2024, Vol. 45
, ZHANG Kai
, GAO Jian , GAO Qing-xian , LUO Yu-qian , LI Ying-xin , REN Jia-hao , CHA Zhi-chun
随着《大气污染防治行动计划》（2013 ~ 2017年）和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》（2018 ~ 2020年）的实施，我国各地大气污染的治理成效显著，PM2.5质量浓度大幅下降，空气质量明显改善. 2021年京津冀及周边“2+26”城市ρ（PM2.5）年均值为43 µg·m-3，比2020年下降18.9%[1]. 虽然PM2.5浓度大幅下降，但仍超过GB 3095-2012年平均浓度二级标准[2]（35 µg·m-3），是世界卫生组织（World Health Organization，WHO）最新年均指导值（5 µg·m-3）的8倍多[3]. 近年来随着大气氧化性增强[4, 5]，O3污染逐渐显著[6]，O3成为了继PM2.5之后又一个主要的大气污染物. PM2.5和O3污染具有复杂的耦合作用机制，单纯的控制PM2.5污染或者O3污染并不能有效地改善我国空气质量[7~9]. 在我国东部典型城市PM2.5和O3污染严重，影响了人们的身体健康和社会经济发展[10]. 京津冀及周边地区重污染产业多，污染事件频发，是我国PM2.5和O3污染问题最为严重的地区之一[11, 12]. 因此在“十四五”的开局之年，研究京津冀及周边地区PM2.5和O3浓度的变化特征以及影响因素对大气污染的治理至关重要.
在我国的大气污染事件中，排放源强不变而气象条件变化可能会导致大气污染物浓度变化数倍[13, 14]，因此气象条件对PM2.5和O3的浓度变化有重要影响. PM2.5和O3复合污染易出现在夏季[11]. 受太阳辐射影响，污染物在日间浓度高，扩散减弱，污染加重[15]. 在风速低、湿度高、大气边界层高度低和降水少等气象条件下，PM2.5和O3复合污染较为严重[16]. 随着副热带高压（副高）季节性移动，我国东部雨带也会季节性变化[17]，因此副高将通过相对湿度和降水间接影响PM2.5和O3的生成和清除. 此外不同的天气形势对污染物的排放、生成和传输的影响也存在差异[18]，在低压类天气形势易出现重污染[16].
上述研究对PM2.5和O3协同控制提供了重要的理论支撑，然而还存在以下不足：①研究O3浓度特征时，常使用O3日最大8 h均值（MDA8 O3），MDA8 O3包括基础累积量、局地生成量和输送量，因此MDA8 O3不能更直观地表现出O3受气象要素影响的净浓度变化特征. ②以往京津冀及周边地区气象要素对PM2.5和O3浓度影响的研究中，对气温、相对湿度、云量、辐射等要素研究较多，而与副高指数关系的研究较少. 副高是影响我国东部雨带季节性变化的重要天气系统，进而影响PM2.5浓度和O3浓度，因此对副高指数的研究不容忽视[19, 20]. ③气象要素的变化是天气形势变化的结果，对天气形势的分析有助于对影响因素的深入探讨. 本文对2021年6 ~ 9月京津冀及周边地区PM2.5和O3双高浓度特征与影响因素分析时，充分考虑了以上3个方面，以期为PM2.5与O3协同控制提供参考，落实“十四五”《中共中央国务院关于深入打好污染防治攻坚战的意见》.
1 材料与方法 1.1 数据来源2020、2021和2022年6 ~ 9月大气污染物浓度日数据和小时数据来自大气环境科学综合数据采集与共享平台（https://napcdata.craes.cn）. 使用前进行了有效数据筛查，确保数据合理. 气象数据来自美国国家气候数据中心（National Climatic Data Center，https://www.ncei.noaa.gov/pub/data/noaa/isd-lite/），包括气温、风速、相对湿度，其中风速的时间分辨率为3 h，气温和相对湿度为日数据. 副高指数来自国家气候中心（http://cmdp.ncc-cma.net/Monitoring/cn_stp_wpshp.php）. 绘制天气形势图的数据为欧洲中期数值天气预报中心第五代再分析数据ERA5（https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/home）. 文中底图基于自然资源部标准地图服务网站下载的审图号为GS（2022）1873号的标准地图制作，底图无修改.
1.2 研究区域本文研究区域覆盖北京市、天津市、河北省、河南省、山东省和山西省这6个省、直辖市全境，共58个地级以上城市，如图 1所示.
