2024, Vol. 45
2. 江苏海洋大学江苏省海洋生物产业技术联合创新中心, 连云港 222005;
3. 江苏海洋大学自然资源部滨海盐沼湿地生态与资源重点实验室, 连云港 222005;
4. 自然资源部第二海洋研究所海洋生态系统与生物地球化学重点实验室, 杭州 310012
, HE Jin-cheng1 , LI Chang-wen1 , XIE Si-qi1 , LIU Bao-kun1 , HUANG Wei4 , FENG Zhi-hua1,2,3
2. Co-Innovation Center of Jiangsu Marine Bio-industry Technology, Jiangsu Ocean University, Lianyungang 222005, China;
3. Key Laboratory of Coastal Salt Marsh Ecology and Resources, Ministry of Natural Resources, Jiangsu Ocean University, Lianyungang 222005, China;
4. Key Laboratory of Marine Ecosystem and Biogeochemistry, Second Institute of Oceanography, Ministry of Natural Resources, Hangzhou 310012, China
塑料由于其多种优良特性, 自从20世纪中叶以来广为使用, 仅2021年, 全球塑料年产量超过3.9亿t[1]. 大量塑料废弃物由于未得到合理处置, 广泛分布于自然环境中. 大型塑料经过物理、化学、生物等综合作用, 破碎形成小于5 mm的塑料微粒, 被称为微塑料（microplastics, MPs）[2]. 微塑料广泛分布于全球环境介质中[3], 也为多种生物所吸附和摄食[4 ~ 6]. 海洋作为河流的终点, 接受全球河流输入, 是全球微塑料重要的汇[7]. 正因如此, 海洋环境微塑料污染得到了广泛关注. 海洋动植物中普遍检出微塑料[8 ~ 10], 有研究表明, 微塑料造成植物氧化应激反应[11], 影响动物摄食、生长和繁殖, 甚至影响生物地球化学循环[12, 13]. 此外, 微塑料由于较大的比表面积, 能够吸附多种有机和无机污染物, 进一步增强其毒理作用[14, 15]. 微塑料经过食物链最终传递至人类并在人体内转运, 已有研究证实人类肺部[16]、血液[17]、胎盘[18]和粪便[19]中均发现有微塑料的存在. 微塑料目前已经成为人类健康和生态系统稳定的潜在威胁.
淤泥质海岸往往出现在细颗粒沉积物供应充足且水动力较弱的区域, 而水动力较弱的区域也更适宜微塑料沉降[20]. 传统研究表明, 水动力较弱的红树林和芦苇丛等区域微塑料丰度都处于较高水平[21, 22]. 尽管海洋环境介质中微塑料研究屡见报道, 但主要集中于海水[23]和表层沉积物[24]中微塑料污染特征. 目前深层沉积物中微塑料污染日益得到关注, Kukkola等[25]发现英国大陆架和大陆坡沉积物中微塑料丰度随沉积物深度的增加而降低. Eo等[26]发现韩国封闭海湾柱状沉积物从底部到顶部的微塑料污染和聚合物类型增加. 但养殖海湾深层沉积物微塑料污染水平如何, 微塑料纵向赋存特征如何都鲜见报道, 淤泥质海岸不同深度沉积物中微塑料污染特征研究更为稀缺. 基于此, 本研究在典型养殖海域淤泥质海岸采集沉积物柱状样品, 分析不同深度沉积物微塑料赋存特征, 以期为了解微塑料在淤泥质沉积物中纵向分布提供新的见解.
