2023, Vol. 44
2. 中山大学环境科学与工程学院, 广州 510275
2. School of Environmental Science and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China
塑料广泛应用于各个行业和日常生活中, 给人的生产生活带来诸多便利的同时也造成了巨大的塑料污染问题.根据中国物资再生协会统计分析, 2019年全国废塑料产生量为6 300万t, 回收量仅占产生量的30%.废塑料有各种形状和尺寸, 其中直径尺寸小于5 mm的塑料颗粒或塑料碎片被定义为“微塑料”[1].作为当前备受关注的新兴污染物, 微塑料在海洋、河流、土壤和大气, 甚至饮用水中陆续被发现[2~5].
微塑料包括初级微塑料和次级微塑料[6].初级微塑料是指用于护肤品、化妆品、洗涤剂和医疗用品等的塑料微珠, 次级微塑料是由直接暴露在环境中的大块塑料经过风化和光氧化等作用, 破裂分解产生的大量的小塑料碎片[6, 7].微塑料颗粒在塑料加工厂附近的环境中尤为常见, 而洗涤剂或塑料微珠可能存在于工业和生活污水中, 它们可通过河流和河口进入自然环境.
近十年关于微塑料的研究主要集中在海洋环境中[6, 8], 但淡水环境中的微塑料污染同样不容小觑.有研究发现, 水环境中微塑料丰度自水库、河流、河口区、海岸和海洋依次降低, 说明内陆水体是微塑料从陆地向海洋环境迁移的重要途径[9].微塑料可以有效地保留在河流中, 更少流入海洋, 有淡水环境中的微塑料浓度远高于海洋环境[10].另外, 由于微塑料本身具有尺寸小、比表面大和疏水性强等特点, 有较强的吸附性和迁移能力, 被认为是环境中许多污染物的理想载体[11].目前, 在鄱阳湖等淡水水体中已经发现了微塑料和重金属的吸附积累现象, 对水生生物存在潜在风险[12~14].重金属是淡水生态系统的重要污染物, 这两种污染物之间的相互作用可能对水生生态系统安全造成严重的威胁[5, 15, 16].在淡水环境中, 微塑料可能作为载体对重金属产生吸附、富集和迁移作用, 随着微塑料的迁移[17], 负载着重金属的微塑料可能被释放到新的地点, 甚至在传递到生物体内[18~20].本文中将微塑料的这种环境行为定义为“木马效应”.
近年来关于微塑料的污染问题得到了广泛关注, 表 1借助CiteSpace软件对微塑料的综述类文献进行了关键词计量研究, 对相关的关键词及其相关年份等进行了深入分析, 结果显示近年来学者们对于微塑料对海洋类生物产生的毒性以及微塑料产生的污染关注较多.图 1为CiteSpace软件生成的中国知网关于微塑料的关键词时间线谱图, 将关键词划分为10个类别, 其中展示了10个类别中每个关键词的发展情况.其中上方年份为关键词首次出现的年份, 根据时间线可看出关于微塑料研究的发展历程.结合图 1和表 1可得到以下结论：①目前关于微塑料的研究在主要集中于海洋环境与土壤环境, 关于淡水环境中微塑料与重金属的联合作用是一个空白领域; ②现有研究主要停留在实验室模拟环境条件, 真实环境下的研究相对匮乏; ③由于海洋生物会携带微塑料进入到生物链, 危害人体健康, 因此目前关于微塑料对海洋生物造成的污染研究热度较高.结合现有研究进度, 本篇综述着重分析淡水环境下的微塑料与重金属的木马效应及作用机制, 旨在为有效降低微塑料与重金属在淡水环境中的生态风险和对人类健康的影响提供支持.
