2023, Vol. 44
近年来, 由于快速工业化和城市化, 细颗粒物(PM2.5)引起的区域性大气污染事件频发[1].碳氮组分在PM2.5中占有相当大的比重, 对空气质量、区域气候和人体健康方面均有很大影响[2, 3].
基于不同来源碳氮组分的稳定同位素组成(δ13C和δ15N)特征不同, 可对其来源进行定性和定量解析的研究[4~10].例如, Cao等[11]通过δ13C示踪研究发现中国14个主要城市大气PM2.5中碳质组分的主要来源为燃煤和机动车尾气排放, 且北方城市冬季主要受燃煤影响.Li等[12]应用双碳同位素方法解析出北京市夏秋季节PM2.5中碳质组分以生物质源为主, 燃煤源贡献秋季较夏季增加.Fan等[2]分析了华东重污染工业城市徐州PM2.5中总氮的化学成分和潜在来源, 得出与燃烧相关的NOx和NH3排放为氮组分的主要来源.Wang等[13]通过δ15N示踪对比分析重霾期北京城区和青海背景地区PM2.5中氮组分的来源, 发现前者主要来自燃煤和机动车排放, 而后者主要来自生物质燃烧和NH3挥发.Tian等[14]结合δ15N和MixSIAR研究提出控制贵州边界农村地区冬季生物质燃烧产生的氮排放来改善冬季空气质量的结论.Zhou等[15]采用PMF模型、δ15N和混合单粒子拉格朗日综合轨迹(HYSPLIT)模型识别出燃烧和工业排放是合肥市PM2.5的主要氮源, 且氮质气溶胶在正常和轻度污染日主要受本地排放的影响, 而在中度和重度污染日受本地排放和外地输送的共同影响.
黄石市作为我国长江中下游重要的资源型工矿城市, 工业经济规模不断扩大和城市机动车保有量持续增加, 导致大气细颗粒物污染日益加剧.而针对黄石市大气PM2.5的相关研究鲜见报道[16], 需进一步加强对其组分污染来源更精准的识别.基于此, 本研究通过将稳定同位素方法与PMF模型解析结果互补对照和验证补充, 实现黄石市大气PM2.5中碳氮组分污染源的精准解析与量化, 并结合后向气流轨迹分析研究外来潜在源输送对碳氮组分浓度与同位素的影响, 以期为黄石市大气细颗粒物有效防治提供科学依据与技术支持.
1 材料与方法 1.1 样品采集与测定本研究于2018年6月至2019年1月期间在湖北理工学院教学楼顶(30.21°N, 115.03°E)设置采样点(距地面27 m), 监测点位周围交通流量大, 教育和居民商业集中, 属于典型的城区站点.使用大流量采样器(TH-150F, 武汉天虹)连续23.5 h采集PM2.5样品于石英纤维滤膜(203 mm×254 mm, 英国Whatman)上, 采样流量1.05 m3·min-1.按夏季(6~8月)和冬季(2018年12月和2019年1月)的典型月份采样, 每6 d采集一个样品; 冬季中从1月13~22日进行PM2.5的加密采样, 每天采集两个样品(09:00~20:30和21:00~08:30). PM2.5中的水溶性无机离子通过离子色谱仪(Metrohm 883型, 瑞士万通)测定; 有机碳和元素碳采用热/光反射碳质分析仪(DRI 2001 A型, 美国沙漠研究所)测定; 元素组分通过电感耦合等离子体质谱仪(Agilent 7700X型, 美国)分析检测.
