2024, Vol. 45
2. 云南省土壤培肥与污染修复工程研究中心, 昆明 650000;
3. 云南农业大学水利学院, 昆明 650000
, DONG Chun-yu1,2 , ZHANG Hao1,2,3 , YANG Hai-chan1,2 , HUANG Zu-zhi1,2 , HAN Yu1,2 , ZHANG Nai-ming1,2 , BAO Li1,2
2. Yunnan Engineering Research Center for Soil Fertilization and Pollution Remediation, Kunming 650000, China;
3. College of Water Resources, Yunnan Agricultural University, Kunming 650000, China
重金属污染已经是一个引发全球关注的环境问题, 土壤中存在的重金属会威胁作物生长和人体健康, 预防和控制土壤重金属污染的首要步骤就是识别重金属来源[1].因此, 探究土壤中重金属的来源及影响因素是研究重金属污染的一个热点问题[2].目前, 关于对土壤重金属来源进行分析的方法主要包括相关性分析、主成分分析、聚类分析、源排放清单法、化学质量平衡法、UN-MIX模型以及正定矩阵因子分解（PMF）模型等[3].有研究表明, 对于重金属来源, 会由于研究区位置、样品数量、影响因素和解析方法等有所差异, 使得最后解析的结果存在差异[4].因此, 结合研究区的实地情况选择多种模型联合考虑重金属来源, 可以更准确地对重金属来源进行解析.
地理探测器是由王劲峰等[5]开发的一种用于探测空间分异性以及揭示其背后驱动因子的统计学方法.通过该方法可以详细地阐明影响因子对重金属的影响力, 以及各因子交互后对重金属的影响力[6].目前, 已有研究采用地理探测器模型对土壤重金属的影响因素进行分析[7 ~ 12], 通过该模型能够有效地量化不同因素对重金属的影响力.李雨等[13]通过地理探测器对农田土壤重金属进行探测, 发现GDP、平均温度和相对湿度对重金属的解释力较大.张军等[14]对宝鸡市的土壤重金属进行地理探测, 发现降水对Cd含量的空间分布影响力较大.陈艺等[15]选择成土母质、化肥施用量和距公路距离等10个影响因子探究其交互后对重金属的影响力, 发现交互结果多为非线性增强.本研究将选择PMF模型与地理探测器模型, 对云南省丽江市的土壤重金属进行来源解析及影响因素分析, 将两个模型相结合可以更合理地解释该地区的土壤重金属来源, 以期为保护该地区的土壤环境提供科学的参考依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于云南省丽江市, 介于99°23′~101°31′E, 25°59′~27°56′N之间, 地处云南省西北部, 是云贵高原与青藏高原的交接地带.总面积为2.06万km2, 其中耕地面积约0.185 7万km2, 占总面积的9.01%, 辖古城区、玉龙纳西族自治县、永胜县、华坪县和宁蒗彝族自治县4县1区（图 1）.气候属低纬暖温带高原山地季风气候, 年平均气温为12.6~19.9℃.地势整体为西北高东南低, 最高点为玉龙雪山主峰, 海拔为5 596 m, 境内河流属金沙江、雅砻江和澜沧江流域的黑惠江水系, 土壤以红壤和棕壤为主.
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图 1 研究区及采样点概况示意 Fig. 1 Overview of the study area and sampling sites |
本研究选取地形相对平坦且稳定、受干扰少的土壤, 于2020年进行采集, 采用梅花点法采集5个0~20 cm表层土壤样品混合, 去除碎石、杂草等后装入自封袋内, 记录样品编号、采样地点及定位坐标, 总共采集93个土壤样品, 研究区及采样点位置如图 1所示, 采样中严格遵守《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166-2004）[16].
土壤自然晾干后, 研磨过筛.测定采集土壤样品的pH、有机质、重金属砷（As）、汞（Hg）、铜（Cu）、锌（Zn）、铅（Pb）、镉（Cd）和铬（Cr）, 所有样品测定均在云南省土壤培肥与污染修复工程实验室中完成.其中pH值采用pH计测定, 土壤有机质采用重铬酸钾-外加热法测定, As采用原子荧光光度计（海光仪器AFS-230E）进行检测, 检出限为0.2 mg·kg-1, Hg、Cu、Zn、Pb、Cd和Cr测定采用火焰-原子吸收光谱仪和原子吸收分光光度计（岛津-AA6880）, 检出限分别为0.05、1.5、0.5、0.1、0.01和0.01 mg·kg-1.样品测定参考标准见表 1.
