.04		0.03	0.00		0.08	0.33
55	芳香烃	4-乙基甲苯	0.01	0.01		0.02	0.00		0.02	0.11
56	芳香烃	1, 3, 5-三甲苯	0.01	0.01		0.01	0.00		0.02	0.11
57	芳香烃	乙基苯	0.08	0.09		0.20	0.09		0.06	0.12
58	芳香烃	萘	0.16	0.24		0.32	0.00		0.16	0.45
59	卤代烃	氯甲烷	0.11	0.15		0.06	0.08		0.06	0.09
60	卤代烃	反-1, 2-二氯乙烯	0.01	0.01		0.00	0.00		0.00	0.01
61	卤代烃	顺-1, 2-二氯乙烯	0.02	0.02		0.03	0.00		0.01	0.05
62	卤代烃	1, 1-二氯乙烯	0.01	0.01		0.00	0.00		0.00	0.01
63	卤代烃	氯乙烯	0.01	0.01		0.00	0.00		0.00	0.02
64	卤代烃	1, 2-二氯乙烷	0.19	0.32		0.01	0.00		0.02	0.03
65	卤代烃	1, 2-二氯丙烷	0.02	0.03	0.01	0.00	0.01	0.04
66	卤代烃	1, 1-二氯乙烷	0.01	0.02	0.01	0.00	0.01	0.02
67	卤代烃	氯乙烷	0.01	0.02	0.01	0.00	0.00	0.01
68	卤代烃	顺-1, 3-二氯丙烯	0.01	0.01	0.01	0.00	0.01	0.04
69	卤代烃	反-1, 3-二氯-1-丙烯	0.01	0.01	0.01	0.00	0.01	0.04
70	卤代烃	三氯甲烷	0.00	0.00	0.01	0.00	0.00	0.02
71	卤代烃	二氯溴甲烷	0.01	0.01	0.02	0.02	0.02	0.05
72	卤代烃	1, 1, 2, 2-四氯乙烷	0.01	0.01	0.01	0.00	0.01	0.02
73	卤代烃	二氯甲烷	0.13	0.20	0.15	0.00	0.15	0.40
74	卤代烃	二氟二氯甲烷	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
75	卤代烃	四氟二氯乙烷	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
76	卤代烃	溴甲烷	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.02
77	卤代烃	1, 1, 2-三氯乙烷	0.00	0.01	0.00	0.00	0.00	0.00
78	卤代烃	1, 1, 1-三氯乙烷	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
79	卤代烃	一氟三氯甲烷	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
80	卤代烃	三氟三氯乙烷	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
81	卤代烃	1, 2-二溴乙烷	0.01	0.01	0.00	0.00	0.01	0.04
82	卤代烃	氯苯	0.01	0.01	0.00	0.00	0.00	0.00
83	卤代烃	四氯化碳	0.04	0.06	0.01	0.00	0.01	0.02
84	卤代烃	苄基氯	0.08	0.12	0.01	0.00	0.03	0.11
85	卤代烃	一氯二溴甲烷	0.00	0.01	0.00	0.00	0.00	0.01
86	卤代烃	三氯乙烯	0.01	0.02	0.00	0.00	0.00	0.01
87	卤代烃	1, 3-二氯苯	0.03	0.04	0.04	0.00	0.03	0.09
88	卤代烃	1, 4-二氯苯	0.03	0.03	0.03	0.00	0.03	0.09
89	卤代烃	1, 2-二氯苯	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
90	卤代烃	四氯乙烯	0.00	0.00	0.01	0.00	0.00	0.01
91	卤代烃	三溴甲烷	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
92	卤代烃	1, 2, 4-三氯苯	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
93	卤代烃	六氯丁二烯	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00	0.00
94	含氧	乙醛	0.00	0.00	3.57	2.90	1.47	1.44
95	含氧	甲醛	19.20	0.00	12.30	0.00	19.20	0.00
96	含氧	乙醇	37.17	28.94	17.33	20.01	36.39	25.72
97	含氧	四氢呋喃	0.01	0.01	0.02	0.01	0.01	0.02
98	含氧	2-己酮	0.04	0.07	0.07	0.01	0.16	0.37
99	含氧	丙酮	1.78	1.36	1.74	1.04	0.83	0.57
100	含氧	醋酸乙烯酯	0.06	0.03	0.17	0.03	0.11	0.33
101	含氧	2-丁酮	0.18	0.22	0.05	0.05	0.04	0.06
102	含氧	己醛	13.80	17.63	3.10	2.22	3.16	3.49
103	含氧	正丁醛	0.49	0.52	0.48	0.36	0.28	0.39
104	含氧	戊醛	1.71	1.54	1.34	1.16	0.83	0.67
105	含氧	异丙醇	0.46	0.66	0.41	0.47	0.71	0.96
106	含氧	丙烯醛	1.43	1.70	6.42	7.52	2.75	3.07
107	含氧	丙醛	1.10	1.68	0.45	0.14	0.17	0.41
108	含氧	4-甲基-2-戊酮	0.14	0.17	0.69	0.00	0.07	0.12
109	含氧	乙酸乙酯	0.10	0.14	0.30	0.21	0.24	0.29
110	含氧	甲基丙烯酸甲酯	0.01	0.01	0.26	0.45	0.01	0.05
111	含氧	甲基丙烯醛	0.02	0.04	0.06	0.08	0.03	0.03
112	含氧	丁烯醛	0.05	0.02	0.01	0.01	0.09	0.19
113	含氧	甲基叔丁基醚	0.04	0.07	0.01	0.00	0.01	0.02
114	含氧	1, 4-二烷	0.06	0.08	0.04	0.00	0.02	0.04
115	含氧	苯甲醛	1.01	1.59	0.58	0.02	0.15	0.21
116	含氧	间-甲基苯甲醛	0.00	0.00	0.00	0.00	0.01	0.04
117	含硫	二硫化碳	0.01	0.00	0.18	0.00	0.01	0.03