采用打孔器切取3.14 cm2样品滤膜, 刮取其表面颗粒物并剪碎后装入锡杯中, 通过自动进样器引入元素分析仪——同位素比质谱仪EA-IRMS(Flash 2000 HT-Delta V Advantage型, 美国Thermo Scientific)中测定其稳定碳氮同位素值.为保证测定结果的可信度, 测样中需每隔10个样品插入1个QC(标样USGS40), 并根据标样USGS40(δ13C：-26.39‰; δ15N：-4.52‰)的实测结果对参考气进行标定和对所测数据进行校正[17].测定的碳氮同位素组成(δ13C和δ15N)分别以美国南卡罗来纳州箭石标准品(PDB)和大气N2标准化[18]：
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Parnell等[19]基于R统计软件开发了稳定同位素混合模型MixSIAR.该模型使用贝叶斯框架基于Dirchlet分布建立逻辑先验分布, 其原理为：N种不同的同位素可以用N+1种不同污染来源的贡献率来确定, 并且可以准确获得每个源的贡献率, 混合模型可以表示为：
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式中, Xij为第i个样品中第j种同位素的值(i=1, 2, …, N; j=1, 2, …, J); Sjk为第k个源中第j种同位素的值(k=1, 2, …, K), μjk为平均值, ωjk2为正态分布的方差; Cjk为第j种同位素在第k个源上的分馏系数, φjk为平均值, τjk2为正态分布的方差; pk为第k个源的贡献率, 它由模型计算得到; qjk为同位素j在第k种源中的浓度; εij为残差, 表示各混合物间剩下的未量化的变异, 平均值为0, σj2为正态分布的方差[20].
1.2.2 正定矩阵因子分解(PMF)模型PMF模型现已被广泛应用于大气污染物来源解析研究[21, 22].其原理为：假设X为n×m矩阵, n为样品数, m为化学成分(如OC、EC、各种离子和元素等)数目, 那么X可以分解为X=GF+E, 其中G为n×p的矩阵, F为p×m的矩阵, p为主要污染源的数目, E为残数矩阵.定义：
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式中, Xij为第i天第j种物质在受体中的浓度; gik为第i天第k个因素对于受体的贡献; fkj为第j种物质在第k个因素的分数; eij为在第i天第j种物质的残余; sij为X的标准偏差.上式的约束条件为G(源载荷)和F(主要污染源的源廓线)中的元素都为非负值, 最优化目标是使Q趋于自由度值, 这样可以确定G和F.因此PMF模型的基本输入是：颗粒物各化学物种的浓度、总质量浓度和各化学物种的测量偏差; 基本输出为源廓线(化学物种在源谱中的份额)和不确定性、各类源对颗粒物总体浓度的绝对或者相对贡献和源贡献时间序列[23].
1.2.3 后向气流轨迹分析MeteInfo的TrajStat插件融合了HYSPLIT模式可执行文件和GIS功能用以计算空气包裹轨迹, 以及复杂的运输, 分散, 化学转化和沉积模拟.常用于后向轨迹分析, 以确定气团的来源并建立源-受体关系[24].基于TrajStat插件和美国国家海洋和大气管理局(NOAA)共享的GDAS数据, 以采样点为轨迹起始点, 对采样期间72 h气团后向轨迹进行模拟.考虑到近地面的气团输送特点, 计算起始高度设定500 m.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5中稳定碳氮同位素组成特征研究期间, 黄石市大气PM2.5中总碳浓度[ρ(TC)]、总氮浓度[ρ(TN)]和碳氮同位素组成(δ13CTC和δ15NTN)如图 1所示. δ13CTC的平均值为(-25.8±0.6)‰, 夏、冬季分别为(-26.3±0.5)‰和(-25.5±0.5)‰[图 1(a)], 夏季相较冬季明显偏负; ρ(TC)的平均值为(8.13±3.93) μg·m-3, 其中夏、冬季分别为(4.4±1.2) μg·m-3和(9.9±3.5) μg·m-3[图 1(c)]. δ13CTC与ρ(TC)均呈现出冬季高、夏季低的特征, 尤其在1月的重污染期ρ(TC)相较12月明显升高, δ13CTC也以富集为主, 这主要是受本地排放源一次污染物的转化和外源输送的影响.冬季燃煤取暖、机动车低温启动等人为活动和大气层结稳定、混合层高度增加等不利的大气扩散条件都会导致碳质组分的积累[25].夏季光照强度大、大气氧化性强, 有利于本地排放源产生的挥发性有机物(VOCs)等发生光化学反应生成二次有机碳(SOC)(夏、冬季SOC/OC分别为60%和38%), 致使夏季δ13CTC贫化[8, 26].此外, 外源输入的气溶胶污染物在远距离输送过程中发生光化学老化也会富集13C[8].
