2021, Vol. 42
2. 中科三清科技有限公司, 北京 100029;
3. 山东省青岛生态环境监测中心, 青岛 266003
2. Clear Science & Technology Co., Ltd., Beijing 100029, China;
3. Qingdao Eco-Environment Monitoring Center of Shandong Province, Qingdao 266003, China
对流层臭氧(O3)是一种由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)等前体物经过一系列复杂的光化学反应生成的二次污染物, 不仅会影响环境空气质量, 也会对人体健康造成不同程度的危害[1~5].自20世纪70年代开始我国相继出现区域性光化学污染[6~8], 2012年生态环境部颁布的环境空气质量标准(GB 3095-2012)中首次将O3设为了常规监测项目[9], O3污染日益受到重视.近年来, 由细颗粒物(PM2.5)和O3引起的区域复合型大气污染问题日益凸显, 已成为制约空气质量持续改善的重要因素[10~13], 因此研究区域长时间O3时空分布规律及变化趋势具有重要的现实和理论意义.
有研究发现2016~2018年全国ρ(O3)(90百分位数)明显上升, 由2016年的141.54 μg ·m-3上升到2018年的153.21 μg ·m-3[14], O3污染呈逐年加重趋势[15], 且呈现出明显的区域性特征.余益军等[16]的研究指出, 京津冀及周边地区ρ(O3)较高的月份由单峰型(5月)向双峰型(5~6月和9月)演变, 且不同季节的O3主控气象因子不同, 春夏秋季均为气温主导, 冬季为相对湿度与风速共同主导.赵伟等[17]的研究指出了长三角地区O3浓度月变化呈现不规则的“M型”, 在5月及7~9月出现峰值.蒲茜等[18]的研究指出珠江三角洲地区O3浓度呈秋季高, 春季次之, 冬夏季低的特点.赵辉等[19]的研究指出成渝城市群O3污染超标主要集中在4~9月, 高浓度O3出现时的天气类型以低压西北侧型、低压后部型和高压西侧型为主.孙银川等[20]和闫慧等[21]的研究指出O3污染不仅与本地生成有关, 也会受到区域传输的影响, 而本文重点讨论山东省O3污染的本地化特征, 有助于推进区域性O3联防联控.O3会受到多种气象因素的共同影响, 通常在晴天少云高温低湿小风的气象条件下O3浓度较高, 但不同地区和城市之间存在一定差异[22, 23].近年, 部分城市开展了气象因素对O3浓度影响的定性及定量评估[24~29], 而本文从双变量及多元线性回归分析的角度评估气象因素对O3的影响, 对掌握O3的生消规律具有重要意义.
山东省作为我国经济第三强省, 工业和农业较发达, 受O3前体物的大量排放及区域传输的共同影响, O3污染日趋严峻, 而且山东省地形和气候差异性较大, O3体现出一定的空间性特征, 然而目前关于山东省O3污染研究大多以单个城市为对象[30~33], 亟需对山东省O3污染特征与影响因素开展研究.因此, 本文以山东省为研究区域, 基于长时间空气质量自动监测数据及气象数据, 开展山东省O3污染的时空分布特征和影响要素的定性定量评估研究, 以期为本区域O3问题识别及管控提供理论参考.
1 材料与方法 1.1 数据来源选取山东省为研究区域, 研究时段为2015-01-01~2019-12-31, PM2.5、O3、NO2和CO在线监测数据来源于山东省国省控城市环境空气质量自动监测点位(“空气站”), 监测设备运行符合环境空气质量自动监测技术规范(HJ/T 193-2005)的相关要求.按照环境空气质量标准(GB 3095-2012)的要求, 对原始数据进行质量控制.剔除原始数据中小时ρ(O3)≤0的值和缺测值; 若日缺测数据超过4 h, 则剔除本日数据; 若月O3-8h数据少于27个(2月少于25个), 则剔除本月数据; 若年O3-8h数据少于324个, 则剔除本空气站全年数据.城市每日ρ(O3-8h)由各空气站的算术平均值得出, 取当月和当年ρ(O3-8h)的第90百分位数作为本月和本年的ρ(O3).气象数据(温度T、相对湿度RH、气压p和风速v)取自山东省16市空气代表站的逐3 h数据, 取算数平均值作为日均值, 数据时间为ρ(O3)较高月份(2019-04-01~2019-09-31和2020-04-01~2020-09-31), 选取与之距离最近的空气站同期ρ(O3-8h)数据分析O3与气象因子的关系, 选取的气象代表站、临近空气站的点位名称及二者距离见表 1.
|
表 1 山东省各市气象代表站与临近空气站点名称及两点位距离 Table 1 Names and distances of meteorological representative sites and environmental monitoring sites in Shandong Province |
1.2 O3超标的界定
根据环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)(HJ 633-2012), 将日O3-8h污染划分为5个等级: 优(0~100 μg ·m-3)、良(101~160 μg ·m-3)、轻度污染(161~215 μg ·m-3)、中度污染(216~265 μg ·m-3)和重度污染(266~800 μg ·m-3), 当ρ(O3-8h)超过160 μg ·m-3时为O3污染日, 并根据环境空气质量评价技术规范(HJ 663-2013)来进行O3月度及年度达标评价.
