2022, Vol. 43
2. 陕西省地表系统与环境承载力重点实验室, 西安 710127;
3. 陕西西安城市生态系统定位观测研究站, 西安 710127
, WANG Xu-hong1,2,3
, CUI Si-ying1,2,3 , FENG Zi-hao1,2,3 , ZHANG Xiu1,2,3 , LIU Kang1,2,3
2. Shaanxi Key Laboratory of Earth Surface System and Environmental Carrying Capacity, Northwest University, Xi'an 710127, China;
3. Shaanxi Xi'an Urban Forest Ecosystem Research Station, Northwest University, Xi'an 710127, China
城市化和工业化进程的不断加速导致了诸多的城市环境问题, 大气污染问题已成为备受关注的城市生态环境问题之一[1, 2].大气气溶胶是悬浮在空气中的气态或固态颗粒物与气体载体组成的稳定的混合多相体系(如建筑扬尘、工厂废烟和花粉等), 其尺度范围为0.001~100 μm[3~5], 复杂的物理化学属性和不均匀的时空分布使得其成为气候变化和气候强迫预测中最大的不确定因素[6~8]; 同时, 气溶胶对遥感定量监测、环境监测和人体健康有重要影响[9~11].气溶胶具有高度时空可变性, 其物理光学特性随着时间、空间、气候条件、自然条件和能源结构等的变化而有所差异[12, 13], 因此针对性地探索气溶胶浓度的时空分布特征对区域环境治理有重要意义.
气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)是气溶胶粒子重要的光学参数之一, 表征大气介质的消光系数在垂直方向的积分, 用于描述气溶胶对光的消减作用[14, 15], 与大气中悬浮的颗粒物浓度密切相关, 可有效地反映大气的污染程度, 预示着空气质量[5, 9, 12]; 同时也是气溶胶气候效应和生态环境效应的关键因子, 因而对其进行自动连续观测具有重要的理论和实践意义[12].地基遥感观测是最早的气溶胶特性观测手段, 它可以提供持续观测的精准的气溶胶光学特性数据[4, 16].基于地基观测仪器, 国内外学者已经开展了广泛的气溶胶时空分布特征、气溶胶光学特性和城市气溶胶监测的研究[12, 17~19], 为深入精准地研究区域大气环境变化特征提供了有力支撑.PM2.5和PM10分别指空气动力学直径≤2.5 μm和≤10 μm的颗粒物, 主要通过对可见光的消光而对大气能见度产生影响, 组成成分复杂, 空中悬浮时间长, 降解难度大[20].快速的城镇化和工业化使得颗粒物变成大气污染的主要因素, 污染物浓度不仅成为城市内部严重的环境污染问题, 同时对区域和全球环境有重要影响[21, 22], 此外PM在大气可见度、降雨和空气质量等方面也扮演着重要角色, 对气候、环境和人体健康有重要影响[23].作为大气质量状况的又一重要指示, 颗粒物浓度也可以很好地表征区域大气质量和污染状况.
对AOD和颗粒物浓度时空分布特征的同步监测可为了解不同垂直高度上大气污染状况提供依据; 建立AOD与颗粒物浓度之间的关系, 可以更加有效地监测区域大气污染物浓度变化, 了解区域空气质量状况, 提供更加准确的空气质量信息, 同时可以为区域PM2.5浓度的监测和预测提供依据.目前针对AOD和颗粒物浓度的关系有相关研究[19, 23, 24], 但大多都是从整体上研究AOD和颗粒物浓度的关系, 对不同污染程度下二者的关系以及气候因素控制下AOD对颗粒物浓度的响应研究不足, 为此利用地基观测气溶胶光学特征数据和近地面颗粒物浓度数据从整个研究时段和不同污染程度两个角度出发, 探析AOD与颗粒物浓度的关系以及颗粒物浓度对AOD时空变化的解释率, 可以更加精确地了解区域污染程度, 同时可以为基于卫星遥感的近地面颗粒物浓度预测提供参考.
长安区隶属于陕西省西安市, 地处关中平原腹地, 属于暖温带半湿润大陆性季风型气候.地形条件复杂, 南依秦岭, 地势南高北低, 东高西低, 其特殊的地理位置阻碍了大气污染物的扩散.学者们已分别基于AOD和颗粒物浓度对西安市空气质量进行了大量的研究[25~28], 但对二者之间的关系研究较少.为此本文基于地面遥感AOD观测数据展开研究: ①长安区AOD及颗粒物浓度变化特征分析; ②不同污染程度下AOD与颗粒物浓度的相关性分析以及气象因素控制下AOD对颗粒物浓度的响应关系.以期为综合了解长安区空气质量状况, 针对性地加强长安区大气环境质量监测和生态环境建设提供依据.
