环境科学  2023, Vol. 44 Issue (12): 6463-6473   PDF    
引用本文
牛红亚, 高娜娜, 鲍晓磊, 胡伟, 胡偲豪, 吴春苗, 马心怡, 纪晓腾, 樊景森, 王金喜. 2016~2020年邯郸市冬季PM2.5污染特征与来源解析[J]. 环境科学, 2023, 44(12): 6463-6473.
NIU Hong-ya, GAO Na-na, BAO Xiao-lei, HU Wei, HU Si-hao, WU Chun-miao, MA Xin-yi, JI Xiao-teng, FAN Jing-sen, WANG Jin-xi. Characteristics and Sources of PM2.5 Pollution During Winter in Handan City from 2016 to 2020[J]. Environmental Science, 2023, 44(12): 6463-6473.
2016~2020年邯郸市冬季PM2.5污染特征与来源解析
牛红亚1, 高娜娜1, 鲍晓磊2, 胡伟3, 胡偲豪1, 吴春苗1, 马心怡1, 纪晓腾1, 樊景森1, 王金喜1     
1. 河北工程大学地球科学与工程学院, 邯郸 056038;
2. 河北化工医药职业技术学院, 河北省化工行业挥发性有机物检测与治理技术创新中心, 石家庄 050026;
3. 天津大学地球系统科学学院, 天津 300072
收稿日期: 2022-10-20; 修订日期: 2023-02-08
基金项目: 国家自然科学基金项目（41807305，41977183）；河北省自然科学基金项目（D2021402004）；大气重污染成因与治理攻关项目（DQGG202110）；河北省化工行业挥发性有机物检测与治理技术创新中心开放课题项目（ZXJJ20210402）；河北省中央引导地方科技发展资金项目（236Z3702G）
作者简介: 牛红亚(1981~), 女, 教授, 主要研究方向为大气颗粒物理化特征, E-mail: niuhongya@hebeu.edu.cn
摘要: 为探究邯郸市近5年冬季PM2.5污染特征及来源，于2016~2020年冬季采集PM2.5样品，对8种水溶性无机离子进行分析，利用主成分分析（PCA）模型解析污染源类型，选用后向轨迹和潜在源贡献因子（PSCF）模拟传输轨迹和污染来源.结果表明，2018年冬季PM2.5浓度最高，较2016、2017、2019和2020年升高60.44%、25.46%、91.43%和21.53%；2020年冬季水溶性无机离子（WSIIs）浓度较2016年下降18.86%，WSIIs/PM2.5降至26.69%.夜晚ρ（PM2.5）（110.20~209.65 μg·m-3）高于白天（95.21~193.00 μg·m-3），NO3-和NH4+浓度夜间涨幅更大，SO42-相反，Cl-浓度和占比逐年下降；2020年冬季白天K+、Ca2+、Na+和Mg2+浓度较2018年下降69.72%、97.10%、90.91%和74.51%，夜晚下降66.67%、95.38%、91.67%和77.78%.2020年污染日NO3-、SO42-和NH4+浓度是非污染日的4.90、5.80和5.20倍，涨幅为5年间最大.PCA结果表明，污染源主要为：二次源、燃煤源、生物质燃烧源、道路和建筑扬尘.后向轨迹和PSCF分析结果表明，冬季蒙古国中南部-内蒙古中部污染传输持续存在，2016年和2017年冬季受河南北部-邯郸和河北中部-邯郸的传输影响，2018~2020年冬季受后者影响较大.
关键词: PM2.5      水溶性离子      二次转化      后向轨迹      源解析     
Characteristics and Sources of PM2.5 Pollution During Winter in Handan City from 2016 to 2020
NIU Hong-ya1 , GAO Na-na1 , BAO Xiao-lei2 , HU Wei3 , HU Si-hao1 , WU Chun-miao1 , MA Xin-yi1 , JI Xiao-teng1 , FAN Jing-sen1 , WANG Jin-xi1     
1. School of Earth Sciences and Engineering, Hebei University of Engineering, Handan 056038, China;
2. Hebei Chemical Industry Volatile Organic Compounds Detection and Treatment Technology Innovation Center, Hebei Chemical & Pharmaceutical College, Shijiazhuang 050026, China;
3. School of Earth System Science, Tianjin University, Tianjin 300072, China
Abstract: To explore the characteristics and sources of PM2.5 pollution in winter of Handan City in the past five years, PM2.5 samples were collected in winter of 2016 to 2020, and eight types of water-soluble inorganic ions were analyzed. The principal component analysis(PCA) model was used to analyze the types of pollution sources, and the backward trajectory and potential source contribution factor(PSCF) were used to simulate the transport trajectory and pollution sources. The results showed that the PM2.5 concentration in winter of 2018 was the highest, increasing by 60.44%, 25.46%, 91.43%, and 21.53% compared with that in 2016, 2017, 2019, and 2020, respectively. In the winter of 2020, the concentration of water-soluble inorganic ions(WSIIs) decreased by 18.86% compared with that in 2016, and WSIIs/PM2.5 decreased to 26.69%. The PM2.5 concentration(110.20-209.65 μg·m-3) at night was higher than that in the daytime(95.21-193.00 μg·m-3). The concentration of NO3- and NH4+ increased more at night. On the contrary, the concentration and proportion of Cl-decreased annually. In the winter of 2020, the daytime concentrations of K+, Ca2+, Na+, and Mg2+ decreased by 69.72%, 97.10%, 90.91%, and 74.51% compared with that of 2018, and the night concentrations decreased by 66.67%, 95.38%, 91.67%, and 77.78%, respectively. In 2020, the concentrations of NO3-, SO42-, and NH4+ on polluted days were 4.90, 5.80, and 5.20 times those on non-polluted days, with the largest increase in five years. PCA results showed that the main sources of pollution were secondary sources, coal sources, biomass combustion sources, and road and building dust. The backward trajectory and PSCF analysis results showed that pollution transport continued to exist between south-central Mongolia and central Inner Mongolia in winter and was influenced by the transport between northern Henan and Handan and central Hebei and Handan in winter of 2016 and 2017, whereas the latter had a greater impact in winter of 2018-2020.
Key words: PM2.5      water-soluble ion      secondary transformation      backward trajectory      sources apportionment     