1.3 统计模型 1.3.1 线性回归分析运用Origin 8.5软件进行相关分析, 计算得出年均ρ(PM2.5)、ρ(O3-8h)(90百分位)和ρ(NO2)以及O3-8h年污染天数的年际变化率及相关系数.
1.3.2 双变量与多元线性回归分析双变量相关分析用于评估多个变量之间的两两相关关系, 而多元线性回归分析方法是确定因变量和多个自变量之间相互依赖的定量关系的统计分析方法[34].假设因变量y和k个自变量x1, x2, …, xk之间存在线性相关关系, y和x之间的函数关系如公式(1)所示:
|
(1) |
式中, β0为回归常数, β1, β2, …, βk为回归系数, ε为回归残差.若对因变量进行n次观测, 其观测值为xi1, xi2, …, xik, 其中i=1, 2, …, n.
运用SPSS(statistical product and service solutions)22.0软件进行双变量相关分析印证各气象因子(日最高温度、日均相对湿度、日均气压和日均风速)与ρ(O3)的线性关系, 进而初步构建ρ(O3-8h)与各气象因子的标准化多元线性回归分析方程, 得到各因子的标准化回归系数, 并作为评价各因子影响ρ(O3)强弱的指标.
2 结果与讨论 2.1 O3污染的时空分布 2.1.1 O3及其他环境因子年变化趋势由图 1可以看出, 2015~2019年的年均ρ(O3-8h)(90百分位, 下同)逐年升高, 由154 μg ·m-3上升至186 μg ·m-3, 尤其在2017和2019年较前一年升幅明显, 2015~2016年均低于国家二级标准(160 μg ·m-3), 2017年后均超过该标准, 由线性回归分析可知增长速率为7.6 μg ·(m3 ·a)-1.作为O3的重要前体物, 年均ρ(NO2)和ρ(CO)(95百分位, 下同)范围分别为33~37 μg ·m-3和1.5~2.1 mg ·m-3, 均低于国家二级标准, 且呈总体下降趋势, 与2015年相比, 2018年分别下降11%和29%, 2019年两者变化均不明显, 说明山东省对NO2及CO管控均有一定效果, 其中CO更为显著.尽管年均ρ(NO2)微降, 但由于年均ρ(O3-8h)大幅上升, 山东省年均ρ(Ox)由191 μg ·m-3增长至221 μg ·m-3, 由线性回归分析可知增长速率为7.0 μg ·(m3 ·a)-1, 说明山东省大气氧化性逐步加强.对流层O3有着复杂的生成机制, O3与其前体物NOx和VOCs呈现非线性关系[35], 但本文基于空气站自动监测数据进行研究, 缺乏VOCs监测数据, 今后拟开展O3与NOx和VOCs之间的响应关系研究.
|
图 1 山东省2015~2019年的年均ρ(PM2.5)、ρ(O3-8h)、ρ(NO2)、ρ(Ox)和ρ(CO)变化趋势 Fig. 1 Annual average concentrations of ρ(PM2.5), ρ(O3-8h), ρ(NO2), ρ(Ox), and ρ(CO)from 2015 to 2019 in Shandong Province |
PM2.5和O3引起的区域复合型大气污染问题日益凸显, 两者均是影响我国环境空气质量重要的污染物.山东省年均ρ(PM2.5) 由2015年的72 μg ·m-3下降至2018年的47 μg ·m-3, 2019年有小幅反弹, 各年均超过国家二级标准年均浓度(35 μg ·m-3), 由线性回归分析可知下降速率为6.1 μg ·(m3 ·a)-1, 小于年均ρ(O3-8h)增长速率.根据相关报道, PM2.5与O3存在一定的相互作用, 一方面, O3主导大气氧化性, 大气氧化性的上升会显著促进PM2.5的二次转化, 从而对秋冬季雾-霾产生重要影响[36]; 另一方面, PM2.5主要组分(如硫酸盐、硝酸盐和碳组分等)有较大的消光系数, 可显著降低紫外辐射强度从而直接影响光化学反应[37], 另外, PM2.5也会影响云物理过程从而间接影响O3[38], 因此更需采取针对性措施来加强PM2.5和O3的协同管控.