1 材料与方法 1.1 CE-318观测数据气溶胶地基观测数据来自西北大学城市与环境学院楼顶(34.419°N, 108.874°E)的CE-318太阳光度计观测结果. CE-318型太阳光度计是一种自动跟踪扫描太阳辐射计.该仪器在可见近红外波段有9个光谱通道, 其自动跟踪扫描的太阳直射辐射测量数据可用来计算大气通透率, 反演气溶胶光学和其他特性[12, 29, 30].本文基于观测数据主要对AOD和气溶胶Angstrom波长指数进行分析.
本站CE-318太阳光度计经定标后自2018年10月26日开始自动观测, 观测时间间隔为15 min.至2021年4月18日, 共获得46867组观测数据.考虑到数据观测的连续性, 同时为使观测数据更具有代表性, 按照AERONET的统一标准, 将日观测数据不少于3个(仪器正常观测且太阳未完全被云层遮盖)的观测日视为有效观测日[12], 累计得到有效观测日593 d(表 1), 以此来分析长安区AOD的时间变化特征.为保证数据的完整性和连续性, 以每年3月~次年2月为一整年, 将3~5月、6~8月、9~11月和12~次年2月分别划分为春夏秋冬四季[31].
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表 1 有效观测日数量1) Table 1 Number of valid AOD observation days |
1.2 空气质量数据
长安区颗粒物浓度数据来源于中国空气质量在线监测分析平台历史数据(https://www.aqistudy.cn/historydata/weixin.php)和真气网(https://www.zq12369.com/)的长安区监测站点, 该站点位于长安区中心城区, 可以较好地体现长安区空气质量状况, 同时, 其位置上与西北大学长安校区比较靠近, 可以减小空间匹配的误差.文中主要用来分析AOD与颗粒物浓度的关系以及颗粒物浓度对AOD变异的解释率.
1.3 气象数据气象观测数据来自西北大学城市与环境学院气象观测站, 观测仪器位于城市与环境学院楼顶.气象站观测时间周期为1 min, 观测数据包括相对湿度、气温、风速和风向等.获取与太阳光度计观测结果同时段的气象资料, 计算各气象数据的日均值, 用以判别各因素对AOD的影响程度和AOD时间变化的主控因素.
2 结果与分析 2.1 AOD变化特征分析由观测时段8个波段AOD月均值时序图可以看出(图 1), 所有波段AOD变化趋势基本一致, 波长越长, AOD值越小, 且AOD值的变化幅度越小.500 nm处的AOD在数值上与整个短波谱段AOD的均值基本相当[18], 能够较好地反映全波段的AOD变化特征[4, 12, 13], 所以选择500 nm处的AOD地基观测值进行西安市长安区AOD分布特征的分析研究.
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图 1 AOD月度变化特征 Fig. 1 Variation in monthly means of AOD observations |
图 2为观测期间长安区AOD季均值和月均值对比.由图 2(a)可知, 观测时段AOD季均值为: 秋季>冬季>夏季>春季, 依次为: 1.02、1.00、0.63和0.47.结合长安区气象、自然和生产生活状况, 分析其原因为: ①秋季AOD最高, 主要是缘于秋季长安区相对湿度较大(平均值为63.38%), 有利于气溶胶粒子吸湿增长, 且风速最低(平均值为0.78 m·s-1), 不利于气溶胶粒子的扩散, 整体而言, 秋季长安区处于一个低风速高湿度的有利于污染物堆积的大气环境中.②冬季AOD高值主要受制于特殊的地形条件和气象条件, 冬季风速最高(平均值为1.78 m·s-1), 且盛行东风和东北风, 东风和东北风气流沿着渭河平原、关中盆地进入长安区, 大风将异地污染物传输到本地, 使得长安区成为异地气溶胶粒子的受体地区, 同时受秦岭山脉的阻隔, 造成大气污染物在本地堆积, 因而AOD值较高; 同时冬季长安区集中供暖燃煤会增加大气中颗粒物的浓度[26, 31].③当相对湿度达到60%以后, 雾滴的存在将会加速细模态气溶胶粒子的沉降[32~34], 结合图 3可知夏季长安区以细模态的气溶胶粒子为主导(Angstrom=2.03), 夏季大气相对湿度(69.17%)和气温(25.81℃)均最大, 丰沛的水分促进了细模态气溶胶粒子的沉降, 因而导致夏季AOD较低.④长安区春季以干冷天气为主, 冷空气活动频繁, 风速较大(平均值为1.73 m·s-1), 气温相对较低(平均值为17.69℃), 相对湿度较低(平均值为54.60%), 污染物不易堆积, 因而AOD较低.2019年除春季外, 其余季节AOD都高于2019年均水平.2020年春夏两季均值低于2020年均水平, 可能与2020年新冠疫情带来的人为污染排放源的减少有关.
