2024, Vol. 45
2. 云南省土壤培肥与污染修复工程研究中心, 昆明 650201
, DONG Chun-yu1,2 , YANG Hai-chan1,2 , SUN Si-jing1,2 , HAN Yu1,2 , HUANG Zu-zhi1,2 , ZHANG Nai-ming1,2 , BAO Li1,2
2. Yunnan Provincial Soil Fertilization and Pollution Remediation Engineering Research Center, Kunming 650201, China
由于经济快速发展和农业现代化, 重金属对农业领域造成了严重的威胁, 土壤重金属污染成为了一个日益严重的生态环境问题.2014年土壤污染调查公报显示, 土壤重金属超标率为16.1%, 镉污染最为严重[1].在农田土壤中, 重金属是最危险的污染物, 不可降解, 它们会在环境和生物中累积, 能够被植物吸收[2], 并通过饮食摄入进入人体, 威胁人类身体健康[3, 4].有研究表明, 食物消费是污染地区人类接触重金属的主要途径[5], 过度接触重金属会导致各种呼吸系统问题、肾脏疾病、神经系统疾病和癌症, 如：铬会引发皮肤损伤和呼吸问题[6]；镉会导致肾脏问题和高血压[7]；铅会导致神经紊乱和生育能力下降[8].因此, 美国环保署（USEPA）将As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn列为优先控制污染物[9].
云南省素有“有色金属王国”之称, 是矿产资源开发活动最集中的区域之一, 土壤重金属污染问题严重[10].受污染土壤中的重金属可以通过根系吸收、累积导致作物污染, 重金属可以从土壤转移到蔬菜上, 当其到达蔬菜的可食部位时, 这种移动就会自动停止[8].近年来, 关于土壤和蔬菜重金属污染和人体健康风险问题越来越受关注[11 ~ 13], 并采用多种评价方式对土壤和蔬菜重金属相关性、污染程度和健康风险进行研究.例如, 周雅等对上海市郊蔬菜重金属进行人体健康风险评价, 结果表明儿童健康风险高于成人[14].
目前, 针对云南土壤和蔬菜重金属污染评价及相关性的研究较少.因此, 本研究对昭通市农田土壤和蔬菜进行协同采样, 采用地累积指数法和潜在生态风险对土壤重金属污染进行评价；并采用单一重金属的目标危险系数（target hazard quotation, THQ）和危险指数（hazard index, HI）来评价蔬菜作物的健康风险, 针对当地土壤和蔬菜重金属相关性进行逐步线性回归分析, 以期为当地重金属污染治理与风险控制提供依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况昭通市位于云南省东北部（102°52′ ~ 105°19′E, 26°55′ ~ 28°36′N）, 土地总面积2.3万km2, 属于亚热带、暖温带共存的高原季风立体气候, 年平均气温11.3 ~ 21.1℃, 年平均降雨量在660 ~ 1 230 mm之间, 平均海拔1 685 m.土壤以黄壤、黄棕壤和水稻土为主.
1.2 样品采集与处理本研究采用土壤与蔬菜点对点协同采集的方式对昭通市农田土壤及蔬菜样品进行采集, 采样点位分布如图 1所示.按照土壤与蔬菜点对点协同采集131个样品.每个采样地土壤选用“S”形取样, 采集表土, 以四分法取1 kg的样品装入密封袋中保存.土样自然晾干, 去除根茎碎石, 研磨后分别过0.149 mm尼龙网筛, 分装, 室温保存备用.取土壤上所种植的蔬菜样品, 装入密封袋中保存.采集蔬菜样本131个, 均属于成熟生长阶段蔬菜.将土壤与植株样品带回实验室, 土壤自然晾干, 研磨后过0.149 mm的尼龙网筛, 备用.植株样品用自来水洗净后再用去离子水冲洗3 ~ 5次, 105℃杀青30 min, 75℃恒温烘干至恒重, 研磨后备用.
