2023, Vol. 44
2. 吉林大学地球科学学院, 长春 130061;
3. 中国矿业大学公共管理学院, 徐州 221116
2. College of Earth Sciences, Jilin University, Changchun 130061, China;
3. School of Public Policy and Management, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China
城郊型农业具备区位、技术、资金优势和多功能特性[1], 是维持城市地区粮食系统韧性和推进农业现代化发展的重要基础[2].但由于城市周边人类活动密集[3]、土地利用系统复杂[4]和农业集约化程度高[5]等原因, 致使其相较于远郊农耕区存在更高的土壤重金属污染风险, 严重威胁城郊地区农产品的生产效率和质量安全[6, 7].因此, 遏制城郊复杂环境条件下的耕地重金属污染扩散趋势是打好“净土”攻坚战和避免重金属元素经土壤-作物系统影响城乡居民健康所必须解决的科学问题[8].
自从国务院发布《土壤污染防治行动计划》以来, 加强土壤污染的源头防控已成为降低其环境风险和后期治理成本的有效途径[9].相较于传统的“先污染、后治理”防治思路, 该途径基于“以管代治”思想, 主要通过排查土壤污染隐患、预防新增污染等方式保障土壤环境安全[8, 9].在土壤重金属污染溯源研究方面, 前人主要通过主成分分析法[10]、正交矩阵因子分解法[11]等统计学方法、采用同位素示踪技术[12]或是依托地理空间分析[13, 14]等手段识别污染的主要来源, 以上研究很好地揭示了局域重金属污染的空间分异或形成机制, 但无法定位其中的重要污染源头并掌握污染在空间内的潜在扩散趋势, 难以为落实城郊耕地土壤重金属污染的源头防控提供有力支撑.近邻传播(affinity propagation, AP)算法是一种基于图论的聚类算法, 已被应用于城市大气污染领域的相关研究[15].该方法根据地理学第一定律, 将地理距离纳入污染水平的空间聚类过程, 从而筛选出潜在污染源地并刻画污染在空间内的传播和扩散轨迹.这契合土壤污染源头防控的基本思路, 可为切断城郊耕地污染链条和避免新增污染提供空间精确的基础信息.同时, 结合空间自回归(spatial autocorrelation regression, SAR)的分析结果, 本研究尝试通过扩散格局-驱动因素的组合分析方法揭示城郊耕地土壤重金属污染的空间扩散机制.
东北黑土区是我国重要粮食生产基地, 但近年来在快速城镇化背景下[16], 重金属污染逐渐呈现“由城至乡”的迁移趋势.作为黑土地环境安全的薄弱地带, 城郊地区应成为土壤污染防控的重点对象[6].综上, 本文以长春市城郊地区为例, 以耕地土壤As、Pb、Hg和Cd这4种元素为研究对象, 采用AP算法开展土壤污染的重点源地和扩散轨迹的识别研究; 另一方面, 从污染潜在来源、污染迁移条件和污染调蓄功能这3个方面构建影响因素体系, 通过SAR分析揭示典型黑土区城郊耕地污染空间扩散格局的主控因素.本研究对于丰富耕地重金属污染空间分析理论和落实城郊黑土地的污染源头防控具有科学意义.
1 材料与方法 1.1 研究区概况长春市(43°05′~45°15′N, 124°18′~127°05′E)是吉林省省会城市, 年均气温6.8℃、降水量759.7 mm.其位于吉林省中部的典型黑土资源分布区, 土壤多呈中性, 有机质含量普遍在1% ~2%之间.长春市同时为全省社会经济发展要素的核心, 具备更为突出的城镇化发展和耕地保护矛盾[6, 16].本研究依据García-Nieto等[17]提出的城郊范围划定方法, 结合长春市的实际规模, 将环城高速公路以内中心城区(面积为A)所毗邻的
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图 1 研究区位置与耕地采样点分布示意 Fig. 1 Location of the study area and distribution of soil samplings |
结合研究区城乡地理过渡特征, 选取典型耕地块进行表土(0~20 cm)样品采集.研究区总面积为1 666.34 km2, 共布设采样点150个(图 1), 均匀覆盖整个研究区的耕地分布范围.采样时间为2020年秋季, 每个采样点随机选择3~5个副样等量混合后经四分法取1 kg封存.在实验室内去除植物根系等杂物、自然风干后用玛瑙研钵研磨, 取过20目筛网土壤样品100 g待进行基础化学性质测试, 过100目筛网土壤样品20 g待进行重金属元素测试.