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误差棒表示月或者日标准差 图 2 AOD季节和月均值及其与年和季节均值的差值 Fig. 2 Seasonal and monthly AOD means and their differences from yearly and seasonal means |
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误差棒表示月或者日标准差 图 3 Angstrom季节和月均值及其与年和季节均值的差值 Fig. 3 Seasonal and monthly Angstrom means and their differences from yearly and seasonal means |
比较2019年和2020年的季节均值. 2019年AOD为: 秋季(1.55±0.09)>夏季(0.93±0.06)>冬季(0.60±0.11)>春季(0.49±0.06); 2020年AOD季均值为: 冬季(1.41±0.06)>秋季(0.49±0.22)>春季(0.46±0.08)>夏季(0.34±0.02).①相较于2019年春、夏和秋季, 2020年春、夏和秋季的AOD分别下降6.25%、64.05%和68.02%.这可能是因为2020年初新冠疫情以来, 人类的生产生活活动大幅度减小, 人为性的气溶胶粒子来源减少.②相比于2019年冬季, 2020年冬季AOD上升57.67%, 这一方面归因于逐步恢复的生产生活等经济活动, 另一方面说明冬季采暖燃煤对长安区AOD的贡献很大.
由图 2(b)可知, 年内和年际AOD月均值波动都较大, 长安区月度AOD呈凹型变化特征, 观测期间AOD最大值出现在2019年2月(0.91±0.54), 最小值出现在2019年8月(0.26±0.24), 二者相差3.56倍, 表明长安区AOD逐月差异明显, 反映出长安区逐月生产生活状况、大气污染物排放以及气象条件的差异性和复杂性.
2.2 气溶胶Angstrom波长指数变化特征分析气溶胶Angstrom波长指数(Angstrom)是气溶胶粒子的又一重要光学特性, 其表示波长指数, 表征AOD对波长的依赖关系和垂直气柱内气溶胶质粒的谱分布[13, 25, 35], 反映气溶胶粒子的尺度特征[29], 其值与气溶胶粒子的有效半径负相关, 即Angstrom越大, 气溶胶粒子的粒径越小. Angstrom的范围一般为0~2, 学者们以0.5和1为节点, 将Angstrom分为3种情况来表征气溶胶颗粒的大小: 当Angstrom>1时, 气溶胶以细模态的形式存在, 其中Angstrom接近2时, 多以小粒径的烟雾粒子为主控粒子, 当1.1≤Angstrom≤2.4时一般为城市工业-气溶胶, 生物质气溶胶为1.2≤Angstrom≤2.3[36~38]; 当Angstrom < 1时以粗模态的形式存在, 当Angstrom≤0.5时一般为沙尘气溶胶, Angstrom接近0时, 气溶胶主控粒子为大粒径的沙尘粒子[13, 38].选用440~870 nm的Angstrom来分析西安市长安区气溶胶Angstrom波长指数分布特征.
长安区季均Angstrom存在明显的季节差异性[图 3(a)], 主要表现为: 冬季(1.08)>秋季(1.03)>夏季(0.99)>春季(0.82), 依次为1.08、1.03、0.99和0.82.研究时段长安区Angstrom从春季到冬季逐渐增大, 即从春季到冬季气溶胶粒子的粒径逐渐减小, 表明主控粒子从春季到冬季逐渐从粗模态向细模态转变.2019年Angstrom变化特征和整个研究时段变化特征相似, 表现为: 冬季(1.20±0.06)>秋季(1.13±0.28)>夏季(0.99±0.11)>春季(0.82±0.07), 从春季到秋季气溶胶粒子的粒径逐渐减小.2020年Angstrom较为稳定(0.86~0.98), 2020年气溶胶Angstrom除春季外均小于2019年, 季均值由大到小依次为冬季(0.98±0.13)、夏季(0.94±0.12)、秋季(0.94±0.021)和春季(0.86±0.09), 表明2020年各季节气溶胶粒子均以粗模态的形式存在.从图 3(b)可知, 年内月均Angstrom波动较大, 年际各月Angstrom均值变化不大. Angstrom最大值出现在2019年9月(1.51±0.18), 最小值出现在2021年3月(0.58±0.30).
2.3 AOD和Angstrom频率分布特征由图 4可知, 观测期间长安区AOD出现频率呈明显的单峰型分布特征, 不同季节AOD高频分布区间存在差异, AOD时序变化呈现复杂性和多样性.以AOD最大出现频数的浓度范围为该地区大气气溶胶的本地浓度范围[13], 春季AOD出现频率最高区间为0.4~0.5, 占比为18.02%; 夏季AOD出现频率最高区间为0.1~0.2, 样本占比为29.29%; 秋季AOD出现频率最高区间为0.2~0.3, 占比为27.12%; 冬季AOD出现频率最高区间为0.1~0.2, 占样本的18.16%.各季节的AOD环境本底浓度都明显低于AOD季节平均值, 观测时段秋季AOD的本底浓度和平均浓度都较高.