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表 1 网站Web of Science以微塑料为关键词的综述类文献中被引次数最多的7个关键词 Table 1 Top seven most cited keywords in the review literature with microplastics as the key words on the "Web of Science" website |
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图 1 中国知网近5年以微塑料为关键词的综述关键词热度 Fig. 1 Review on microplastics in China National Knowledge Infrastructure in the past five years |
通过查阅ISI Web of Knowledge(http://apps.webofknowledge.com)等网站, 以“微塑料”和“重金属”为关键词进行检索, 仅能获得9篇关于微塑料的综述.其中, Bradney等[21]和Brewer等[22]主要论述了微塑料对人类健康的潜在威胁; Cheng等[23]介绍了微塑料在环境、能源及健康方面的应用; 关于微塑料的风险性评估也是研究热度较高的方向, 例如Deidda等[24]分析了微塑料对无脊椎动物的毒性, Zhang[25]主要针对微塑料作为一种吸附剂的潜在利用性研究.综上, 目前关于微塑料与重金属木马效应和作用机制的课题还没有全面和系统的研究综述.本文结合国内外研究现状, 着重论述了淡水环境中微塑料与重金属的木马效应和作用机制.淡水环境中微塑料和重金属是重要的污染物, 淡水环境关乎取水水源安全, 本文着眼于淡水环境中微塑料对重金属的特洛伊木马效应, 从淡水环境中微塑料的来源与分布、微塑料对重金属的富集作用、微塑料与重金属木马效应对其共同迁移行为的影响以及微塑料和重金属木马效应的生物影响这4个方面进行总结.
1 淡水环境中微塑料的来源与分布 1.1 淡水环境中微塑料的来源淡水环境主要包括河流、湖泊和地下水体等水环境[26].2017年, 世界范围内将塑料垃圾带入海洋的前20条河流中, 我国有7条分别是长江、西江、黄浦江、东江、珠江、汉江和淡水河[27](见表 2).可以看出, 我国是塑料排放大国, 但关于河流中微塑料的治理却相对匮乏.我国河流中微塑料的来源主要是来自污水厂的出水.一方面, 我国污水处理厂对微塑料的去除率不高; 另一方面, 由于污水处理厂本身的出水总量大, 即使去除率提高, 由于出水量基数大仍旧会排放大量的微塑料颗粒到河流中.污水处理厂是微塑料的处理点, 同时也可能是微塑料的排放点.有研究表明, 污水处理厂的二级处理工艺能截留95%以上的微塑料, 饮用水厂能去除99%的微塑料[28, 29].在国内, 位于广州的污水处理厂对微塑料的去除率均值为44.3%, 远低于国外[30].因为目前污水处理厂的工艺并不是为了去除微塑料而设计的, 所以污水处理厂出水和沉淀污泥仍含有一定量的微塑料[31], Li等[32]的研究表明, 污水处理后污泥中微塑料对金属污染物吸附能力有可能增强.Mintenig等[33]预计每个污水处理厂的塑料颗粒和纤维每年总排放量为9×107~4×109个, 数量庞大, 由于不断排放大量处理后的污水, 外运大量污泥, 即使是工艺先进的污水处理厂, 也很可能成为微塑料进入淡水环境的重要来源[34].鉴于微塑料的强大危害, 可以将微塑料作为污水处理厂出水的一项排放指标, 在处理工艺方面做出相应的调整, 这样就可以有效减少淡水环境中微塑料的来源.当前过滤(砂滤、轮盘过滤器)仍是处理微塑料最经济、最直接有效的手段[35], 这是一条从根本减少淡水环境中微塑料的措施.近期有学者研究发现污水处理厂的中试规模超滤系统的耦合效应及三级处理的先进技术可大幅去除废水中的微塑料污染[36].北美五大湖泊中微塑料的研究发现丰度大于105个·km-2[37], 同时, 在中国的洞庭湖、鄱阳湖、洪湖和太湖等湖泊也发现微塑料的丰度高达103~104个·m-3[37~40], 即使在人迹罕至的青藏高原湖泊中也发现高达105个·km-2[41].这些微塑料主要是源于人类日常使用的塑料制品、大气传输或洗涤废水进入湖泊等, 致使湖泊中含有较大量级的微塑料丰度[40].然而, Meijer等[26]通过模型预测排放微塑料排名前50的河流, 发现菲律宾的帕西格河现在是海洋微塑料污染最严重的河流, 超过1 000条河流占全球河流塑料排放量的80%, 且模型预测的微塑料排放量排名前的河流与2017年Lebreton等[27]实际调研河流微塑料排放量排名存在一定的差异, 这可能是由于理论预测不能全面地考虑实际情况造成的, 但理论预测一定程度也能为全球进一步加强海洋及河流微塑料污染提供参考信息.