表 2 四川省餐饮源VOCs成分谱组分质量分数/% Table 2 VOCs composition ratio of cooking source in Sichuan/%

含氧和烷烃为各类餐饮VOCs的最主要组分, 二者质量分数合计在75%以上, 含氧组分对应食堂、烧烤和川菜的质量分数分别为78.9%、49.4%和66.8%, 主要的含氧组分为乙醇和甲醛等醛类物质, 乙醇质量分数较高与烹饪过程中使用料酒有关^[15], 而甲醛等醛类则主要来自于食用油高温分解^{[5, 17]}, 此外烧烤对应的丙烯醛质量分数也较高, 可能与烧烤主要通过炭火加热的烹饪方式有关; 烷烃在食堂、烧烤和川菜3种餐饮中的质量分数分别为14.2%、26.3%和14.8%, 最主要的烷烃组分为乙烷和丙烷, 此外异丁烷、正丁烷和正戊烷在烧烤中的质量分数较高, 考虑与燃料燃烧有关; 烯烃在烧烤和川菜的质量分数分别为19.4%和12.4%, 主要组分是乙烯、丙烯和1, 3-丁二烯, 而食堂烯烃的质量分数较小; 3种餐饮中, 卤代烃、芳香烃和炔烃的质量分数均较低, 为1% ~4%.表 3汇总了典型研究中同类型菜系的VOCs组分构成, 本文各组分质量分数均处于已有研究区间范围.图 1为3种餐饮的主要VOCs物种(涵盖了前10组分), 平均来看主要物种为乙醇、甲醛、乙烷、己醛、乙烯、1, 3-丁二烯和丙烯醛等, 与文献[15, 17, 20, 21]中提出的物种类似.