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图 4 AOD和Angstrom频率分布特征 Fig. 4 Frequency distribution of the AOD and Angstrom |
相比于AOD的频数分布特征, Angstrom的频率分布更为均匀, 但仍呈单峰分布, 且具有明显的季节性差异.春季Angstrom的最高出现频率区间为1.1~1.3, 占比约为20.39%; 夏季Angstrom出现频率最高区间为1.0~1.1, 次高频率区间为1.3~1.4, 分别占比为11.35%和11.04%; 秋季Angstrom出现的最高和次高频率区间分别为0.7~0.8和1.2~1.3, 分别占比11.14%和10.91%; 夏、秋两季Angstrom的频率分布范围更加均匀, 但相较而言秋季Angstrom的分布更复杂; 冬季最高出现频率范围为1.3~1.4, 占比为20.85%.春季、夏季和冬季Angstrom的最高出现频率范围大于1.0, 表明长安区气溶胶粒子的主控粒子以细模态粒子为主, 但不同时间气溶胶粒子的粒径存在差异, 属于城市-工业型气溶胶或者生物质燃烧气溶胶型, 其主要来源于局地人为活动并非远距离的沙尘传输.秋季不同时间段气溶胶粒子主控模态存在较大差异, 粗模态气溶胶粒子和生物质燃烧/城市工业型气溶胶类型同时存在或交替出现.由上述分析可知, 长安区气溶胶正逐渐向着城市工业型转变.采用Pace等[39]和Kang等[40]的方法进一步分析长安区气溶胶的类型(图 5), 将观测时段长安区的气溶胶类型分为清洁大陆型(continent clean, CC型)、海洋型(marine, MA型)、生物质燃烧/城市工业型(biomass burning/urban industrial, BB/UI型)、沙尘型(desert dust, DD型)和混合型(mixed, MX型).
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图 5 气溶胶分类 Fig. 5 Classifications of the aerosols |
长安区气溶胶类型主要以MX型和BB/UI型为主, 结合统计数据可知两种气溶胶类型累计占比为75.05%, 其中MX型占比最高, 为44.72%, 反映了长安区气溶胶主控粒子的复杂性和多样性; 其次为BB/UI型, 占比为30.33, 表明长安区上空存在较多的细模态的气溶胶粒子, 具有明显的城市工业型气溶胶特征.虽然DD型占比较低, 但一定程度上也表明了外源沙尘气溶胶的输送对本地的空气质量的影响. CC型占比最少, 反映出长安区空气质量仍处于较浑浊的状态, 需得到相关部门进一步的关注和治理.
2.4 AOD和Angstrom的关系有研究表明, 当AOD < 0.02时, 城市上空呈现出干净状态, AOD < 0.2时, 表现出局部污染的状况, 当AOD>0.4时呈现出明显的大气污染状况[19, 41].
图 6为长安区不同季节AOD和Angstrom的相关分布, 进一步对其统计得到: 春季局部污染状况下, Angstrom小于1的占比为92.4%, 即局部污染状况下以粗模态粒子为主导; 大气处于明显污染状态时, 粗模态和细模态粒子占比分别为54.6%和45.4%, 其中当AOD>1时, Angstrom小于1的比例明显地增加(63.5%), 由此可见春季长安区大气污染主要由粗模态的气溶胶粒子导致.夏季局部污染状况下, Angstrom小于1和大于1的比例分别为49.6%和50.4%, 说明在局部污染的状况下长安区夏季的大气污染是由粗模态和细模态的气溶胶粒子共同导致的; 在大气明显污染的状态下, Angstrom大于1的部分明显增多(76.8%), 即细模态的气溶胶颗粒物明显增加, 表明人为源产生的污染物粒子对夏季空气质量有明显的影响.秋季, 局部污染状况下粗模态粒子占比(85%)约为细模态粒子(15%)的5.73倍, 在明显污染的大气状况下, 细模态粒子的占比明显增加, 约为85.1%, 即秋季在局部污染情况下以粗模态的气溶胶粒子为主导, 而在明显污染状况下, 细模态的气溶胶粒子处于主导地位.冬季与秋季的分布状况类似, 局部污染状况下, 以粗模态粒子为主导(56.5%), 明显污染状况下, 细模态粒子占比明显增加(82.6%).