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表 1 样品测定参考标准 Table 1 Reference standards for sample determination |
1.3 PMF模型
PMF模型是Paatero等[22]提出的一种确定样品的来源组成并量化其贡献的方法, 近年来, 该模型被广泛用于确定重金属的来源解析.该模型的原理是将重金属样本含量数据分解为两个因子矩阵, 即因子贡献矩阵gik和因子谱矩阵fkj, 以及一个残差矩阵eij, 计算公式如下[23]：
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(1) |
式中, Xij为第i个样品中第j个元素的含量；gik为来源k对第i个样品的贡献；fkj为来源k中第j个元素的含量；eij为残差矩阵.
该模型通过最小二乘法进行迭代计算, 使目标函数Q达到最小.Q值的计算公式如下：
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(2) |
式中, uij为第i个样品中第j个元素的不确定度.
不确定度的计算取决于检测量与检出限的关系, 公式如下：
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(3) |
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(4) |
式中, c为元素含量；EF为相对标准偏差；MDL为检出限.
1.4 地理探测器地理探测器是探测和利用空间分异性的工具, 该模型包括4个探测器：分异及因子探测、交互作用探测、风险区探测以及生态探测[5].结合已有研究发现[24], 该模型可被用于研究土壤重金属的空间分布的影响因子.本研究着重选用分异及因子探测与交互作用探测.分异及因子探测主要用于判定重金属Y的空间分异性以及不同因子X对变量重金属Y的影响程度的解释力, 用q值表示, 其表达式为：
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(5) |
式中, h=1, …, L, 为变量Y或因子X的分层, 即分类或分区；Nh为层h的单元数；N为全区的单元数；σh2为层h的Y值的方差；σ2为全区的Y值的方差.
q的值域为[0, 1], q值越大表明该因子对Y的解释力越强, Y的空间分异性越明显.
交互作用探测是探测2个因子X同时作用后对变量Y的影响是增强还是减弱, 或者是相互独立的. 2个因子的交互作用类型如表 2所示.
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表 2 2个因子X对变量Y交互作用的类型1） Table 2 Types of interaction of two factors X on variable Y |
1.5 数据收集与处理 1.5.1 影响因子
通过查阅已有研究[25, 26], 选取气候因素：蒸发量（EVP）、平均气温（TEM）和降水量（YPP）；社会因素：GDP、人口空间分布（POP）、土地利用类型（LUT）、距道路距离（RD）、距厂矿距离（FD）和农田生产潜力（SPT）；土壤因素：土壤pH、土壤有机质（OC）和土壤类型（ST）；植被因素：植被类型（VT）作为地理探测器的因子数据X.其中EVP[27]、TEM[27]、YPP[27]、GDP[28]、POP[29]、LUT[30]、SPT[31]、ST和VT[32]数据均来自于资源环境科学与数据注册与出版系统（https://www.resdc.cn）, 中国土壤类型空间分布数据（ST）根据全国土壤普查办公室1995年编制并出版的《1∶100万中华人民共和国土壤图》数字化生成. RD和FD数据来自于91卫图助手.土壤pH、有机质（OC）和重金属数据来源于实测数据.各因子空间分布如图 2所示.
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图 2 影响因子空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of impact factors |
LUT根据土地利用现状分类标准划分为19类, ST根据“土壤发生分类”系统划分为8类, VT根据中国植被类型划分为9类.其余连续变量型数据根据OPGD模型找到每个变量的最优离散化方法（相等间隔法、自然间断点法、分位数分类法、几何间隔法和标准差法）, 最终各连续变量的最优离散化方法及分类数量如表 3所示.
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表 3 各连续变量的最优离散化方法及类别数量 Table 3 Most discretization methods and number of categories for each continuous variable |
1.5.3 数据处理
使用Excel进行基础数据预处理, 利用ArcMap 10.6对所测的土壤重金属数据进行反距离权重法插值获得各重金属空间分布情况, 使用欧氏距离分析得到距厂矿和道路距离.通过美国国家环境保护局（USEPA）发布的EPA PMF 5.0进行土壤重金属源解析, 选用OPGD（optimal parameters-based geographical detector）模型, 通过R语言中的GD软件包[33]进行地理探测器分析, 得到影响土壤重金属的因素.绘图均在Origin 2022与R 4.3.1中完成.
