2024, Vol. 45
2. 华南农业大学海洋科学学院, 广州 510642;
3. 广东省环境科学研究院, 广州 510045
2. College of Marine Sciences, South China Agricultural University, Guangzhou 510642, China;
3. Guangdong Provincial Academy of Environmental Sciences, Guangzhou 510045, China
微塑料(microplastics, MPs)是指直径小于5 mm的塑料碎片, 广泛存在于海洋环境中, 已成为一种全球性环境问题[1]. 由于经济性和便利性, 近几十年来全球塑料的生产和使用量急剧增加. 2021年, 全球塑料产量约为3.67亿t[2]. 然而, 由于缺乏有效的管理制度和回收处置措施, 全球每年共产生约2.75亿t塑料垃圾[3]. 自然环境中的塑料垃圾在紫外线辐射、风化和微生物降解等作用下, 逐渐破碎成小尺寸的微塑料[4], 即次生微塑料. 相比之下, 初生微塑料是以小颗粒的形式直接释放到环境中, 例如合成纤维、化妆品微珠、轮胎颗粒、塑料和橡胶工业原料[5]. 目前, 已在世界各地多种海洋环境中检测到微塑料, 例如太平洋[6]、大西洋[7]、北冰洋[8]、印度洋[9]、德国北海[10]、南中国海[11]、北极和南极积雪[12, 13]、珊瑚礁生态系统[14]、红树林生态系统[15]和海草床生态系统[16]. 微塑料在海洋中无处不在.
由于大小与浮游植物相似, 微塑料很容易被浮游动物[17]、贝类[18]和鱼类[19]摄入, 从而造成物理损伤(例如消化系统堵塞、胃肠道擦伤、进食率和能量储备降低)[20, 21]和生态毒理学损伤(例如氧化应激、炎症反应、神经毒性、生殖毒性和细胞损伤)[22 ~ 26]. 这些微塑料可能在食物链中随着营养级的增加产生累积效应, 最终威胁人体健康[27]. 此外, 由于比表面积大和疏水性强, 微塑料易于成为其他污染物和微生物的载体, 如持久性有机污染物(POPs)[28]、重金属[29]和抗生素[30], 甚至致病菌[31], 构成更复杂的生态毒理学风险. 特别是, 自世界卫生组织于2020年3月11日宣布新冠肺炎为全球流行病以来, 医疗保健、一线工作人员和公共安全人员使用产生的口罩、手套、包装和空消毒瓶等塑料废弃物的数量呈指数增长, 研究显示新冠肺炎病毒颗粒(即SARS-CoV-2)在这些塑料废弃物上能存活3 d[32], 塑料垃圾和病毒之间的生态风险再次引发社会高度关注.
广东省不仅是全国海洋经济第一大省, 也是海洋经济发展试点省份, 在国家海洋强国战略中肩负着重要的责任使命. 然而, 庞大的人口和发达的经济导致广东省面临着一系列海洋新污染物问题. 2022年, 广东省印发了塑料污染治理行动方案, 指出要大力开展海洋塑料垃圾和微塑料调查监测. 尽管有大量研究在珠江口海域开展了微塑料调查, 但是广东省近岸海域的微塑料污染现状仍不清楚. 因此, 本研究选择柘林湾、汕头港、神泉湾、红海湾、大亚湾、大鹏湾、珠江口、广海湾和镇海湾等9个重点海域开展海洋微塑料赋存特征调查和生态风险评估, 以期为数值模型模拟分析和生态毒性效应研究提供数据基础, 同时也为改善广东省近岸海域微塑料污染治理、科学制定海洋微塑料污染防治对策和方案提供重要参考与支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况广东省地处中国大陆最南部, 位于北纬20°09′~25°31′、东经109°45′~117°20′之间, 邻接南海, 全省海域面积41.9万km2, 海岸线长4 114 km. 省内河流众多, 以珠江流域(包括东江、西江、北江和珠江三角洲)、韩江流域和沿海诸河为主. 同时, 广东省是全国人口和经济生产总值大省, 滨海旅游业、海洋渔业和海洋交通运输业等涉海产业丰富.