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图 6 AOD和Angstrom的关系 Fig. 6 Relationship between AOD and Angstrom |
观测时段内长安区AQI、PM2.5浓度和PM10浓度呈现出比较一致的月度变化趋势(图 7), 这可能与不同的颗粒物具有共同的排放源有关, 整体变化呈波浪形变化.颗粒物浓度的月度分布很不均匀, 以呈单核分布为主, 部分月份呈现出双核分布特征. AQI有25%~75%的区间分布在50~150, 颗粒物浓度月度分布差异较大, 冬春两季数值较大且分布离散, 夏秋两季颗粒物浓度值小且数据分布较为集中.2019~2020年, AQI、PM2.5和PM10浓度的最高值都出现在每年的1月, 主要受冬季采煤取暖以及春节假期期间人为污染物(如机动车排放等)的影响, 2019年和2020年AQI最低值均为66, 分别出现在10月和8月.2019年ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的最低值均出现在7月, 分别为22 μg·m-3和49 μg·m-3, 2019年ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的最低值均出现在8月, 分别为22 μg·m-3和47 μg·m-3.3~5月多出现一个污染物浓度小高峰, 可能受春季频繁沙尘天气的影响.
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外部框线的宽度和长度分别表示数据的分布频率和范围, 中间的彩色空心圆和彩色实线分别表示中值和标准差, 黑色的实线表示各指标的平均值的连线 图 7 长安区AQI、PM2.5和PM10月度浓度变化特征 Fig. 7 Monthly trend of AQI, PM2.5, and PM10 concentration in Chang'an |
观测时段内颗粒物的日均浓度波动范围较大的月份为11月~次年2月, 影响颗粒物浓度变化的因素具有多样性和排放源多点性, 局地人为污染源的排放、异地沙尘颗粒物的扩散和传输以及不利的气象、地形条件等都可能对颗粒物的浓度产生影响, 具体原因有待进一步分析研究.以PM2.5为例, 长安区颗粒物出现高浓度峰值较多的月份集中在冬季, ρ(PM2.5)最高的月份达到139 μg·m-3, 其浓度为最小月份的6倍.夏季颗粒物浓度较低且月内范围波动较小, ρ(PM2.5)范围为22~28 μg·m-3, 明显低于冬季, 污染程度明显低于冬季.
2.5.2 AOD与颗粒物浓度相关性分析从全年和季度两个尺度出发, 分析了AOD与PM2.5和PM10浓度的相关性(图 8).由图 8可知, AOD与所有颗粒物浓度都呈正相关关系, 但与不同颗粒物浓度的相关性存在差别. AOD与PM2.5浓度的相关关系要强于AOD与PM10的浓度, 主要因为AOD是消光系数的积分, 气溶胶的消光主要来源于细粒子的消光, 粗粒子对气溶胶粒子消光作用的贡献相对较低[19, 42], 相较于PM2.5, PM10中粗颗粒所占的比例更大[19], 因此对气溶胶的消光作用的贡献也相对降低.观测时段内全年AOD与PM2.5浓度呈正相关, 相关系数为0.61.通过对全年和各个季节中AOD与颗粒物浓度的相关性分析结果可以看出, 在AOD值较低时, AOD与颗粒物浓度分布更密集, 颗粒物浓度与AOD所占比例更多, 同时, PM2.5浓度与AOD的相关性更大, 表明在AOD值较低时粒径较细颗粒物消光作用更强.
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图 8 AOD与PM2.5和PM10浓度的关系 Fig. 8 Correlation between AOD and the concentration of PM2.5 and PM10 |
AOD与颗粒物浓度的相关性存在季节差异性.不同季节AOD与PM2.5浓度的相关性排序为: 冬季(0.75)>秋季(0.65)＞夏季(0.62)＞春季(0.42); AOD与PM10浓度的相关性排序为: 冬季(0.66)>秋季(0.55)＞夏季(0.36)＞春季(0.27).这种相关性的差异反映出了不同季节气溶胶粒子的浓度和理化性质的差异, 以及气象条件的差异对AOD与颗粒物浓度关系的影响.由图 1和图 2可知, 9月之后AOD均在一定程度上增加, 与颗粒物浓度呈现出相似的变化趋势, 均出现一个小高峰. AOD和颗粒物浓度的相关性在秋冬两季较好, 一方面说明秋季、冬季气溶胶粒子的消光作用主要来源于颗粒物, 另一方面可能缘于秋冬季逆温、高湿和多雾天气的影响[10]. AOD与浓度的相关性在春夏两季较差, 这主要与二者量化方式的差异, 气溶胶粒子的理化性质和夏季气候特点有关: 夏季随着温度(平均值为25.81℃)和湿度(平均值为69.17%)的不断升高, “气-粒”转化加剧加速, 同时, 夏季太阳辐射强, 气溶胶粒子经过光化学反应已生成二次气溶胶, 从而导致AOD的升高[43]; 颗粒物测量的则是干气溶胶粒子的浓度, 风速的扩散, 雨水的冲刷等都会使得干粒子的浓度减小[44], 物理意义和量化方式上的差异导致二者数值上的差异, 从而导致夏季二者相关性较差.