1 材料与方法 1.1 研究区域研究区域位于海州湾附近, 海州湾是典型的养殖海湾, 是全国最大紫菜养殖区域. 紫菜养殖大量使用网帘、浮球和缆绳等渔具, 据估计海州湾内每年仅紫菜养殖向海湾内释放约1 037 t塑料[27]. 作为我国八大渔场之一, 海州湾渔业资源丰富. 共18条河流汇入海州湾, 年平均径流量可达17亿m3[28]. 本研究在典型养殖海域淤泥质海岸设置柘汪、西墅和高公岛这3个站位点, 其中高公岛站位点虽未处于海州湾湾内, 但其位于海州湾旁的小型海湾（图 1）. 此站位未设置在海州湾内是因为在本区域未探勘到适宜采样的淤泥质海岸. 高公岛站位因其向海方向的紫菜养殖与柘汪和西墅的养殖状况接近, 仍可作为典型养殖海域淤泥质海岸研究区域.
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图 1 典型养殖海域淤泥质海岸沉积物柱状样采样站位示意 Fig. 1 Location of sampling stations for silty coastal cylindrical sediments in typical aquaculture areas |
沉积物柱状样采用沉积物取样器采样（sediment corer incl. SS core tube 60 cm, HYDRO-BIOs Kiel, Cat-NO：437 400/S）. 沉积物柱状样在每个站位采集3个平行样, 柱状样采集后现场分割, 从表层至底层按5 cm分割计为一个样品, 锡纸袋封后保存在4 ℃冰箱. 本研究中, 高公岛和西墅沉积物柱状样共采得55 cm, 即每个柱状样分得11个样品, 柘汪沉积物柱状样共采到35 cm, 即每个柱状样分得7个样品. 使用锡纸袋装入10 mL过滤后的水作为沉积物现场空白, 每组均设置3个空白样. 空白样与样品相同处理用以分析采样中微塑料污染情况. 为保证实验分析质量, 微塑料分析过程中严格控制实验室人员数量, 分析中实验人员均着纯棉实验服和丁腈手套, 实验所需溶液（包括水）, 均采用2.7 μm微孔滤膜过滤.
1.3 样品处理与微塑料鉴定从每个沉积物柱状样样品中取约200 g沉积物（湿重）样品放置在500 mL烧杯中, 覆盖筛绢烘干至衡重. 烘干后的沉积物样品中加入饱和氯化钠溶液, 经漏斗浮选, 重复浮选过程直至液面无疑似塑料样品漂浮. 将上清液依次通过孔径0.1 mm的不锈钢筛网, 使用适量纯水冲洗筛网上截留的物质, 转移至烧杯中置于恒温干燥箱（60℃）烘干. 向残余物中加入20 mL 30% H2O2溶液及20 mL硫酸亚铁溶液（0.05 mol·L-1）消解有机物, 消解后的溶液经过2.7 μm玻璃纤维滤膜（Φ = 47 mm, 海宁金正）过滤. 显微镜下记录疑似微塑料形态、颜色和粒径, 挑出后转移至干净的培养皿中, 所有微塑料的材质均经由傅里叶显微红外光谱仪（μ-FT-IR, Nicolet iN10, Thermo Fisher Scientific, 美国）和OMNIC软件确定材质. 光谱范围设置在650 ~ 4 000 cm-1的范围内, 然后每次测量扫描64次, 匹配70%以上标准光谱库的微塑料被确定为人工聚合物.
1.4 数据处理与绘图本研究数据分析采用SPSS v26软件和Origin 2023软件, 绘图采取Orgin 2023软件, 微塑料丰度（以干重计）, 单位均以n·g-1表示. 不同站位间微塑料丰度经方差齐性检验为齐性（P > 0.05）, 3个站位间微塑料丰度差异性分析采取单因素方差分析. 不同深度沉积物中微塑料丰度的差异性采用独立样本T检验分析. 沉积物柱状样中微塑料丰度与沉积物深度采取指数拟合（Orgin 2023, 类别：指数型, 功能：EXP2Mod1）, 沉积物个数与粒径的指数拟合方式与之相同. 沉积物深度与含水率的关系通过线性拟合进行分析, 沉积物柱状样中微塑料丰度与沉积物含水率之间采取线性拟合进行分析. 本研究以0.05和0.01作为显著和极显著临界值.