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图 1 京津冀及周边地区城市分布示意 Fig. 1 Schematic diagram of urban distribution in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas |
由于O3主要由日间大气光化学反应生成[21]，夜间O3浓度会影响到MDA8 O3，不能准确反映O3的日间生成量[22]. 为了更加直观地分析O3浓度的特征，本文用MDA8 O3与06：00 O3浓度[O3（06：00LT）]的差值，即DPO3 = MDA8 O3 - O3（06：00LT），来表示O3浓度变化[22]. 为了研究PM2.5和O3双高与气象和天气形势的关系，将二级标准限值（160 µg·m-3）与4个月ρ（O3）（06：00LT）均值（52 µg·m-3）的差值（108 µg·m-3）定义为DPO3的最低阈值，DPO3高于108 µg·m-3称为高DPO3. 2021年6 ~ 9月PM2.5浓度较低，用一级标准限值35 µg·m-3定义为PM2.5浓度的最低阈值，PM2.5浓度高于35 µg·m-3称为高PM2.5浓度. 两个阈值都符合定义为高PM2.5浓度和DPO3，反之为低PM2.5浓度和DPO3.
1.3.2 副高指数副高指西太平洋副热带高压系统，用110° ~ 180°E范围内500 hPa高空天气图中588 dagpm等值线表示. 副高指数包括脊线指数、面积指数、强度指数和西伸脊点指数[23]. 将4类指数与DPO3做相关性研究发现，脊线指数和强度指数与DPO3具有较强的相关性，因此本文的副高指数重点分析脊线指数和强度指数.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5和O3的浓度特征2021年6月DPO3较高的城市位于研究区域的中部呈东西向带状分布（图 2），与之前的研究结论一致[24, 25]. 临汾市、吕梁市、太原市和安阳市DPO3高于其他城市，6月均值高于120 µg·m-3. 7月南部城市的DPO3显著降低，北部城市DPO3略有降低. 8月和9月各城市DPO3的差异逐渐减小. 中部城市DPO3较高与这些城市的本地生成和区域传输有关[26].
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图 2 京津冀及周边地区6 ~ 9月DPO3空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of DPO3 in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas from June to September |
6 ~ 9月DPO3月均值依次为98.5、77.2、83.0和71.7 µg·m-3，6月DPO3较高，与已有研究的结论一致[27, 28]. 6月污染较高除了与日照时间长，气温高，有利于光化学反应生成O3有关外[28]，与降水量也有关，6 ~ 9月6 h降水量均值依次为1.1、4.0、2.2和3.2 mm，7月和9月的降水量较高，不利于O3的生成且有利于湿清除[28]. 7 ~ 9月我国东部沿海的台风生成量增加，有研究发现闽浙沪苏登陆的台风不易造成华北地区O3污染，因为这类台风登陆易带来风雨天气，有利于PM2.5和O3清除和扩散[29, 30]. 2021年7月台风“烟花”强盛发展，并在浙江登陆，为研究区域提供充沛的水汽来源，因此7月降水比往年显著增加.
2021年6 ~ 9月研究区域ρ（PM2.5）月均值低于40 µg·m-3（图 3），整体显现出“降-升-降”的波动变化，75.4%的城市在6月PM2.5浓度月均值较高，而山西省和河北省的部分城市在8月PM2.5浓度月均值较高. 98.2%的城市PM2.5浓度7月月均值较6月呈下降趋势，所有城市8月PM2.5浓度月均值高于7月，82.5%的城市在9月下降. 9月PM2.5浓度月均值上升的10个城市基本分布在河北省和河南省.
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图 3 京津冀及周边地区6 ~ 9月PM2.5浓度空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of ρ(PM2.5) in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas from June to September |
PM2.5浓度月均值高值区位于山西省、河北省南部、山东省中西部和河南省北部，由中部向南北两侧递减，与以往研究结果一致[11]. 6、8和9月临汾市、阳泉市、邯郸市和鹤壁市PM2.5浓度月均值维持在较高的水平，其中临汾市的ρ（PM2.5）月均值一直高于35 µg·m-3.
对比6 ~ 9月研究区域PM2.5和DPO3空间分布和随时间变化发现，PM2.5和DPO3的时空变化特征具有一定的同步性，这与以往研究的结果一致[11, 31].
日变化分析表明PM2.5浓度小时值呈双峰分布[图 4（a）]，在07：00 ~ 10：00为第一个峰值，22：00 ~ 24：00为第二个小峰值，16：00 ~ 20：00浓度最低，这与李明明等[32]的研究结论一致. 出现高PM2.5浓度和DPO3时，PM2.5日变化特征[图 4（c）]与PM2.5的日变化特征[图 4（a）]一致. PM2.5第一个峰值与交通早高峰有关[33]，第二个峰值可能与交通晚高峰后颗粒物的累积和夜间货车排放有关. 北京市的PM2.5浓度低于其他城市，并且变化比较稳定；山西省4个月PM2.5浓度月均值明显高于其他省份，PM2.5浓度小时峰值出现在11：00，晚于其他城市，且峰值普遍高于其他城市，其原因还有待进一步分析.