表 3 不同餐饮菜系的组分构成/% Table 3 Composition of different cuisines/%

菜系	ω(烷烃)	ω(烯烃)	ω(炔烃)	ω(芳香烃)	ω(卤代烃)	ω(含氧)	ω(含硫)	物种数量	文献
川菜	14.79	12.44	4.18	1.39	0.44	66.76	0.01	117	本研究
川菜	1.75	1.15	/	1.59	0.06	95.45	/	104	[15]
川菜	13.29	2.07	/	15.00	19.23	50.41	/	99	[20]
川菜	51.20	4.30	/	8.90	/	28.00	/	116	[21]
川菜	47.90	41.10	/	10.80	0.20	/	/	72	[19]
湖南菜	63.80	21.90	/	14.30	/	/	/	51	[18]
烧烤	26.28	19.35	1.46	2.89	0.45	49.39	0.18	117	本研究
烧烤	34.15	37.77	/	17.53	0.58	9.91	/	104	[15]
烧烤	53.20	42.80	/	2.20	0.10	1.70	/	99	[20]
烧烤	9.70	15.80	/	4.90	/	69.20	/	116	[21]
烧烤	28.40	58.30	/	13.30	0	/	/	107	[19]
烤鸭	2.40	12.70	/	14.00	4.20	66.70	/	72	[14]
烧烤	34.70	39.90	/	25.40	/	/	/	51	[18]
食堂	14.16	2.56	2.46	1.18	0.75	78.88	0.01	117	本研究
食堂	63.69	21.03	/	2.82	1.64	10.68	/	99	[20]

表 3 不同餐饮菜系的组分构成/% Table 3 Composition of different cuisines/%

①乙醇, ②甲醛, ③乙烷, ④己醛, ⑤乙烯, ⑥1, 3-丁二烯, ⑦丙烯醛, ⑧丙烷, ⑨乙炔, ⑩乙醛, ⑪正戊烷, ⑫正丁烷, ⑬丙酮, ⑭异丁烷, ⑮戊醛图 1 不同餐饮菜系质量分数前10物种 Fig. 1 Top ten VOC species for different cuisines

目前鲜见报道含117种组分的VOCs成分谱, Sha等^[28]研究建立了一套包含447种VOCs组分的成分谱库, 将该谱库中的餐饮源谱(仅提取117种组分)与本研究的源谱进行对比(图 2).从组分谱物种分布来看, 整体差异不大, 均以OVOCs为主要组分, 但从组分的质量分数数值来看, 本研究的烷烃和烯烃物种质量分数值偏高, 而含氧组分尤其是乙醛、乙醇、己醛和丙烯醛等组分则偏低, 综合考虑可能与本研究VOCs组分的采样方法和存储时间有关.当VOCs组分从气袋转移至分析瓶时, 可能存在部分OVOCs活性组分的损失, 同时样品在分析瓶中的存储时间略长, 也会导致部分OVOCs组分损失.

横坐标不同序号物种与表 1对应图 2 与文献成分谱的比较 Fig. 2 Comparison of source profiles with another study

2.2 餐饮源臭氧生成潜势特征

进一步对餐饮源VOCs排放的臭氧生成潜势(OFP)特征进行分析.图 3为不同餐饮菜系的OFP构成及主要贡献物种, 3种菜系中, 含氧组分对OFP的贡献率最大, 最高可为90%, 其次是烯烃, 贡献率最高在40%以上.从主要OFP贡献物种来看, 除甲醛和丙烯醛等醛类以及乙烯和1, 3-丁二烯等烯烃物种之外, 乙醇的OFP贡献率也较为突出, 最高在15%以上.

(a)中括号内数值分别对应食堂、烧烤和川菜中质量分数; ①甲醛, ②乙烯, ③乙醇, ④1, 3-丁二烯, ⑤丙烯醛, ⑥己醛, ⑦丙烯, ⑧乙醛, ⑨1-丁烯, ⑩戊醛, ⑪丙醛图 3 不同餐饮菜系的OFP构成及主要贡献物种 Fig. 3 OFP composition and major species of different cuisines

利用各组分的质量分数与各组分的MIR值相乘再加和, 可获得不同餐饮类型源的MIR值, 经计算烧烤的MIR值为5.0, 川菜为4.4, 食堂为3.7.将Sha等^[28]的研究建立的成分谱库中的117组分提取出来, 进行归一化计算各类排放源的MIR值(表 4), 使其与本研究的源MIR值进行对比.结果显示, 本研究的MIR值略小于文献[28]中餐饮源的MIR值, 但显著高于文献[28]中的工业过程源、油品存储运输源、固定燃烧源和溶剂使用源等.说明餐饮源对臭氧生成可能有重要贡献, 在开展夏季臭氧防控时不应忽视餐饮源的影响.