自20世纪80年代开始, 随着社会经济的不断发展, 能源开发与利用、工业生产和城市交通等活动的日益频繁, 越来越多的污染物被排放至大气中, 污染物之间的相互交错、转化过程的多种耦合和环境影响的协同作用[1, 2], 使得我国大气污染逐渐由单一的煤烟型污染向区域复合型污染转变和局地性向区域性污染拓展的态势[3].PM2.5(空气动力学当量直径小于2.5 μm的颗粒物)浓度超标是造成大气污染的直接原因, 水溶性无机离子(WSIIs), 尤其是二次无机离子(SNA)是PM2.5的重要成分之一.从组分上看, WSIIs主要包括硫酸盐、硝酸盐、铵盐和部分过渡金属[4], SNA包括SO42-、NO3-和NH4+, 以上组分会直接或间接地对气候变化、社会经济和人体健康等产生重要影响[2, 5~7], 在霾的形成与发展过程中扮演着重要角色.

“大气十条”全面实施以来, 我国京津冀[8~10]、长三角[11~13]、珠三角[14, 15]和四川盆地[16, 17]等大气污染重灾区空气质量均逐步改善, 国内外专家学者对以上地区PM2.5及其组分特征的研究较多, 但因各地区的地理地形条件、气候气象因素、产业结构和发展水平等不同, WSIIs组分的浓度水平存在较大差异[4, 16~20].近年来, 学者们对PM2.5源解析方面的研究日益丰富, 不同地区也表现出一定的差异性[21~24], 但多数以二次生成为主.后向轨迹模拟各地区污染气流的来源轨迹发现城市污染源以本地排放和周边区域传输为主[25, 26], 工业型城市或功能区更为明显[27, 28].在促进减排措施优化方面, 李洋等[29]基于CAMx模型对京津冀及周边“2+26”城市不同措施平均减排效果进行了评估, 为未来城市大气污染减排措施的适时调整提供了参考依据.