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表 2 将塑料垃圾带入海洋的前20条河流1) Table 2 Top 20 rivers carrying plastic waste to the ocean |
关于地下水中微塑料的来源研究较为缺乏, 目前学者们对海水环境的关注度较高, 对地下水的研究相对匮乏.已被证实地下水中存在微塑料, 微塑料进入地下水体的方式有多种, 一般认为土壤中微塑料的垂直迁移以及地表水和地下水交换是地下水体中微塑料的重要来源.其次, 微塑料体积小, 土壤中的某些生物(蚯蚓)活动也可能导致微塑料通过土壤或某些生物洞穴进入土壤深层, 从而侵入地下水体.此外, Re[42]提出了一种潜在的微塑料迁移机制, 工业工程和污水处理厂的出水一般排放在河流系统中, 在失去补给地下水水流的情况下, 通过地表水的相互作用进入地下水环境, 也有少部分直接将受污染水体注入地下水系统.
1.2 淡水环境中微塑料的分布在家庭生活和企业生产过程中, 污水处理厂对微塑料的处理效率还有待提高, 其排放水中的微塑料丰度仍处于较高水平, 废塑料容易被直接排放到陆地或内陆水体, 因而淡水通常比海水更接近塑料来源, 可能积累更多的微塑料.罗文雅[43]的研究表明, 淡水水域中微塑料丰度(1 800~2 400 n ·m-3)明显高于河口及近海水域(900 n ·m-3), 微塑料很可能从城市河网向海洋汇集.徐慧韬[44]的研究发现, 浙江省主要入海河流的微塑料检出率为100%.在Lin等[30]的研究中, 珠江流域的微塑料污染情况同样严重, 最高丰度达到了7 924 n ·m-3.当前, 越来越多的学者在河流、湖泊、水库、地下水环境[45]和污水处理厂进出水[29, 30, 46], 甚至在居民饮用水中也发现了微塑料[47, 48], 表明微塑料广泛存在于淡水环境中.
如表 3所示, 微塑料在内陆水体中的分布十分广泛且不受区域限制, 丰度和类型各不相同, 且受多种因素影响.有研究表明靠近城市或人类聚居地和工农业用途用地的水体受到微塑料污染较为严重[43, 49].Wang等[49]调查发现武汉市湖泊中微塑料丰度最高的北湖和黄子湖位于武汉市中心居民区, Yin等[37]调查发现长沙市中心旅游景点跃进湖测得的微塑料丰度最高, 湖泊微塑料丰度与离城市中心的距离呈负相关.罗文雅[43]调查发现上海崇明岛农田区中水样的微塑料平均丰度比风景区高出57%, 浙江省纺织工业区内河道的表层水体和沉积物微塑料丰度分别高达2 100~71 000 n ·m-3和16.7~1 323.3 n ·kg-1, 污染尤其集中在纺织厂密集度高的区域, 说明生产活动是淡水环境微塑料污染的主要来源之一.墨西哥萨瓦潘河和阿托亚克河由于污水处理厂的影响, 微塑料丰度保持较高的水平[50], McCormick等[51]调查发现芝加哥河污水处理厂下游的塑料纤维增加了10倍, 污水处理厂附近的淡水生态系统受到了严峻的挑战.总的来说, 微塑料的分布受多种因素影响, 其中人口密度、区域用地类型和水文环境等是影响微塑料丰度的主要因素.
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表 3 部分内陆水体微塑料丰度及类型1) Table 3 Microplastics abundance and types in some inland waters |
如表 3所示, 在内陆水体中发现的微塑料种类大多数为PE、PP和PS, 类型大多数为微纤维、碎片和薄膜.聚乙烯和聚丙烯都是常见的进入淡水系统的原生微塑料, 主要来源包括纺织品、个人护理产品和工业原材料等[52], 纺织品洗涤过程中会排放成千上万个微纤维, 且直径一般小于100 μm.性质各具差异的微塑料进入淡水环境后, 容易在水环境中发生漂浮和迁移, 与重金属等污染物结合, 进而造成潜在性的危害.不同水体和不同水环境中微塑料的丰度、种类是不一样的, 所以微塑料的性质也会存在有一定差异, 因此知晓水体中微塑料的分布是进行本研究的一个前提条件.