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图（c）和（d）是满足高PM2.5浓度和DPO3标准的污染天小时数据浓度变化 图 4 各地区PM2.5浓度和O3浓度小时数据随时间的变化 Fig. 4 Changes in hourly PM2.5 concentration and O3 concentration over time in various regions |
O3浓度小时值日变化[图 4（b）]与PM2.5变化趋势相反，14：00 ~ 16：00达到峰值，06：00 ~ 09：00最小，这与杨景朝等[16]的研究结论一致. 当出现高PM2.5浓度和DPO3时，O3日变化特征[图 4（d）]与O3的日变化特征[图 4（b）]一致. 北京的O3日变化较其他城市更平缓，并且维持在较低的水平；天津市和山西省的O3浓度较高. O3浓度下午高与太阳辐射强光化学生成有关，夜间O3浓度低与沉积和大气光化学反应的消耗有关[34].
与2020年和2022年同期PM2.5和DPO3对比表明（图 5），北京市、河南省和天津市2021年6 ~ 9月PM2.5浓度低于2020年和2022年同期，河北省、山东省和山西省PM2.5浓度略高于2022年同期；整个研究区域2021年6 ~ 9月DPO3低于2020年和2022年同期. 2021年DPO3较低的原因除了与气象条件整体趋向不利于O3生成[35]外，更主要的可能与降水有关. 《2021年中国气候公报》表明2021年全国降水量均值为672.1 mm，较常年偏多6.7%，其中华北地区为1961年以来最多，京津冀及周边地区降水量相比往年显著增加，有利于污染物的湿清除作用. 杨欣等[14]研究也发现2021年污染物的浓度降低受气象条件的影响较大，因此对2021年高PM2.5浓度和DPO3现象的气象条件研究十分必要.
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图 5 2020、2021和2022年6 ~ 9月PM2.5浓度和DPO3变化 Fig. 5 PM2.5 concentration and DPO3 changes in June to September 2020, 2021, and 2022 |
由PM2.5浓度和DPO3的气温的分布可以看出（图 6），在高PM2.5浓度和DPO3时，气温主要位于24.0 ~ 28.0℃之间；高PM2.5浓度时，气温主要在21.8 ~ 26.5℃之间；高DPO3时，气温主要在23.6 ~ 28.3℃之间. 这与宋小涵等[11]得出的温度区间相近，与花丛等[36]得出的温度区间略有差异. 本文与文献[11, 28]的最大不同在于，后者研究认为PM2.5和O3复合污染的温度区间低于O3污染，本研究研究结果为二者的温度区间相近. 其原因可能在于：一是本文所定义的DPO3和PM2.5浓度阈值与文献[11, 28]中定义的不同；二是文献[11, 28]研究的是从2015年开始的多年平均的结果，随着治理力度的加大，PM2.5浓度有了大幅下降但其中氧化转化的组分占比增加[37]，表现出PM2.5和O3浓度双高态势[7].
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图 6 京津冀及周边地区PM2.5浓度和DPO3的气温分布 Fig. 6 Temperature distribution with PM2.5 concentration and DPO3 levels in the Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas |
由高PM2.5浓度和DPO3的相对湿度分布可以看出（图 7），高PM2.5浓度和DPO3时相对湿度主要位于58.4% ~ 76.3%之间；高PM2.5浓度时相对湿度主要在66.6% ~ 83.4%之间；高DPO3时相对湿度主要在51.9% ~ 73.7%之间. 高PM2.5浓度和DPO3对应的相对湿度高于高DPO3时的相对湿度，这与宋小涵等[11]的结论相似而与花丛等[36]的结论不同，原因除与本文定义的PM2.5浓度和DPO3的阈值与已有研究不同外，可能与研究区域和时间不同有关. 本研究与安俊琳等[38]研究得出光化学反应在相对湿度大概为60%时最强一致. 当相对湿度高时，大气中水汽充足，有利于湿沉降和非均相化学反应消耗O3[39]，并且削弱了紫外辐射，不利于光化学反应生成O3，但是由于相对湿度与SO42-和NO3-正相关[40]，有利于颗粒物吸湿增长，促进PM2.5浓度增加；当相对湿度较低时，辐射较强，气温高，有利于光化学反应产生O3，但是水汽较少时不利于PM2.5表面的非均相反应，因此高PM2.5浓度和DPO3时的相对湿度范围高于高DPO3而低于高PM2.5浓度相对应的相对湿度.