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属描述性统计与空间特征分布研究区土壤重金属含量特征见表 4, 土壤重金属背景值参考云南省土壤元素背景值[34], 除As和Pb外的所有重金属元素平均含量均超过云南省土壤元素背景值, Hg、Cu、Zn、Cd和Cr含量依次为背景值的3.17、1.87、1.84、1.77和2.57倍.参考《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618-2018）[35]中的土壤污染风险筛选值（6.5 ≤ pH ≤ 7.5）, ω（Cd）平均值高于其风险筛选值（0.39 > 0.30 mg·kg-1）, 说明土壤Cd污染可能存在风险, 需要进行监测.虽然土壤中As、Hg、Cu、Zn、Pb和Cr的均值低于农用地土壤风险筛选值, 但其最大值均远远高于风险筛选值, 说明应加强某些特定区域的土壤监测.各重金属的变异系数由大到小为：Hg（3.49） > As（1.34） > Pb（1.22） > Cr（0.82） > Zn（0.66） > Cu（0.57） > Cd（0.53）, 当变异系数 < 0.15为弱变异, 0.15~0.36属于中等变异, > 0.36属于强变异[36].从变异系数看, 各重金属的变异系数均大于0.5, 变异类型属于强变异, 分布不均匀.变异系数较高说明了该地区土壤重金属受到扰动的可能性较大, 空间异质性明显[37], 影响重金属元素的外源因子较多, 如矿业活动、污水排放、农药化肥施用和交通污染等[38].
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表 4 土壤重金属描述性统计 Table 4 Descriptive statistics of soil heavy metals |
将7种重金属通过反距离权重法进行插值得到空间分布, 如图 3所示, 各重金属元素的空间分布总体上呈现出西北高东南低的趋势, 具有相似性. As、Hg、Cu、Pb、Cd和Cr含量高值主要集中在玉龙纳西族自治县、宁蒗彝族自治县与古城区等地, 可能是因为该范围旅游产业发展迅速, 交通发达, 人为活动较多[39].
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图 3 土壤重金属空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metals in soil |
通过对研究区土壤重金属和影响因素进行解析（图 4）, 分析了7种重金属及13个影响因子之间的相关关系.其中, 相关性越强, 则表明重金属元素来源一致的可能性更大[40], 受该因素影响的可能性更大[41, 42].由图 4可知, As与Hg、Cu、Pb、Cd和Cr的相关系数分别为0.34、0.38、0.48、0.36和0.22（P < 0.01）, 呈极显著相关, As-Zn存在相关性, 系数为0.10, 但相关性不显著.Hg与Cu和Cd呈极显著相关. Cu与Cr和Cd呈极显著相关（P < 0.01）, 其相关系数分别为0.63和0.49. Pb与Cu和Cd在P < 0.05水平上存在显著相关关系, 相关系数为0.20和0.25. Cr与Cd之间的相关系数为0.50, 呈极显著相关（P < 0.01）. Zn与其他元素之间均无显著相关关系.气候因素中, 除Zn外的其他6种重金属均与EVP和TEM存在极显著或显著的负相关关系.社会因素中, GDP和POP与除Pb外的6种重金属有极显著或显著的正相关性, RD和FD与Zn有着显著或极显著的负相关性, SPT与As和Hg存在显著负相关性, 与Cu、Cd和Cr存在极显著负相关关系.土壤因素中, pH与As和Pb有显著负相关性, OC与As、Cu、Cd和Cr呈极显著相关关系, 与Hg呈显著相关关系.植被因素中, VT与7种重金属均无显著相关关系.综上所述, 各重金属之间的相关性较为复杂, 土壤重金属受多个污染源的综合影响, 仅从相关性难以判断重金属来源, 需结合其他模型进行综合判断.
