2023, Vol. 44
2. 北京市生态环境监测中心, 北京 100048;
3. 大气颗粒物监测技术北京市重点实验室, 北京 100048
2. Beijing Municipal Ecological and Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China;
3. Beijing Key Laboratory of Airborne Particulate Matter Monitoring Technology, Beijing 100048, China
大气污染物的去除过程包括重力沉降、降水去除、地表吸附以及大气中的化学转化[1], 其中大气沉降是大气气溶胶去除机制的主要途径[2], 包括干沉降和湿沉降[3, 4].在半干旱地区, 干沉降是最主要的沉降方式[5].大气降尘则指在空气环境条件下, 靠重力自然沉降在集尘缸中的颗粒物[6, 7], 主要为空气动力学当量直径大于10 μm的固体颗粒物[1, 8~10].
大气降尘量反映了颗粒物的自然沉降量, 用每月沉降于单位面积上颗粒物的重量表示[单位：t ·(km2 ·30 d)-1][6], 降尘量的变化可作为评价空气质量优劣的一个重要指标[11].大气降尘的化学组成在一定程度上也反映了大气颗粒物污染的程度[12], 大气降尘本身也含有多种有机污染物、重金属及其他无机污染物和微生物等[13~15], 在与地球表面生态系统物质交换过程中, 与生态环境、农业作物、人类健康和区域气候等密切相关[16, 17], 并会对城市环境质量[11, 12]、植物[18]和人体健康[19~21]造成一定损害.国内外学者探讨了降尘的监测条件[11]、降尘污染的特征及其时空变化规律[11, 12, 22, 23]、气象因素与当地排放源对降尘的影响[11, 23].也有学者开展了大量降尘中水溶性离子[5]、重金属[4, 24]等化学组分特征的分析及其来源解析[2, 17, 21, 22]、重金属富集程度及健康风险评价[3, 13~15, 20]等相关研究, 以此为城市大气降尘污染防治提供技术支撑和科学依据.
本文通过对北京市门头沟区2个国控环境空气站(双峪和三家店)2018年1月至2022年9月的大气降尘监测结果数据进行统计分析, 以研究探讨门头沟地区降尘污染状况及其年、季、月际变化特征与趋势.于2022年春夏季供暖结束后的3~6月在三家店国控环境空气站使用主动抽滤法模拟采集降尘样品, 分析降尘样品中的水溶性离子、元素和碳组分, 以探究降尘中相关化学组分特征, 并利用颗粒物重构技术, 重构降尘主要组分质量浓度, 分析其来源, 识别质量重构结果可靠性及未鉴别成分来源.通过掌握北京市门头沟区大气降尘化学组分特征、污染特征及其变化规律, 提高大气环境监测管理水平, 以期为北京市春夏季开展降尘污染防治工作提供技术支撑, 并为大气环境质量评价和污染控制提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况北京市门头沟区位于北京城区正西偏南, 东经115°25′00″~116°10′07″, 北纬39°48′34″~40°10′37″之间.东西长约62 km, 南北宽约34 km, 总面积1 447.85 km2.门头沟区地处华北平原向蒙古高原过渡地带, 地势西北高, 东南低.门头沟区属中纬度大陆性季风气候, 春季干旱多风, 夏季炎热多雨, 秋季凉爽湿润, 冬季寒冷干燥.
1.2 采样点位和样品采集图 1为大气降尘采样点位示意.开展大气降尘量变化趋势研究, 采样严格按照国家标准GB/T 15265[25]和现行标准HJ 1221[6]进行, 采样点位于北京市门头沟区2个国控环境空气站区域内(双峪和三家店), 集尘缸为内径15 cm、高30 cm、内底平滑的圆柱形有机玻璃缸.本研究时段为2018年1月至2022年9月, 共获得门头沟区57个月的大气降尘量平均监测结果.