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图 1 昭通市农田土壤-蔬菜采样点位示意 Fig. 1 Farmland soil-vegetable sampling sites in Zhaotong City |
取0.5 g样品放于消解罐中, 加入5 mL HNO3和2 mL H2O2, 加盖密封, 置于微波消解仪中进行消解.土壤重金属采用石墨炉原子吸收分光光度法（岛津AA6880）测定, 加入标准物质GBW 07405对整个分析测试过程进行质量控制；植株重金属含量采用电感耦合等离子体质谱法测定；土壤pH值采用酸度计（NY-T 1121.2-2006）测定.测定过程中, 所有样品均设3次平行试验, 相对误差控制在5%范围以内.
1.4 土壤重金属污染与生态风险评价 1.4.1 Muller指数法（Igeo）Muller指数法计算如公式（1）所示[15]：
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(1) |
式中, Igeo为地累积指数；Ci为土壤中单项重金属i的实测含量（mg·kg-1）；Bn为单项重金属n的地球化学背景值（mg·kg-1）, 本研究采用云南省土壤重金属背景值；K为修正系数, 一般取1.5[16].污染等级分为7个, 见表 1.
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表 1 地累积指数法污染等级划分 Table 1 Classification of pollution levels by the ground accumulation index method |
1.4.2 潜在生态风险评价
生态风险指数（ecological risk index, ERI）用于分析土壤重金属污染水平, 评估潜在的生态风险[17], 计算如公式（2）和公式（3）所示：
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(2) |
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(3) |
式中, i为某种重金属污染物, Eri为某单一重金属潜在生态危害系数, Ci为污染物i的实测含量（mg·kg-1）, Cni为参考值, 以云南省土壤背景值为参比[18].Tri为重金属毒性反应参数, 6种重金属As、Pb、Cu、Zn、Cd和Cr的响应参数分别为：10、5、5、1、30和2[19].生态风险指数等级划分见表 2.
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表 2 生态风险指数等级划分 Table 2 Classification of ecological risk index levels |
1.5 蔬菜摄入的健康风险评价
为研究通过食物摄入重金属的健康风险, 本研究采用非致癌风险评价模型与致癌风险评价模型进行评价.
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(4) |
式中, ADD为日平均剂量（average daily dose）[mg·（kg·d）-1]；C为蔬菜中重金属含量（mg·kg-1）；IR为蔬菜摄入率（g·d-1）, 儿童为200, 成年人300[22]；EF为暴露频率（365 d·a-1）；ED为暴露持续时间（儿童：10 a；成年人：30 a）[23]；BW为体重（kg）, 儿童为15.9, 成人为56.8[24]；AT为平均时间（AT = ED×365d）[25].
单项重金属目标危险系数（THQ）的计算如公式（5）所示：
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(5) |
式中, THQ为单项重金属目标危险系数；RfD为重金属暴露参考剂量[mg·（kg·d）-1], 取值为：Cu 0.04、As 0.000 3[26]、Pb 0.003 5、Zn 0.3、Cd 0.001和Cr 0.003[27].
危险系数（HI）的计算如公式（6）所示：
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(6) |
式中：HI为多种重金属的THQ之和.当HI ≤ 1时, 风险被认为是轻微的或可忽略的；当HI > 1, 表明人体健康受到危害的可能性很大, 数值越大则风险越大[28].
致癌风险评价模型如公式（7）和公式（8）所示[20]：
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(7) |
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(8) |
式中, ILCR为单一重金属致癌风险, 国际癌症研究协会（IARC）将Cd和Pb归为致癌物[29]；ADD同上；SF为致癌斜率因子[kg·（d·mg）-1], 取值为：Pb 0.008 5和Cd 0.38[30]；ILCRn为综合致癌风险.当ILCR和ILCRn均 < 10-6时, 表示无致癌风险；当ILCR > 10-6或ILCRn < 10-4时, 表示人体可耐受的致癌风险；当ILCR和ILCRn均 > 10-4时, 表示属于人体不可耐受的致癌风险[31].