2 淡水环境中微塑料与重金属的富集作用 2.1 微塑料对重金属的富集研究现状目前矿山开采、垃圾填埋和工业废水排放等造成了严峻的重金属污染问题, 重金属在淡水环境中广泛存在[57].微塑料自身具有尺寸小和比表面积大疏水性强等特点, 有较强的吸附性和迁移能力.可利用微塑料的自身性质特点吸附水中的重金属, 海洋环境中微塑料对重金属的吸附行为已经被广泛报道.与海洋环境相似, 在淡水中也观察到微塑料表面吸附的重金属, 目前已有多种重金属在微塑料中被鉴定出来.表 4为部分淡水中微塑料对重金属的富集情况, 受到背景值的影响, 淡水环境中微塑料对重金属的富集甚至可达几万μg ·g-1[58].
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表 4 淡水中微塑料对重金属的富集情况 Table 4 Enrichment of heavy metals by microplastics in fresh water |
微塑料能积累周围环境中的重金属, 表面富集的重金属种类和浓度由周围环境主导.在乌梁素海的微塑料表面检测出了稀土元素, 如铈和镧, 这主要是由于乌梁素海地区矿区生产废水倾倒入湖, 导致了稀土元素与微塑料的结合[60].李文华等[12]研究发现在鄱阳湖收集的微塑料表面均吸附了铜、铅、锌、铬和镉等重金属, 且水体沉积物的重金属与微塑料的数量含量普遍存在正相关效应, 水体沉积物中的高浓度重金属可能一部分由微塑料富集.Wang等[58]研究发现北江沿岸沉积物中的微塑料对镍、镉、铅、铜和锌等重金属有不同程度的富集, 这些重金属一部分来自于作为添加剂的固有负载, 另一部分是从周围环境中所积累的, 在微塑料检测到的重金属浓度均高于微塑料所在的沉积物背景值, 微塑料上浓度较高的金属元素在沉积物中含量也相对较多.因此, 微塑料是水体沉积物中富集重金属的重要载体.然而, 在Ta等[61]对湄公河表层水体研究中, 与Cr和Ni相比, Cu和Pb在微塑料表面的吸附量更高, 与河水背景值不相对应, 这可能是因为微塑料对重金属富集受多因素影响, 对不同重金属的吸附能力不同[62].
2.2 微塑料对重金属富集的影响因素微塑料对重金属的吸附能力主要受到微塑料的自身性质(种类、表面积、老化与官能团)、重金属离子性质(种类、浓度)和环境因素(pH、离子强度)的影响[62, 63].
2.2.1 微塑料自身性质的影响微塑料对重金属的吸附作用根据微塑料的类型、尺寸大小和表面性质的不同而不同.不同微塑料对同种重金属吸附能力不同[64], Godoy等[65]总结了PE、PP、PS和PVC这4种微塑料对大部分重金属有较高的亲和力, 但吸附能力各不相同.Lin等[66]考察了3种微塑料对Pb的吸附能力, PVC、PE和PS的最大吸附量分别为483.1、416.7和128.5 μg ·g-1, 吸附速率则是PS最大, PVC最小.表面性质如表面形貌、孔隙率和官能团等是影响吸附的重要因素[67, 68], 微塑料的比表面积、孔隙率和吸附能力之间存在正相关关系, 有研究表明表面粗糙的微塑料比光滑的微塑料更容易吸附重金属[65, 69].
老化微塑料和纳米级微塑料对淡水中重金属的去向和迁移有重要影响.在自然环境中微塑料会经历各种老化过程, 转化为老化微塑料, 与未经处理的原始微塑料相比, 风化、紫外辐射和氧化等处理后的老化微塑料对重金属的吸附能力更强.微塑料经过老化处理后, 表面会形成粗糙、裂纹, 不仅比表面积增大, 而且能与金属离子络合的含氧官能团含量显著增加, 随着老化时间的延长, 老化微塑料对Cu、Zn和Cd的吸附能力不断增强[55, 70, 71].王琼杰等[72]研究发现单一体系下, 相同老化条件下的PP和PE对Cu的吸附量要大于Zn.同时, 微塑料在环境中还可能不断破碎变小, 进一步转化为纳米塑料, Davranche等[73]通过实验发现纳米塑料能吸附97%的Pb, 塑料碎片的纳米级尺寸可以使它们成为金属的潜在有效载体.自然条件下微塑料的种类、表面性质和老化时间等都会影响与重金属的相互作用, 探究微塑料在淡水环境中与重金属联合的最佳状态, 从而更好地与重金属联合, 降低微塑料与重金属在淡水环境中的生态风险和对人类健康的影响.
