2023, Vol. 44
2. 生态环境部华南环境科学研究所华南生态环境监测分析中心(南海生态环境监测评价研究中心), 广州 510655;
3. 湖南省生态环境监测中心, 长沙 410014
, YANG Lei-feng2 , DING Hua3 , XIE Dan-ping2
, LIU Yan-yan3 , YU Tao3 , LÜ Ming3 , YUAN Zi-bing1
2. South China Center of Ecological Environmental Monitoring and Analysis (South China Sea Research Center of Ecological Environmental Monitoring and Evaluation), South China Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment, Guangzhou 510655, China;
3. Hunan Ecological and Environmental Monitoring Center, Changsha 410014, China
随着我国经济的快速发展, 工业化和城市化进程快速推进, 我国大气环境质量的迅速恶化是由此导致的不良影响结果之一[1, 2].在环保部门和相关法规的严格约束下, 以颗粒物为代表的大气污染物恶化的态势得到有效地遏制, 且呈现逐年下降的趋势.但是与此同时, 臭氧(O3)污染的浓度不但没有降低, 反而呈现波动上升的趋势, 已经成为我国重要城市群大气环境的首要污染物[3~5], 厘清O3趋势变化的影响因素对于评估以往防控措施成效和制定下一步减排方案均具有重要的参考意义.
近地面O3是其前体物氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在紫外光等气象条件的作用下发生光化学反应的产物, 在前体物不同排放比例下, O3生成与前体物之间呈现高度非线性的关系[6, 7], 再加上O3的光化学寿命较长, 在区域之间可做相互传输, 导致其浓度受气象、本地光化学生成和外围传输综合作用的影响[8~10], 因此O3污染趋势变化的原因分析需要对三要素的相对贡献予以识别量化.
传统上, 基于排放源清单的空气质量模型是用于识别O3污染影响因素最常用的技术手段[11~13].近些年来, 随着观测数据的增多, 一些数学模型如广义相加模型(generalized additive models, GAM)、神经网络和多元线性回归等被用来识别气象和前体物排放对O3污染的影响(气象校正)[14~19], 基于经验的模型(empirical orthogonal function, EOF)是“臭氧污染源解析技术指南”指定的识别本地光化学生成和外围传输的影响方法之一[20].Yang等[21]结合气象校正、O3源解析(EOF)和绝对得分受体模型(absolute principal component score, APCs)技术手段, 对珠三角区域的情况进行研究, 发现长期范围内气象条件抑制了O3污染的上升, 由于O3生成机制的差异, 本地光化学生成对不同区域的影响有较大的差异.
长沙市作为湖南省的省会, 近些年来O3污染年际值呈现持续上升的态势[22], 严重影响着当地大气环境质量的持续改善.自2018年始, 长沙市采取了多种大气污染前体物管控措施, 如划定高污染燃料禁燃区、重点行业工业企业挥发性污染深度治理和加油站油气回收等措施[23].截至到2020年, 监测数据显示O3污染年际值有所下降[24], 但是在此期间, 关于气象、本地光化学生成和外围传输对O3污染趋势变化的影响的报道较为缺乏.针对该现状, 以长沙市为研究区域, 基于观测数据和结合多种数学模型, 量化了2018~2020年期间长沙市不同区域气象、本地光化学生成和外围传输的相对贡献, 结合O3的生成机制状况, 分析了长沙市不同区域O3污染浓度趋势变化的主控因素, 以期为该区域O3污染的防控工作提供参考和建议.
1 材料与方法 1.1 研究区域和数据本研究以长沙市10个子站作为对象, 其具体区域位置、站点名称、字母缩写以及经纬度信息如图 1和表 1所示.收集了来自湖南省环境监测中心2018~2020年O3、NOx和CO这3个指标的逐小时监测数据, 观测值与剩余数据均值的偏差超过3倍标准差时作为缺失值进行处理, 根据缺失值所处年份、月份、天、星期和小时的均值状况进行补全[14, 21].由于1月份数据缺失较多, 保留了2~12月的数据, 取日际值用于建模分析, 其中O3污染浓度取日8 h滑动平均最大值(daily maximum 8-hour average concentration, MDA8), NOx和CO取日均值.在分析年际值的趋势变化时, O3、CO和NOx分别取日值的第90百分位数、第95百分位数和均值.