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图 1 大气降尘采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites for atmospheric dust fall |
开展大气降尘组分分析与研究, 国内外学者按照大气降尘采集方法, 用集尘缸按1 d[2, 14]、工作日与休息日[26]、1周[5]、1月[17, 22, 27]和1 a(湿法收集)[3]为周期收集1个样品, 或用毛刷收集公交站台和窗台等处积尘[10, 15, 21]作为降尘样品开展研究.已有研究表明, 大气降尘粒径基本以50 μm为中心呈正态分布, 且粒径>100 μm的颗粒物含量为8.83%, 粒径<10 μm的颗粒物含量为14.07%[27].在考虑到降尘样品量一般较少, 可造成样品称量过程的称量误差影响显著.综合以上原因分析, 本研究在门头沟区三家店国控环境空气站, 采用青岛崂应公司的2030型中流量TSP采样器, 采样时不安装颗粒物切割器和防雨罩, 以模拟采集降尘样品.采样时无雨雪, 采样器距地面高1.5 m, 采样流量为100 L ·min-1, 采样时间为24 h.另根据北京市历年降尘数据分析及已有研究表明北京市春夏季降尘污染较严重[12], 为探究降尘污染来源以及为门头沟区降尘污染防治提供技术支撑, 本研究选择2022年供暖结束后的3~6月采样, 共获得57个有效降尘样品.
1.3 样品称量与组分分析采样所用滤膜均为90 mm的石英滤膜.采样前后滤膜置于温度为(25±1)℃、相对湿度为(50±5)%的恒温恒湿环境中平衡24 h, 使用瑞士梅特勒公司的MX5型十万分之一分析天平称量至恒重.
水溶性离子组分用美国Thermo公司的ICS-5000+离子色谱仪分析水溶性阳离子和阴离子, 包括F-、Cl-、NO3-、SO42-、K+和NH4+等6种.Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Cd、Ba、Pb、P、Cl、S、Se、As、Sr、Br、Sn和Sb等28种元素采用能量色散X射线荧光光谱法(ED-XRF), 使用荷兰帕纳科公司, Epsilon4 X射线荧光光谱仪进行分析.有机碳(organic carbon, OC)和元素碳(element carbon, EC)采用美国Sunset Labs公司生产的Model 5L热光学反射法(thermal/optical re-flectance, TOR)仪器进行分析.
1.4 质量保证与质量控制采样前, 空白石英滤膜置于马弗炉中550℃烘5.5 h, 以去除滤膜中杂质和挥发组分对称重和分析结果的影响; 采样仪器在开始采样前进行气密性检查和流量校准.采样过程中检查并确保滤膜的正确安装, 同时采集10%平行样以检查采样的精密度.称量过程使用标准滤膜进行称量环境条件的质量控制.分析过程采取平行样、空白加标、实验室空白等多种质量控制方式.表 1为化学组分分析实验室实施的质量控制措施.
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表 1 化学组分分析过程质量控制措施 Table 1 Quality control measures for chemical component analysis process |
1.5 化学组分质量重构方法
大气颗粒物是一种混合物, 含有不同的组分, 主要组分包括水溶性离子、OC、EC、地壳元素以及其他一些微量与痕量元素和水分等.国内外学者提出了利用颗粒物直接测量的化学组分含量开展质量平衡的重构方法研究和探讨, 即利用不同化学成分化合物的占比来估计不同来源组分对颗粒物的影响, 也可以对不同组分分析方法的结果进行检验和评估[19, 29, 30].
本研究按照有机物(organic matter, OM)、EC、无机离子(SO42-、NO3-、NH4+和Cl-)、地壳元素和微量元素等分类方法对门头沟区降尘进行质量重构[19, 29, 30].其中SO42-、NO3-、NH4+、Cl-、元素碳和微量元素直接以测定结果加和计算, 而微量元素是指除地壳元素以外的其他所测元素的总和.
根据有关研究结果, 有机物(OM)一般以OC的测定结果乘以一个系数估算, 城区计算系数一般取值1.2~1.6[19, 29, 30], 非城市区域范围取值为2.1[31].结合门头沟区采样点所处的位置及其周边生态环境状况、本研究降尘中SOC质量浓度和质量分数均较大、以及采样季节春夏季有机物计算系数大于其他季节[29~30], 本研究选择该计算系数取值为2.0, 即：
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(1) |
式中, [OM]和[OC]分别为OM和OC的质量浓度, μg ·m-3.