2.5.3 不同污染程度下AOD对颗粒物浓度的响应根据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中发布的标准, 将观测时段分为非污染天气(清洁天气)和污染天气(轻度污染、中度污染和重度污染).由表 2可知, 非污染和污染天气情况下, AOD的平均值分别为0.46和0.77, 污染天气下AOD是非污染天气时的1.67倍, 污染天气和非污染天气条件下Angstrom分别为1.07和0.65, 污染天气下Angstrom约为非污染天气时的1.65倍, 即相较于非污染天气条件, 污染天气时气溶胶粒子的主控模态为粒子粒径相对更小的细模态粒子.对观测时段颗粒物浓度的分析发现: ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分别为55.79 μg·m-3和101.77 μg·m-3, 非污染天气下, ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分别为37.78 μg·m-3和77.28 μg·m-3, 污染天气下, ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分别为89.89 μg·m-3和162.95 μg·m-3.整个观测时段, PM2.5/PM10范围为0.14~1.02, 非污染天气的ρ(PM2.5)/ρ(PM10)为0.46, 污染天气的PM2.5/PM10为0.55, 轻度、中度和重度污染条件下ρ(PM2.5)/ρ(PM10)分别为0.48、0.68和0.75.污染天气下细颗粒物的富集程度高于非污染天气条件下, 说明污染天气条件下大气中PM2.5和PM10存在更为稳定的浓度变化关系.
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表 2 不同污染程度下AOD、气溶胶Angstrom指数、AQI、PM2.5和PM10浓度的分布特征 Table 2 Distribution characteristics of AOD, Angstrom, AQI, and the concentration of PM2.5 and PM10 under different pollution levels |
通过对长安区不同污染条件下AOD与PM2.5和PM10浓度的相关性分析发现, 非污染天气和污染天气AOD与颗粒物浓度都呈正相关关系.非污染天气下, AOD与PM2.5浓度和PM10浓度的相关性分别为0.38和0.27, 污染天气下AOD与颗粒物浓度的相关性比非污染天气下更大, 分别0.61和0.46.非污染天气下, AOD与PM2.5浓度相关性更高, 即非污染天气下PM2.5对大气的消光作用更大, 但气溶胶粒子的消光作用并不完全缘于颗粒物, 气象因素的周期性变化, 人为活动的周期性开展以及突发的偶然因素等也会对AOD和颗粒物浓度的相关性产生一定的影响[19].污染天气时, AOD与PM2.5浓度和PM10浓度的相关系数明显增大, 表明了污染天气下颗粒物对大气消光作用增强, 同时污染天气条件下, 细颗粒物的富集程度更高, 进一步说明了粒径更小的颗粒物成为大气污染的主要物质.此外, 污染天气过程多产生于静稳的天气条件下, 逆温层的存在抑制了污染物的垂直运动和湍流交换, 这也是污染天气下AOD和颗粒物相关性更大的又一原因.
2.5.4 气象因素控制下AOD对颗粒物浓度的响应综合颗粒物浓度和气温、相对湿度、风速等气象因素, 利用逐步回归分析方法判定不同污染程度下各因素对AOD变化的综合解释能力(表 3). R2表示除该影响因子之外的其他因子对AOD进行逐步回归的决定系数, 其值越小说明该因子对AOD变化的解释能力越强. ΔR2表示在其他影响因子的基础上加入该因子时回归方程决定系数的增量, 其大小表示着该影响因子在回归方程中的重要程度[45].
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表 3 颗粒物和气象因素对AOD变异的逐步回归分析结果 Table 3 Stepwise regression analysis of particulate matter and climatic factors contributing to variability in AOD |
非污染天气条件下, 5个因子对长安区AOD变化的综合解释能力为39.9%, 其中PM2.5浓度的影响最大, 其R2为0.148, 表明在不考虑PM2.5浓度时, 其他影响因子仅能解释AOD变化的14.8%, ΔR2最大, 为0.251, 表明加入PM2.5浓度时回归方程对AOD变化的解释能力增加25.1%, 其次为相对湿度、风速和PM10浓度, 分别能使回归方程的解释率增加7.2%, 2.3%和0.6%.相较非污染条件下, 污染天气条件下5个因子对AOD时间变异的综合解释率增大, 为45.8%, PM2.5浓度的影响仍最大, 当将其引入到回归方程时, 可使得回归方程的解释能力增加8.1%, 污染天气时, PM10浓度对AOD变化的解释能力较非污染情况下有所增加, 能使得方程的解释率增加0.7%.由此可见, 气溶胶的消光主要来源于细粒子的消光贡献, 粗粒子的消光贡献相对较低, 不同天气条件下气象因子对AOD变化的影响的叠加会使颗粒物浓度对AOD的解释能力发生变化.
