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Fe催化还原转化水中CCl4的实验研究
摘要点击 2650  全文点击 1367  投稿时间:2007-12-13  修订日期:2008-01-24
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中文关键词  氯代烃  四氯化碳  催化还原  还原脱氯  零价铁
英文关键词  chlorinated hydrocarbons  carbon tetrachloride  catalytic reduction  reductive dechlorination  zero-valent iron
作者单位
吴德礼 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092 
王红武 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092 
樊金红 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092 
马鲁铭 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092 
中文摘要
      通过在Fe表面化学沉积Cu、Ag、Pd、Ni构建了Cu/Fe、Ag/Fe、Pd/Fe、Ni/Fe多种双金属催化还原体系.通过序批实验研究了水体中毒性污染物CCl4在Fe以及上述双金属催化Fe体系中的还原脱氯.结果表明,CCl4在上述5种Fe还原体系中都能发生快速还原脱氯反应,Cu、Ag、Pd等催化剂的加入能明显提高反应速率.还原脱氯反应服从准一级反应动力学方程,CCl4水溶液在Fe、Cu/Fe、Ag/Fe、Pd/Fe、Ni/Fe 5种还原体系中的反应速率常数分别为0.039 3、0.092 5、0.158、0.049 6和0.053 3 min-1.使用GC/MS分析了CCl4在各种还原体系中的还原脱氯产物,探讨了水体中CCl4还原脱氯降解的反应途径和可能中间产物.CCl4在不同反应体系中不但反应速率不同而且降解产物也不相同,在Cu/Fe、Ag/Fe体系产物以三氯甲烷、二氯甲烷为主,而在Pd/Fe体系主要为甲烷.逐步氢解是CCl4在Fe还原体系中发生还原脱氯反应的最主要途径.
英文摘要
      Various bimetallic reductants of Cu/Fe, Ag/Fe, Pd/Fe and Ni/Fe were prepared by plating Cu, Ag, Pd and Ni on the surface of Fe. Reductive dechlorination of toxic pollutants of CCl4 in water with Fe and amended Fe by batch experiments was investigated. Results show that CCl4 in water can be rapidly dechlorinated by above five catalytic reductants, and the presence of Cu, Ag, Pd can enhance the dechlorination rate dramatically. The reaction of CCl4 with various reductants was followed the pseudo first order kinetics, and the dechlorination rate constant of CCl4 in water by Fe, Cu/Fe, Ag/Fe, Pd/Fe and Ni/Fe was 0.039 3, 0.092 5, 0.158, 0.049 6 and 0.053 3 min-1 respectively. The byproducts and pathway of dechlorination of CCl4 by Fe and amended Fe was identified by GC/MS. Results indicate that the products and dechlorination rate of CCl4 by various bimetallic reductants are varied. The main products are chloroform and dichloromethane in Cu/Fe and Ag/Fe system, and that is methane in Pd/Fe system. Hydrogenolysis is the dominant reaction pathway of CCl4 by Fe and amended Fe.

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