2.2.2 重金属离子性质的影响同种微塑料对不同重金属的吸附能力不同, Zou等[74]研究发现Pb在PVC微塑料上的吸附比Cd和Cu更多.Guan等[75]强调了PS微塑料可吸附Co、Ni、Cu、Zn、Cd和Ag离子, 并且对不同的金属离子具有不同的吸附容量.Turner等[62]比较了相同时间下PE微球对不同重金属的吸附率, 其中Pb、Hg和Ag最大, Co、Cd和Cr最小.
自然环境中微塑料对重金属的富集是一个缓慢长期的过程, 在长期实验中没有一种微塑料能对所有金属达到吸附饱和[76, 77], 这可能是因为多种重金属共存时, 不同重金属离子在微塑料表面形成了竞争吸附, 影响微塑料对不同重金属的吸附能力[78].高丰蕾等[79]研究发现, 当溶液中铅离子和铜离子共存时, 微塑料对Pb的吸附量低于单一铅离子溶液, 这表明共存离子间发生了竞争性吸附.王琼杰等[72]建立了铜离子和锌离子的复合体系, 发现复合体系微塑料所吸收的金属离子浓度低于单一体系, 这表明复合体系中存在竞争吸附作用.
2.2.3 环境因素的影响微塑料对重金属的富集过程很容易受到其他环境介质的影响.Turner等[62]研究发现, 随着pH值增大, 聚乙烯微塑料对Cd、Co、Ni和Pb的吸附增加, 对Cr的吸附减少, 对Cu相对不变[80].随着离子强度增大, 聚乙烯微塑料对Cd、Co和Ni的吸附能力下降, 而对Cr的吸附能力上升, 对Cu和Pb相对不变[80].pH和离子强度变化会影响表面络合、静电相互作用和形成竞争吸附, 从而影响微塑料对重金属的吸附[74, 80, 81].
温度升高通常会增强微塑料对重金属的吸附, Oz等[64]研究发现从25℃升到55℃, 微塑料对Pb的吸附量有所上升, 升高温度通常降低了微塑料的“玻璃性”, 增加了对重金属等污染物的亲和力[1].环境中的某些物质, 如抗生素和腐植酸等也会影响微塑料对重金属的富集[82], Godoy等[65]研究了微塑料在蒸馏水、海水、城市废水和灌溉用水条件下对重金属的吸附效果, 发现废水和灌溉水中的有机物促进了微塑料对Pb和Cr的吸附.
3 淡水环境中微塑料与重金属的木马效应对其共同迁移的影响 3.1 微塑料的团聚行为微塑料在被释放到水环境时会发生团聚, 团聚行为不同于富集行为与迁移行为, 团聚行为主要指微塑料相互之间的一种聚集行为.但微塑料的聚集行为会影响其迁移能力, 一个塑料颗粒的迁移与一群塑料的迁移很明显是不一样的, 欲弄清楚微塑料的迁移行为首当其冲的是研究它的团聚行为.淡水环境中微塑料的颗粒大小、离子强度和离子浓度包括水环境中的pH都会影响水环境中微塑料的团聚行为.