研究区域为西起江门东至汕头的近岸海域, 该区域的陆架环流主要包括广东沿岸流和南海暖流. 其中, 广东沿岸流在夏季受到珠江径流入海和东南季风的共同作用, 从珠江口向西南方向流动, 对珠江口以西近岸海域的污染物和营养盐输运有重要影响, 而南海暖流终年存在, 自海南岛东部海域向东北方向延伸至广东近海[33].
1.2 样品采集2021年9月在广东省近岸海域共布设30个站位采集表层海水样品(0~20 cm), 采样站位位置见图 1. 利用不锈钢水泵和带有刻度的不锈钢桶分别进行采集和定量, 每个站位采集100 L海水, 并通过20 μm孔径的微型浮游生物网(尼龙材质)进行过滤浓缩. 海水样品完全过滤后, 采用超纯水冲洗网衣外表面3次, 将网底管内过滤的样品完全收集于500 mL玻璃瓶中.
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图 1 采样站位示意 Fig. 1 Schematic diagram of sampling stations |
采用过滤法从海水中分离微塑料, 将每个样品通过真空泵过滤到孔径为5 μm的尼龙滤膜上. 随后, 采用氧化消解法去除微塑料表面的有机质. 将尼龙滤膜上截留的所有物质用100 mL过氧化氢溶液(30% H2O2)冲洗至玻璃烧杯中, 加入20 mL二价铁溶液(0.05 mol·L-1), 以铝箔纸包裹瓶口, 室温下放置2 h, 随后转移至恒温振荡摇床中, 65℃, 120 r·min-1下消解48 h. 消解完成后, 将样品过滤至孔径为1 μm的玻璃纤维滤膜上, 存放于玻璃培养皿中, 待进一步分析.
1.4 成分鉴定采用体视显微镜(Nikon SMZ1270, 日本)对玻璃纤维滤膜上的颗粒物进行目视识别, 通过数码相机(IMG, SC2000C, 中国)对疑似微塑料颗粒进行拍照, 记录其形状、颜色并测量尺寸. 采用傅里叶变换显微红外光谱仪(PerkinElmer 200i, 美国)鉴定全部疑似微塑料颗粒的成分, 光谱范围设定为4 000~600 cm-1, 每次测量扫描16次, 光谱分辨率为4 cm-1. 将样品光谱与标准图谱进行比较(匹配度 > 70%), 根据特征峰判定微塑料的成分类型.
1.5 生态风险评价结合污染负荷指数法(PLI)和聚合物风险指数法(H)对海水中微塑料的生态风险进行评价. 其中, 污染负荷指数法可反映某一区域内的微塑料污染程度, 用于评价微塑料污染水平风险[34], 计算公式如下：
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(2) |
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(3) |
式中, CFi为微塑料的污染系数, Ci为微塑料在某个站位的实测丰度, C0为微塑料丰度的背景参考值, PLI为某一站位的微塑料污染负荷指数, n为站位个数, PLIzone为调查区域内的微塑料污染负荷指数.
聚合物风险指数法以不同类型塑料聚合物的危害指数为评价因子, 用于评价微塑料的生态毒理风险[35], 计算公式如下：
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(4) |
式中, H为聚合物风险指数, Pn为第n类聚合物所占比例, Sn为第n类聚合物的危害指数. 不同类型聚合物的危害指数如表 1所示, 两种评价模型的风险类别划分标准如表 2所示.
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表 1 不同类型聚合物的危害指数 Table 1 Hazard index of different types of polymers |
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表 2 微塑料生态风险分级标准 Table 2 Ecological risk classification of MPs |
1.6 质量控制与数据处理
为了保证实验结果的准确性, 在野外采样和实验室分析过程中, 所有工具和容器在使用前均采用超纯水洗涤3次, 使用后用铝箔纸包裹, 人员穿戴纯棉实验服和丁腈手套以避免造成人为微塑料污染. 此外, 体视显微镜置于玻璃罩中使用, 以减少空气微塑料污染. 利用超纯水代替现场海水, 采集3个全程序空白样品与现场样品同时分析, 本研究中数据已根据全程序空白结果进行校正.
海水中微塑料的丰度单位表示为n·m-3. 使用Microsoft Excel 2016和Origin 2023进行数据分析, 使用ArcGIS 10.8、Canoco 5和Origin 2023进行图件绘制.