1.6 逐步线性回归分析线性回归分析用于描述两个或多个变量之间的线性关系.由于土壤质量受多个自变量的影响, 采用多元线性回归分析[32], 方程为：
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(9) |
式中, y为因变量, x1、x2、x3和xn为自变量；β0为常数, β1、β2和βn为偏回归系数, ε为随机变量.
1.7 数据处理数据采用Excel 2019进行整理, 数据处理与图表制作采用SPSS 23和Origin 2021进行处理分析.
2 结果与讨论 2.1 土壤和蔬菜重金属含量特征 2.1.1 土壤重金属含量特征对昭通市农田土壤pH和重金属含量的调查结果如表 3所示.由表可知, 昭通市土壤pH值范围为5.19 ~ 8.00, 平均值为7.00.研究区农田土壤ω（As）、ω（Cu）、ω（Zn）、ω（Pb）、ω（Cd）和ω（Cr）的平均值分别为9.71、90.25、142.80、37.21、0.77和102.42 mg·kg-1.在所采集的土壤样品中, 除As和Pb外, 其余重金属含量平均值均高于云南省土壤环境背景值, 土壤中Cu、Zn、Cd和Cr的含量平均值分别为背景值的1.95、1.59、3.53和1.57倍, 说明研究区土壤中的重金属存在一定程度的富集.与《农用地土壤污染风险管控》（GB 15618-2018）的风险筛选值相比, 除As外, 其余各重金属含量平均值超标, Cu、Zn、Pb、Cd和Cr含量的超标率分别为34.35%、6.87%、2.29%、80.15%和6.11%.这与赛宁刚等[33]对农田土壤重金属研究的结果相一致：农田土壤Cd和Pb元素含量平均值较高, 易形成重金属富集现象.
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表 3 研究区土壤pH值及重金属含量特征1） Table 3 Characteristics of soil pH and heavy metal contents in the study area |
变异系数能够反映总体样本中各采样点的平均变异程度, 当变异系数 < 10%时为弱变异性, > 90%时为强变异性[34].表 3中, 6种重金属的变异系数范围为41.95% ~ 137.69%, 变异系数大小表现为：Pb > Cd > Cu > As > Cr > Cu.其中除Pb表现为强变异性, 其余5种重金属含量均呈现中度变异性, 反映了不同地点的土壤重金属污染有较大差异.这与王美青等[35]对杭州市城郊土壤重金属含量的研究结果相一致.表明人类活动已对昭通市农田土壤重金属含量产生明显的影响.
2.1.2 蔬菜重金属含量特征通过对蔬菜可食部进行重金属含量描述性统计（表 4）, 蔬菜中重金属ω（As）、ω（Cu）、ω（Zn）、ω（Pb）、ω（Cd）和ω（Cr）的范围分别为0.001 ~ 0.394、0.312 ~ 13.140、2.145 ~ 62.910、0.003 ~ 3.582、0.005 ~ 2.148和0.042 ~ 1.899 mg·kg-1, 平均值分别为0.044、2.727、13.479、0.104、0.114、0.514 mg·kg-1.从变异系数可以看出, 蔬菜中As、Cu、Cu、Pb、Cd和Cr具有广泛的变异性, 变异系数大小依次为：Pb（306.12%） > Cd（184.30%） > As（121.44%） > Cu（98.41%） > Zn（81.93%） > Cr（78.24%）, 除Zn外的其余重金属均表现出强变异性, 与土壤中重金属的变异性类似, 表明作物与土壤间存在相关性, 这与欧灵芝等[36]的研究结果相一致.
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表 4 蔬菜可食部重金属含量统计 Table 4 Statistics of heavy metals in edible parts of vegetables |
对比《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762-2017）, 昭通市蔬菜重金属中Pb、Cd、Cr均有样本超标, 超标率大小为：Cr（36.64%） > Cd（15.27%） > Pb（6.87%）.这与研究区土壤重金属超标情况相一致, 其中Cd在土壤中超标情况大于Cr, 但在蔬菜中, Cd的超标样本低于Cr的超标样本, 说明研究区的蔬菜品种对Cr的富集能力更强.
