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钴活化过一硫酸盐氧化过程中卤代副产物的生成
摘要点击 2322  全文点击 941  投稿时间:2015-11-24  修订日期:2015-12-26
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中文关键词  硫酸根自由基高级氧化  过一硫酸盐  溴离子  苯酚  溴代酚  消毒副产物
英文关键词  sulfate radical based advanced oxidation  peroxymonosulfate  bromide  phenol  bromophenol  disinfection by-products
作者单位E-mail
刘阔 南京农业大学资源与环境科学学院, 南京 210095 liu-kuo@foxmail.com 
金浩 南京农业大学资源与环境科学学院, 南京 210095  
董为 南京农业大学资源与环境科学学院, 南京 210095  
季跃飞 南京农业大学资源与环境科学学院, 南京 210095  
陆隽鹤 南京农业大学资源与环境科学学院, 南京 210095 jhlu@njau.edu.cn 
中文摘要
      活化过硫酸盐产生的硫酸根自由基(SO4·-)可以降解大多数有机污染物,被广泛用于地下水、土壤修复等领域.本研究发现在钴活化过一硫酸盐 (PMS)高级氧化过程中,溴离子会被 SO4·-氧化生成自由溴,继而和苯酚反应生成溴代苯酚,最终生成三溴甲烷和二溴乙酸等副产物.当反应液中苯酚初始浓度为0.05 mmol·L-1、Br-浓度0.2 mmol·L-1、Co2+浓度5 μmol·L-1、PMS浓度1 mmol·L-1、pH为6.0时,三溴甲烷和二溴乙酸的生成随反应的进行先增加后降低,在 8 h达到最大,分别为 10.3 μmol·L-1和14.6 μmol·L-1.卤代副产物的生成随pH的升高而降低.当卤离子总量保持不变,随着溶液中Cl-/Br-比例的增加,卤代副产物的生成总量逐渐降低,而含氯副产物的产量逐渐增加.本研究为全面评价过硫酸盐高级氧化工艺在污染控制方面的应用可行性提供了依据.
英文摘要
      Sulfate radicals (SO4·-) generated by Co2+ catalyzed activation of peroxymonosulfate (PMS) are highly oxidative and can be applied to degrade various organic pollutants. It was revealed in this research that bromide could be transformed in this process to reactive bromine species which reacted with phenol subsequently, leading to the formation of bromophenols and brominated by-products such as bromoform and dibromoacetic acid. The formation of the brominated by-products first increased and then decreased. The maximum yields of bromoform (10.3 μmol·L-1) and dibromoacetic acid (14.6 μmol·L-1) occurred at approximately 8 h with initial phenol, PMS, Br-, Co2+concentrations of 0.05, 1.0, 0.2, and 5 μmol·L-1, respectively. Formation of the brominated by-products decreased with increasing pH. With constant total halides, increasing Cl-/Br- ratio decreased the total formation of halogenated by-products but generated more chlorinated byproducts. The findings of this research can provide valuable information in assessing the feasibility of SO4·- based oxidation technologies in real practice.

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