2 结果与讨论 2.1 微塑料分布特征广东省近岸海域表层海水中微塑料的分布情况如图 2所示. 9个海湾(河口)的所有站位均检出了微塑料, 平均丰度为(295.3 ± 175.3)n·m-3. 各站位中, 微塑料的丰度范围为70~920 n·m-3, 最高值出现在珠江口(ZJK1), 最低值出现在神泉湾(SQW2). 各海湾中, 微塑料的平均丰度顺序为：红海湾[(413.3 ± 110.2)n·m-3] > 珠江口[(383.3 ± 274.9)n·m-3] > 广海湾[(376.7 ± 221.4)n·m-3] > 镇海湾[(283.3 ± 192.2)n·m-3] > 大鹏湾[(260 ± 125.3)n·m-3] > 大亚湾[(240 ± 141.1)n·m-3] > 柘林湾[(226.7 ± 45.1)n·m-3] > 神泉湾[(223.3 ± 133.2)n·m-3] > 汕头港[(163.3 ± 40.4)n·m-3]. 与国内外采用相似采样方法的研究相比, 广东省近岸海域表层海水的微塑料污染程度处于中等水平, 高于胶州湾[(46 ± 28)n·m-3][36]、南海[(103.4 ± 98.3)n·m-3][11]、东海[(112.8 ± 51.1)n·m-3][37]、长江口[(231 ± 182)n·m-3][38]和太平洋[(279 ± 178)n·m-3][39], 低于厦门近海[(103~2 017)n·m-3][40]、韩国近海[(448 ± 237)~(2 000 ± 385)n·m-3] [41]、黄海[(545 ± 282)n·m-3] [42]和青岛近海[(5 050~12 500)n·m-3][43].
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图 2 各站位微塑料的丰度和成分组成 Fig. 2 Abundance and composition of MPs at each station |
微塑料的成分组成如图 2所示. 共鉴定出超过10种聚合物类型, 包括PP、PE、PET、酚醛树脂、聚乙二醇(PEG)、赛璐酚(CP)、PMMA、PS、聚乙烯醇(PVA)和PA等. 其中, PP占比最高, 为31.2%, 其次为酚醛树脂(16.0%)、PET(15.3%)和PE(10.9%). PP、PET和PE广泛应用于工业和日用品, 如纺织品、饮料瓶、食品包装、玩具和管道等, 同时也是珠江流域淡水中主要的聚合物类型[44, 45], 指示了河流在微塑料的陆海传输中的重要作用. 酚醛树脂常用于生产建筑保温板、耐燃材料、室内装饰品和耐腐蚀涂料等, 近几年很大程度上已被环氧树脂取代[46]. 不同海湾的微塑料成分组成存在空间差异, 柘林湾、大亚湾、珠江口和镇海湾的微塑料以PP为主, 神泉湾和红海湾以PP和PET为主, 大鹏湾和广海湾以酚醛树脂为主, 而汕头港以PP和酚醛树脂为主, 这可能与当地的塑料产品使用类型及近岸洋流运动轨迹有关.
微塑料的形状特征如图 3所示. 共有6种形状被检出, 包括纤维、线状、颗粒、薄膜、片状和球状, 其中, 以纤维最为丰富, 占总体的57.5%, 其次是颗粒(27.5%), 这与东海[37]和南海[11]等地的研究结果一致. 大量的纤维可能来源于人类的纺织品洗涤、水产养殖和渔业活动[47]. 在尺寸相等的前提下, 与其他形状相比, 纤维状的微塑料由于其较高的长径比, 一定程度上可以抵抗下沉, 因此能在表层海水中漂浮更长时间[48], 然而, 也因为其细长的形状, 这些纤维状的微塑料很容易在海洋生物呼吸和进食过程中被摄入, 进而造成生理损伤[49]. 不同海湾的微塑料形状特征存在一定程度的差异, 例如, 仅在大鹏湾发现了球状微塑料.