针对地壳元素的重构, 主要利用地壳元素的测定结果, 并考虑相关元素基本以正常氧化物(如Al2 O3、SiO2、CaO、K2 O、FeO、Fe2 O3、TiO2和MgO等)形式存在, 因此本研究结合有关文献研究[19, 29~32], 选择地壳元素重构的计算公式为：
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(2) |
式中, [地壳元素]、[Al]、[Si]、[Ca]、[Mg]、[Fe]、[Ti]和[K]分别为重构的地壳元素扬尘、实测的元素Al、Si、Ca、Mg、Fe、Ti和K的质量浓度, μg ·m-3.
1.6 大气降尘中二次有机碳(secondary organic carbon, SOC)含量的估算[OC]/[EC]的平均值常用来判断是否有二次有机碳(SOC)生成, 有研究认为[OC]/[EC]的平均值大于2时, 即表明二次有机碳(SOC)污染存在, 并以下列公式估算SOC值[19, 33, 34]：
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(3) |
式中, [SOC]、[TC]、[EC]和[OC]分别为大气降尘中SOC、总有机碳、EC和OC的质量浓度, μg ·m-3; ([OC]/[EC])min为样本中[OC]/[EC]的最小值.
1.7 大气降尘中结合水(particle bound water, PBW)含量的估算针对大气降尘中存在的结合水(PBW)的含量, 相关研究利用SO42-和NH4+的质量浓度来进行估算[32], 本研究利用该研究成果计算门头沟区大气降尘中的结合水含量, 相关计算公式如下：
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(4) |
式中, [PBW]、[SO42-]和[NH4+]分别为大气降尘中PBW、SO42-和NH4+的质量浓度, μg ·m-3.
2 结果与讨论 2.1 大气降尘时间分布特征 2.1.1 月度分布特征图 2为北京市门头沟区大气降尘量月度变化情况.门头沟区2018年月降尘量范围为2.8~16.0t ·(km2 ·30 d)-1, 2019年月降尘量范围为3.0~9.6t ·(km2 ·30 d)-1, 2020年月降尘量范围为1.4~11.8t ·(km2 ·30 d)-1, 2021年月降尘量范围为2.3~12.3t ·(km2 ·30 d)-1, 2022年月降尘量范围为1.4~5.4t ·(km2 ·30 d)-1. 2018~2022年, 门头沟区月降尘量最大值是最小值的3.2~8.4倍.从图 2可知, 门头沟区大气降尘月度变化特征明显, 总体趋势而言, 全年月降尘量总体呈周期性变化, 每年从1、2月降尘量逐步上升, 到春季4、5月达到峰值, 这与北京市在春季易受到风沙天气的影响有关. 6~8月逐步下降, 到秋季10、11月到达低值并趋于平稳.门头沟区月降尘量变化特征与北京市降尘污染变化规律[11]的研究结论一致.从图中还看出, 2022年1~9月降尘量变化平缓, 无明显波动趋势, 与北京市近年来扬尘精细化治理措施紧密相关, 同时2022年春季北京市无沙尘天气, 3~5月降尘量较往年显著降低.
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图 2 大气降尘月度变化情况 Fig. 2 Monthly change in atmospheric dust fall |
根据华北地区常年气象情况, 划分3~5月为春季, 6~8月为夏季, 9~11月为秋季, 12月至次年2月为冬季.图 3为北京市门头沟区2018年1月至2022年9月季度平均月降尘量变化情况.从图 3可知, 门头沟区季度平均月降尘量变化差异显著, 季节规律明显, 大小表现为：春季>夏季>秋季>冬季, 与有关研究的结论基本一致[11, 12, 22].2018~2021年, 门头沟区春季降尘量占全年总降尘量的质量分数为40.1% ~43.0%, 平均月降尘量范围为9.1~12.2t ·(km2 ·30 d)-1; 夏季的质量分数为23.8% ~37.5%, 平均月降尘量范围为6.3~9.4t ·(km2 ·30 d)-1; 秋季的质量分数为11.5% ~15.8%, 平均月降尘量范围为3.0~4.5t ·(km2 ·30 d)-1; 冬季的质量分数为8.1% ~21.7%, 平均月降尘量范围为2.1~5.7t ·(km2 ·30 d)-1.