2 结果与分析 2.1 沉积物特征本研究测定了沉积物的含水率, 柘汪沉积物样品中含水率显著低于高公岛和西墅沉积物中含水率（P < 0.01）. 高公岛沉积物含水率随深度增加呈线性减少[图 2（a）], 西墅沉积物含水率与深度不存在显著相关性[图 2（b）], 柘汪沉积物含水率随深度降低而线性升高[图 2（c）].
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图 2 不同站位沉积物深度与含水率的关系 Fig. 2 Relationship between sediment depth and water content at different stations |
整体而言, 当前研究区域淤泥质海岸沉积物中微塑料丰度为（0.12 ± 0.07）n·g-1. 西墅沉积物柱状样中微塑料丰度最高（图 3）, 为（0.17 ± 0.07）n·g-1[（0.31 ± 0.09）~（0.05 ± 0.01）n·g-1, 范围, 下同], 高公岛沉积物柱状样中微塑料丰度次之, 为（0.09 ± 0.07）n·g-1[（0.29 ± 0.10）~（0.04 ± 0.00）n·g-1], 柘汪沉积物柱状样中微塑料丰度最低, 为（0.08 ± 0.02）n·g-1[（0.12 ± 0.01）~（0.06 ± 0.00）n·g-1]. 单因素方差分析表明, 西墅与另外两个区域柱状样中微塑料丰度存在极显著差异（df = 2, F = 6.715, P < 0.01）.
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不同小写字母表示存在显著性差异 图 3 沉积物柱状样中微塑料丰度 Fig. 3 Abundance of microplastics in columnar sediments |
对沉积物柱状样中微塑料丰度与沉积物深度进行拟合, 结果表明沉积物柱状样中微塑料丰度随着深度加深, 均呈现指数下降趋势（P < 0.01, 图 4）. 独立样本T检验结果表明, 不同深度的沉积物中微塑料丰度不存在显著性差异（P > 0.05）. 本研究还探索了沉积物柱状样中微塑料丰度与沉积物柱状样中含水率之间的关系, 总体而言, 沉积物柱状样中微塑料丰度随着含水率上升呈线性升高[P < 0.01, 图 5（a）]. 高公岛和西墅站位沉积物样品中微塑料和含水率呈显著正相关[P < 0.05, 图 5（b）~5（c）], 而柘汪站位沉积物样品中微塑料和含水率呈负相关趋势, 但并未达到显著水平[P > 0.05, 图 5（d）]. 3个站位点的这一趋势均与沉积物深度和含水率之间的趋势相反.
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图 4 沉积物柱状样中微塑料丰度与深度的相关性关系 Fig. 4 Correlation between abundance and depth of microplastics in columnar sediments |
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图 5 沉积物柱状样中微塑料丰度与含水率的相关性关系 Fig. 5 Correlation between abundance of microplastics and water content in columnar sediments |
3个站位沉积物柱状样均以透明（51.12% ~ 40.46%）和黑色（41.33% ~ 35.41%）微塑料为主, 但不同深度微塑料的主要颜色有所波动. 此外, 红色、绿色、蓝色和黄色微塑料亦有发现（图 6）. 纤维状微塑料在各层中均占比最高, 达89.26%（44.64 ~ 100%）, 薄膜（10.15%）、微珠（0.52%）和碎片（0.07%）在各层中偶有发现（图 7）.