2.1.2 O3及其他环境因子月变化趋势由图 2可见, 各年月均ρ(O3-8h)(90百分位, 下同)最高值均出现在6月, 7~8月迅速下降, 可能因为山东省6月气温高且太阳辐射强, 有利于O3生成, 而7~8月雨季降水量增多, 不利于O3生成, 对O3的湿清除作用较为明显.2015~2019年的每年6月的月均ρ(O3-8h)分别为186、181、209、214和215 μg ·m-3, 呈总体上升趋势, 其中2018年增幅明显放缓, 可能与2018年6月上合组织青岛峰会期间, 山东省采取精细化VOCs和NOx综合减排措施有关; 月均ρ(O3-8h)最低值出现在12月或1月, 主要由于冬季气温低和太阳辐射弱, 不利于O3生成.与O3相反, 月均ρ(PM2.5)、ρ(CO) (95百分位, 下同)和ρ(NO2)均在12月或1月达到峰值, 可能与冬季采暖及不利的大气扩散条件有关, 而它们分别在8月、5~8月和7月达到谷值, 可能与夏季降雨量较大, 对这些污染物的湿清除作用增强有关.
|
图 2 山东省2015~2019年的月均ρ(NO2)、ρ(PM2.5)、ρ(O3-8h)和ρ(CO)变化趋势 Fig. 2 Monthly average concentrations of ρ(NO2), ρ(PM2.5), ρ(O3-8h), andρ(CO)from 2015 to 2019 in Shandong Province |
月均ρ(O3-8h)变化呈“M型”或“倒V型”分布, 在6月或9月出现高峰, 说明夏季和秋季易出现O3高值.将ρ(O3-8h)超过160 μg ·m-3的月定义为O3污染月, 2015年O3污染月为5~9月, 2016年为5~6月和9月, 2017年为5~9月, 2018年和2019年均为4~9月, 可见O3污染月有提前出现趋势.分别计算春季(3~5月)、夏季(6~8月)、秋季(9~11月)和冬季(12月~次年2月)的季均ρ(O3-8h)(90百分位, 下同), 山东省O3污染在夏季较重, 冬季较轻, 春季略高于秋季.其他环境因子中, 月均ρ(PM2.5)、ρ(CO)和ρ(NO2)呈现“U型”分布, 冬季明显高于其他季节, 与O3均呈现明显的负相关关系, 将各年的月均ρ(PM2.5)、ρ(CO)和ρ(NO2)分别与ρ(O3-8h)进行线性拟合, 拟合直线的R2分别为0.70、0.69和0.66, 均通过显著性检验(见图 3), 这与许多城市的结果相一致[39, 40], 说明前体物排放是影响ρ(O3)的重要因素, 且PM2.5与O3的复合污染应受到进一步重视.
|
图 3 月均ρ(CO)、ρ(NO2)和ρ(PM2.5)与ρ(O3-8h)的线性拟合 Fig. 3 Linear fitting of monthly average concentrations of ρ(CO), ρ(NO2), ρ(PM2.5), andρ(O3-8h) |
统计2015~2019年山东省各市O3-8h不同污染等级天数占比, 如图 4所示.各市O3-8h达标率(优和良等级占比之和)大多超过70%, O3-8h超标率相对较低, 但呈逐年升高趋势, 由2015年的8.70%上升至2019年的19.56%, 超标天中轻度污染占比相对较大, 且增长较为显著, 中度污染占比次之, 重度污染出现较少(共出现7 d), 其中低值O3超标天增长更加显著.从空间范围上看, 内陆城市O3-8h超标率明显高于沿海城市, 且呈快速增长趋势, 济南、淄博、聊城、滨州和菏泽这5市2019年的O3-8h超标率与2015年相比均增加15%以上, 其中滨州O3-8h超标率增长20%.沿海地区各市O3-8h超标率均低于10%, 呈逐年微增趋势, 在2017年和2019年增加较快, 与2.1.1节中的统计结果相一致, 说明内陆地区与沿海地区相比, O3污染状况不容乐观, 值得进一步关注.