通过对比不同污染程度下各影响因子对AOD的逐步回归结果可知(表 4), 轻度污染情况下, 5个因子对长安区AOD变化的综合解释能力为29.5%, PM2.5浓度的影响最大, 其决定系数最小(R2=0.232), 说明在不考虑PM2.5浓度的情况下, 剩余所有因子对AOD变化的解释能力只有23.2%, PM2.5浓度的ΔR2最大(0.063), 表明当加入PM2.5浓度时将使回归方程的解释能力增加6.3%, 其次为相对湿度、PM10浓度和气温, 分别使得回归方程的解释能力增加3.9%, 0.4%和0.3%.当大气状况为中度污染时, 所有因子的综合解释能力为60.8%, 此时, PM10浓度的影响最大, 将其引入回归方程对AOD变化的解释能力将增加11.4%, 其次为相对湿度、风速和PM2.5浓度, 分别能增加7.4%, 6.9%和6.2%.重度污染时5个因子对AOD时间变异的综合解释能力为38.3%, PM2.5浓度的影响最大, 其R2最小(0.070), 即在不考虑PM2.5浓度的情况下, 其他所有因子对AOD变化的解释能力仅有7%, ΔR2最大(0.313), 即将PM2.5浓度加入回归方程时, 能够使得回归方程对AOD变异的解释能力增加31.3%, 相对湿度、气温和风速将使得解释能力分别增加23.7%, 19.8%和1.3%.由上述分析可知, 不同污染程度下PM2.5浓度和PM10浓度均对AOD的变化有较大的解释能力, 但在气象因子的综合影响下, 解释能力并不完全等同.相对湿度在所有情况下对AOD的变异均有相对较大的解释能力, 对AOD与颗粒物浓度的关系有较大影响, 可能主要是缘于高湿的条件会促使气溶胶粒子的增长, 特别在高温高湿的条件下, 活跃的光化学反应会促进二次气溶胶的形成[19].此外, 风的扩散和传输作用, 雨水的冲刷作用等也会对二者的关系产生影响.
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表 4 不同污染程度下颗粒物和气象因素对AOD变异的逐步回归分析结果 Table 4 Stepwise regression analysis of particulate matter and climatic factors contributing to variability in AOD under different pollution levels |
3 讨论 3.1 AOD与颗粒物浓度的关系
利用相关分析方法探讨了长安区AOD与颗粒物浓度的关系.整体上长安区AOD与PM2.5和PM10浓度均呈正相关关系, 但并不完全等同, 即颗粒物浓度并不能完全代表大气气溶胶消光程度, 颗粒物浓度对AOD变化的解释能力最大, 但气溶胶粒子的消光能力仅仅是部分缘自于颗粒物, 且不同季节, 不同污染程度下, 二者的相关性及AOD对颗粒物浓度的响应存在差别.针对这一结果可能的原因包括: ①AOD和颗粒物浓度量化方式的差异, AOD、PM2.5和PM10浓度都是空气质量状况的量化参数, 但AOD表示的是整层大气的污染程度, 而颗粒物浓度表征的是近地表大气污染物的浓度[46], 大气层中污染物的垂直分布存在差异, 不同高度气溶胶粒子的分布存在差异性, 后续关于二者关系的探究将会得益于对AOD合理的高度订正.②长安区气溶胶粒子浓度及其理化性质差异的影响, 不同天气、不同季节由于气象条件、社会活动强度、生产生活方式等的差异所导致的气溶胶粒子浓度的差异, 气溶胶粒子排放源的不同所产生的气溶胶粒子的理化性质也会存在差异等, 外部环境以及自身物理性质等差异都对AOD-颗粒物浓度的相关性分析结果产生差异.③AOD和颗粒物时空匹配误差也会对二者之间的关系产生影响, 太阳光度计的观测时间间隔为15 min, 文中以日内观测均值来代替该天的AOD值, 而颗粒物浓度则为地面观测的日均值, 二者在时间上难以匹配[19], 同时太阳光度计的观测是在无云的晴空, 而颗粒物浓度是所有天气条件下观测结果的平均值, 这进一步导致二者关系的不确定性; 此外太阳光度计和颗粒物观测站点都位于长安区, 位置上比较靠近, 但并不完全重合, 周围环境仍存在一定的差异.⑤太阳光度计仪器误差、测量误差的存在.
为提高AOD-颗粒物浓度之间的相关性, 一些学者们会对AOD进行湿度和标高订正.相关研究表明进行订正后二者的相关性有明显的提高, 后续的研究将得益于合理准确的湿度和标高订正.