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（a）高公岛, （b）西墅, （c）柘汪 图 6 沉积物柱状样中微塑料颜色分布 Fig. 6 Color distribution of microplastics in columnar sediments |
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（a）高公岛, （b）西墅, （c）柘汪 图 7 沉积物柱状样中微塑料形态分布 Fig. 7 Morphological distribution of microplastics in columnar sediments |
就粒径而言, 高公岛和西墅沉积物柱状样中微塑料丰度随粒径增大呈指数下降[图 8（a）], 柘汪沉积物柱状样中微塑料丰度尽管与粒径的指数拟合达不到显著性水平（P > 0.05）, 但仍呈现了类似的趋势. 各站位不同深度的微塑料粒径变化较大[图 8（b）~8（d）]. 本研究中, 所有沉积物中的样品均分层进行了微塑料材质鉴定, 共在12 838.01 g（干重）沉积物样品中发现1 359个微塑料, 仅11个个体未被识别出微塑料. 高公岛沉积物柱状样中微塑料以纤维塑料[CE, 21.10%（平均值）, 47.27% ~ 0.00%（范围）]、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET, 20.23%, 48.00% ~ 10.00%）和聚乙烯（PE, 18.79%, 51.85% ~ 0.00%）占比较高, 西墅沉积物柱状样中PET（22.79%, 30.12% ~ 5.19%）、CE（22.08%, 40.26% ~ 0.00%）和人造丝（RY, 15.67%, 37.50% ~ 2.60%）材质的微塑料占比较高, 柘汪沉积物柱状样中RY（23.61%, 35.82% ~ 6.25%）、CE（21.64%, 43.75% ~ 11.11%）和聚苯乙烯（PS, 20.98%, 33.33% ~ 8.70%）占比较高, 不同深度各微塑料材质占比变化较大（图 9）.
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（a）表明3个采样点中微塑料粒径与个数的相关关系, （b）~（d）分别表示高公岛、西墅和柘汪不同深度沉积物中微塑料粒径占比 图 8 沉积物柱状样中微塑料粒径分布 Fig. 8 Particle size distribution of microplastics in columnar sediments |
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（a）高公岛, （b）西墅, （c）柘汪 图 9 沉积物柱状样中微塑料材质占比 Fig. 9 Proportion of microplastic materials in columnar sediments |
沉积物中微塑料污染展现出了空间差异性（图 3）. 本研究选取的3个站位点, 其含水率随深度变化趋势各不相同, 反映了3个站位沉积物物理特性的差异, 这或许是沉积物中微塑料空间差异性的重要原因. 就本研究区域而言, 沉积物柱状样丰度低于王嘉旋等[29]对海州湾潮滩沉积物微塑料污染的研究结果（表 1）, 亦低于海州湾海域表层沉积物微塑料丰度[30], 亦略低于Liu等[31]研究的海州湾潮滩沉积物微塑料的丰度. 从国内海洋沉积物微塑料丰度来看, 本研究沉积物柱状样丰度低于Wang等[32]对南黄海沉积物柱状样微塑料研究结果的丰度区间, 低于四十里湾表层沉积物微塑料丰度[33]. 但这一丰度显著高于同为养殖海湾的青堆子湾表层沉积物中微塑料丰度[34], 亦低于渤海和黄海表层沉积物中微塑料丰度[35]. 就全球水平而言, 本研究中沉积物柱状样微塑料丰度高于黑海沿岸沉积物中丰度[36, 37], 远低于阿拉伯海沿岸[38], 如表 1所示, 红海和地中海的微塑料丰度接近, 均低于本研究的结果[39]. 总体而言, 本研究区域沉积物中微塑料污染水平无论在国内还是全球范围内, 均处于中等水平.
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表 1 不同区域沉积物微塑料丰度比较 Table 1 Comparison of microplastic abundance in sediments at different regions |
此外, 本研究中沉积物柱状样表层微塑料丰度水平与李征等[30]对海州湾海域表层沉积物的研究结果接近, 但总丰度却低于该研究. 造成这一结果的原因是随着沉积物柱状样深度增加, 微塑料丰度呈指数减少（图 4）. 传统沉积物柱状样研究也显示, 沉积物柱状样各层之间随深度增加而下降, 这也与本研究的指数下降关系相呼应[32, 40]. 但经过对不同深度沉积物中微塑料丰度的差异性分析, 结果显示不同深度沉积物微塑料丰度间不存在差异. 这一结果提示, 淤泥质海滩表面至55 cm深处, 可以视为微塑料丰度均一的汇. 就本研究的3个站位, 沉积物柱状样中微塑料总和是表层5 cm沉积物中微塑料丰度的3.43 ~ 6.00倍, 这也意味着潮滩沉积物是被长期低估的微塑料的汇.