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图 1 研究区域和站点空间分布 Fig. 1 The area and spatial distribution of ozone monitoring sites in the study |
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表 1 研究区域站点经纬度信息 Table 1 Longitudes and latitudes of different sites involved |
选取欧洲中期天气预报中心(European Centre for Medium-Range Weather Forecasts, ECMWF) ERA5气象再分析数据资料中风(10 m高横向风u和纵向风v)、近地面气压、地表紫外辐射、地表太阳净辐射、总云量、温度、边界层高度和露点这9项指标的数据(时间和空间分辨率分别为1 h和0.25°×0.25°), 其中风、近地面气压、紫外辐射、太阳辐射和总云量取日际小时均值, 温度和边界层高度取日际小时最大值, 相对湿度由温度和露点计算得到取其日际小时值最小值[21, 24], 根据临近原则对O3和气象数据进行匹配.
选取长沙高新区9月57种O3前体物VOCs组分(PAMS)逐小时在线观测数据对长沙市的O3生成机制进行识别, 剔除缺失数据, 最终保留了43种VOCs组分.
1.2 研究方法在本研究中, 利用GAM对气象的相对贡献予以剥离, 以得到前体物排放对O3的相对贡献.在此基础上, 利用EOF和APCs识别量化本地前体物排放和外围传输的影响, 以分析O3浓度趋势变化原因, 具体方法如下.
1.2.1 广义相加模型(GAM)GAM表达形式如公式(1)所示：
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(1) |
式中, g(μ)为因变量的连结函数, Sp(Xp)和S(c)为第p个变量和分类变量的未知非参数光滑函数, S0为截距, 该模型拟合的是表征因变量和自变量函数之间的关系, 能够真实地反映出自变量对因变量的非线性影响, 在大气环境污染研究领域具有广泛的应用[14, 17, 21, 24].本文利用GAM来识别量化气象和前体物排放波动变化对大气污染的影响(即气象校正), 方法如公式(2)和公式(3):
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(2) |
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(3) |
式中, n为模型的预测值, 反映的是气象波动对污染物的影响, i为第i个变量(气象和分类变量年份), ε为利用公式(1)和公式(2)计算得到模型的残差, 反映的是前体物排放波动的影响[21, 24].本研究过程中以2018年气象状况的平均值作为基准进行气象校正.
1.2.2 基于经验的模型(EOF)和绝对得分受体模型(APCs)本地范围内, 不同站点前体物排放状况有较大差异, 使得其对不同区域O3的影响不同.外围传输是上风向O3及其前体物在大尺度环流作用下的结果, 其明显的特征是对一个区域不同站点的影响具有一定的共性特征.因此, 根据本地光化学生成和外围传输对不同站点O3浓度影响的特征不同, 可对不同因子的物理意义予以识别, EOF是常用方法之一[25~27], 在此基础上利用APCs便可对不同因子的贡献进行量化, 其表达如公式(4)和公式(5)所示：
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(4) |
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(5) |
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(6) |
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(7) |
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(8) |
式中, Cit和Zit为第i个站点第t个时间点O3浓度归一化的值, Ci和Si为第i个站点O3浓度的均值和标准差, Li为第i个主因子的载荷以及Pt是因子的得分.之后再利用APCs对每个因子的贡献进行计算, 如公式(6)~(8)所示, (Z0)i为第i个站点引入的0样本标准化的值, APCsi、Pi和P0i分别为第i个因子的绝对得分、原始数据和0样本的得分, (b0)i为回归参数, ΣAPCs·bi为因子对每个站点所承担的贡献[21].