表 4 基于文献[28]的不同排放源MIR值(117种VOCs组分) Table 4 MIR values of different emission sources (117 VOCs components) based on reference [28]

基于本研究的组分谱结果, 进一步分析不同物种数量的成分谱对餐饮源OFP的影响, 如对川菜和烧烤而言, 本研究建立的117种组分的组分谱分别是56种VOCs物种谱(PAMS组分)、107种VOCs物种组分谱(PAMS+TO15组分)和13种OVOCs组分谱对应OFP值的4、2和2倍.在开展餐饮源VOCs组分监测研究时, 建议监测117种VOCs组分, 从而更好地掌握餐饮源污染特征.

2.3 餐饮源NMHCs排放因子

表 5列出了实测的12家餐饮单位的NMHCs浓度和基于风量计算的单位小时NMHCs排放量, 同时也将已有研究中测得的各餐饮类别的VOCs和NMHCs浓度对比列出.结果显示, 测试的7家川菜馆对应的平均ρ(NMHCs)为(43.7±79.8)mg·m^-3, 平均单位小时NMHCs排放量为(444.2±856.6)g·h^-1, 其中川菜1餐馆采集的第一组数据浓度高达550mg·m^-3, 导致其小时NMHCs排放浓度是其他6家川菜餐馆小时浓度的10~30倍, 推测可能与第一组样品采集时餐馆客流量多, 烹饪菜品排放强度大有关; 从排放强度来看, 川菜1餐馆的NMHCs排放强度虽然是同类其他川菜馆的10~100倍, 但却与Wang等^[20]测试的绍兴菜强度接近.

表 5 不同餐饮类型的VOCs与NMHCs浓度和单位小时排放量¹⁾ Table 5 VOCs and NMHCs concentrations and hourly emissions of different catering types