|
(a)2019年, (b)2018年, (c)2017年, (d)2016年, (e)2015年 图 4 山东省2015~2019年各市O3-8h不同污染等级天数占比 Fig. 4 Proportion of O3-8h exceeding the standard from 2015 to 2019 in Shandong Province |
利用2015~2019年国省控空气站监测数据来获得年均ρ(O3-8h)及其前体物ρ(NO2)的空间分布, 如图 5所示.山东省各年O3污染空间分布较为一致, 呈现“内陆高, 沿海低”的特点, 沿海地区受海风影响, 较低的气温、较高的相对湿度及较大的风速等较好地扩散条件, 不利于O3的生成和积累[41], ρ(O3)相对较低.O3前体物方面, 淄博年均ρ(NO2)高于全省平均水平, 在40~56 μg ·m-3之间, 可能与其以医药化工为主的经济结构有关; 烟台、青岛、威海、日照和枣庄这5市年均ρ(NO2)较低, 其中威海最低, 其他各市相差不大.从年际变化看, 2015年, O3超标区域较为分散, 各市年均ρ(NO2)相差不大, 其中淄博和临沂明显高于全省水平.2016年, O3超标区域有所扩大, 而各市年均ρ(NO2)有不同程度地降低, 其中淄博下降幅度较大.从2017年开始, 西部地区已呈现区域性O3污染特征, 且年均浓度不断加重, 沿海地区年均ρ(O3)相对较低, 但也呈逐年微增的趋势, 而各市年均ρ(NO2)在2017~2018年仍呈微降趋势, 2019年有小幅反弹.由上可知, 山东省对NO2的管控初见成效, 但O3污染空间分布由点状向面状发展, 大气氧化性表现出均一化分布特征, 在O3污染防治上更需发挥区域协同及联防联控的作用.另外, 文献[42]将山东省列为VOCs重点防治地区, 要求重点推进化工、石化和印刷等重点行业VOCs污染防治, 在进一步加强NO2治理的同时, 更应注意NO2与VOCs的联合管控.
|
图 5 山东省2015~2019年的年均ρ(O3-8h)和ρ(NO2)空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of annual average concentrations of ρ(O3-8h) and ρ(NO2) from 2015 to 2019 in Shandong Province |
O3是一种由大气光化学反应产生的二次污染物, 受气象因素影响较为显著[43].利用ρ(O3)较高月份(2019-04-01~2019-09-31和2020-04-01~2020-09-31)各市气象代表站的气象数据(温度T、相对湿度RH、气压p和风速v)及邻近环境空气站O3监测数据, 进行SPSS双变量相关分析可知, ρ(O3-8h)与T、RH、p和v均显著相关, 显著性相关水平P均小于0.01, Pearson相关系数分别为0.615、-0.292、-0.193和-0.168.考虑多个气象要素对ρ(O3)的共同影响, 初步构建山东省16市基于气象因子的ρ(O3-8h)的多元线性回归模型, 此方法已被国内外较多研究中用于评估气象要素对污染物浓度的影响[44, 45], 但相关性分析并不能全面揭示其之间的复杂关系, 今后拟开展数值模型对其形成机制进行研究.
由表 2可知, 各市多元回归拟合直线均通过显著性检验(P＜0.05), 说明回归方程总体显著[46, 47], 内陆城市拟合直线的拟合度(R2, 回归方程和与总平方和比值)均高于0.40, 而沿海城市拟合直线的R2在0.24~0.37之间, 说明多元线性回归方程对内陆城市ρ(O3-8h)的解释度更高.由标准化回归系数结果可知, 各市ρ(O3-8h)与RH和T相关性较强, 与v和p的相关性较弱, 与双变量相关分析的结果类似, 说明山东省O3的主控气象因子为相对湿度和温度, 风速和气压也有一定的影响.另外, 不同区域的O3主控气象因子有所不同, 内陆城市的ρ(O3-8h)与T的标准化回归系数最高, 均值为0.58, 最高达0.70;与RH的标准化回归系数次之, 均值为-0.40, 其中枣庄相关性最强(-0.51).沿海城市的ρ(O3-8h) 与RH的相关性最强, T次之, 标准化回归系数均值分别为-0.52和0.25.与内陆城市相比, 沿海城市ρ(O3-8h)与T的标准化回归系数较低, 与RH的标准化回归系数较高, 体现出显著的区域性差异.
|
|
表 2 山东省各市O3-8h与气象因素的多元线性回归结果 Table 2 Multiple linear regression results between O3-8h and meteorological factors in each city in Shandong Province |
2.2.2 不同气象因素区间对O3-8h超标率的影响
按照不同的地形地貌分布特点, 将山东省划分为3个区域: 鲁中山区(济宁、临沂和潍坊等6市)、平原地区(滨州、东营和聊城等6市)和东部沿海地区(日照、青岛和威海等4市).按照环境空气质量标准(GB 3095-2012)中ρ(O3-8h)标准(160 μg ·m-3)定义O3超标日, 对不同区域不同气象因素(日最高温度、相对湿度、风速和气压)分布区间下O3-8h超标平均概率进行统计分析.