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矩形表示重金属元素之间的相关性, **表示极显著相关（P < 0.01）, *表示显著相关（P < 0.05） 图 4 重金属元素相关性 Fig. 4 Heavy metal element correlation |
对于研究区内的各类重金属元素进行PMF定量源解析, 根据EPA PMF 5.0软件指导手册按要求输入含量数据以及不确定度数据, 根据S/N信噪比将7种重金属进行分类, 其中As、Cu、Zn、Pb、Cd和Cr均被归为“strong”（S/N=10）, Hg为“weak”（S/N=1.6）, 将因子数设定为3~5次进行20次迭代运算, 通过比较不同因子数下的QRobust/Qtrue发现, 当因子为4时, QRobust与Qtrue均稳定在33.8, 且所有元素的残差处于[-3, 3]之间, 呈正态分布, 达到最佳拟合效果, 计算方案稳定.通过该模型进行源解析, As、Hg、Cu、Zn、Pb、Cd和Cr的R2分别为0.94、0.44、0.41、0.99、0.60、0.76和0.98, 说明模型解析效果较好, 能充分解释原始数据所含信息[43]
由图 5可知, 因子1的主要荷载为As和Hg, 对As和Hg的贡献率分别为89.8%和36.1%.由此可见, As在因子1中的占比较高, 可认为因子1是As元素的主要来源.有研究表明As的主要来源有工业燃料的燃烧[44]以及农药、化肥的使用[45].有研究发现煤炭在燃烧的过程中会排放大量的Hg, 随着大气沉降进而污染土壤[46].经变异系数判断, As和Hg的变异系数较高, 人为影响大.因此, 判断因子1是工业源.
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图 5 基于PMF模型的土壤重金属源贡献图谱 Fig. 5 Soil heavy metal source contribution mapping based on PMF modeling |
因子2的主要荷载为Zn（78%）. Zn被广泛用于汽车零部件制造以及钢材建筑等行业, 有研究发现[47, 48], 汽车的轮胎磨损后的微塑料颗粒会在土壤环境中不断迁移扩散, 从轮胎磨损颗粒（TWP）中释放出Zn元素, 致使土壤中的Zn含量增加.因此, 判断因子2是交通污染源.
因子3的主要荷载为Cr（67.4%）和Cu（39.3%）.结合土壤类型分布与Cr空间分布, Cr含量较高值的地方属于淋溶土.有研究发现土壤Cr主要受成土母质影响[49], 棕壤中铬含量较高, 而棕壤属于淋溶土中的一类[50].经调查发现, 玉龙县存在铜矿[51], 与图 3中Cu空间分布高值位于玉龙县相符.由图 4知土壤因素与Cr、Cu的相关性较强, 故研究区土壤Cr和Cu主要来源于成土母质.可判断因子3是由地质背景与成土母质造成的自然源.
因子4的主要荷载为Cd和Pb, 对其的贡献率分别为74.4%和61.7%.有研究发现, Cd和Pb被用于磷肥、杀虫剂的制造中, 通过农业活动使Cd和Pb进入土壤, 造成污染[52, 53].因此, 判断因子4是农业源.
2.3 土壤重金属影响因素分析 2.3.1 因子探测器通过因子探测器对4大类型中的13个影响因子进行探测, 结果如图 6所示. 各影响因子对As的解释力从大到小为：OC（0.82） > pH（0.78） > POP（0.60） > EVP（0.39） > GDP（0.36） > YPP（0.29） > TEM（0.24） > FD（0.173） > ST（0.12） > VT（0.11） > LUT（0.07） > SPT（0.05） > RD（0.04）.
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图 6 不同影响因素对重金属影响程度的解释力 Fig. 6 Explanatory power of different influencing factors on the degree of influence of heavy metals |
各影响因子对Hg的解释力从大到小为：OC（0.80） > pH（0.68） > POP（0.34） > GDP（0.31） > YPP（0.21） > EVP（0.17） > TEM（0.14） > ST（0.09） > VT（0.05） > FD（0.04） > LUT（0.03） > SPT（0.02） > RD（0.02）.
各影响因子对Cu的解释力从大到小为：OC（0.85） > pH（0.52） > POP（0.502 7） > EVP（0.502 3） > YPP（0.38） > GDP（0.27） > TEM（0.25） > FD（0.16） > ST（0.13） > VT（0.08） > LUT（0.07） > RD（0.05） > SPT（0.04）.
各影响因子对Zn的解释力从大到小为：pH（0.49） > OC（0.37） > GDP（0.22） > POP（0.20） > EVP（0.12） > VT（0.06） > FD（0.05） > TEM（0.048） > YPP（0.045 8） > LUT（0.045 7） > ST（0.045 4） > SPT（0.01） > RD（0.007）.
各影响因子对Pb的解释力从大到小为：pH（0.74） > OC（0.62） > POP（0.46） > GDP（0.27） > EVP（0.25） > YPP（0.23） > TEM（0.19） > FD（0.15） > VT（0.11） > ST（0.10） > LUT（0.07） > SPT（0.04） > RD（0.03）.
各影响因子对Cd的解释力从大到小为：OC（0.86） > pH（0.64） > POP（0.47） > YPP（0.32） > EVP（0.318） > GDP（0.316） > TEM（0.22） > ST（0.11） > FD（0.10） > VT（0.09） > LUT（0.04） > RD（0.036 5） > SPT（0.036 2）.