基础化学性质测试: 土壤pH值和有机质(SOM)含量分别依据《土壤pH值的测定电位法》(HJ 962-2018)和《土壤有机质测定法》(GB 9834-88)的要求[19, 20]进行测试.重金属元素测试选取毒性响应因子较大且危害更为严重的As、Pb、Hg和Cd元素, 均采用PerkinElmer仪器有限公司Optima 2000DV型等离子体原子发射光谱仪进行测试.测试过程中, 每50个样品中插入4个国家土壤一级标准物质, 计算标准物质的元素单次测定值和标准值之间对数差、平均对数误差和对数误差的标准偏差, 以分别控制分析的准确度、批次间偏倚度和同批次精密度.本研究土壤理化性质测试工作委托中国科学院武汉植物园公共实验平台完成.
1.2.2 土壤重金属污染评价依据拉伊达准则对土壤样品测试数据进行筛选, 剔除离群值使其满足普通克里金(ordinary kriging, OK)插值对于数据服从正态分布的要求.其中4种土壤重金属元素的插值过程均基于ArcGIS平台地统计模块展开.为测度研究区综合重金属污染的严重程度和空间分布, 本研究选择内梅罗污染指数法(Nemerow index, NI)对土壤重金属污染开展综合评价[21].公式如下：
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式中, Pi为单因子污染指数, Ci为污染物i的含量, Si为其评价标准, NI为内梅罗污染指数, Pi_ave为单因子污染指数均值, Pi_max为单因子污染指数最大值.在本研究中, 以《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)中不同土壤pH值条件下旱地和水田的土壤污染风险筛选值为评价标准[22].
1.3 近邻传播算法AP算法又称为亲和力传播算法, 最早由Frey等[23]于2007年提出.其基本思想是将所有单元作为潜在的中心簇点(examplar), 依据单元两两之间连线构建相似度矩阵网络, 通过网络边线信息传导的吸引度(responsibility)和归属度(availablility)计算得出聚类分组和中心簇点.和其他聚类算法相比, AP算法的平方误差和更低, 并且在聚类性能和效率方面均显示出较好优越性[24].
该方法首先计算数据单元i和j间的相似性, 获取相似性矩阵:
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(3) |
式中, s(i, j)为不同单元的相似性, xi和xj分别为对应单元i和j的坐标, 在地理位置方面使用负平方欧几里得距离进行计算.
其次, 计算数据单元i和j间的吸引度和归属度:
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(4) |
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(6) |
式中, r(i, j)为吸引度, 用于衡量单元j是否适宜作为单元i中心簇点. a(i, j′)为归属度, 用于衡量单元i作为单元j中心簇点的合适程度. a(j, j)为自我归属度.其中, 吸引度矩阵不断迭代更新, 归属度矩阵在其基础上进行信息检索.在迭代过程中, 将阻尼系数设置为0.7以避免数据振荡[23].
最终, 依据Wang等[15]对美国城市大气污染的相关研究, 引入同时考虑地理变量和环境变量的相似性函数:
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(7) |
式中, D(i, j) 为单元i, j间的广义距离, dgeo为距离变量, 表征单元之间欧氏距离对于聚类结果的影响程度, denv为环境变量, 表征单元内部某一项重金属元素的含量, 在本研究中分别对应分析格网内的污染元素含量均值.
1.4 污染扩散影响因素体系本研究从污染潜在来源、污染迁移条件和污染调蓄功能这3个方面构建黑土区城郊耕地重金属污染空间扩散影响因素体系(表 1).在污染潜在来源方面, 认为城郊耕地的土壤元素除受自然背景因素控制, 还与城镇化发展和城郊地区的耕作行为密切相关[25].由于问卷调查结果指示研究区的耕地几乎均采用吨肥标准施用复合肥, 差异并不显著, 因此未纳入研究体系.污染迁移条件包括土壤基础性状和区域自然地理因素, 这两方面的指标均可能对土壤重金属元素的横向运移、扩散产生影响[26~28].污染调蓄功能主要考虑农业生态系统的自身调节功能和耕地周边环境的污染净化功能.其中, 农业生态系统的自身调节功能主要由耕地地表温度(land surface temperature, LST)指代, 因已有研究表明土壤温度升高可能会导致土壤微生物和有机体的活性丧失, 从而降低土壤的调节服务功能[29]; 耕地周边环境的污染净化功能主要以单元内的生态用地比例表示, 其中生态用地主要包含林、草、湿地这些具备重要生态系统调节服务功能的土地类型[30].各个指标的数据来源见表 1.