有研究证实, 微塑料在离子浓度NaCl(1~100 mmol ·L-1)和CaCl2(0.1~15 mmol ·L-1)溶液中保持稳定, 随着水环境中离子强度的增加, 微塑料的团聚行为明显增强[83, 84].其原因在于水环境中离子强度增强后, 微塑料颗粒间的双电层受到压缩而变薄, 表面电荷被屏蔽, 微塑料颗粒间的静电排斥力减少, 从而易发生团聚行为.另外, 有些微塑料颗粒表面存在羟基和羧基等官能团, 官能团之间可能会形成某种化学键, 从而使微塑料的团聚行为增强.尤其是微塑料吸附某些有机污染物时, 那么相互之间形成化学键的机会大大增加, 致使团聚行为更加明显.有研究表明[85], 当水环境中的pH值降低时, 即水环境中H+增加时, 微塑料表面的官能团会在H+的作用下发生质子化, 结果使微塑料的亲水性降低从而发生团聚行为; 与此相反, 当水环境中的pH值升高时, 即水环境的OH-增加, 微塑料表面的官能团发生去质子化反应导致表面电负性增加, 微塑料颗粒间的静电排斥力增加而不易发生团聚行为.
3.2 微塑料的迁移行为研究微塑料性质稳定, 且密度低, 进入内陆水体后难以被降解, 可在风力和河流流动等外力作用下进行长时间和长距离的迁移, 最终到达海洋, 如图 2所示.然而, 内陆水体不仅是将微塑料转移至海洋的“传送带”, 而且是发生微塑料迁移和沉降的“存储点”, 保留了大部分的微塑料污染[9, 86].微塑料在水中聚集到一定程度后会发生下沉, 转移到沉积物中长期存在[87].除了直接进入淡水环境, 微塑料还可能因为垃圾渗滤液、农膜和污水处理厂污泥, 或室外塑料制品和涂层表面的磨损, 释放出二次微塑料进入土壤和自然水体, 并进一步迁移渗入地下水中[1].
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图 2 微塑料在自然环境的迁移路径 Fig. 2 Transport path diagram of microplastics in natural environment |
为了进一步理解淡水环境中的微塑料如何发生迁移, 需要将塑料来源、颗粒行为和迁移机制联系起来.已有研究通过实验模拟微塑料在多孔介质中的迁移沉积行为, 由此推测微塑料在自然环境中的迁移机制[86].Tong等[88]研究发现不同尺寸的PS颗粒均能穿透石英砂滤柱[滤后数浓度(c)/滤前数浓度(c0)>0.60], Zhao等[89]研究发现离子强度和流速协同影响PS颗粒的沉积, 在低离子强度、高流速条件下PS颗粒附着效率最小, 具有强的迁移能力.Mao等[90]研究发现PS纳米颗粒的临界混凝浓度(critical coagulation concentration)显著高于水环境中的离子强度, 说明PS纳米颗粒在淡水环境中的团聚率较低.环境因素会影响颗粒的粒径、电荷负性等, 从而改变塑料颗粒的迁移行为.Hou等[91]研究表明PE颗粒在多孔介质中的迁移能力较弱(c/c0=0.06), 加入环境中常见的富里酸会促进PE颗粒的迁移(c/c0=0.10).老化作用可以改变颗粒表面的官能团, 从而增加电荷负性和亲水性, 有利于塑料颗粒的迁移.在Liu等[92]的研究中, PS纳米颗粒在紫外线或O3中暴露老化后, 在饱和多孔介质中的迁移能力显著提高, 尤其是臭氧氧化处理后的PS纳米颗粒(c/c0>0.80).
目前针对微塑料迁移行为的研究主要是使用原生聚苯乙烯微球进行的室内模拟, 由于标准化的原生聚苯乙烯微球在自然环境中很少发现, 可能无法准确反映实际环境.自然环境具有非均匀性和复杂性, 实验室环境具有单一性与稳定性, 不同作用下的微塑料的迁移行为可能存在较大差异, 故目前需加强开展结合实地环境的相关研究, 从而探究出关于微塑料在多种环境下的迁移行为机制.
3.3 微塑料和重金属的共迁移研究在淡水环境中, 微塑料富集重金属的同时, 二者结合发生共迁移.微塑料在内陆水体中迁移, 富集在表面的重金属污染物便随着微塑料转移到沉积物、地下水等, 在各类水体中持久存在, 可能对生态环境造成持久性影响.