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未收集2022年秋季和冬季降尘量监测结果 图 3 大气降尘季度变化情况 Fig. 3 Seasonal change in atmospheric dust fall |
可见, 门头沟区降尘主要来自于春、夏季, 其降尘量贡献了全年总降尘量的60.8% ~80.1%.有研究表明降尘量受到地理位置、地形地貌和风速、降水量等气候条件的影响[2, 7, 12, 24], 而自然来源中沙尘天气是影响降尘的主要因素[7, 12].也有研究表明植被覆盖指数与降尘量呈明显负相关性[5, 7].在北方, 春、夏季普遍多风, 沙尘天气频繁, 同时气温开始回升, 地表植被逐步复苏, 覆盖指数普遍较低, 因此降尘污染较大; 而秋、冬季静稳天气频现, 低层空气对流较弱, 近地面风速小, 起尘的动力条件减弱, 同时秋季降雨和地表被植被覆盖, 冬季地表易于封冻或冰雪覆盖, 故而降尘污染相对最轻.
2.1.3 年度分布特征图 4为门头沟区2018年1月至2022年9月年度平均月降尘量变化情况.2018~2022年, 北京市降尘量考核标准分别为7.5、6.5、6.0、5.1和5.0 t ·(km2 ·30 d)-1[24], 其中2021年和2022年降尘量需扣除沙尘影响[24, 35, 36].从图 4可知, 2018~2022年, 北京市和门头沟区年度平均月降尘量均低于考核标准, 并呈逐年显著下降趋势, 且门头沟区历年平均月降尘量较上年分别下降了15.3%、4.8%、22.4%和26.7%, 这与近年来北京市城市环境保护和降尘管理精细化水平的提高有关, 从而有效减少了降尘的人为来源.除2018年门头沟区平均月降尘量略低于北京市降尘量的4%外, 其他年份平均月降尘量均高于北京市降尘量约5.2% ~17.2%. 2021年门头沟区扣除沙尘前降尘量为6.2t ·(km2 ·30 d)-1, 扣除沙尘后降尘量为4.3t ·(km2 ·30 d)-1, 可见沙尘对门头沟区降尘量的贡献相当明显, 2021年实际贡献率达44.2%.
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图 4 大气降尘年度变化情况 Fig. 4 Annual change in atmospheric dust fall |
图 5为采样期间北京市门头沟区大气降尘中化学组分的质量浓度平均值.可以看出, 门头沟区大气降尘中化学组分以水溶性离子、地壳元素(Ca、Si、Fe、Al、K、Mg)、OC和EC为主, 所测化学组分质量总和占降尘的质量分数为65.0%, 略高于北京市2004年道路扬尘PM2.5中的质量分数(60.0%)[33].其中质量分数10%以上的化学组分为SO42-、NO3-和OC, 质量浓度平均值分别为20.6、15.0和14.0 μg ·m-3, 在降尘中的质量分数分别为15.1%、11.1%和10.3%; 质量分数1% ~10%的化学组分为NH4+、Si、EC、Ca、Fe和Cl-, 质量浓度平均值分别为5.6、5.4、3.2、3.1、3.0和2.2 μg ·m-3, 质量分数分别为4.1%、4.0%、2.3%、2.2%、2.2%和1.6%; 其余化学组分含量均低于1%.
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图 5 大气降尘中化学组分质量浓度 Fig. 5 Mass concentration of chemical components in atmospheric dust fall |
采样期间北京市门头沟区大气降尘中[OC]/[EC]的平均值为10.6, 略高于2004年北京市道路扬尘PM10中[OC]/[EC]的平均值(9.77)和PM2.5中[OC]/[EC]的平均值(9.36), 但低于2013年北京市道路扬尘PM2.5中[OC]/[EC]的平均值(14.41)[33].经计算, 采样期间北京市门头沟区大气降尘中ρ(SOC)的估算值为13.5 μg ·m-3, 占OC的质量分数达96.4%, 高于忻州市环境空气PM2.5中的含量及其占OC的质量分数[19], 也高于北京市道路扬尘PM10与PM2.5中SOC在OC中的质量分数[33].可见北京市门头沟区大气降尘中存在二次有机碳污染, 且SOC是大气降尘的重要组成部分, 可能与门头沟区处于北京西部近郊, 生态环境状况较好, 采样点周边植被繁茂以及临近燃气电厂、垃圾焚烧排放有关.