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图 1 PM2.5中碳氮组分的同位素组成和浓度的季节性变化特征 Fig. 1 Seasonal variation characteristics of isotopic composition and concentrations of carbon and nitrogen components in PM2.5 |
δ15NTN的平均值为(6.1±5.8)‰, 夏、冬季分别为(12.8±1.9)‰和(2.9±4.0)‰[图 1(b)]; ρ(TN)的平均值为(45.0±33.6) μg·m-3, 其中夏季(9.1±9.1) μg·m-3明显低于冬季(62.4±26.4) μg·m-3[图 1(d)].主要有两方面原因：①黄石地区夏季气温高降雨多, 有利于大气中NO2和NO3-的扩散和沉降; ②在夏季高温辐射条件下, NO2光化学反应增强, 加速了NO2的消耗.相较于δ13CTC与TC, PM2.5中δ15NTN与TN浓度存在更为明显的季节性变化特征, δ15NTN夏季较冬季明显富集, 说明夏、冬季氮组分的污染来源不同.煤燃烧、机动车尾气排放、生物质燃烧和城市废水挥发等都可能是PM2.5中N的来源, 且不同来源其δ15N存在明显差异, 铵态氮的δ15N相对硝态氮δ15N明显偏负.同时, 不同来源的气态前体物在形成颗粒物及其迁移转化的过程中还会出现氮同位素分馏现象, 一般来说在扩散过程中颗粒物移动的距离越远, δ15N越贫化[27].
为研究外来潜在源输送对碳氮组分浓度与同位素组成的影响, 根据后向轨迹聚类分析所得三类轨迹簇(图 2)对TC(OC+EC)、TN(NO3-+NH4+)的浓度和δ13CTC、δ15NTN同位素信息进行分组[25, 28], 统计结果见表 1.
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图 2 黄石市夏冬季节后向轨迹聚类分析 Fig. 2 Cluster analysis diagram of backward trajectory in summer and winter in Huangshi City |
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表 1 各类轨迹的TC、TN浓度和δ13CTC、δ15NTN Table 1 TC, TN concentrations and δ13CTC, δ15NTN of various trajectories |
轨迹1为局地传输气团, 源自湖南北部, 轨迹总数占比最大(66.7%), 且传输距离短、速度慢以及携带污染物浓度较高; 轨迹2为来自东部的海洋气团(25.3%), 途经江苏和安徽迁移至黄石, 携带污染物少; 轨迹3为远距离高空传输气团(8%), 来自西北方向, 沿武汉“1+8”城市圈气流传输通道(襄阳-随州-孝感-武汉)到达黄石.根据典型污染源排放的碳氮同位素特征[5, 29~32], 三类轨迹的δ13C与机动车尾气源、C3植物燃烧源和燃煤源的δ13C重叠较好, 可初步推测其为碳质组分的主要来源.但三类轨迹的氮组分来源不尽相同, 轨迹2中δ15NTN接近于燃煤产生的δ15N-NOx[(13.72±4.57)‰], 这可以归因于长三角地区近年来电煤和工业用煤迅速发展, 能源需求量急剧上升所导致的化石燃料燃烧排放的增加.而轨迹1和3的δ15NTN在NOx排放的生物质燃烧源[(1.04±4.13)‰]和机动车尾气源[(-7.25±6.69)‰]范围内, 且对应的NO3-浓度很高.