邯郸市地处京津冀最南端, 是以钢铁为主的重工业城市, 空气质量一直处于全国倒数10名内[30, 31].“十三五”以来, 邯郸市各级部门多方协作积极开展减排工作, 薛凡利等[32]的研究结果显示2016年邯郸市PM2.5日均值超标率(60.30%)较2013年(75.10%)有所下降, 与2014年(64.00%)[33]相近, 2017年PM2.5年均值再度升高[34], 大气颗粒物污染问题仍然较为严重.目前对邯郸市大气环境中PM2.5在较长时间尺度下的特征研究相对较少, 为探究该市近5年来大气污染特征, 本文将从整体、昼夜和非污染日及污染日这3个角度进行年际间对比分析, 对于了解邯郸市大气PM2.5污染状况, 适时调整大气污染改善对策具有重要意义.

1 材料与方法 1.1 样品采集

2016~2019年采样点设于原河北省邯郸市河北工程大学行政楼楼顶(邯郸市矿院监测国控点), 选用六通道颗粒物采样器(UnrayZR-3930D)以直径为47 mm的特氟龙膜(Teflon)采集PM2.5样品(表 1), 周边环境为典型的居住区和文教区; 2019年下半年校区迁址, 2020年冬季采样点设于新校区科研楼楼顶, 选用中流量采样器以直径为90 mm的石英膜进行PM2.5定点采样, 该采样点位于新建城区, 属开发区与文教区结合部, 无明显工业污染源.两采样点直线距离约13 km, 符合大气采样对照点布设规则.两种采样仪器与采样滤膜的选用相匹配, 采样仪器均经过严格的流量校准, 所用滤膜已去除本底值, 对采样结果影响较小.

表 1 采样时间及有效样品数量 Table 1 Sampling time and number of valid samples

采样时间为当日07:30~19:00(D表示白天)和19:30~次日07:00(N表示夜晚), 每套样品采样时长为11.5 h, 共获得有效样品100个, 每年采样时段均涉及污染前、中和后这3个阶段, 期间多为晴朗少雨天气, 以偏北风为主, 一次污染过程持续时间在3~5 d, 2018年冬季采样时段内污染过程持续时间相对较长(9 d).气温(T)、风速(WS)和相对湿度(RH)等气象因子通过慧聚大气网(https://airwise.hjhj-e.com/)进行获取, 于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn)获取气态污染物(SO2和NO2等)数据.

1.2 质量控制和质量保证

采样前: 去除石英膜杂质(马弗炉, 550℃, 焙烧5.5 h), 恒重24 h(温度25℃±0.5℃、湿度30%±5%), 空白膜称重(瑞士XS205dualrange电子天平0.01mg, 取2次称重均值).

采样后: 样品保存于冰箱(-18℃), 恒重24 h(温度25℃±0.5℃、湿度30%±5%), 样品称重(同上).

采样前采集空白样品作为本底值.

1.3 样品前处理

样品膜恒重24 h, 称取全重, 剪取1/2进行半膜称重, 随后剪碎放入试管, 加入20 mL超纯水(电阻率: 18.2 MΩ·cm-1), 浸泡20 min, 超声振荡1 h, 重复以上操作, 获取约20 mL颗粒物滤膜试样, 静置, 使用0.45 μm微孔水系滤头过滤至具塞试管中(超声振荡时需在超声器内放入冰袋, 防止水温升高过快).

1.4 样品分析

选用DionexICS-600离子色谱仪对滤膜样品进行分析, 分为CS12A阳离子色谱柱和AS22阴离子色谱柱, 检测水溶性无机离子的质量浓度.