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表 1 城郊黑土地污染空间扩散响因素体系1) Table 1 Influencing factor system for explaining the diffusion of contaminants in the peri-urban black soils |
1.5 空间自回归模型
空间数据由于存在地理关联性而不满足经典统计学的样本独立假设, 因此需通过空间回归来消除数据空间自相关性对于分析结果产生的影响[31].本研究选用SAR分析方法对城郊耕地土壤重金属污染的空间扩散机制进行探索.其方程的一般形式如下：
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(8) |
式中, y为单元内耕地重金属元素平均水平, x为污染空间扩散响因素, ρ为空间滞后变量的ω1y的系数, β为x的参数向量, μ为随机误差向量. λ为空间误差变量ω2μ的系数, ε为残差向量.假设ε服从独立同分布的正态分布N(0, σ2I), I为单位矩阵.回归模型的选用应结合拉格朗日乘数(Lagrange multiplier, LM)检验结果确定, 具体流程见文献[29].
2 结果与分析 2.1 研究区耕地重金属污染空间分异特征经统计, 研究区土壤pH值的均值为6.67, SOM均值为1.76%, 依据吉林省西部平原区农用地分等的自然质量分评价标准[32], 属基本宜耕环境, 但部分土壤样点存在酸化和贫瘠化趋势(表 2).在研究区内, 土壤ω(As)和ω(Cd)均值分别为39.35 mg·kg-1和0.183 mg·kg-1, 均超出其土壤背景值的2倍.依据农用地土壤污染风险管控标准[22], 有59个样点的As元素已超出土壤污染风险筛选值(40 mg·kg-1), 占总体样本的30%以上; Pb和Hg元素含量均值同样大于背景值, 但其累积水平相对较低.
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表 2 研究区土壤化学性质与重金属元素统计1) Table 2 Statistics of soil chemical features and heavy metals in the study area |
选用地统计模块自拟合的稳定半方差函数模型进行无偏最优估计, 以获取研究区耕地土壤的As、Pb、Hg和Cd元素的空间插值结果(图 2).在空间分布方面, 除兰家镇和范家屯镇附近的耕地存在少量As元素的高值分布区外, 其污染热点主要分布在远离城市的典型农耕区; Pb和Hg元素的空间分布均存在较显著的城乡过渡趋势, 靠近城市边界处的耕地土壤重金属元素含量较高.尤其是Pb元素, 在范家屯镇附近出现集中的高值分布区, 整体空间结构性特征明显.Cd元素的高值分布区相对分散, 在合心镇、兰家镇、范家屯镇等主要城镇化发展区和典型农耕区均有分布.
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研究区外的背景为遥感影像, 下同 图 2 研究区耕地土壤重金属污染元素插值 Fig. 2 Interpolation maps of cropland contamination in the study area |
综合上述元素含量的空间分布得出研究区耕地土壤重金属污染内梅罗指数(NI)评价结果(图 3), 其同时考虑了污染高值和均值的综合影响.依据耕地资源在不同pH值条件下的土壤污染风险筛选值标准, 研究区47.62%的耕地土壤环境处于清洁或尚清洁状态, 但有52.38%的耕地土壤已出现轻度污染趋势.在整体分布上, 综合污染水平显然受As元素的制约, 在研究区外侧的典型农耕区污染程度普遍较高.此外, 在兰家镇、合心镇和范家屯镇附近存在少量零星分布的轻度污染耕地.
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图 3 研究区耕地土壤重金属内梅罗指数分布 Fig. 3 Distribution map of Nemerow index of soil heavy metal contamination in croplands in the study area |
为统一空间自回归分析中解释和被解释变量的尺度, 在后续研究中基于格网内的耕地平均重金属元素含量开展扩散机制研究.将依据自然断点法得出的最高含量均值聚落的聚类核心作为潜在污染源地, 同时将其指向聚落内部近邻单元的辐射方向视为耕地重金属污染的潜在扩散方向, 由此得出4种耕地土壤重金属元素在研究区内的空间扩散格局(图 4).As元素虽然累积水平较高, 但其与Pb元素的潜在污染源地分布均相对集中.AP算法识别出3个As元素的主要污染源地, 分别位于兰家镇和合心镇等地外侧的典型农耕区, 且其主要影响范围均在5 km左右[图 4(a)]; 而Pb元素存在2个潜在污染源地[图 4(b)], 均位于范家屯镇周边地区.二者的距离较近, 并且外围显示出了圈层式的污染梯度变化.