1.2.3 基于观测数据的模型(observation-based model, OBM)为更好地分析O3污染浓度空间分布和趋势变化的原因, 利用OBM对O3的生成机制进行识别.OBM是以观测数据(O3、气象、NOx和VOCs)为基础, 采用多种化学机制(MCM、CBM和RACM等, 本研究采用MCM机制), 模拟大气污染物光化学反应过程的盒子模型.相对增量反应活性(relative incremental reactivity, RIR)是其核心概念, 反映的是O3光化学生成对前体物排放变化的敏感性[28, 29], 计算方法如公式(9)所示：
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(9) |
式中, RIR(x)为物种x的相对增量反应活性, x为特定组分, Δx为物种x排放的变化量, PO3-NO(x)为O3生成减去NO对O3的消耗速率(O3净生成), PO3-NO(x-Δx)是物种x变化Δx后的O3净生成, S(x)是物种的排放总量, ΔS(x)是排放总量的变化.对NOx和人为源(除天然源异戊二烯外的物种)分别削减15%以计算RIR, RIR为正和负值时分别表明O3生成与前体物排放量呈现正和负相关的关系.
利用R语言进行数据分析建模以及绘图, 利用ArcGIS(10.2)进行空间插值(反距离法, IDW)可视化展示.
2 结果与讨论 2.1 气象校正前后臭氧浓度时间和空间演化特征 2.1.1 2018~2020年气象校正前后臭氧浓度时间变化特征长沙市10个站点气象校正前后的时间变化平均状况如图 2所示, 2018~2020年期间, 原始O3浓度波动幅度为0~250 μg·m-3, 去除气象波动影响之后(气象校正), 其上下波动的范围为50~150 μg·m-3, 说明气象条件是造成O3极值发生的重要驱动因素.一般来说, 在短期范围内一个区域前体物排放状况相对稳定[30], 因前体物排放变化导致的O3浓度波动的幅度相对较小, 而气象条件则可能发生较大变化, 不利的气象条件如强辐射、高温、干旱、弱风等可使得O3浓度急剧升高.如图 2所示, 在去除气象条件波动影响状况下, O3浓度几乎全部低于国家二级标准(160 μg·m-3), O3超标事件(浓度高于160 μg·m-3)往往是在前体物排放影响较大情况下, 不利的气象条件诱发所致[21], 因此建立基于气象状况变化的O3前体物减排预案对O3污染防控具有重要意义.
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黑色实线、蓝色实线分别表示O3浓度气象校正前、后的时间序列, 红色虚线标注的是环境空气中O3浓度二级标准限值(160 μg·m-3) 图 2 2018~2020年长沙市O3浓度气象校正前、后时间序列趋势变化平均状况 Fig. 2 Time series of ozone concentration before and after meteorological adjustment in Changsha from 2018 to 2020 |
2018~2020年长沙市气象校正前、后和气象影响年际值趋势变化如图 3所示.3个时间段内, 气象校正之前O3浓度整体呈现先上升后下降的趋势, 气象校正之后O3年际值随时间波动的幅度显著降低(P < 0.05), 说明气象条件的波动是导致2019年O3浓度高值和2020年低值的重要原因, 监测数据显示2019年9月, 我国范围内(包括湖南省)温度较常年同期偏高2~4℃, 与此同时伴随着降雨偏少、湿度低、高辐射和低云量的气象状况, 2020年气象条件异常状况有所缓解[31, 32], 该现状与气象条件对O3污染的影响状况保持一致.进一步分析结果显示, 2018~2019年气象影响使得O3浓度年际值增加了8.6 μg·m-3, 前体物排放的影响呈现略微下降的趋势, 2019~2020气象影响使得O3浓度年际值下降了22.2 μg·m-3, 前体物排放的影响下降了6 μg·m-3, 因此, 该时间段气象条件是导致长沙市2019年O3浓度上升和2020年O3浓度下降的关键驱动因素.