2.2.2.1 日最高温度太阳辐射强弱对光化学反应有重要的影响, 而温度升高对O3生成速率有显著影响[48], 由于缺少太阳辐射资料, 而温度又能反映太阳辐射的变化[49], 所以本文统计每日的日最高温度, 并研究其对ρ(O3-8h)的影响.由图 6可见, 当T在15~20℃范围内, 各市O3-8h超标率极低, 均小于3%; 当T在20~25℃范围内, 大部分城市开始出现O3超标, 但超标率较低(平均10%左右), 青岛和威海仍极少出现O3-8h超标, 超标率在1%左右; 当T在25~30℃范围内, 大部分城市O3-8h超标率上升至35%左右, 青岛和威海上升至10%左右; 当T在30~35℃范围内, 大部分城市O3-8h超标率显著抬升至60%左右, 青岛和威海抬升至25%左右; 当出现T在35℃以上的高温天气时, 各市O3-8h超标率均较高, 平均85%以上, 而青岛和威海在统计范围内未出现T在35℃以上的情况, 因此其O3-8h超标率最高区间出现在30~35℃.由上可知, 随着T的升高, 各市O3超标率均呈现显著升高趋势, 其中30~35℃是各市O3-8h超标率显著抬升的温度区间.
|
图 6 不同日最高温度区间的O3超标率 Fig. 6 Probability of ozone exceeding the standard at different daily maximum temperature ranges |
水汽不仅能通过水相变化不断吸收和放出能量, 还可以与O3发生反应, 是消耗近地面O3的方式之一, 反应所生成的自由基是光化学反应中的重要因子[50].由图 7可见, 鲁中山区和平原地区城市的O3-8h超标率对相对湿度的响应较为一致, 随着RH增加, O3-8h超标率先上升后下降.RH在20% ~40%范围时, 大部分城市O3-8h超标率在30%左右; RH在40% ~60%范围时, 除临沂和滨州2市, 其余城市O3-8h超标率明显上升且达到峰值, 均值在50%左右, 其中济宁最高(65%); RH在60% ~80%范围时, O3-8h超标率下降至40%左右; 当RH超过80%时, O3-8h超标率下降至15%以下, 部分城市没有O3-8h超标现象.这主要由于RH较大时空气云量较多, 减少了到达地面的太阳辐射, 另外, O3也会与水汽发生非均相反应, 因此高湿条件不利于O3的积累[51, 52].东部沿海地区中青岛、威海和烟台这3市O3-8h超标率与RH呈现显著的负相关关系, 低湿区间(20% ~30%)O3-8h超标率较高, 而日照整体地势背山面海, 其O3-8h超标率随RH的变化特点与鲁中山区城市有一定的相似性.王玫等[53]对京津冀地区城市O3超标率随RH的变化规律的研究发现, 北京和石家庄O3超标率随RH的增加而先增后减, 与山东省内陆地区城市相似; 而天津O3-8h超标率随RH的增加而降低, 与山东省东部沿海城市相似.
|
图 7 不同相对湿度区间的O3超标率 Fig. 7 Probability of ozone exceeding the standard at different relative humidity ranges |
由图 8可见, 随着日均气压(p)的升高, 大部分城市O3-8h超标率显著降低.当p在990~1 000 hPa范围时, 少数中西部城市(如济南、聊城、德州和菏泽这4市) O3-8h超标率达到峰值; 当p在1 000~1 010 hPa范围时, 大部分城市O3超标率达到峰值, 其中鲁中山区和平原地区大部分城市的O3-8h超标率超过40%, 而东部沿海地区中的日照和烟台2市高于20%; 当p高于1 010 hPa时, 大部分城市O3-8h超标率显著下降至30%以下, 可见1 010 hPa是山东内陆地区O3-8h超标临界值.对于沿海城市中的青岛和威海, 其气压变化范围较小, 在1 000~1 020 hPa之间, 但也符合低压下O3-8h超标率高的特点, 这可能与区域夏季低压系统一般会带来高温及偏南气流有关, 这与程念亮等[54]的研究结论相一致.另外, 对于个别沿山及沿海城市(泰安和日照), 当处于最低气压区间(990~1 000 hPa)时, O3-8h超标率也较低, 这可能是由于强低压系统下气流上升, 容易成云致雨, 对O3有一定的湿清除作用, 岳海燕等[55]的研究也得到了类似的结论.