3.2 AOD与AQI的关系不同季节和不同污染条件下, AOD和AQI均呈正相关关系, 非污染和污染天气下二者的相关系数分别为0.15和0.40, 污染天气时相关系数稍大于非污染天气.整体而言, AOD与AQI的相关系数为0.49, 小于AOD与颗粒物浓度之间的相关性. AOD与AQI相关性的季节变化为: 冬季(0.75)＞秋季(0.55)＞春季(0.26)＞夏季(0.09).除了冬季外, 其他所有情况下, AOD和AQI之间的相关性均低于AOD与颗粒物浓度的相关性.这主要是因为对AQI的评价除了大气总悬浮颗粒物外, 还包括SO2、NO2和O3等, 而对AOD消光有影响的主要是PM2.5[24, 40], 因而导致这二者之间的相关性较弱.其次, 二者观测方式的差异以及时空匹配上的误差等都会对二者的相关性产生影响.
4 展望本文基于太阳光度计观测数据和近地面污染物浓度数据, 初步揭示了长安区气溶胶光学特性、颗粒物浓度的基本分布和变化特征, 后续基于太阳光度计更长时间的观测和综合分析及其与遥感影像数据、环境监测数据、大气排放清单数据等的结合分析将会为长安区空气质量监测和管控提供更加有效的理论和实践依据; 分析了不同季节和不同污染条件下AOD和颗粒物浓度的关系以及AOD对颗粒物浓度的响应, 进一步对AOD进行湿度、标高订正将会有利于分析二者的关系.同时, 基于简单线性方法和线性回归分析方法探究二者之间的关系, 非线性方法的应用以及引入其他环境和地表参量的多元线性分析方法, 可以更加准确地表征二者之间的相关性, 亦可为基于遥感观测AOD的近地表PM2.5浓度估算提供科学依据.结合卫星遥感观测等多源观测数据, 进一步分析AOD时间变化的影响因素, 将会为长安区空气质量科学治理提供科学依据.此外, 本文仅仅基于两年的观测数据以长安区为靶区进行分析, 更长时间尺度上AOD-颗粒物浓度的关系以及不同气候区两者关系的时空异质性仍需进一步研究.
5 结论(1) 长安区上空AOD四季变化明显: 秋季(1.02)>冬季(1.00)>夏季(0.63)>春季(0.47).2019年AOD年均值高于2020年(分别为0.51和0.48): 除冬季外, 2019年其余季节AOD均低于2020年. AOD年内和年际变化差异都较大, 观测期间AOD最大值为0.91±0.54, 出现在2019年2月, 最小值为0.26±0.24, 出现在2019年8月.
(2) AOD的主控模态存在明显的季节性差异: AOD从春季到冬季依次增大, 依次为1.08, 1.03, 0.99和0.82, 表明观测期间主控粒子从春季到冬季逐渐从粗模态向细模态转变.2019年AOD变化特征和整个研究时段变化特征相似.2020年AOD较为稳定(0.86~0.98), 各季节气溶胶粒子均以粗模态的形式存在. AOD月度变化差异大, 最大值出现在2019年9月, 为1.51, 最小值出现在2021年3月, 为0.58.从整个观测时段来看, 长安区气溶胶类型多为混合型气溶胶, 即长安区空气质量处于较浑浊状态.
(3) 观测期间不同季节AOD和Angstrom的关系存在差异.春季局部和明显污染状况下均以粗模态粒子为主导; 夏季局部污染的状况下长安区夏季的大气污染是由粗模态和细模态的气溶胶粒子共同导致的, 在大气明显污染的状态下, 细模态的气溶胶粒子明显增加(86.8%); 秋冬两季局部污染状况下, 以粗模态的气溶胶粒子为主导, 粗模态粒子占比分别为85%和56.5%, 明显污染时, 细模态粒子的占比明显增加, 分别为85.1%和82.6%.
(4) 观测时段内, 长安区PM2.5和PM10浓度月度变化趋势一致, 都存在明显的季节分布差异: 冬春两季数值较大且分布离散, 夏秋两季颗粒物浓度值小且数据分布较为集中. AOD与所有颗粒物浓度均呈正相关关系, 秋冬两季AOD与颗粒物浓度的相关性均大于春夏两季, 但与不同颗粒物浓度相关性存在差别, AOD与PM2.5浓度的相关系数要大于AOD与PM10浓度.不同天气条件下AOD与颗粒物浓度都存在正相关关系, 但相关性存在差异, 污染天气下AOD与颗粒物浓度的相关性更大.不同污染程度下颗粒物浓度对AOD变化的解释率均最大, 此外AOD变化还受到气象因素的影响, 其中相对湿度的影响最大, 即对AOD进行合理的湿度订正将有利于提高AOD-颗粒物浓度的相关性.
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