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图 3 2018~2020年长沙市气象校正前、后及气象贡献的O3浓度年际值整体趋势变化 Fig. 3 Annual variations in ozone concentration before and after meteorological adjustment and meteorological impacts in Changsha from 2018 to 2020 |
不同站点气象校正前后O3浓度和气象影响均值空间分布整体状况如图(4)所示.O3原始浓度[图 4(a)]高值主要集中在偏东南区域, 以MPL站点ρ(O3)最高, 为160.9 μg·m-3, 低值处于中部, 以HNZY站点ρ(O3)最低, 为156.3 μg·m-3 [图 4(a)].O3浓度高值空间分布整体上与NOx呈现相反的趋势(图 5), 这是因为长沙市O3生成整体上以VOCs控制区为主(O3高值月份VOCs和NOx的RIR分别约为1.5和-0.5), 中部区域(WJL、HNSD、HNZY和WJL)较高的NOx排放对O3起消耗作用.东南区域(MPL、YHHB和TXHB)NOx排放相对较低, 对O3的消耗作用较少, 再加上风向湘潭和株洲等区域O3及其前体物传输作用的影响[24], 使得长沙市东南区域O3浓度较高.
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(a)、(b)和(c)分别表示气象校正前、后及气象贡献的O3浓度 图 4 2018~2020气象校正前、后及气象贡献的O3浓度年际值空间分布整体状况 Fig. 4 Spatial distribution of ozone annual concentration before and after meteorological adjustment and meteorological impacts from 2018 to 2020 |
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图 5 2018~2020年NOx浓度年际值空间分布整体状况 Fig. 5 Overall spatial distributions of NOx annual average from 2018 to 2020 |
气象校正之后, O3浓度高低值空间分布发生了变化, 高值和低值分别处于西部和东部区域[图 4(b)], 气象主要影响的为东部区域[图 4(c)], 这主要是因为东部区域前体物排放相对较多, 由于O3是其前体物光化学反应的产物, 其浓度累积受气象作用的影响, 在O3前体物排放较多的区域, 气象对O3的影响程度越大[33, 34].
2.2 2018~2020年本地前体物光化学生成和外围传输影响的时空演化特征 2.2.1 本地前体物排放和外围传输影响的识别和量化气象校正去除了气象波动对O3趋势变化的影响, 得到的O3浓度时间序列反映的是前体物排放相对贡献的趋势变化, 由于其是本地前体物光化学生成和外围传输影响作用的叠加结果, 本文利用EOF+APCs模型对两者进行识别和量化.最终保留了3个因子, 共计解释了原始变量81%的方差解释比(图 6), 第一因子载荷值的大小范围为0.30~0.33 [图 6(a)], 方差解释比为72%.大小较为一致的载荷值表明, 该因子对不同站点的影响状况具有一定的共性, 推断其为在大尺度风的作用下外围传输的影响.第二因子和第三因子载荷在空间上分别呈现出东西和南北方位正负值不同的差异[图 6(b)和6(c)], 说明在同一时间内, 这两个因子对不同区域的影响状况截然相反, 这是因为, 一方面, 本地范围内O3生成机制存在差异, 本地排放的前体物对排放区域附近和下风向的影响状况有所不同, 另一方面, 本地范围内O3污染的传输会使得上风向O3浓度降低, 下风向浓度升高, 因此将具有这种载荷值属性的因子归为本地前体物排放的影响.研究过程中, 本地前体物排放的相对贡献为原始数据与外围传输贡献的差值[21, 24, 35].
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(a)、(b)和(c)分别表示第一、第二和第三因子 图 6 EOF模型不同因子载荷值大小空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of different principal components loadings of EOF |
本地前体物排放和外围传输影响年际值整体趋势变化及其空间分布如图 7和图 8所示.整体上, 随着时间变化, 本地前体物排放的影响则呈现先上升后下降的趋势, 外围传输的影响则逐年下降.具体地, 2018~2019年时间段本地影响增加了3.7 μg·m-3, 外围传输下降了4 μg·m-3, 2019~2020年时间段, 两者均呈现出下降的趋势.结合2.1.1节研究结果可推断出, 2018~2019年导致O3浓度上升的关键驱动因素为气象和本地前体物排放的影响, 外围传输在一定程度上抑制了O3浓度的上升, 否则长沙市2019年O3浓度将会更高.2019~2020年O3浓度降低则是气象、本地前体物排放和外围传输影响作用均有所减弱的结果.