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(a)微塑料的总体形状组成；(b)各海湾微塑料的形状组成 图 3 广东省近岸海域微塑料的形状特征 Fig. 3 Shape characteristics of MPs in the coastal waters of Guangdong Province |
微塑料的颜色特征见图 4, 将微塑料的颜色分为9类, 包括白色、粉色、黑色、红色、黄色、灰色、蓝色、绿色和透明. 其中, 透明是最常见的颜色, 占总体的72.0%, 在各海湾微塑料中的占比范围为55.3%~95.9%. 彩色微塑料(粉色、红色、黄色、蓝色和绿色)占总体的25.7%, 在镇海湾和珠江口发现较高比例的彩色微塑料, 占比分别为42.4%和40.2%. 先前的研究表明, 白色和透明的微塑料易于被鱼类和牡蛎等水生生物摄入[50], 然而, Aliabad等[51]提出了相反的结论, 即在海洋生态系统中, 相比于透明和白色的微塑料, 彩色微塑料增加了海洋生物的误食率.
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(a)微塑料的总体颜色组成；(b)各海湾微塑料的颜色组成 图 4 广东省近岸海域微塑料的颜色特征 Fig. 4 Color characteristics of MPs in the coastal waters of Guangdong Province |
微塑料的尺寸分布特征如图 5所示. 总体上, 微塑料的尺寸范围为59.1~4803.9 μm, 平均尺寸为734.5 μm. 将微塑料尺寸划分为6个类别, 0.5~1 mm的微塑料占比最高, 为32.8%, 其次为 < 0.3 mm和0.3~0.5 mm的微塑料, 占比分别为25.9%和21.7%. 1~2 mm、2~3 mm和3~5 mm的微塑料共计占比19.6%, 呈现出尺寸越大、数量越少的趋势. 值得注意的是, 由于和藻类的大小相似, 尺寸 < 0.3 mm的微塑料易于被鱼类和贝类摄入[11], 然而, 这部分微塑料难以被孔径为330 μm或333 μm的网具采集到, 因此, 使用大孔径网具进行的调查研究很可能低估了海洋微塑料的丰度.
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(a)微塑料的总体尺寸组成；(b)各海湾微塑料的尺寸组成 图 5 广东省近岸海域微塑料的尺寸分布特征 Fig. 5 Size distribution characteristics of MPs in the coastal waters of Guangdong Province |
基于聚合物类型、形状、颜色和尺寸分布的主成分分析结果表明, 各海湾表层海水中的微塑料均有不同来源(图 6). 其中, 镇海湾与红海湾、大鹏湾与大亚湾、神泉湾与柘林湾的微塑料分别存在相似特征. 水产养殖、渔业捕捞、航海、旅游和市政污水排放等人类活动极大地影响了近岸海域微塑料的赋存状况. 镇海湾、广海湾、珠江口、红海湾和柘林湾采样区域沿岸存在大量水产养殖塘, 水产养殖活动中使用的增氧设备、投饲装置和排灌管道等塑料制品在长期的机械磨损和老化作用下会产生微塑料, 并通过排水进入邻近海域. 例如, 在广海湾、珠江口、红海湾和柘林湾均检出了PVC, 该类型聚合物通常应用于管道. 神泉湾采样区域内存在渔港, 纤维状的PP、PE和PVA等可能来自渔网、钓鱼线、绳索和船帆等的风化脱落[11]. 珠江口、大亚湾和柘林湾采样区域附近存在商业码头, 频繁的航运活动容易造成微塑料污染, 例如船舶油漆的脱落[2]. 大鹏湾采样区域附近存在滨海旅游区, 该海湾的PE和PET可能来自游泳、冲浪、露营等娱乐活动中产生的塑料垃圾, 如饮料瓶、玩具和包装袋等. 广海湾、珠江口、大鹏湾和汕头港采样区域内设置有生活污水排放口, PES和PA等材质的纺织品在洗涤过程中容易产生大量纤维状的微塑料, 同时, 牙膏、磨砂膏和沐浴露等个人护理品中添加的塑料微珠也会通过市政管网进入污水处理厂. 国内外污水处理厂对微塑料的去除率在21.8%~99.6%之间[52, 53], 去除效率与工艺类型有关. 据估算, 全球每天约有72亿个微塑料通过污水处理厂进入水环境[52].