|
图 8 不同气压区间的O3超标率 Fig. 8 Probability of ozone exceeding the standard at different air pressure ranges |
一般来说, 风速较大时, 大气扩散条件相对较好, 有利于大气中O3的扩散; 风速较小时, O3容易积累.由图 9可见, 随着日均风速(v)增大, 各市O3-8h超标率均明显下降.当v在0~1 m ·s-1范围时, 大部分城市O3-8h超标率最高, 内陆大多城市O3-8h超标率超过40%, 其中滨州最高(58%); 当v在1~2 m ·s-1范围时, 大部分城市O3-8h超标率降至30%左右, 而平原地区部分城市(滨州、德州和东营这3市)仍超过40%; 当v大于3 m ·s-1时, 大部分城市O3-8h超标率显著降低至20%.东部沿海地区中日照与内陆城市的变化规律较为一致, 其他沿海城市O3-8h超标率同风速总体呈现“两头高, 中间低”的规律, 即随着v的增加, O3-8h超标率呈现先下降再上升的趋势, 区域性特征明显.
|
图 9 不同风速区间的O3超标率 Fig. 9 Probability of ozone exceeding the standard at different wind speed ranges |
O3污染不仅与本地生成有关, 区域间或区域内城市间的相互输送与影响也不容忽视.Li等[56]的研究表明, 外部输送对京津冀、长三角、珠三角和成渝地区的O3污染有不同程度地贡献.Hu等[57]的研究表明, 区域内城市间的大气污染输送对臭氧污染有着重要的贡献, 近地面风速和风向的变化对O3的影响十分复杂.由图 10可见, 在O3-8h超标的情况下, 大部分城市的主导风向为偏南风, 包括SE、SSE、S和SSE, 另外, 由于山东省地形较为复杂, 中部山地突起, 西南和西北低洼平坦, 东部以丘陵为主且濒临渤海和黄海, 不同城市由于不同的地形条件导致O3污染气象条件有一定差异.O3-8h超标时各风向对应的平均风速大多在2 m ·s-1以下, 但烟台、威海和青岛这3市在O3-8h超标时平均风速较高, 多在3 m ·s-1以上, 主导风向为海上偏东南风(SSE和S), 说明沿海地区发生O3污染时可能存在海上污染气团的输送, 孟丽红等[58]和王宏等[59]对天津和福建等沿海地区的研究也得到了类似的结论.中西部城市(如滨州、德州和济南等5市)在主导风向为偏东风向(E)时易出现O3-8h超标, 说明内陆地区存在自东向西的O3传输, 而泰安在O3-8h超标情况下, 西南风和东北风出现的概率均较高, 可能是由于地形原因导致风向变化较为复杂.周磊等[60]的研究也发现地形是影响京津冀地区污染过程的重要因素, 受山脉的阻挡作用影响, 气流容易在山前形成回流, 导致风速减小, 污染物在太行山东侧和燕山南侧积累聚集, 造成局地空气污染加重.
|
图 10 O3超标天的风向频率及其平均风速 Fig. 10 Wind direction frequency and average wind speed under the condition of O3 exceeding the standard |
(1) 山东省2015~2019年的年均ρ(O3-8h) (90百分位)由154上升至186 μg ·m-3, O3污染呈现夏高冬低, 春季略高于秋季的季节变化特征, 在6月或9月达到峰值.内陆地区O3污染较沿海地区更为严重, 低值O3超标天增长显著.
(2) 山东省2015~2019年年均ρ(PM2.5)及ρ(O3前体物) [CO(95百分位)和NO2]逐步下降, 下降速率小于O3-8h(90百分位)上升速率, 与O3-8h呈现相反的月变化规律.
(3) 山东省O3主控气象因子为气温和相对湿度, 高温、低压、小风和偏南风向的气象条件下易出现O3超标, 不同城市超标率对气象因素的响应不同, 内陆地区O3超标率随RH的增加而先增加后降低, 沿海地区O3-8h超标率随RH的增加而逐步降低.