2.2 土壤重金属污染及潜在生态风险评价 2.2.1 Muller指数法地累积指数法（Igeo）将人为因素、环境地球化学背景值等纳入考虑范围, 应用广泛[38].昭通市农田土壤重金属地累积指数如图 2所示, 研究区土壤重金属污染水平大小表现为：Cd > Cu > Cr > Zn > Pb > As.Cd的污染最严重, 中度以下污染点位为57.25%, 中度污染点位为31.30%, 中度-重度污染点位7.63%, 重度污染点位3.82%；Cu中度以下污染为81.68%, 中度污染为16.03%, 中度-重度污染为2.29%, 此外Cr和Zn分别有4.58%和3.05%点位达到中度污染.Pb和As污染程度最轻, 所有样本的污染水平均在中度以下, 分别有90.08%和99.24%处于无污染水平.因此Cd污染防治对当地农业良性发展格外重要.
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不同颜色所占的扇形面积表示不同污染水平的点位所占比例 图 2 土壤重金属地累积玫瑰图 Fig. 2 Soil heavy metal ground accumulation rose diagram |
以云南省土壤背景为参比值, 利用公式（2）和公式（3）计算研究区土壤各重金属的潜在生态风险因子和重金属潜在生态风险指数, 结果见表 5.在所采集的131个样品中, 各重金属潜在生态风险平均值大小：Cd > Cu > As > Pb > Cr > Zn, 其中Cd的潜在生态风险危险程度最为严重, 潜在生态风险因子最大值达536.67, 均值106.24, 达到强生态风险程度, 样本中强、很强和极强的生态风险占比分别为33.59%、14.50%和3.82%；Pb仅有0.76%达到中等生态风险程度；As、Pb、Cu和Cr均为轻微生态风险程度.这与陈瑜佳等[39]研究的结果相一致, 在农田土壤中Cd的潜在生态风险最强.研究区土壤多重金属潜在生态风险指数ERI平均值131.15, 最大值达到强生态风险程度（584.32）, 其中达到中等及以上生态风险程度的样点占32.06%.
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表 5 土壤重金属潜在生态风险统计分析 Table 5 Statistical analysis of potential ecological risks of heavy metals in soils |
2.3 人体健康风险评价
蔬菜是人类日常生活中重金属暴露的最重要来源[40].因此本研究通过饮食途径评估了人类的非致癌风险与致癌风险.根据公式（4）~（6）计算人体蔬菜摄入重金属As、Pb、Cu、Zn、Cd和Cr的单项重金属危险系数, 结果见表 6.6种重金属对儿童和成人的单项重金属危险系数由高到低均为：Cr > As > Cd > Cu > Zn > Pb, 其中重金属As、Cd和Cr对儿童的THQ值大于1, 存在儿童食用非致癌风险；研究区蔬菜中6种重金属对成人的THQ值均小于1, 反映研究区各单项蔬菜重金属对成人健康尚不存在非致癌风险.成人危险系数（HI）范围为0.65 ~ 15.53, 均值为2.62, 儿童危险系数均值为7.21, 表明研究区蔬菜重金属对儿童和成人均具有非致癌风险且对于儿童的非致癌风险高于成人, 这与郭志娟等[41]研究的结果相一致.
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表 6 蔬菜摄入的非致癌风险指数 Table 6 Non-carcinogenic risk index of vegetable intake |
美国环保署综合风险信息系统（IRIS）, 也把经口摄入的Pb对人类的致癌性列为B2（不充分证据对人类致癌）, 而经口摄入的Cd为有限证据人类化学致癌物B1[30], 对昭通市蔬菜重金属Pb和Cd进行致癌风险评价, 评价结果见表 7.由表可知, 通过蔬菜摄入Cd和As的致癌风险较大.研究区致癌因子Cd的致癌风险指数高于Pb, 其中Pb在人体可耐受致癌风险范围内, 而Cd的致癌风险指数 > 10-4, 存在致癌风险.研究区儿童与成人的总致癌风险指数分别为5.58×10-4和2.34×10-4, 研究区重金属元素通过饮食途径对人体构成威胁, 且儿童风险高于成人风险, 其原因是因为儿童生理发育不完善, 对于重金属的毒性更加敏感[42].蔬菜对Cd的富集能力较强[43], 人体长期接触Cd会对人体肾、肝、肺和胚胎发育带来损伤, 甚至致癌[44, 45].因此, 需对昭通市农田土壤中的Cd和Pb元素采取措施, 减少土壤向蔬菜中的迁移, 降低摄食蔬菜带来的致癌风险.