2.2 PM2.5中碳氮组分来源解析 2.2.1 基于MixSIAR的碳氮同位素来源解析根据Widory等[29]和Cao等[30]研究测定的各类典型碳源的δ13C, 基于MixSIAR模拟计算得到各源对黄石市城区大气PM2.5中碳质组分的季节贡献特征[图 3(a)].由图 3(a)可知, 机动车尾气源和C3植物燃烧是不同季节PM2.5中碳组分的主要来源.根据黄石市2019年统计年鉴, 截至2018年年末市民用汽车保有量达22.6万辆, 同比上年增长12.7%[33].黄石市农作物秸秆年产量约85万t, 以水稻和小麦(C3植物)为主, 但秸秆综合利用方式单一且露天焚烧现象严重, 结合夏秋季节无人机巡查结果, 该市火点或黑斑个数、焚烧面积和强度均较前两年大幅提升[34].
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图 3 MixSIAR解析PM2.5中碳氮组分污染源贡献率 Fig. 3 MixSIAR analysis of the contribution ratio of carbon and nitrogen pollution sources in PM2.5 |
在不考虑有机氮的前提下, 依据氮组分的前体物来源将氮源分为NOx排放源和NH3排放源.根据Felix等[5, 31, 32]研究测定的各类典型氮源的δ15N, 同时考虑气体NOx和气溶胶NO3-、气体NH3和气溶胶NH4+转化过程的N同位素分馏效果[35], 模拟计算得到各源对黄石市城区大气PM2.5中氮组分的季节贡献特征[图 3(b)].由图 3(b)可知, NOx排放源相对NH3排放源对不同季节PM2.5中氮组分的影响更大, 且夏季(80%)贡献高于冬季(66.8%), 其中燃煤(夏季：36.1%; 冬季：20.2%)排放产生的NOx贡献最大, 其次为生物质燃烧和机动车尾气源.可见, 基于MixSIAR的碳氮污染源解析结果与2.1节通过分组聚类轨迹的同位素信息所得的结论基本一致.黄石是我国华中地区重要的原材料工业基地, 2018年工业企业能源消费达1 113.11万t, 相较上年增长9.1%[33].钢铁、水泥、火电和化工等行业对煤炭消耗巨大, 在大气污染防控工作中应重点关注.
2.2.2 基于PMF模型的碳氮组分来源解析为验证贝叶斯结果, 本研究采用PMF模型进一步表征碳氮组分的主要污染源, 最终确定了5个污染因子的源解析结果(图 4).运行结果显示, 预测浓度与观测浓度间相关性良好(R2=0.96), 且Qrobust/Qtrue=0.95, 模型运行稳定.
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1. OC, 2. EC, 3. Cl-, 4. NO3-, 5. SO42-, 6. Na+, 7. NH4+, 8. K+, 9. Mg, 10. Al, 11. Si, 12. Ca, 13. V, 14. Cr, 15. Mn, 16. Fe, 17. Ni, 18. Cu, 19. Zn, 20. As, 21. Cd, 22. Ba, 23. W, 24. Pb 图 4 PMF解析PM2.5中主要成分的浓度和贡献率 Fig. 4 Concentration and contribution rate of the main components in PM2.5 analyzed by PMF |
因子1中NO3-、Cu和Zn组分贡献较高, 其次为EC和Mn.含Cu和Zn等金属化合物的添加剂常用于汽车润滑油中, 而Zn、Mn、Cr和Pb通常产生于刹车片和轮胎磨损过程[36], 故可判定因子1为机动车排放源.因子2中Ni(80.4%)、W(58.5%)和Cd(50.3%)贡献突出, 伴随着Cr、Mn、V和Cu等重金属元素的贡献相对显著, 与冶金、铸铁和电镀等活动排放有关[37], 可判定为工业源.因子3的主要特征组分为: As(86.2%)、Pb(63%)和SO42-(41.3%), 且存在一定的Cl-、K+和V, 符合燃烧源的特征[38], 包括燃煤和生物质燃烧源.因子4中以NH4+和NO3-为主, SO42-相对贡献也较高, 可认定为二次生成源[39].因子5中典型地壳元素Al(82.9%)、Si(63.2%)、Ca(60.1%)和Fe(58.5%)等有着显著贡献, 可作为扬尘源的标志物[36].