2.3 大气降尘化学组分质量重构特征 2.3.1 化学组分质量重构图 6为采样期间北京市门头沟区大气降尘中主要化学组分的重构结果.从图 6可看出, 门头沟区大气降尘中主要组分为地壳元素扬尘、OM、SO42-、NO3-、NH4+、微量元素、EC和Cl-, 质量浓度分别为34.8、28.0、20.6、15.0、5.6、4.3、3.2和2.2 μg ·m-3, 所占降尘的质量分数分别为25.5%、20.6%、15.1%、11.1%、4.1%、3.2%、2.3%和1.6%.其他未确定组分所占降尘的质量分数为16.5%.
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图 6 大气降尘主要化学组分质量重构分数 Fig. 6 Mass reconstruction fraction of main chemical components of atmospheric dust fall |
占大气降尘质量最高的地壳元素扬尘主要来自土壤风沙扬尘和建筑水泥尘的贡献[19].OM是燃烧过程的主要产物, 包括临近燃气电厂、生物质燃烧和垃圾焚烧等排放.SO42-、NO3-和NH4+为二次气溶胶粒子的重要组成部分, 由前体物SO2、NH3和NOx转化形成, 主要来源于二次转化过程.
未鉴别组分一方面可能与颗粒物中存在的结晶水及未测量组分有关, 另一方面也可能与OM及地壳元素计算的相关系数选择有关[19, 29].另外, 有研究表明颗粒物粒径越大, 所测量的水溶性离子和元素组分含量及占比均下降[33, 37], 且降尘中粒径<10 μm的颗粒物含量仅为14.07%[27], 因此未确定组分还可能与颗粒物粒径大小组成、选择的化学组分分析方法及其测量误差有关.
经计算, 采样期间门头沟大气降尘中ρ(PBW)的估算值为8.4 μg ·m-3, 占降尘的质量分数为6.2%, 可能与采样时间为春夏季有关.本研究PBW在大气降尘中的质量分数稍高于2012~2013年北京市大气PM2.5中PBW的质量分数年平均值(6.0%), 但低于夏季大气PM2.5中的质量分数(6.5%)[29].
2.3.2 化学组分质量重构结果相关性分析图 7为门头沟大气降尘实测质量浓度和化学组分质量重构质量浓度的相关性分析.从图 7可看出, 门头沟大气降尘实测质量浓度与通过化学组分质量重构获得的重构质量浓度具有较好的线性相关性, 可决系数R2为0.817 3, 说明实测质量浓度和重构质量浓度较为吻合.
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图 7 大气降尘实测质量浓度与重构质量浓度的相关性分析 Fig. 7 Correlation analysis of measured and reconstructed mass concentrations of atmospheric dust fall |
(1) 北京市门头沟区月降尘量呈周期性变化, 春季4、5月最高, 秋季10、11月最低.季度平均月降尘量表现为：春季>夏季>秋季>冬季, 且降尘主要来自于春、夏季, 其降尘量之和贡献了全年总降尘量的60.8% ~80.1%.
(2) 2018~2022年, 北京市门头沟区年度平均月降尘量下降趋势明显, 历年平均月降尘量较上年分别下降了15.3%、4.8%、22.4%和26.7%. 2021年门头沟区降尘量中沙尘影响显著, 实际贡献率达44.2%.
(3) 门头沟区大气降尘中化学组分以水溶性离子、地壳元素、OC和EC为主, 所测化学组分质量总和占降尘的质量分数为65.0%.采样期间SOC是大气降尘的重要组成部分, 其质量浓度为13.5 μg ·m-3, 占OC的质量分数达96.4%.
(4) 门头沟区大气降尘质量重构结果表明, 地壳元素扬尘、OM、SO42-、NO3-和NH4+为其主要重构组分, 所占大气降尘的质量分数分别为25.5%、20.6%、15.1%、11.1%和4.1%.大气降尘实测质量浓度与化学组分质量重构质量浓度相关性良好, 可决系数R2为0.817 3.
(5) 大气降尘质量重构结果中未确定组分所占降尘的质量分数为16.5%, 其中PBW所占降尘的质量分数为6.2%, 其余未鉴别组分可能与未测量组分、选用的OM与地壳元素扬尘估算系数、颗粒物粒径组成、选择的化学组分分析方法及其测量误差有关.
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