微塑料与细菌[93]、生物炭[93, 94]、黏土[95]和抗生素[94, 96]等物质的共迁移研究已被广泛报道, 但还没有特地针对微塑料和重金属离子在环境中共迁移的系统性研究.微塑料和重金属是淡水环境中广泛存在的污染物, 并且存留时间长, 目前也无较好的方法去除吸附重金属的微塑料, 在此背景下应积极探究关于微塑料和重金属的共迁移, 从而降低其生态风险, 改善淡水环境与生态环境.
根据微塑料和其他物质共迁移的研究, 微塑料和重金属的共迁移行为能够更好地预测.Zhao等[96]研究了微塑料和四环素在多孔介质中的共迁移, 在KCl溶液中二者没有显著影响, 在CaCl2溶液中二者显著相互影响了迁移行为, 说明共迁移会受到阳离子类型的影响.Hu等[97]研究了PS纳米颗粒与萘在多孔介质中的共迁移, 发现萘的存在显著降低了PS纳米颗粒的迁移率, 在低离子强度下PS纳米颗粒显著提高了萘的迁移率.Liu等[92, 98]对比老化前后的PS纳米颗粒, 发现PS纳米颗粒老化后增强了与非极性化合物(芘)与极性化合物(4-壬基酚)的结合, 老化能够进一步提高微塑料携带污染物的迁移能力.Luís等[99]的研究结果证明微塑料与铬之间的毒理相互作用, 突出了进一步研究微塑料和其他常见污染物的联合效应的重要性.
Li等[100]研究发现不同粒径的微塑料通过改变铁氧化物的表面性质、空间斥力或改变石英砂上沉积位点等机制, 对铁氧化物在石英砂中的迁移和沉积行为产生了不同的影响.铁氧化物对不同粒径的塑料颗粒行为有着不同的影响, 赤铁矿和针铁矿的存在显著增强了2 μm微塑料的沉积, 纳米颗粒的迁移行为则几乎不变.Cai等[101]研究发现二氧化钛纳米颗粒都会增强微塑料在多孔介质中的沉积, 减少迁移.二氧化钛纳米颗粒存在下, 增加了沉积位点, 与微塑料形成团聚体, 从而影响了微塑料的迁移.以上研究表明, 微塑料有促进金属氧化物运输的潜力, 金属氧化物也可能对微塑料的迁移行为有影响.
有研究也报道了重金属与其他微米或纳米级胶体的共迁移行为, 可为微塑料与重金属的共迁移行为提供借鉴[102, 103].Jiang等[104]曾报道氧化石墨烯能够促进Pb2+和Cd2+在石英砂中的迁移, 而重金属则抑制了氧化石墨烯胶体的迁移.Li等[105]曾报道, 重金属与细菌在迁移时存在吸附作用, 这种相互作用使得在大多数情况下两种物质会互相抑制对方的迁移.Fang等[106]也曾报道, 纳米二氧化钛在迁移过程中能够携带重金属一同穿透土柱, 提高铅的迁移率, 天然有机物的加入可以通过促进纳米二氧化钛的迁移促进铅的迁移.以上研究表明, 在迁移过程中重金属易受其他胶体物质的影响, 同时也会对共存物质的迁移产生影响.
4 微塑料与重金属木马效应的生物影响微塑料在淡水环境中广泛存在, 水生生物容易误食微塑料, 造成累积效应.如图 3所示, 由于微塑料和重金属很难降解, 富集了重金属的微塑料一旦被水生生物摄入体内, 一般难以排出, 延长了有害物质在水生生物肠道的停留时间, 一方面会影响水生生物自身生长, 另一方面可经过食物链的生物放大作用逐级在动物体内成百倍地富集, 最终通过多种途径进入人体引发疾病[81].李文华等[13]在鄱阳湖鱼类鳃部和消化道检测到了微塑料及其表面附着的重金属, 发现微塑料在一定程度上增强了重金属在水生生物体内的累积效应.