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图 7 2018~2020年长沙市本地前体物排放和外围传输相对贡献年际值整体趋势变化 Fig. 7 Variations in local and nonlocal annual impacts of Changsha from 2018 to 2020 |
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(a)和(b)分别表示本地前体物排放和外围传输 图 8 2018~2020年本地前体物排放和外围传输对长沙市不同站点相对贡献年际值空间分布整体状况 Fig. 8 Spatial distribution of local and nonlocal impact averages from 2018 to 2020 on different sites of Changsha |
空间上, 对不同站点来说, 本地前体物排放对长沙市北部的沙坪(SP)站点影响最大, 而对中部区域的影响相对较小[图 8(a)].这是因为O3高值期间湖南省主导风向为偏南风[24], 南部和中部的O3在风的作用下发生传输作用使得下风向污染浓度升高.另外, 由于SP站点附近植被覆盖量较多, 天然源排放量较大, 使得该区域O3生成机制向过渡区或NOx控制区转变, 上风向中部NOx的传输对下风向SP站点的O3生成产生促进作用.外围传输影响大小的空间分布与本地前体物相反[图 8(b)], 体现在高值集中在长沙市的南部区域, 低值集中在北部, 这很可能是因为长沙南部的株洲、湘潭和衡阳等站点O3浓度较高, 在偏南风作用下, 上风向高浓度O3最先影响长沙市南部区域, 使得南部区域O3浓度较高[24], 因此长沙市南部区域O3污染的防控需要考虑外围传输的影响.
2.2.3 2018~2020年长沙市不同站点臭氧污染影响因素趋势变化为了更好地分析2018~2020年O3污染趋势变化原因, 对2018~2019年和2019~2020年气象校正前后、气象影响、本地前体物排放和外围传输相对贡献分别进行了差值运算, 结果如图 9所示.2018~2019年时间段, 气象校正之前大部分站点O3浓度呈现上升的趋势[图 9(a-1)], 去除气象波动的影响之后, 前体物排放对长沙市东北区域O3污染的影响作用增强, 对中部和西南区域影响作用降低[图 9(a-2)], 这主要是本地前体物排放影响的原因[图 9(a-4)].长沙市O3生成机制整体处于VOCs控制区(如2.1.2节所述), 东北区域植被覆盖较多, 在2019年高温等气象条件影响下, 天然源的排放增多, 导致光化学反应速度升高, O3浓度增加.南部区域影响下NOx排放量上升[图 10(a)], 增加了对O3的消耗, 使得南部区域O3浓度降低.与2018年相比, 2019年的气象条件对长沙市不同站点O3浓度的影响均呈现增加的趋势[图 9(a-3)], 这主要是2019年温度和辐射相对较高, 降雨少, 湿度和云量等气象条件不利于O3浓度的下降导致.于此同时, 2019年9月风速减弱, 导致外围传输对长沙市整个区域的影响作用减小[36] [图 9(a-5)].
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a和b分别为2018~2019年和2019~2020状况, 1~5分别表示气象校正前、气象校正后、气象影响、本地前体物排放和外围传输的年际差 图 9 2018~2020年气象校正前后、气象影响、本地前体物排放和外围传输相对贡献的年际差值空间分布 Fig. 9 Spatial distribution of the difference in ozone concentration before and after meteorological adjustment, meteorological effects and nonlocal and local emissions from 2018 to 2019 and from 2019 to 2020 |
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(a)和(b)分别表示2018~2019年和2019~2020年NOx浓度变化 图 10 2018~2020年NOx浓度年际值变化空间分布 Fig. 10 Spatial distribution of NOx annual variations from 2018 to 2019 and from 2019 to 2020 |
与2018~2019年不同的是, 2019~2020年时间段, 不同站点O3浓度均呈现下降的趋势[图 9(b-1)], 以HNSD站点下降幅度最高为39.7 μg·m-3.在此期间前体物排放整体影响的变化较小[图 9(b-2)], 约为-5.5 μg·m-3.进一步分析发现气象条件是导致2020年O3浓度降低的关键驱动因素[图 9(b-3)], 其对不同站点的影响为-16.7~-9.7 μg·m-3.从图 9(b-4)可知, 本地前体物排放对长沙市南部和北部区域影响作用分别呈现增强和减弱的趋势, 这很可能是因为2020年南部NOx排放量减少[图 10(b)], 使得对O3的滴定作用减弱, 导致O3浓度升高.在气象条件影响下, 北部区域天然源排放量的下降对O3的促进作用降低, 使得O3浓度降低.相对于2019年, 2020年不利的气象条件变得缓和, 使得长沙市周围各城市站点O3浓度均呈现下降的趋势[24], 进而使得外围传输对长沙市整个区域影响作用减弱[图 9(b-5)].