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图 4 耕地土壤重金属潜在污染源地与扩散趋势 Fig. 4 Potential sources and diffusion trajectories of cropland heavy metal contamination |
研究区耕地土壤Hg和Cd元素均存在距离潜在污染源地较远的零星分布污染热点, 空间扩散格局相对复杂.尤其是Cd元素, 其主要潜在污染源地的分布较分散, 且影响范围较大的潜在污染源地多远离城市边界[图 4(d)].此外, 其在范家屯镇和兰家镇附近污染源地的潜在扩散距离并不稳定, 整体扩散趋势较为复杂.Hg元素存在4个潜在污染源地, 分别位于兰家镇和合心镇周边地区[图 4(c)], 且其扩散趋势和近邻的潜在污染源地间交互影响较明显.
2.3 基于SAR的城郊土壤污染扩散机制研究研究区耕地重金属元素分布存在较强的空间自相关性, 依据各种重金属元素OLS回归分析的拉格朗日乘数检验结果, Robust LM(lag)相对显著(表 3), 因此采用空间滞后模型(spatial lag model, SLM)进行回归分析, 以消除各重金属元素的空间自相关性对于传统回归结果的影响.
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表 3 土壤重金属污染OLS回归拉格朗日乘数检验结果 Table 3 Lagrange multiplier test statistics of ordinary least squares regression for soil heavy metals |
各模型的R2等指标显示耕地土壤重金属元素空间自回归结果的拟合度良好.首先, 4种重金属元素SLM的空间滞后项系数均较大, 显示出较强的空间结构性影响(表 4), 表明单元内重金属元素含量不仅受到被解释变量的影响, 还与邻域重金属元素的含量密切相关.As元素和农药施用强度显示出了较强的正向关联性, 表明其分布主要受城郊地区的集约化经营水平控制.在远离城市边界处典型农耕区范围内, 农药的高强度施用显著增加As在研究区内的污染扩散风险[图 5(a)]; Pb元素的空间结构性最为显著, Moran's I达到0.58(表 3), 其空间污染扩散格局主要和研究区工厂分布相关, 且距离工厂越近污染越严重[图 5(b)].其中, 范家屯镇成为主要潜在污染源地, 这可能和当地的汽车零部件加工生产活动相关, 相较于其他地区以仓储为主的工业类型更易产生污染风险; Hg元素的分布主要受表征污染迁移条件的土壤性状所影响, 土壤含水量越高, 越有利于污染物的空间扩散[图 5(c)]; 此外, 回归结果表明, 单元内黑土分布密度越低、设施农地的比例越高, 周边土壤则越易累积Cd元素.图 5(d)和5(e)显示, 这两种影响因素在研究区内的空间异质性相对较高, 也由此促使Cd元素在研究区内形成复杂扩散格局.
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表 4 研究区耕地土壤重金属污染空间自回归分析结果1) Table 4 Statistics of spatial autocorrelation results for cropland heavy metal contamination |
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图 5 研究区耕地土壤重金属污染重要影响因素分布 Fig. 5 Distribution of primary influencing factors for cropland heavy metal contamination in the study area |
综上, 除自然背景因素外, 4种元素中As和Cd作为主要污染元素, 其空间格局明显受到近年来城郊地区集约化农业生产活动的制约, As元素和农药的高强度施用相关, 而Cd元素则和设施农业的发展相关; Pb元素的空间分布主要受到城郊地区的快速城镇化和工业化发展影响, 使范家屯镇附近的汽车零部件加工活动成为周边耕地的潜在污染来源; 而Hg的空间分布和区域污染迁移条件密切相关.此外, 区域污染调蓄功能因素未被纳入任一元素的回归方程, 这印证了重金属污染易富集、难降解的特性, 无论是耕地自身的调节功能还是周边环境的净化功能均未对其扩散格局产生显著影响.
3 讨论东北地区土壤环境质量在全国范围内属中等水平[34, 35], 大田土壤普遍清洁[36, 37], 但城市内部及其周边土壤由于受到长久重工业活动或特殊地理区位的农业生产影响污染相对严重, 且近年来存在明显“由城至乡”的传播和扩散趋势[6, 25, 38], 因此, 清晰掌握城郊复杂环境条件下的重金属污染源头和切断其主要扩散轨迹对落实黑土地污染源头防控尤为必要.