1.5 分析方法 1.5.1 主成分分析

借助主成分分析(PCA)模型, 提取特征值>1的成分, 整理得到因子载荷矩阵, 选取每一种主成分中载荷绝对值>0.5的变量, 探究PM2.5中主要水溶性无机离子组分来源, 并初步估算各污染物排放源的贡献率.

1.5.2 后向轨迹模拟分析

为了解释区域源的影响和污染物在整个采样活动中的长距离传输过程, 利用TrajStat模型和GDAS数据对采样期间采样点及周围污染潜在源分布气团进行后向轨迹模拟计算.将邯郸市(36.57°N, 114.50°E)作为轨迹起点, 时间分辨率为1 h, 起点高度为高空500 m, 后推时间为24 h, 选用欧几里得计算模型对气流轨迹进行输送距离和贡献聚类.

1.5.3 PSCF与CWT分析

潜在源贡献因子分析(potential source contribution function, PSCF)即潜在源贡献函数.基于空间网络进行计算, 计算公式如下[35]:

(1)

式中, Mij为污染程度超过污染阈值的轨迹所经网格的端点数, Nij为经过该网格的所有轨迹端点数.

为减少Nij中网格的不确定性, 利用权重函数W(Nij)对PSCF进行加权处理[36, 37], 公式如下:

(2)
(3)

区域WPSCF值越高, 是污染物潜在区的可能性就越大, 那么该区域内的气流轨迹即为污染传输的主要路径.针对WPSCF值相同的区域, 选用权重浓度(WCWT)分析方法二次计算不同源的相对贡献率, 把加权浓度分配至每个网格单元[38], 计算公式如下:

(4)

式中, m为轨迹总数, Cl为轨迹l经过网格(i, j)时的污染物浓度, tijl为轨迹l在网格(i, j)内停留的时长.

2 结果与讨论 2.1 整体特征

邯郸市位于华北平原, 冬季(12月至次年1月)盛行偏北风, 少雨多晴朗天气, 偏西、西北和偏东、东南区域污染气流输送至本地后, 受西高东低、高差悬殊的地形影响, 污染气团难以快速稀释扩散, 局地滞留3~5d, 另外, 受集中供暖影响, 冬季PM2.5浓度明显偏高.根据汇聚大气和睿图化学数值模拟预报系统的预报信息选取邯郸市冬季典型污染过程, 保证单次污染过程PM2.5样品采集的完整性.本文以2016~2020年冬季选取的单个典型污染过程为代表来反映当年冬季PM2.5污染情况.

2016~2020年冬季邯郸市PM2.5浓度均值超出《环境空气质量标准》中PM2.5日均限值二级标准(75μg·m-3)0.40~1.60倍.由图 1可以看出, 2016年冬季PM2.5浓度高值伴随着高SO2和高NO2的“双高”现象, 但2017年和2019~2020年冬季, NO2和SO2峰值均显著降低, 表明当地工业和燃煤等产业结构正逐步调整优化.不同的是, 2018年冬季邯郸市受到西部和东部区域的叠加污染传输影响, 使得污染气团持续堆积、反复“过筛”, 相较于2016、2017、2019和2020年, 此次污染过程ρ(PM2.5)升高了60.44%、25.46%、91.43%和21.53%. 2019年1月的一次污染过程PM2.5浓度超标率最低, 此次污染以邯郸为中心向四周辐散, 该污染过程中污染日占比(62.50%)相对较低, 且重污染时间相对分散, 从而形成局地PM2.5浓度相对其他污染过程较低的情形; 2020年冬季ρ(PM2.5)均值(161.79μg·m-3)与2017年基本持平, 较2018年下降21.53%.