基于以上研究结果可知, 在不同时间段和不同区域, O3污染趋势变化的原因和关键影响因素有较大差异, O3污染防控需要在厘清O3生成机制的基础上, 结合气象条件、本地光化学生成和外围传输影响状况的差异采取适宜的控制方案.对于长沙市来说, 在O3生成机制以VOCs控制为主的情况下, 在对NOx进行控制的同时, 需要加强VOCs的控制以降低NOx减少导致的O3浓度的增加, 同时需要加强与周边城市的区域联防联控以降低外围传输的影响.
3 结论(1) 整体上, 对长沙市来说, 在2018~2020年期间短期范围内, O3超标事件是在前体物影响较高的前提下不利的气象条件诱发所致.在年际变化上, 前体物排放对O3浓度的影响均呈现下降的趋势, 气象条件和本地前体物排放是导致2019年O3浓度升高的驱动因素, 2020年O3浓度下降的原因是气象、本地前体物排放和外围传输影响均有所降低的结果.
(2) 在空间上, 受前体物排放水平和O3生成机制的影响, 长沙市O3高值集中在东南区域, 低值处于中部区域.气象条件、本地前体物排放和外围传输主要影响的区域分别为长沙市东部、北部和南部区域.
(3) 2018~2019年不利的气象条件使得整个区域O3浓度上升, 本地前体物排放对长沙市南部和北部的影响分别呈现减小和增强的趋势.2019~2020年, 气象条件的影响作用减弱, 本地前体物排放的变化分别使得长沙市南部和北部O3浓度上升和下降.在2018~2020年期间, 外围传输的影响作用持续减弱.
| [1] | Liu H, Liu S, Xue B R, et al. Ground-level ozone pollution and its health impacts in China[J]. Atmospheric Environment, 2018, 173: 223-230. DOI:10.1016/j.atmosenv.2017.11.014 |
| [2] | Fan H, Zhao C F, Yang Y K. A comprehensive analysis of the spatio-temporal variation of urban air pollution in China during 2014-2018[J]. Atmospheric Environment, 2020, 220. DOI:10.1016/j.atmosenv.2019.117066 |
| [3] | 中华人民共和国生态环境部. 2019中国生态环境状况公报[EB/OL]. https://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/zghjzkgb/202006/P020200602509464172096.pdf, 2020-06-02. |
| [4] | Mousavinezhad S, Choi Y, Pouyaei A, et al. A comprehensive investigation of surface ozone pollution in China, 2015-2019: separating the contributions from meteorology and precursor emissions[J]. Atmospheric Research, 2021, 257. DOI:10.1016/j.atmosres.2021.105599 |
| [5] | Guan Y, Xiao Y, Wang Y M, et al. Assessing the health impacts attributable to PM2.5 and ozone pollution in 338 Chinese cities from 2015 to 2020[J]. Environmental Pollution, 2021, 287. DOI:10.1016/j.envpol.2021.117623 |
| [6] |
李光耀, 陈强, 郭文凯, 等. 基于正交试验的臭氧及其前体物的非线性响应及控制方案[J]. 环境科学, 2021, 42(2): 616-623. Li G Y, Chen Q, Guo W K, et al. Nonlinear response characteristics and control scheme for ozone and its precursors based on orthogonal experimental methods[J]. Environmental Science, 2021, 42(2): 616-623. |
| [7] | Sillman S. The relation between ozone, NOx and hydrocarbons in urban and polluted rural environments[J]. Atmospheric Environment, 1999, 33(12): 1821-1845. DOI:10.1016/S1352-2310(98)00345-8 |
| [8] | Liu P F, Song H Q, Wang T H, et al. Effects of meteorological conditions and anthropogenic precursors on ground-level ozone concentrations in Chinese cities[J]. Environmental Pollution, 2020, 262. DOI:10.1016/j.envpol.2020.114366 |
| [9] | Zhao W, Fan S J, Guo H, et al. Assessing the impact of local meteorological variables on surface ozone in Hong Kong during 2000-2015 using quantile and multiple line regression models[J]. Atmospheric Environment, 2016, 144: 182-193. DOI:10.1016/j.atmosenv.2016.08.077 |
| [10] |
伍永康, 陈伟华, 颜丰华, 等. 不同传输通道下珠江三角洲臭氧与前体物非线性响应关系[J]. 环境科学, 2022, 43(1): 160-169. Wu Y K, Chen W H, Yan F H, et al. Nonlinear response relationship between ozone and precursor emissions in the Pearl River Delta region under different transmission channels[J]. Environmental Science, 2022, 43(1): 160-169. |