餐饮类型	规模	餐馆名称	VOCs物种加和			NMHCs			文献
餐饮类型	规模	餐馆名称	浓度/mg·m^-3	每小时排放量/g·h^-1	每小时排放量不确定度/g·h^-1	浓度/mg·m^-3	每小时排放量/g·h^-1	每小时排放量不确定度/g·h^-1	文献
川菜	中型	川菜1	/	/	/	224.1	2 375.5	3 096.2	本研究
川菜	中型	川菜2	/	/	/	9.1	25.3	8.5	本研究
川菜	小型	川菜3	/	/	/	15.5	86.6	23.3	本研究
川菜	小型	川菜4	/	/	/	25.9	55.8	24.5	本研究
川菜	小型	川菜5	/	/	/	7.4	75.3	16.8	本研究
川菜	中型	川菜6	/	/	/	15.60	201.5	270.0	本研究
川菜	特大型	川菜7	/	/	/	8.20	289.6	162.0	本研究
川菜	大型	/	11.1	98.02	/	/	/	/	[15]
川菜	小型	/	17.1	56.75	/	/	/	/	[19]
川菜	平均	/		5.35	/	/	/	/	[29]
川湘菜	/	/	/	17.80	0.09	/	24.5	0.1	[20]
川湘菜	/	/	/	/	/	8.12	/	/	[30]
湘菜	中型	/	0.5	4.80	/	/	/	/	[18]
湘菜	中型	/	36.8	843.41	/	/	/	/	[19]
烧烤	中型	/	11.1	43.36	/	/	/	/	[15]
烧烤	小型	/	3.5	5.09	/	/	/	/	[18]
烧烤	小型	/	43.8	27.31	/	/	/	/	[19]
烧烤	中型	烧烤1	/	/	/	0.92	19.4	6.9	本研究
烧烤	小型	烧烤2	/	/	/	10.26	89.0	31.8	本研究
烧烤	小型	烧烤3	/	/	/	5.4	26.0	5.4	本研究
烧烤						15.66			[30]
食堂	食堂	食堂1	/	/	/	2.9	42.2	2.9	本研究
食堂	食堂	食堂2	/	/	/	11.4	124.7	11.4	本研究
食堂	食堂	/	/	15.80	5.94	/	129.4	48.8	[20]
食堂	食堂	/	/	/	/	2.34	/	/	[30]
北京烤鸭	小型	/	8.3	33.25	14.9	/	/	/	[14]
烤鸭	/	/	/	/	/	18.45	/	/	[30]
家常菜	中型	/	0.5	5.68	/	/	/	/	[18]
家常菜	中型	/	4.1	73.76	/	/	/	/	[19]
家常菜	/	/	/	/	/	5.27	/	/	[30]
山东菜	中型	/	0.3	1.77	/	/	/	/	[18]
西式快餐	快餐	/	4.4	23.14	/	/	/	/	[15]
西式快餐	/	/	/	11.20	1.4	/	20.8	2.7	[20]
粤菜	/	/	/	78.40	38.7	/	358.5	176.8	[20]
粤菜	/	/	/	/	/	5.58	/	/	[30]
绍兴菜	/	/	/	225.60	/	/	1030.2	/	[20]
上海菜	/	/	/	111.04	30.4	/	634.6	8.0	[20]
快餐	/	/	/	/	/	2.7	/	/	[30]
浙江菜	中型	/	3.7	31.40	/	/	/	/	[15]
中式快餐	快餐	/	4.7	25.70	/	/	/	/	[15]
中式快餐	快餐	/	13.6	123.24	/	/	/	/	[19]
1)“/”表示无相应的数据

表 5 不同餐饮类型的VOCs与NMHCs浓度和单位小时排放量¹⁾ Table 5 VOCs and NMHCs concentrations and hourly emissions of different catering types

测试的3家烧烤平均ρ(NMHCs)为(5.5±4.7)mg·m^-3, 单位小时排放量为(44.8±38.4)g·h^-1, 浓度低于何万清等^[30]在北京测得的烧烤餐饮的NMHCs浓度, 有研究表明^[20], 餐饮源的VOCs物种加和浓度或单位小时排放量往往小于NMHCs的浓度或单位小时排放量, 而本研究测得的烧烤NMHCs浓度与文献[15, 18, 19]测得的烧烤VOCs物种加和排放量相当或偏小, 同样说明本研究测得的烧烤NMHCs排放量整体偏低.监测的2家食堂ρ(NMHCs)分别为2.9 mg·m^-3和11.4mg·m^-3, 单位小时排放量为42.2g·h^-1和124.7 g·h^-1, 也低于Wang等^[20]测得的上海食堂NMHCs单位小时排放量.

根据餐饮服务业态和规模分类标准了解到, 餐饮单位往往是按照规模进行数量统计的, 不同菜系的数量统计较难获得, 因此在进行排放清单计算时需要制定以不同餐饮规模数量为活动水平的排放因子.表 6列出了不同规模类型餐饮的NMHCs排放因子(以单位小时NMHCs排放量计), 其中特大型、中型和小型餐饮因子是基于本次监测的川菜和烧烤的研究结果平均获得的(其中川菜1数据过于离散, 未参与统计), 由于实地未测量大型规模餐饮和快餐餐饮, 对应的因子采用文献[20]的数据.中型规模餐饮对应的排放因子标准偏差最大, 不确定度高, 平均排放因子为同类研究中相关因子的1/4, 可能存在低估, 下一步还需加强对中型规模餐饮本地排放因子的研究.