| [1] |
王旭东, 尹沙沙, 杨健, 等. 郑州市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析[J]. 环境科学, 2021, 42(2): 604-615. Wang X D, Yin S S, Yang J, et al. Characteristics, meteorological influences, and transport source of ozone pollution in Zhengzhou city[J]. Environmental Science, 2021, 42(2): 604-615. |
| [2] |
韩婷婷, 李颖若, 邱雨露, 等. 上甸子区域背景站VOCs污染特征及其对臭氧生成贡献[J]. 环境科学, 2020, 41(6): 2586-2595. Han T T, Li Y R, Qiu Y L, et al. Characteristics of VOCs and their roles in ozone formation at a regional background Site in Beijing, China[J]. Environmental Science, 2020, 41(6): 2586-2595. |
| [3] | Li Y, Shang Y, Zheng C J, et al. Estimated acute effects of ozone on mortality in a rural district of Beijing, China, 2005-2013:a time-stratified case-crossover study[J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2018, 15(11): 2460. DOI:10.3390/ijerph15112460 |
| [4] | Hvidtfeldt U A, Sorensen M, Geels C, et al. Long-term residential exposure to PM2.5, PM10, black carbon, NO2, and ozone and mortality in a Danish cohort[J]. Environment International, 2019, 123: 265-272. DOI:10.1016/j.envint.2018.12.010 |
| [5] | Moura B B, Alves E S, Marabesi M A, et al. Ozone affects leaf physiology and causes injury to foliage of native tree species from the tropical atlantic forest of southern Brazil[J]. Science of the Total Environment, 2018, 610-611: 912-925. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.08.130 |
| [6] |
柴发合. 我国大气污染治理历程回顾与展望[J]. 环境与可持续发展, 2020, 45(3): 5-15. Chai F H. Review and prospect on the atmospheric pollution control in China[J]. Environment and Sustainable Development, 2020, 45(3): 5-15. |
| [7] |
马志强, 孟燕军, 林伟立. 气象条件对北京地区一次光化学烟雾与霾复合污染事件的影响[J]. 气象科技进展, 2013, 3(2): 59-61. Ma Z Q, Meng Y J, Lin W L. Influence of meteorological factors on an episode of photochemical fog and haze in Beijing[J]. Advances in Meteorological Science and Technology, 2013, 3(2): 59-61. |
| [8] |
王文兴, 柴发合, 任阵海, 等. 新中国成立70年来我国大气污染防治历程、成就与经验[J]. 环境科学研究, 2019, 32(10): 1621-1635. Wang W X, Chai F H, Ren Z H, et al. Process, achievements and experience of air pollution control in China since the founding of the People's Republic of China 70 years ago[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(10): 1621-1635. |
| [9] |
GB 3095-2012, 环境空气质量标准[S]. GB 3095-2012, Ambient air quality standard[S]. |
| [10] |
姚诗音, 魏巍, 沈泽亚, 等. 我国典型钢铁工业城市夏季臭氧污染来源解析研究[J]. 中国环境科学, 2021, 41(1): 37-48. Yao S Y, Wei W, Shen Z Y, et al. Source apportionment of ozone pollution in the typical steel industry city of China in summer[J]. China Environmental Science, 2021, 41(1): 37-48. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.01.005 |
| [11] |
王占山, 李云婷, 陈添, 等. 北京市臭氧的时空分布特征[J]. 环境科学, 2014, 35(12): 4446-4453. Wang Z S, Li Y T, Chen T, et al. Temporal and spatial distribution characteristics of ozone in Beijing[J]. Environmental Science, 2014, 35(12): 4446-4453. |
| [12] |
李红丽, 王杨君, 黄凌, 等. 中国典型城市臭氧与二次气溶胶的协同增长作用分析[J]. 环境科学学报, 2020, 40(12): 4368-4379. Li H L, Wang Y J, Huang L, et al. Analysis of synergistic growth effects between ozone and secondary aerosol in typical cities in China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2020, 40(12): 4368-4379. |
| [13] |
杨健, 尹沙沙, 于世杰, 等. 安阳市近地面臭氧污染特征及气象影响因素分析[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 115-124. Yang J, Yin S S, Yu S J, et al. Characteristic of surface ozone and meteorological parameters analysis in Anyang city[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 115-124. |
| [14] |
周明卫, 康平, 汪可可, 等. 2016~2018年中国城市臭氧浓度时空聚集变化规律[J]. 中国环境科学, 2020, 40(5): 1963-1974. Zhou M W, Kang P, Wang K K, et al. The spatio-temporal aggregation pattern of ozone concentration in China from 2016 to 2018[J]. China Environmental Science, 2020, 40(5): 1963-1974. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.05.013 |