图 1 采样期间PM2.5、SO2、NO2、气象因素和SOR、NOR Fig. 1 PM2.5, SO2, NO2, meteorological factors and SOR, NOR during the sampling period

2016~2020年冬季WSIIs浓度先升后降, 2020年WSIIs浓度较2016年下降18.86%; WSIIs/PM2.5值同样先升后降, 2020年降至26.69%; SNA浓度之和在年际间的变化趋势与WSIIs保持一致.除2016年SNA/WSIIs为66.78%, 其他年份均稳定在80.00%以上, 与遵义市[39]占比相当, 高于太原市[40, 41], 低于青岛市[21]和常熟市[42](见表 2).

表 2 不同城市SNA在WSIIs中的占比情况 Table 2 Proportion of SNA in WSIIs in different cities

2016~2020年(5 a)冬季采样期间WSIIs浓度平均值前3位均为NO3-、SO42-和NH4+, 如图 2所示, 2020年冬季NO3-质量分数(41.24%)最高, 较2016年(24.25%)升高了16.99%, 与城市机动车保有量不断增加, 环境中生成硝酸盐的前体物(NOx)含量持续较高有关; 2016~2019年SO42-质量分数由21.34%升高至25.91%, 2020年采样期间邯郸市盛行南风, 本地钢厂和化工厂等点式污染源排放的硫酸盐、SO2和NOx等污染物向北输送, 该年份PM2.5样品中SO42-质量分数降至23.11%.采样期间SO42-质量分数均大于NH4+, 因此NH4+在大气中主要以稳定存在的(NH4)2SO4形式存在, 2019年冬季NH4+质量分数(24.78%)较2016年(21.18%)和2018年(18.66%)年升高3.60%和6.12%.

图 2 2016~2020年离子质量分数 Fig. 2 Mass fraction of ions from 2016 to 2020

用[NO3-]/[SO42-]值可以反映出移动源和固定源的相对影响大小[46, 47], 5 a冬季采样期间[NO3-]/[SO42-]值分别为1.14、1.54、1.60、1.46和1.78, 呈逐年增大态势, 表明本地移动源排放对邯郸市大气污染贡献更加突出, 与孙佳傧等[[48]和梁越等[49]研究的结果一致.

一般用硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)来反映SO2和NOx气态污染物的转化速率, 具体计算公式如下[50~52]:

(5)
(6)

式中, c为各离子的物质的量浓度, 单位为mol·m-3.

5 a冬季SOR均值分别为0.11、0.20、0.32、0.42和0.20, NOR均值分别为0.12、0.22、0.33、0.31和0.16, 转化率均大于0.1, 由此可见, 5 a冬季均伴随着较为强烈的SO2向SO42-和NO2向NO3-转化的二次过程[35, 53].

2.2 昼夜离子组分特征

为探究采样期间不同时段下PM2.5及其无机离子组分特征, 将采样数据进行分昼夜处理, 得到无机离子浓度如图 3所示.气象数据处理结果显示白天的平均温度(-2.15~3.39℃)高于夜间(-4.52~-0.19℃), RH(34.06%~50.80%)低于夜间(37.45%~74.02%), 平均风速(2.08~4.12 m·s-1)大于夜间(1.35~3.64 m·s-1).

D表示白天, N表示夜晚 图 3 昼夜离子浓度 Fig. 3 Day-night ion concentration

5a冬季夜晚ρ(PM2.5)(110.20~209.65μg·m-3)均高于白天(95.21~193.00μg·m-3), 与夜间环境相对高湿静稳有关.PM2.5中离子昼夜浓度大小均为: NO3->SO42->NH4+>Cl-, 与遵义市[39]有所不同, SNA组分质量分数均超20.00%.白天NO3-、NH4+和SO42-质量分数分别升高17.00%、2.00%和3.00%, 夜间分别升高18.00%、3.00%和1.00%, 造成以上昼夜升降差距的原因是NH4NO3热稳定性较差, 夜晚的较低温更有利于NH4NO3的形成, 使得NO3-和NH4+夜间涨幅更大, 而白天气温较高, 云量较低, SO2的氧化反应条件较好, 导致SO42-浓度白天比夜晚涨幅更大.Cl-质量分数夜晚高于白天, 表明邯郸市夜间大气环境受燃煤影响更大, 但年际间Cl-浓度及其占比呈逐步下降趋势.