表 6 不同餐饮规模的VOCs排放因子(以NMHCs计) /g·h^-1 Table 6 VOCs emission factors of different catering scales (NMHCs)/g·h^-1

2.4 四川省餐饮源VOCs(以NMHCs计)排放清单

通过四川省大气污染源排放清单平台调查数据, 获得2019年四川省各市(州)不同规模的餐饮单位数量, 与文献[20]类似, 餐饮经营时间按照每天4 h, 全年365 d计.结合表 6中的排放因子, 计算获得四川省餐饮源VOCs排放清单, 结果见表 7. 2019年四川省VOCs餐饮源排放量为32 kt, 其中成都市餐饮源排放量最高为10 kt, 与2017年四川省和成都市VOCs排放量^[31]的相比, 占比为5%和6%左右; 基于2.2节中臭氧生成潜势的分析, 可计算餐饮源的臭氧生成潜势值, 简化按照川菜来计算(MIR值为4.4), 四川省和成都市餐饮源OFP值分别为141 kt和44 kt, 各占四川省和成都市VOCs总OFP值的5%和7.5%^[31].综上表明四川省餐饮源VOCs排放对臭氧生成有重要贡献, 在开展臭氧污染防控过程中, 应加大餐饮源挥发性有机物管控力度.分餐饮类型来看, 四川省小型餐馆排放量最大, 其次是大型餐馆, 分别占全省餐饮排放量的48%和24%, 因此应着重加强大型和小型餐馆的管控, 此外, 由于中型餐馆排放因子可能存在低估, 因此中型餐馆的管控也不容忽视.

表 7 四川省2019年餐饮源VOCs排放清单 Table 7 VOCs emission inventory of Sichuan Province in 2019

市(州)	VOCs排放量/t							人口数量/万人	单位人口排放强度/t·万人^-1	面积/km²	单位面积排放量/kg·km^-2
市(州)	特大型	大型	中型餐馆	小型餐馆	快餐	食堂	排放量合计	人口数量/万人	单位人口排放强度/t·万人^-1	面积/km²	单位面积排放量/kg·km^-2
成都市	52.0	2 008.4	1 088.0	6 242.3	186.6	812.0	10 389.4	1 633.0	6.4	14 335.0	724.8
绵阳市	43.6	957.6	378.4	414.6	129.8	248.4	2 172.3	485.7	4.5	20 248.0	107.3
南充市	71.0	585.7	261.5	720.1	26.4	199.1	1 863.9	644.0	2.9	12 477.0	149.4
宜宾市	14.0	308.7	310.3	724.1	28.8	291.4	1 677.2	455.6	3.7	13 266.0	126.4
巴中市	0.0	361.8	271.4	766.9	19.2	226.0	1 645.3	332.2	5.0	12 293.0	133.8
泸州市	3.8	357.5	127.7	682.1	7.7	281.2	1 459.9	432.4	3.4	12 236.0	119.3
达州市	14.0	455.1	240.0	475.5	23.1	195.9	1 403.6	572.0	2.5	16 582.0	84.6
自贡市	5.1	287.1	87.0	631.0	16.2	119.6	1 145.9	292.0	3.9	4 381.0	261.6
德阳市	11.0	360.3	158.1	453.1	12.3	134.7	1 129.6	354.5	3.2	5 910.0	191.1
乐山市	3.8	180.9	140.1	559.6	2.8	173.0	1 060.3	326.7	3.2	12 723.0	83.3
资阳市	14.8	370.4	124.3	302.5	15.3	127.4	954.7	251.2	3.8	5 744.0	166.2
广安市	7.2	229.7	162.2	352.6	4.9	149.3	905.9	324.1	2.8	6 341.0	142.9
眉山市	8.5	182.3	174.6	323.5	5.6	200.7	895.2	298.4	3.0	7 140.0	125.4
广元市	0.0	114.8	71.2	519.0	4.8	116.3	826.2	266.7	3.1	16 311.0	50.7
遂宁市	11.0	188.1	108.7	316.4	6.4	143.4	774.1	320.2	2.4	5 323.0	145.4
凉山州	6.8	166.5	75.0	339.4	7.9	172.1	767.7	490.8	1.6	60 294.0	12.7
阿坝州	5.1	149.3	96.9	382.3	1.9	88.6	724.2	94.4	7.7	83 016.0	8.7
内江市	8.0	94.8	71.7	320.9	4.8	161.3	661.5	369.9	1.8	5 385.0	122.8
雅安市	0.0	76.1	44.1	379.8	3.8	124.7	628.5	154.0	4.1	15 046.0	41.8
攀枝花市	3.4	142.1	60.7	165.5	2.4	65.4	439.5	123.6	3.6	7 401.0	59.4
甘孜州	0.0	21.5	128.5	100.5	2.1	92.3	344.9	119.6	2.9	149 599.0	2.3
四川省	282.9	7 598.7	4 180.4	15 172.0	512.9	4 122.7	31 869.6	8 341.0	3.8	486 051.0	65.6
北京^[33]							6 169	2 154	2.9	16 410	375.9
上海^[20]							7 862	2 424	3.2	6 340.5	1 239.9