基于PM2.5源成分图谱, 可计算得到各污染源对TC(OC+EC)和TN(NO3-+NH4+)的贡献, 其中二次源的贡献率分别为18.9%和51.6%.考虑到二次源贡献率较大、来源复杂和不能直接与实际污染源类型相联系, 本研究依据Sun等[40]的研究方法将二次源合理分配到具有明确指向性的污染源中.再解析前后PMF结果如图 5所示.根据计算, 碳质组分中二次源被分配到机动车、工业和燃煤源的贡献率分别为9.4%、3.6%和6.0%[图 5(a)], 氮质组分中二次源分配到机动车、工业和燃煤源的贡献率分别为31.3%、14.1%和6.2%[图 5(b)].
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图 5 二次源再解析前后碳氮组分的来源结构 Fig. 5 Source structures of carbon and nitrogen components before and after secondary source reanalysis |
由图 5可知, 加上二次源分配到各源中的贡献后, 机动车排放源成为黄石市城区大气PM2.5中碳氮组分的最大污染来源, 贡献率分别为39.3%和59.8%, 燃烧源(24.9%)和扬尘源(20.9%)为碳质组分的次要来源, 工业源(14.9%)贡献相对较低.氮组分中工业源(27%)超过燃烧源(11.8%)成为第二大来源, 扬尘源(1.4%)的贡献最小.
综合分析MixSIAR与PMF模型源解析结果, 黄石市城区大气PM2.5中碳质组分主要来源为机动车排放源, 加强移动污染源综合整治应作为黄石市大气污染防治的首要工作, 尤其是对柴油车超标排放的治理.相对PMF模型, MixSIAR解析出氮组分中机动车排放源贡献相对较低, 这主要是因为大气中氮的来源复杂, MixSIAR细化了氮组分的污染来源, 例如考虑了生物土壤排放的氮氧化物和动物粪便导致的氨排放等.
3 结论(1) 采样期间黄石市城区大气PM2.5中ρ(TC)与δ13CTC均呈冬高夏低的季节性变化特征, 夏季分别为(4.4±1.2) μg·m-3和(-26.3±0.5)‰, 冬季分别为(9.9±3.5) μg·m-3和(-25.5±0.5)‰; ρ(TN)夏季(9.1±9.1) μg·m-3明显低于冬季(62.4±26.4) μg·m-3, 而δ15NTN夏季(12.8±1.9)‰较冬季(2.9±4.0)‰明显富集.根据后向轨迹聚类分析, 除本地源贡献外, 黄石市碳氮组分浓度主要受湖南北部近距离区域排放和西北方向远距离传输影响.
(2) 基于同位素手段对PM2.5中TC和TN进行精细化来源识别, 结果显示机动车排放源(夏：38.7%; 冬：39.1%)和C3植物燃烧(夏：32.1%; 冬：29.5%)是不同季节黄石市大气PM2.5中C组分的主要来源; NOx排放源相对NH3排放源对不同季节PM2.5中N组分的影响更大, 且夏季(80%)贡献高于冬季(66.8%), 其中燃煤(夏：36.1%; 冬：20.2%)排放产生的NOx贡献最大, 其次为生物质燃烧和机动车尾气源.
(3) PMF模型表征出碳质组分污染源贡献率大小依次排序为：机动车排放(39.3%) > 燃烧(24.9%) > 扬尘(20.9%) > 工业(14.9%); 氮组分为: 机动车排放(59.8%) > 工业(27%) > 燃烧(11.8%) > 扬尘(1.4%).这与MixSIAR中碳组分来源解析结果基本一致, 加强以柴油车超标排放治理为主的机动车排放源综合管制对于控制黄石市大气PM2.5污染具有重要意义.相对PMF模型, MixSIAR细化了氮组分中的污染来源, 解析出氮组分中机动车排放源贡献相对较低, 而燃煤排放产生的NOx贡献更高.
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