自2016~2018年K+、Ca2+和Mg2+昼夜浓度分别升高了1.36(夜)~1.77(昼)倍、7.39(夜)~10.57(昼)倍和5.40(夜)~6.38(昼)倍, 2019~2020年离子浓度缓慢下降, 相较于2018年, 2020年采样期间白天K+、Ca2+、Na+和Mg2+浓度分别下降了69.72%、97.10%、90.91%和74.51%, 夜晚分别下降了66.67%、95.38%、91.67%和77.78%, 表明近年来农作物燃烧和道路扬尘、建筑扬尘等的排放影响有所减弱[54].

2.3 污染日与非污染日离子组分特征

根据《环境空气质量标准》将每年冬季采样期间ρ(PM2.5)≤75μg·m-3定义为非污染日, ρ(PM2.5)>75μg·m-3定义为污染日.非污染日与污染日离子浓度变化情况如图 4所示.

图 4 非污染日和污染日水溶性无机离子浓度 Fig. 4 Concentration of water-soluble inorganic ions on non-polluted days and polluted days

2016~2020年采样期间, 污染日PM2.5浓度分别是非污染日的2.67、2.36、3.28、2.33和3.40倍, WSIIs/PM2.5由非污染日的20.17%~69.11%升高至污染日的27.64%~81.50%, SNA/WSIIs由非污染日的57.94%~83.33%增加至污染日的82.44%~89.41%, 涨幅较WSIIs/PM2.5更大, 表明SNA的快速增加会导致WSIIs在PM2.5中占比大幅升高.相较于非污染日, 污染日NO3-、SO42-和NH4+浓度涨幅最大, 年际间SO42-和Cl-浓度升降趋势保持一致, 受燃煤影响显著.

2016年冬季污染日Cl-浓度较非污染日升高2.60倍, 涨幅大于SO42-(2.30倍), 同时Na+浓度涨幅(1.56倍)为5 a最高, “十三五”计划伊始, 受燃煤排放影响较大; Ca2+和Mg2+浓度分别升高1.70倍和1.45倍, 与该年份平均风速最大(3.88m·s-1)、道路和建筑扬尘较多有关.2020年冬季污染日NO3-、SO42-和NH4+浓度是非污染日的4.90、5.80和5.20倍, 3种离子涨幅均为5 a最大, 与该年份平均湿度最高(62.41%)且风速最小(1.69m·s-1)导致的二次转化明显和难以扩散有关.

非污染日与污染日[NO3-]/[SO42-]值均大于1, 表明移动源为主要排放源.除2016年和2018年的污染日比值较非污染日增大外, 其余年份该比值均表现为非污染日大于污染日, 可能与以上两年非污染日采样期间存在降雨(0.10~0.50 mm)有关.

2.4 来源解析 2.4.1 主成分分析

为探究PM2.5污染源类型, 对样本数据进行KMO计算和Bartlett球形检验, 结果显示KMO>0.60, 显著性为0.2016~2020年采样期间均提取出2个特征值大于1的主成分(见表 3).2016年主成分1与Na+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-等离子相关性较强, Cl-和Na+主要来自工业排放和化石燃料(如煤)燃烧[55], K+主要源于生物质燃烧, Mg2+和Ca2+主要来自沿海地区大气输送和道路、建筑扬尘[56], 采样点处于市中心位置, 道路负荷较大, 因此本文将道路和建筑扬尘作为Ca2+和Mg2+来源; 主成分2同NO3-、SO42-和NH4+相关性显著, NO3-主要来自机动车尾气排放, SO42-主要来自燃煤和工业排放的二次转化, NH4+主要来自NH3的吸湿水解[57, 58].其他年份的主成分1均与NO3-、SO42-和NH4+相关性显著, 主成分2则分别包含于2016年的主成分1中.