| [11] | Godowitch J M, Gilliland A B, Draxler R R, et al. Modeling assessment of point source NOx emission reductions on ozone air quality in the eastern United States[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(1): 87-100. DOI:10.1016/j.atmosenv.2007.09.032 |
| [12] | Foley K M, Hogrefe C, Pouliot G, et al. Dynamic evaluation of CMAQ part Ⅰ: separating the effects of changing emissions and changing meteorology on ozone levels between 2002 and 2005 in the eastern US[J]. Atmospheric Environment, 2015, 103: 247-255. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.12.038 |
| [13] | Sun L, Xue L K, Wang Y H, et al. Impacts of meteorology and emissions on summertime surface ozone increases over central eastern China between 2003 and 2015[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(3): 1455-1469. DOI:10.5194/acp-19-1455-2019 |
| [14] | Zheng J Y, Swall J L, Cox W M, et al. Interannual variation in meteorologically adjusted ozone levels in the eastern United States: a comparison of two approaches[J]. Atmospheric Environment, 2007, 41(4): 705-716. DOI:10.1016/j.atmosenv.2006.09.010 |
| [15] |
吴琳, 薛丽坤, 王文兴. 基于观测的臭氧污染研究方法[J]. 地球环境学报, 2017, 8(6): 479-491. Wu L, Xue L K, Wang W X. Review on the observation-based methods for ozone air pollution research[J]. Journal of Earth Environment, 2017, 8(6): 479-491. |
| [16] |
黄小刚, 邵天杰, 赵景波, 等. 基于GAM模型的西安市O3浓度影响因素解析[J]. 环境科学, 2020, 41(4): 1535-1543. Huang X G, Shao T J, Zhao J B, et al. Influencing factors of ozone concentration in Xi'an based on generalized additive models[J]. Environmental Science, 2020, 41(4): 1535-1543. |
| [17] | Gao S, Bai Z P, Liang S, et al. Simulation of surface ozone over Hebei province, China using Kolmogorov-Zurbenko and artificial neural network (KZ-ANN) combined model[J]. Atmospheric Environment, 2021, 261. DOI:10.1016/j.atmosenv.2021.118599 |
| [18] | Cifuentes F, Gálvez A, González C M, et al. Hourly ozone and PM2.5prediction using meteorological data-alternatives for cities with limited pollutant information[J]. Aerosol and Air Quality Research, 2021, 21(9). DOI:10.4209/AAQR.200471 |
| [19] | Gao D, Xie M, Liu J, et al. Ozone variability induced by synoptic weather patterns in warm seasons of 2014-2018 over the Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2021, 21(8): 5847-5864. DOI:10.5194/acp-21-5847-2021 |
| [20] | 中华人民共和国生态环境部. 环境空气臭氧污染来源解析技术指南(试行)[EB/OL]. https://www.mee.gov.cn/xxgk2018/xxgk/xxgk06/201807/W020180926550435480461.pdf, 2018-07-03. |
| [21] | Yang L F, Luo H H, Yuan Z B, et al. Quantitative impacts of meteorology and precursor emission changes on the long-term trend of ambient ozone over the Pearl River Delta, China, and implications for ozone control strategy[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(20): 12901-12916. DOI:10.5194/acp-19-12901-2019 |
| [22] | 亚洲清洁空气中心. 大气中国2021: 中国大气污染防治进程[EB/OL]. http://www.allaboutair.cn/a/reports/2021/1027/622.html, 2021-10-27. |