各影响因子对Cr的解释力从大到小为：OC（0.98） > EVP（0.56） > POP（0.52） > pH（0.47） > GDP（0.29） > TEM（0.27） > YPP（0.26） > FD（0.18） > ST（0.13） > VT（0.08） > LUT（0.07） > RD（0.048） > SPT（0.039）.
综上, 对于As、Cd、Cr、Cu和Hg元素, OC的解释力最强, 土壤pH对Pb和Zn的解释力最强, 这与戴倩倩等[54]的研究结果相似.POP和GDP对7种重金属的影响力也较强, POP和GDP在一定程度上反映了人类活动的强度, 因此人类活动也是影响重金属的因素之一[55].对于7种重金属而言, RD和SPT的解释力最弱, q值均小于0.1.由此可见, 影响重金属最主要的因素为土壤因素, 有研究表明, 土壤pH是影响Zn、Cd、Cu和Cr流失的主要控制因素[56], 有机碳是驱动Pb的主要因素[57].土壤pH是最基本的土壤性质之一, 土壤pH的改变通常会影响土壤重金属的吸附能力[58].土壤有机质（OC）对重金属既有固定作用也有活化作用, 需要根据有机质的分子大小进行判断[59], 土壤OC也可以通过改变土壤pH进而影响土壤重金属的吸附能力.
2.3.2 交互探测器对13个影响因子进行交互作用探测, 由图 7可知, 7种重金属的不同影响因子交互后的结果为非线性增强或双因子增强, 说明两两因子共同作用后, 对重金属的影响力都有提高的作用, 提高的程度有所差异.pH∩OC是7种重金属中交互作用最强的, 为双因子增强, 交互影响力都达到0.5以上.RD与SPT是各影响因子中影响力最小的, 但与其它因子交互后其影响力均有所提高, 如对Cd元素而言, SPT与OC交互后其影响力为0.857 9, 是SPT单独作用的23.67倍, RD与OC交互作用值为0.859 2, 是RD单独作用的23.53倍.由此可见, 土壤因素与其他因子交互后是影响重金属的主导因素, 这与梅雪等[60]的研究相似.交互探测的结果表明研究区土壤重金属受多种因素的共同影响, 且各因子的共同作用对重金属起着关键作用, 土壤重金属受土壤因素、社会因素、气候因素和植被因素复合影响.
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数值表示交互影响力, 红色黑体字表示在交互后影响力最大的数值 图 7 不同影响因子交互后对重金属的影响 Fig. 7 Effect on heavy metals of different influencing factors after interaction |
地理探测器结果（图 6和图 7）与相关性结果（图 4）既存在相似性也存在差异性.相似性体现在对于As、Hg、Cu、Cd和Cr, 主要的影响因素为OC, 其相关性也呈显著相关.差异性体现在重金属与影响因素不存在显著相关性时, 地理探测器结果显示该因素对重金属有较强的解释力, 如对于Zn元素而言, pH有最强的解释力, 而pH-Zn无显著相关关系.有研究表明, 相关性主要分析两变量间是否有线性关系, 而地理探测器主要分析两变量之间的关联性, 不仅存在线性关系, 也存在非线性关系, 因此, 通过地理探测器分析所得结果更全面[13, 26].
3 结论（1）对研究区内7种重金属进行测定, 发现As、Pb的平均含量未超过云南省土壤元素背景值, 其余元素均超过背景值.Cd的平均含量高于风险筛选值, 7种重金属均属于强变异类型.
（2）研究区内的7种重金属含量空间分布在西北地区较高, 东南地区较低.其中, 位于西北的玉龙纳西族自治县、宁蒗彝族自治县与古城区是各重金属含量高值的主要区域.
（3）结合相关性与PMF模型共同分析, 发现研究区内As和Hg主要来源于工业活动, Zn主要来源于交通污染, Cr和Cu主要来源于成土母质等自然原因, Cd和Pb主要来源于农业污染.
（4）对研究区内的7种重金属和13个影响因素进行地理探测器分析得到, 13个影响因子两两交互后均表现为增强, 其中pH与有机质是影响重金属的主要因素, 且两种因子交互后的影响力最大, POP和GDP也对重金属有较强的影响力.总体上, 研究区土壤重金属受多种因素的共同作用, 但土壤因素是影响重金属最主要的因素.
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