表 3 旋转因子载荷矩阵 Table 3 Rotation factor load matrix

综合以上情况, 邯郸市2016~2020年冬季采样期间造成PM2.5浓度升高的主要污染源为二次源、燃煤源、生物质燃烧源和道路、建筑扬尘, 年际间变化差异较小.

2.4.2 后向轨迹聚类与PSCF分析

利用EUCLIDEAN计算模型对气流轨迹进行输送距离和贡献聚类, 得到5 a冬季PM2.5气流轨迹聚类和权重浓度分布如图 5所示.

图 5 采样期间后向轨迹及PM2.5浓度分布 Fig. 5 Backward trajectory and PM2.5 concentration distribution during sampling period

2016年冬季受蒙古国中部(轨迹4, 贡献率为31.77%)和中国河北北部、东部传输影响较大(轨迹3和轨迹5, 贡献率为19.27%和18.75%), 河南北部、山东西部和河北中部为WCWT高值区(WCWT>70); 2017年冬季受河北中部、河南北部(轨迹1, 贡献率为44.44%)气团影响较大, WPSCF高值区(WPSCF>0.7)主要分布在河北中部和南部、河南北部和山西东部; 2018年冬季受陕西和山西中部(轨迹2, 贡献率为22.44%)和河北中部气团(轨迹5, 贡献率为20.83%)传输影响, WCWT高值区(WCWT>160)主要分布在山西和陕西中部、河北中部和山东西部; 2019年冬季主要受河北中部(轨迹4, 贡献率为36.81%)和陕西北部-山西中部-邯郸(轨迹2, 贡献率为31.60%)传输影响, WCWT高值区(WCWT>160)主要分布在河北中部; 2020年冬季受山西中部-邯郸(轨迹5, 贡献率为29.17%)和河北中部本地(轨迹1, 贡献率为27.08%)传输影响, WPCSF高值区(WPSCF>0.7)主要分布与在陕西北部和山西中部.

综上所述, 5 a冬季均受到来自蒙古国中南部及中国内蒙古中部和西北方向的远距离传输影响, 2016年和2017年冬季存在河南北部-邯郸和河北中部-邯郸的近距离传输, 2018~2020年冬季则主要受河北中部的近距离传输影响.

3 结论

(1) 2018年冬季PM2.5浓度最高, 较2019年冬季涨幅最高. 5 a冬季WSIIs浓度先升后降, 2020年冬季较2016年下降18.86%, WSIIs/PM2.5降至26.69%.[NO3-]/[SO42-]和SOR以及NOR值均大于1, 且逐年升高.

(2) 夜晚ρ(PM2.5)(110.20~209.65 μg·m-3)高于白天(95.21~193.00 μg·m-3), NO3-和NH4+浓度夜间涨幅更大, SO42-相反, Cl-浓度和质量分数逐年下降.2016~2018年冬季K+、Ca2+和Mg2+昼夜浓度均升高, 2019~2020年冬季缓降, 2020年冬季白天K+、Ca2+、Na+和Mg2+浓度较2018年下降69.72%、97.10%、90.91%和74.51%, 夜晚下降66.67%、95.38%、91.67%和77.78%.

(3) 2016~2020年采样期间, 污染日PM2.5浓度是非污染日的2.67、2.36、3.28、2.33和3.40倍, 受高湿(RH最大: 62.41%)和静稳(WS最小: 1.69m·s-1)影响, 2020年冬季污染日NO3-、SO42-和NH4+浓度是非污染日的4.90、5.80和5.20倍, 涨幅大于其他年份.

(4) 5 a冬季邯郸市主要污染源有: 二次源、燃煤源、生物质燃烧源、道路和建筑扬尘, 受蒙古国中南部及中国内蒙古中部远距离传输和河南北部-邯郸和河北中部-邯郸近距离传输的共同影响.

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