3.2 沉积物柱状样微塑料污染特征本研究结果表明透明和黑色是主要的微塑料颜色, 这与海州湾海域表层沉积物略有不同[28], 但与潮滩沉积物中微塑料颜色相一致[29]. 当前研究区域水产养殖业发达, 近岸透明渔网和鱼线广泛被渔民和垂钓爱好者使用. 淤泥质海岸沉积物中的透明微塑料可能是由于废弃的渔网和渔线在多种作用下破碎后又经由波浪、潮汐的作用下转移沉降的. 纤维在各层沉积物中都占绝对优势, 这也一定程度上反映了该区域沉积物微塑料的来源可能是渔网和渔线等破碎后形成的.
沉积物中微塑料以小粒径为主, 这在沉积物的微塑料研究中普遍存在[41]. 这或许由于塑料在波浪冲击、光降解等作用下形成微塑料并逐渐破碎, 以指数上升的趋势形成更小颗粒的微塑料[42]. 但各层沉积物中微塑料粒径却并未展现出规律, 这可能是由于微塑料在沉积物垂向转移具有一定偶然性, 转移至深层沉积物的微塑料由海流带来的物理破损减弱, 光被屏蔽, 因此被转移的微塑料破碎更慢, 因而粒径分布在深层沉积物中更为随机.
就材质而言, 本研究中沉积物的微塑料密度中大于海水, 接近海水, 小于海水的材质均有发现. 密度较大的微塑料自然沉降在沉积物中, 密度接近海水和小于海水材质的微塑料出现在沉积物中则可能是由于生物的影响. 传统研究表明, 藻类定植、微生物发育、生物摄食后混同粪便排泄等方式都可能将密度较小的微塑料转移至沉积物中[43, 44].
3.3 深层沉积物微塑料潜在迁移方式随着河流输入[7]、大气沉降[45]及渔业活动[46], 微塑料进入海水中. 由于3个站位点都在海湾区域淤泥海岸, 外部海域亦季节性大量培植紫菜, 其水动力相对较弱, 因此利于海水中的微塑料沉降到沉积物中. 由于间歇性的露出海水, 退潮时海岸沉积物也直接接受大气沉降带来的微塑料. 这些因素都造成了本研究区域表层沉积物微塑料的积累.
垂向上, 微塑料的分布除了随物理作用被埋藏在沉积物中, 生物扰动是沉积物深层存在微塑料的重要原因[40]. 理论上讲, 既然塑料20世纪中叶才大量使用, 微塑料不应出现在深层的沉积物中. 因此生物活动是深层沉积物中微塑料的直接来源. 弹涂鱼、沙蚕等生物向下掘洞, 一方面这一行为产生水流作用和泵水效应[47], 这可使水流进入深层沉积物, 由水流带来的微塑料也可能由此沉积. 另一方面, 随着弹涂鱼、沙蚕等生物来往于洞穴中, 其体表附着的微塑料也会随着摩擦脱落于沉积物中. 此外, 生物的排泄物也将其摄入的微塑料转运至沉积物中[44]. 有研究表明, 弹涂鱼和沙蚕都检出了微塑料[48, 49], 在海州湾潮间带, 沙蚕更能指示沉积物中的微塑料[29], 这进一步表明在海州湾区域沙蚕对沉积物分布起重要作用. 也正因为生物扰动带来的垂向迁移, 各深度沉积物中微塑料颜色、粒径等特征略显凌乱, 但总体仍呈现一定规律.