| [23] | 中华人民共和国生态环境部. 清风漫卷白云飞——长沙打赢蓝天保卫战综述[EB/OL]. https://www.mee.gov.cn/ywdt/dfnews/202009/t20200908_797383.shtml, 2020-09-08. |
| [24] |
刘妍妍, 杨雷峰, 谢丹平, 等. 湖南省臭氧污染基本特征分析及长期趋势变化主控因素识别[J]. 环境科学, 2022, 43(3): 1246-1255. Liu Y Y, Yang L F, Xie D P, et al. Analysis of ozone pollution spatio-temporal evolution characteristics and identification of its long-term variation driving factor over Hunan province[J]. Environmental Science, 2022, 43(3): 1246-1255. |
| [25] | 张远航, 郑君瑜. 中国大气臭氧污染防治蓝皮书(2020年)[EB/OL]. http://img74.hbzhan.com/4/20201016/637384586133551705645.pdf, 2020-03-20. |
| [26] | Berlin S R, Langford A O, Estes M, et al. Magnitude, decadal changes, and impact of regional background ozone transported into the greater Houston, Texas, area[J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(24): 13985-13992. |
| [27] | Guo H, Wang T, Louie P K K. Source apportionment of ambient non-methane hydrocarbons in Hong Kong: application of a principal component analysis/absolute principal component scores (PCA/APCS) receptor model[J]. Environmental Pollution, 2004, 129(3): 489-498. DOI:10.1016/j.envpol.2003.11.006 |
| [28] |
高东峰, 张远航, 曹永强. 应用OBM模型研究广州臭氧的生成过程[J]. 环境科学研究, 2007, 20(1): 47-51. Gao D F, Zhang Y H, Cao Y Q. Process analysis of ozone formation in Guangzhou: application of observation based model[J]. Research of Environmental Sciences, 2007, 20(1): 47-51. |
| [29] | Cardelino C A, Chameides W L. An observation-based model for analyzing ozone precursor relationships in the urban atmosphere[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 1995, 45(3): 161-180. |
| [30] |
罗恢泓, 袁自冰, 郑君瑜, 等. 上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究[J]. 环境科学学报, 2019, 39(1): 154-168. Luo H H, Yuan Z B, Zheng J Y, et al. Spatio-temporal variation of summertime ozone formation mechanism in Shanghai and its impact factors[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(1): 154-168. |
| [31] | 中国气象局. 2019中国气候公报[EB/OL]. http://zwgk.cma.gov.cn/zfxxgk/gknr/qxbg/202102/P020210224554207380732.pdf, 2020-02-25. |
| [32] | 中国气象局. 2020中国气候公报[EB/OL]. http://www.cma.gov.cn/zfxxgk/gknr/qxbg/202104/P020210406329803273684.pdf, 2021-02-09. |
| [33] | Wang Y P, Yu C, Tao J H, et al. Spatio-temporal characteristics of tropospheric ozone and its precursors in Guangxi, South China[J]. Atmosphere, 2018, 9(9). DOI:10.3390/atmos9090355 |
| [34] | Seo J, Youn D, Kim J Y, et al. Extensive spatiotemporal analyses of surface ozone and related meteorological variables in South Korea for the period 1999-2010[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014, 14(12): 6395-6415. DOI:10.5194/acp-14-6395-2014 |
| [35] |
梁昱, 刘禹含, 王红丽, 等. 基于主成分分析的上海春季近地面臭氧污染区域性特征研究[J]. 环境科学学报, 2018, 38(10): 3807-3815. Liang Y, Liu Y H, Wang H L, et al. Regional characteristics of ground-level ozone in Shanghai based on PCA analysis[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(10): 3807-3815. |
| [36] | 中国气象网. 国家气象科学数据中心[EB/OL]. http://data.cma.cn/data/detail/dataCode/A.0012.0001.html, 2021-07-02. |