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图 6 不同海湾微塑料的主成分分析 Fig. 6 Principal component analysis of MPs in different bays |
除人为活动影响外, 海面洋流同样对海洋中微塑料的分布起关键作用. 例如, 埃克曼洋流可将微塑料在60 d内从美国东海岸迁移到北大西洋亚热带环流中[54]. 同时, 洋流产生的涡旋可能导致其携带的微塑料汇聚, 从而形成热点区域[11]. 如图 7所示, 本研究区域内存在广东沿岸流和南海暖流, 其中广东沿岸流在夏季自珠江口向粤西移动, 珠江口以西(包括珠江口)站位海水中微塑料的平均丰度为(356.7 ± 227.9)n·m-3, 高于珠江口以东站位海水中微塑料的平均丰度[(254.4 ± 120.0)n·m-3], 微塑料丰度的空间异质性可能是受到该沿岸流的影响. 除内部迁移外, 研究区域可能还存在微塑料的外部输入. 南海暖流自海南岛东部流经南海北部, 可能携带一部分外源微塑料进入广东省近岸海域. 例如, 由于被其他聚合物材料取代, 近几年的研究并未在珠江水系发现大量的酚醛树脂, 而Liu等[11]在西沙群岛的表层海水中频繁发现酚醛树脂, 因此大鹏湾、广海湾和汕头港表层海水中的酚醛树脂可能来源于西沙群岛, 通过南海暖流输送至近岸海域.
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图 7 采样期间研究区域内的海流状况 Fig. 7 Sea surface currents in the study area during the sampling period |
生态风险评估是管控和治理微塑料污染的基础和前提. 根据联合国《全球化学品统一分类标签制度》和危险等级模型, 超过一半的塑料化学成分被确定为危险聚合物[35]. 然而, 目前还没有系统、规范的方法评估自然环境中微塑料的生态风险. 因此, 本研究采用污染负荷指数(PLI)和聚合物风险指数(H)共同评价微塑料的生态风险水平, 各海湾的微塑料风险值如图 8所示. PLIzone在各海湾之间的变化较小, 依次为：红海湾(2.4) > 广海湾(2.2) > 珠江口(2.16) > 大鹏湾(1.85) > 镇海湾(1.84) > 柘林湾(1.79) > 大亚湾(1.71) > 神泉湾(1.62) > 汕头港(1.51), 生态风险等级均为Ⅰ, 表明微塑料的污染负荷风险较低. H值在各海湾的顺序为：大鹏湾(622.6) > 广海湾(614.08) > 红海湾(566.66) > 大亚湾(504.81) > 汕头港(425.47) > 镇海湾(394.56) > 珠江口(354.75) > 神泉湾(316.61) > 柘林湾(223.76), 生态风险等级均为Ⅲ, 表明微塑料的聚合物风险为中-高水平, 高风险聚合物主要为PU、PAN、PVC和酚醛树脂, 占全部微塑料数量的17.6%, 应引起重视. 此外, 由于微塑料易于吸附POPs、抗生素和重金属等, 且易于成为病原微生物的载体[55], 因此, 现行的风险评价模型可能低估了海洋生态系统中微塑料的真实风险.
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图 8 不同海湾微塑料的生态风险值 Fig. 8 Ecological risk value of MPs in different bays |
广东省近岸海域表层海水中普遍存在微塑料污染, 与国内外其他海域相比, 微塑料污染程度处于中等水平. 各海湾中微塑料的丰度存在空间差异, 平均丰度排序为：红海湾 > 珠江口 > 广海湾 > 镇海湾 > 大鹏湾 > 大亚湾 > 柘林湾 > 神泉湾 > 汕头港. 微塑料的主要聚合物类型为PP、酚醛树脂、PET和PE, 主要形状为纤维, 主要颜色为透明, 主要尺寸类别为0.5~1 mm. 通过分析微塑料特征和水文条件, 广东省近岸海域表层海水中的微塑料来源包括两类, 其中内部来源包括水产养殖、渔业捕捞、航运、旅游和市政污水, 外部来源包括广东沿岸流和南海暖流等海面洋流输送. 各海湾的微塑料污染负荷风险较低(Ⅰ级), 而聚合物风险处于中-高水平(Ⅲ级), 高风险微塑料类型主要为PU、PAN、PVC和酚醛树脂, 因此, 需加强高风险塑料垃圾的回收处置, 推广绿色替代材料的应用.
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