在土壤重金属污染的源头识别和扩散机制研究方面, 传统溯源分析方法仅能判断多种污染物是否同源, 无法提供具体定位信息[10, 11]; 或是由于同位素分析成本较高, 难以大范围推广应用[12, 39].这些限制性因素和空间精确信息的缺失成为制定土壤污染源头防控规划和政策的瓶颈.为解决这一问题, 李淑敏等[40]曾基于复杂网络理论, 利用土壤污染的无标度性和小世界性推演其孤立-集聚空间格局, 验证了网络和空间聚类分析在反馈污染潜在扩散趋势方面的可行性.因此, 在这一理论基础上, 本研究引入具有良好聚类性能和效率的AP算法, 通过综合不同单元环境变量和地理变量的相似性, 以获取平方差误差较小的聚类结果[15, 24], 由此模拟、刻画城郊复杂环境条件下的耕地重金属污染扩散格局.本研究综合了AP算法和SAR分析, 通过扩散格局-驱动因素的组合分析思路尝试揭示典型黑土区城郊耕地土壤重金属污染的扩散机制.
研究区各种重金属元素的污染程度和前人针对吉林省城郊农田研究结果所指示的主导污染类型基本相符[41].所选4种重金属元素中, As和Cd元素为城郊耕地主要污染元素.其中, 与城郊集约化农业活动相关的农药施用强度和设施农业比例分别对二者的扩散格局形成显著影响, 这符合Xie等[42]通过荟萃分析揭示的吉林省城郊耕地污染成因规律.在这一基础上进一步比较各重金属元素的污染扩散格局, As元素的整体空间结构性较强, 污染源地和扩散轨迹相对清晰明确; 而Cd元素的分布同时受到自然背景和设施农业布局的控制, 并未显示明显城乡梯度, 但表现出多地并发的污染扩散特征.此外, Pb和Hg元素虽然污染程度较弱, 但污染源地间的关联性强, 对于周边耕地污染的传播、扩散形成协同污染效应, 其扩散格局分别受城镇化发展和污染迁移条件的制约.
依据显著解释变量的空间分布特征可知, 同一因素对于污染扩散的影响并非固定效应, 尤其是与人类活动相关的影响因素.例如, 虽然兰家镇周边的工业活动强度同样较高, 但并未对周边耕地土壤重金属污染产生显著影响.因此, 仍需结合具体的生产活动类型及其主导污染风险进一步细化污染的空间扩散机制.值得关注的是, 目前土壤重金属污染的防治方法仍是重治理而轻预防, 土壤污染源头防控一直未能受到同等重视[9, 43, 44].因此, 在掌握污染源头信息和扩散机制的基础上, 可依托国土空间规划体系, 将土壤污染的预防融入相关专项规划和永久基本农田保护红线划定中[45, 46], 从而趋利避害和降低后期外部治理成本.
4 结论(1) 研究区耕地土壤ω(As)和ω(Cd)均值分别为39.35 mg·kg-1和0.183 mg·kg-1, 超背景值2倍以上, Pb和Hg元素累积水平相对较低.其中As元素高值分布区主要位于远离城市的典型农耕区, Cd元素高值分布区相对分散; Pb和Hg元素分布呈城乡过渡趋势, 靠近城市边界处的耕地土壤重金属元素含量较高.内梅罗指数评价结果显示有52.38%的耕地土壤已出现轻度污染趋势, 且其分布主要受As元素的制约.
(2) 依据AP算法识别重金属元素潜在污染源地和空间扩散轨迹.在研究区内, As元素的潜在污染源地有3个, 且主要影响范围均在5 km左右; Pb元素的2个潜在污染源地集中分布于范家屯镇附近, 扩散轨迹部分重合, 周边显示出圈层式的污染梯度变化; Hg和Cd元素污染的扩散格局相对复杂, 尤其是Cd元素, 呈多地并发的污染扩散特征.
(3) SAR分析表明, 研究区重金属元素的空间扩散格局受解释变量和邻域元素含量的共同影响.其中, 土壤As、Cd元素空间扩散格局明显受到近年来城郊地区集约化农业生产活动的影响, As元素和农药施用强度相关, 而Cd元素和设施农业的发展相关; Pb元素主要受到快速城镇化和工业化发展的影响; 而Hg元素和区域污染迁移条件密切相关.区域污染调蓄功能并未对典型黑土区城郊耕地土壤重金属污染的扩散格局产生显著影响.
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