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图 7 京津冀及周边地区PM2.5浓度和DPO3的相对湿度分布 Fig. 7 Humidity distribution with PM2.5 concentration and DPO3 levels in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas |
风速和污染物浓度关系较为复杂，通常而言，风速较大时有利于污染物扩散，风速较低时易于污染物累积[28]，但也会出现扩散条件较好时发生O3区域污染现象[36]. 对PM2.5浓度和DPO3与风速的分析表明（图 8），高PM2.5浓度和DPO3时风速在1.5 ~ 3.0 m·s-1之间；低PM2.5和DPO3时，风速在1.4 ~ 2.8 m·s-1之间，浓度高时的风速略高于浓度低时的风速，各省份（市）高PM2.5浓度和DPO3时风速差异不大，这与风速低于2 m·s-1时易发生PM2.5和O3复合污染的结论有所差异[16, 28, 41]，说明夏季在一定的风速条件下易形成O3的区域污染现象.
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图 8 京津冀及周边地区风速箱式图 Fig. 8 Box plots of wind speeds in the Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas |
对研究区域副高指数与DPO3相关性分析发现二者存在时间差，副高指数的变化具有滞后性，因此将DPO3与未来1 ~ 4 d的副高指数做修正后相关，由表 1可知，7月和9月的强度指数、8月的脊线指数与DPO3的相关性明显提高，并且修正后的相关系数大部分通过了显著性检验. 当副高离研究区域越远、强度越强时，O3浓度越高，与以往研究结论一致[19, 42]，这可能与我国雨带的季节变化位移和东亚环流有关，每年7月中旬至8月下旬，副高脊线大概位于30°N附近，华北地区进入雨季[17]. 6 ~ 9月研究区域一般受副热带高压外围影响，副高西北部和北部边缘存在副热带锋区和强西风，多气旋和锋面活动，上升运动强烈，水汽比较丰富，多阴雨天气，不利于污染物生成，有利于O3湿清除[43]；同时，降水时云量较多，太阳辐射较弱，近地面气温较低，不利于O3生成.
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表 1 京津冀及周边地区副高指数与DPO3的相关系数1） Table 1 Correlation coefficient between subtropical high index and DPO3 in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas |
2.3 高PM2.5浓度和DPO3天气形势分析
已有研究表明在夏秋季节PM2.5浓度和O3浓度有显著的正相关性关系[11, 31]，这不仅仅与光化学反应有关，还与气象要素响应天气形势演变，从而间接影响PM2.5浓度和O3浓度变化有关. 天气是由各种尺度的天气系统相互作用的产物，分为行星尺度、天气尺度、中尺度和小尺度天气系统，其中行星尺度的生命周期最长，为3 ~ 10 d. 为了分析高PM2.5浓度和DPO3时的天气形势，对数据进行移动平均值平滑，降低极端值的影响，使得变化趋势更加明显，并选取了高PM2.5浓度和DPO3持续4d以上的时间段进行主观天气形势分析，分别为6月5 ~ 13日、6月22 ~ 29日、8月6 ~ 17日和9月8 ~ 14日这4个时间段（图 9）.
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图 9 PM2.5浓度和DPO3随时间的变化 Fig. 9 Change in PM2.5 concentration and DPO3 with time |
6月5 ~ 13日副高脊线稳定在22°N左右，距离研究区域较远，影响较小，有利于污染物积累. 如图 10所示，6月5日地面图中研究区域位于低压系统前部. 6月6 ~ 7日有冷锋生成，研究区域位于锋前，风速小，云量较少，辐射较强. 500 hPa高度场中研究区域位于东亚大槽后，有弱的下沉气流，云量较少有利于PM2.5和O3浓度同时升高. 6月8 ~ 9日来自西伯利亚的高压与日本海高压打通，与东北冷涡配合，研究区域云量较多，相对湿度增加，对流加强，PM2.5和O3浓度降低. 6月10日西伯利压高压系统向东南方向移动，不断有小的高压系统分裂出来影响研究区域. 高空受弱脊控制，近地面受到高压系统控制，天气晴好，O3污染加强，风速较小，不利于PM2.5扩散.