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表 7 蔬菜摄入致癌风险指数 Table 7 Carcinogenic risk index of vegetable intake |
2.4 蔬菜与土壤中重金属含量的相关性
蔬菜中重金属含量与土壤中重金属之间具有一定的相关性, 如表 8所示.总体上, 作物中Cu和Zn受土壤中重金属含量影响最大, 其次为As和Cd.研究区蔬菜中Cu含量与土壤As呈极显著负相关, 与Cd呈显著正相关, 相关系数分别为-0.296和0.214；蔬菜Zn与土壤As呈极显著负相关（R = -0.242）, 与Cd呈显著正相关（R = 0.179）；蔬菜As含量与土壤Zn呈极显著负相关, 相关系数为-0.242；蔬菜Cu含量与土壤Cd呈显著正相关, 相关系数为0.214.这表明土壤中的Cd能促进蔬菜对Cu、Zn的吸收；而土壤中的As和Zn则能够抑制蔬菜对Cu、Zn的吸收.关于蔬菜中的Pb和Cr与土壤中的6种重金属无明显相关性.
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表 8 蔬菜与土壤中重金属含量之间的相关性1） Table 8 Correlation between vegetables and heavy metal content in soil |
在显著水平上, 蔬菜中重金属含量仅有Cu、Zn和Cd与土壤中的重金属具有不同程度的线性回归关系（表 9）, 即土壤重金属对蔬菜重金属的协同和拮抗作用主要集中在As、Cr、Cd和Cu, 其中土壤As对蔬菜吸收Cu、Zn具有拮抗作用, Cr对蔬菜吸收Cu、Zn具有协同作用.除此之外, 土壤Cd对蔬菜吸收Cu具有拮抗作用, 土壤Cu对蔬菜吸收Cd具有协同作用.
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表 9 蔬菜和土壤中重金属含量之间的逐步线性回归 Table 9 Stepwise linear regression between heavy metals in vegetables and soil |
3 结论
（1）与GB 15618-2018中的重金属筛选值相比, 昭通市农田土壤重金属Cu、Zn、Pb、Cd和Cr含量均有不同程度的超标, 其超标率分别为34.35%、6.87%、2.29%、80.15%和6.11%；与GB 2762-2017相比, 研究区蔬菜重金属Pb、Cd和Cr含量超标, 超标率分别为6.87%、15.27%和36.64%.可以看出研究区内蔬菜对Cr的富集能力更强.
（2）昭通市农田土壤重金属污染水平中Cd污染最为严重, 中度及以上污染点位比例占42.75%；土壤潜在生态风险指数ERI为131.15, 为轻微风险程度, 其中Cd风险最高, 其平均值达到强生态风险（106.24）.
（3）THQ危险程度为：Cr > As > Cd > Cu > Zn > Pb, 儿童及成人的HI > 1. 2种致癌重金属对儿童和成人的致癌风险指数（ILCR）均表现为Cd > Pb, 对儿童和成人的致癌总风险（ILCRn）分别为5.58×10-4和2.34×10-4, 均大于10-4.研究区存在一定的非致癌风险和致癌风险, 且对儿童的影响更大.
（4）蔬菜中Cu和Zn含量受土壤重金属影响最大, 其次是As和Cd；土壤As对蔬菜Cu和Zn的吸收具有拮抗作用, 而土壤Cr对蔬菜吸收Cu和Zn的吸收具有促进作用；土壤Cd对蔬菜Cu吸收具有拮抗作用, 土壤Cu对蔬菜Cd吸收具有促进作用.
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