表 7 四川省2019年餐饮源VOCs排放清单 Table 7 VOCs emission inventory of Sichuan Province in 2019

根据VOCs清单指南^[32]计算四川省餐饮源的VOCs排放量, 仅为292 t, 与本研究获得的餐饮源排放量差距巨大, 其中活动水平数据的分类和排放因子不同是造成差异的最主要原因.文献[32]是以人口为活动水平, 更适用于空间大尺度的排放量估算, 而本研究的清单是以不同规模的餐饮单位数量为活动水平, 更适用于空间中小尺度的估算.根据四川省统计年鉴数据(2019年)各市(州)人口和面积数据, 进一步获得各市州餐饮排放VOCs的人口排放强度和单位面积排放量, 结果显示全省餐饮源人口平均排放强度为3.8 t·万人^-1, 单位面积排放量为65.6 kg·km^-2.采用与本文同类清单计算方法的研究多以城市为对象, 选取成都的人口排放强度和单位面积排放量与北京^[33]和上海^[20]等地的结果进行比较, 成都单位面积VOCs排放量分别是北京和上海的190%和60%, 人口排放强度是北京和上海的2倍左右, 差异较小, 说明本研究获得的餐饮源VOCs排放量与其他同类研究结果具有可比性, 可为管理者提供有益的参考.

3 结论

(1) 从浓度构成来看, 含氧和烷烃两类组分为川菜、烧烤和食堂餐饮的最主要的组分, 二者合计质量分数在75%以上, 主要VOCs物种为乙醇、甲醛、乙烷、己醛、乙烯、1, 3-丁二烯和丙烯醛等; 从OFP值构成来看, 含氧组分对OFP的贡献最大, 其次是烯烃, 主要OFP贡献物种为甲醛、乙烯、乙醇、1, 3-丁二烯、丙烯醛和己醛等.

(2) 测试的7家川菜馆对应的平均ρ(NMHCs)为(43.7±79.8)mg·m^-3, 平均单位小时NMHCs排放量为(444.2±856.6)g·h^-1; 测试的3家烧烤平均ρ(NMHCs)为(5.5±4.7)mg·m^-3, 单位小时排放量为(44.8±38.4)g·h^-1; 测试的2家食堂ρ(NMHCs)分别为2.9mg·m^-3和11.4mg·m^-3, 单位小时排放量为42.2 g·h^-1和124.7 g·h^-1.

(3) 基于本地监测和已有数据, 获得四川省不同规模类型餐饮的VOCs排放因子; 2019年四川省餐饮源VOCs排放量和OFP值分别为32 kt和141 kt, 分别占人为源VOCs排放量和OFP值的5%左右, 餐饮源对臭氧生成可能有重要贡献, 应加大餐饮源挥发性有机物管控力度.

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环境科学 2022, Vol. 43 Issue (3): 1296-1306	PDF