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第一行为地面图，第二行为500 hPa天气图，下同 图 10 6月5 ~ 13日地面和高空主要天气形势 Fig. 10 Main weather conditions near the ground and high altitude on June 5-June 13 |
6月22 ~ 29日副高强度较强，维持在21°N左右. 如图 11所示，6月22日东北部的高压发展强盛，控制研究区域，500 hPa高度场中，研究区域受高压脊的影响，云量较少，有利于O3生成，且下沉运动不利于O3的垂直扩散. 6月23日地面图中低压系统控制研究区域，对应500 hPa高度场的弱脊，云量增加，此时气象条件不利于O3的生成，但是由于该天气形势比较平稳，有利于PM2.5积累. 6月28日研究区域位于冷锋前部，气温回升，风速较小，PM2.5和O3持续积累. 6月29日冷锋过境，研究区域多地有降水，PM2.5和O3浓度迅速降低.
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图 11 6月22 ~ 29日地面和高空主要天气形势图 Fig. 11 Main weather conditions near the ground and high altitude on June 22-June 29 |
8月6 ~ 17日脊线在24°N附近，离研究区域较远. 如图 12所示，8月6日地面图中研究区域受日本海高压的控制，与500 hPa高度场的高压脊配合，下沉气流较强，云量少，辐射强，有利于PM2.5和O3生成和积累. 8月7日地面图中青藏高原地区的低压系统向东北发展，并且高空受小槽控制，云量增多，O3减少，下沉气流较弱，PM2.5积累. 8月9日低压减弱消亡，高空小槽东移加深. 8月9 ~ 10日，研究区域受青藏高原地区低压外围的影响，天气静稳，PM2.5和O3增加. 8月11 ~ 13日地面图上日本海高压发展强盛，控制华北地区，高空受弱槽弱脊的影响，云和水汽沿日本海高压外围输送到研究区域，云量较多，太阳辐射减弱，不利于PM2.5和O3生成. 8月14 ~ 15日，地面图上研究区域受青藏高原低压前部控制，500 hPa高度场受小脊的影响，天气较为静稳，有利于PM2.5和O3再次增加. 8月16日，研究区域仍位于低压前部，但是高空受到东亚大槽的影响，有利于产生上升气流，不利于PM2.5和O3的产生和积累.
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图 12 8月6 ~ 17日地面和高空主要天气形势图 Fig. 12 Main weather conditions near the ground and high altitude on August 6-August 17 |
9月8 ~ 14日副高脊线在28°N附近. 如图 13所示，9月8 ~ 9日地面受低压系统控制，并且研究区域北部有东西向的冷锋，南部位于锋前，高空位于槽上，PM2.5和O3的浓度有所降低. 9月10日，低压系统向东北地区进入太平洋，研究区域受海上的高压影响，高空低压槽南段东移入海，风速较低，有利于PM2.5和O3的生成和积累. 9月11 ~ 12日，地面图中冷锋接近研究区域，高空受高压脊的影响，天气较为晴好. 9月13 ~ 14日，尽管高空仍受高压脊控制，但是海上台风北上，输送水汽至研究区域，利于降水，不利于PM2.5和O3的产生和积累.
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图 13 9月8 ~ 14日地面和高空主要天气形势图 Fig. 13 Main weather conditions near the ground and high altitude on September 8-September 14 |
由以上分析可得，在6 ~ 9月，当研究区域高空受高压脊控制，副高脊线稳定在21° ~ 28°N之间，地面受高压控制或者位于低压前部，又或者位于锋前时，易出现PM2.5和O3浓度双高，这与杨景朝等[16]和程念亮等[44]的研究结果一致，但与花丛等[36]的结果略有不同，可能与其研究区域范围有关. 当地面高压系统与高压脊配合时盛行下沉气流，天气晴好，太阳辐射较强；当位于低压前部时，盛行偏南风，一般情况下气温较高，由于高空受高压脊影响，天气较为静稳；当位于锋前时，受暖气团控制气温较高，天气晴好，并且风速较小[44, 45]，因此这3种情况下有利于PM2.5和O3的积累.
3 结论（1）2021年6 ~ 9月研究区域PM2.5和O3的空间分布特征与以往研究结果较一致，说明污染程度减轻但污染格局没有明显变化. PM2.5浓度和O3浓度较高时主要集中在6月，与6月降雨量少且其它气象条件有利于PM2.5和O3生成有关.
（2）高PM2.5浓度和DPO3时气温范围与高DPO3范围较为接近，高于高PM2.5浓度范围；相对湿度范围高于高DPO3范围低于高PM2.5浓度范围；风速范围略高于浓度较低时的风速. 副高指数与DPO3存在滞后相关性，当副高离研究区域越远、强度越强时，DPO3越高.
（3）研究区域出现PM2.5和O3浓度双高时副高脊线稳定在21° ~ 28°N之间，主要天气形势为低压前部型、高压型和锋前型，高空一般受高压脊控制.
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