但仅有垂向迁移仍无法解释微塑料在深层沉积物中的普遍存在. 深层沉积物中微塑料存在可能由于生物扰动普遍存在, 沉积物被毫无选择地进行了打洞而带入深层. 另一种可能是, 由于沉积物中含有孔隙水, 孔隙水的流动可能造成被生物扰动带入深层的微塑料横向迁移, 或许正因如此, 本研究同层沉积物中微塑料丰度变化不大（同一站位平行样标准差值处于0.00 ~ 0.10之间）. 含水率体现了沉积物中孔隙水的含量, 本研究证实了沉积物含水率与沉积物中微塑料丰度总体呈正相关, 也印证了沉积物中孔隙水对其微塑料丰度的影响.
含水率与沉积物孔隙度、沉积物粒度、有机质含量等因素有关[50], 本研究表明沉积物中含水率的垂向变化差异可能导致沉积物含水率与其中微塑料含量的相关性趋势完全相反. Huang等[21]的研究也证实沉积物中微塑料丰度与颗粒有机碳含量呈正相关. 因此, 在估算全球沉积物微塑料总量时, 必须考虑沉积物物理特性对沉积物中微塑料含量的影响. 本研究的局限在于未探明沉积物中微塑料丰度与沉积物特性（如沉积物粒度、有机质含量等）的关系, 因此有必要在后续深入调查研究, 这也是目前沉积物柱状样微塑料污染特征研究中普遍缺乏关注的研究方向[51].
3.4 沉积物中微塑料生态风险本研究进一步证实了微塑料在沉积物中的垂向迁移. 传统研究已证明, 由于其较大的比表面积, 微塑料能够吸附多种污染物, 并作为其转运的载体[52 ~ 54]. 因此, 微塑料的垂向迁移势必将携带污染物迁移, 而由微塑料垂向迁移带来的重金属、持久性有机污染物等的垂向迁移通量目前还尚未见报道, 这也是后续值得研究的重点问题之一. 本研究证实, 表层沉积物与深层沉积物中微塑料丰度并无显著差异, 但目前关于微塑料对沉积物生态影响的研究仅局限于表层沉积物的研究, 因而这是又一重要的研究方向[55]. 此外, 尽管目前微塑料生态风险存在一些定量评估方法, 但仍存在缺陷. 污染负荷指数法显然忽略了材质在生态风险评价中的重要性, 而聚合物风险指数法无视了微塑料丰度对生态风险的影响. 潜在生态风险指数法虽然综合考虑了丰度和聚合物类型, 但其污染前背景值如何确认却存在较大局限. 目前对于背景值的确定往往为几个采样点之间微塑料丰度的最低值, 但这一确定方式随机性明显较大, 也缺乏应有的客观性. 三者普遍存在的局限性是缺乏对微塑料形态、粒径、老化程度及吸附的污染物的考量, 因此建立起包含各项微塑料指标的微塑料生态风险评价体系是目前亟待解决的问题.
4 结论（1）本研究对典型养殖海域淤泥质海岸微塑料污染特征开展了调查, 共在12 838.01 g沉积物样品中发现1 359个微塑料, 沉积物中微塑料丰度为（0.12 ± 0.07）n·g-1, 不同区域沉积物中微塑料丰度表现出空间差异性, 但不同深度沉积物中微塑料丰度未展现出差异性. 这表明沉积物从表层至55 cm是微塑料均一的汇. 沉积物柱状样中微塑料总和是表层5 cm沉积物中微塑料丰度的3.43 ~ 6.00倍, 这也意味着潮滩沉积物是被长期低估的微塑料的汇.
（2）随着深度增加, 沉积物中微塑料丰度呈现指数下降趋势. 总体而言沉积物柱状样中微塑料丰度随着含水率上升呈线性升高, 暗示深层沉积物可能被孔隙水转运. 但沉积物中含水率的垂向变化差异可能导致沉积物含水率与其中微塑料含量的相关性趋势完全相反, 表明沉积物性质（孔隙度、沉积物粒度、有机质含量等因素）可能影响沉积物中微塑料赋存水平.
（3）透明和黑色微塑料在各站位占比均最高, 纤维是沉积物中最常见的微塑料形态, 粒径小的微塑料占主体, 微塑料材质的密度均不妨碍其出现在沉积物中.
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