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图 3 微塑料与重金属相互作用及联合生态影响 Fig. 3 Interaction and combined ecological effects of microplastics and heavy metals |
微塑料与重金属共存时, 往往加剧了污染物对水生生物的毒性, 二者联合作用主要体现在微塑料可能会增加水生生物摄入重金属的浓度.张明兴等[107]研究发现聚苯乙烯微球的存在显著促进了卤虫对Cu和Cr的摄入和排出.Kim等[108]研究发现了Ni和聚苯乙烯微塑料共存时, 大型溞摄入Ni的量比没有微塑料时更多, 且Ni对大型溞的毒性增强.Huang等[109]研究发现在聚乙烯微塑料存在下, 蚯蚓体内以及蚯蚓周边环境中的Cr浓度增大, 对蚯蚓的生长和繁殖产生不利影响, 包括DNA的损伤.Hou等[91]研究发现微塑料对鲫鱼生长、肝脏损伤和肠道微生物组成的造成影响.
其次, 微塑料在水生生物体内无法消化吸收, 可能会影响水生生物的自身抗性, 例如摄食能力降低和消化系统损伤等, 影响免疫功能, 使得水生生物对重金属污染的抵抗力下降[99, 110].粒径较大的微塑料容易富集在水生生物的腮、肝脏和肠道, 从而影响水生生物的呼吸作用和消化功能.Luís等[99]研究表明微塑料的存在会增强Cd对鰕虎鱼的毒性, 使其摄食能力、生物酶活性显著降低, 导致免疫力下降, 更容易遭受其他污染物的危害.Tong等[94]研究发现PVC、PS和PE这3种微塑料都对铜绿微囊藻的生长有显著抑制作用, 生物酶和细胞膜受到损伤, 释放的藻毒素增加.随着微塑料浓度的增加, 微塑料对小球藻和微囊藻等淡水藻类光合作用的抑制效应越强[111], 增大了藻细胞受重金属胁迫的风险.龚志伟等[112]研究发现, 微塑料表面的微生物群落特征会根据微塑料的种类发生改变, 即微生物的群落构建过程受微塑料影响.Zhou等[113]研究表明巩膜珊瑚的微塑性富集能力具有物种特异性, 适应微塑性污染的物种可能在未来的珊瑚群落中占主导地位[36, 114~116].
综合以上分析, 微塑料会对生物的摄食、生长、发育及繁殖等生命活动造成诸多不利的影响, 对整个生态所带来的健康风险日益令人担忧[117].除此之外, 微塑料还充当“特洛伊木马”的角色, 将重金属等污染物输入或输出活体, 从而进入到食物链, 危及人类健康.微塑料与重金属不仅对生物存在诸多风险, 对整个生态环境也有着潜在威胁, 如何最大程度上降低甚至去除微塑料以及相关结合体, 是目前亟需解决的一个问题.
5 结论(1) 淡水环境中微塑料污染越来越受到全球性的关注, 已有的研究证实了微塑料能够吸附水中的重金属, 并可作为污染物的载体进入生物体内, 随食物链传递.因此, 在现阶段的研究中, 应加强关于微塑料与重金属木马效应及联合作用机制的研究, 找到一种切实可行减少淡水资源中微塑料与重金属污染的方法, 从而有效控制微塑料与重金属污染物沿食物链进入人体, 危害人体健康.
(2) 此外, 为进一步降低微塑料与重金属对生态环境的影响, 必须对微塑料采取控制措施, 生活污水、工业废水以及某些富含微塑料的污水在进行污水处理时需严格控制其出水, 污水处理厂可以在减少城市污水的微塑料污染方面发挥重要作用.同时, 微塑料不易分解且性质稳定, 在淡水环境中微塑料相互之间会发生团聚, 当团聚到一定程度时会发生下沉从而进入土壤和自然水体, 污水处理厂的出水进入河流后, 在外力作用下迁移到海洋.
(3) 因此, 微塑料在土壤、海洋、大气及本综述所探讨的淡水环境都有存在, 是地球上一种普遍存在且面源广的污染物.微塑料的特洛伊木马效应可能会大大促进重金属在环境间传递并进入生物体, 增加危害人类健康以及生态健康的风险.另外, 随着科学的进步与发展, 研究分析微塑料, 微塑料与重金属的木马效应及联合作用对于改善其控制措施具有重要意义.综上所述, 新兴塑料污染物的威胁使这一领域的进展成为一个紧迫的问题, 针对微塑料和重金属等污染物的毒性和迁移效应, 需要进一步开展关于其共同迁移和毒性测试的工作, 以评估其对人类和生态环境的共同影响.
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