| [15] | Li K W, Chen L H, Han K, et al. Smog chamber study on aging of combustion soot in isoprene/SO2/NOx system: changes of mass, size, effective density, morphology and mixing state[J]. Atmospheric Research, 2017, 184: 139-148. DOI:10.1016/j.atmosres.2016.10.011 |
| [16] |
余益军, 孟晓艳, 王振, 等. 京津冀地区城市臭氧污染趋势及原因探讨[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 106-114. Yu Y J, Meng X Y, Wang Z, et al. Driving factors of the significant increase in surface ozone in the Beijing-Tianjin-Hebei region, China, During 2013-2018[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 106-114. |
| [17] |
赵伟, 高博, 卢清, 等. 2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 97-105. Zhao W, Gao B, Lu Q, et al. Ozone pollution trend in the Pearl River Delta region during 2006-2019[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 97-105. |
| [18] |
蒲茜, 李振亮, 张悦, 等. 重庆市O3污染日的大气环流分型与传输特征[J]. 中国环境科学, 2021, 41(1): 18-27. Pu X, Li Z L, Zhang Y, et al. Characterization of atmospheric circulation and transmission in Chongqing city during ozone polluted days[J]. China Environmental Science, 2021, 41(1): 18-27. |
| [19] |
赵辉, 郑有飞, 吴晓云, 等. 江苏省大气复合污染特征与相关气象驱动[J]. 中国环境科学, 2018, 38(8): 2830-2839. Zhao H, Zheng Y F, Wu X Y, et al. Atmospheric compound pollution characteristics and the effects of meteorological factors in Jiangsu province[J]. China Environmental Science, 2018, 38(8): 2830-2839. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2018.08.005 |
| [20] |
孙银川, 严晓瑜, 缑晓辉, 等. 中国典型城市O3与前体物变化特征及相关性研究[J]. 环境科学研究, 2020, 33(1): 44-53. Sun Y C, Yan X Y, Gou X H, et al. Characteristics and correlation of ozone and its precursors in typical cities in China[J]. Research of Environmental Sciences, 2020, 33(1): 44-53. |
| [21] |
闫慧, 张维, 侯墨, 等. 我国地级及以上城市臭氧污染来源及控制区划分[J]. 环境科学, 2020, 41(12): 5215-5224. Yan H, Zhang W, Hou M, et al. Sources and control area division of ozone pollution in cities at prefecture level and above in China[J]. Environmental Science, 2020, 41(12): 5215-5224. |
| [22] |
梁俊宁, 马启翔, 汪平, 等. 陕西省西咸新区空港新城夏季臭氧与气象因子关系分析[J]. 生态环境学报, 2019, 28(10): 2020-2026. Liang J N, Ma Q X, Wang P, et al. Analysis of the relationship between ozone and meteorological factors in summer at airport new city of Xixian new area, China[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2019, 28(10): 2020-2026. |
| [23] |
周学思, 廖志恒, 王萌, 等. 2013-2016年珠海地区臭氧浓度特征及其与气象因素的关系[J]. 环境科学学报, 2019, 39(1): 143-153. Zhou X S, Liao Z H, Wang M, et al. Characteristics of ozone concentration and its relationship with meteorological factors in Zhuhai during 2013-2016[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(1): 143-153. |
| [24] |
李全喜, 王金艳, 刘筱冉, 等. 兰州市区臭氧时空分布特征及气象和环境因子对臭氧的影响[J]. 环境保护科学, 2018, 44(2): 78-84, 97. Li Q X, Wang J Y, Liu X R, et al. Temporal and spatial distribution of ozone and effects of meteorological and environmental factors on ozone in the urban areas of Lanzhou city[J]. Environmental Protection Science, 2018, 44(2): 78-84, 97. |
| [25] |
黄小刚, 邵天杰, 赵景波, 等. 气象因素和前体物对中国东部O3浓度分布的影响[J]. 中国环境科学, 2019, 39(6): 2273-2282. Huang X G, Shao T J, Zhao J B, et al. Impact of meteorological factors and precursors on spatial distribution of ozone concentration in eastern China[J]. China Environmental Science, 2019, 39(6): 2273-2282. |
| [26] |
谢放尖, 陆晓波, 杨峰, 等. 2017年春夏期间南京地区臭氧污染输送影响及潜在源区[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 88-96. Xie F J, Lu X B, Yang F, et al. Transport influence and potential sources of ozone pollution for Nanjing during spring and summer in 2017[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 88-96. |
| [27] |
齐艳杰, 于世杰, 杨健, 等. 河南省臭氧污染特征与气象因子影响分析[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 587-599. Qi Y J, Yu S J, Yang J, et al. Analysis of characteristics and meteorological influence factors of ozone pollution in Henan province[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 587-599. |
| [28] |
安俊琳, 王跃思, 朱彬. 主成分和回归分析方法在大气臭氧预报的应用——以北京夏季为例[J]. 环境科学学报, 2010, 30(6): 1286-1294. An J L, Wang Y S, Zhu B. Principal component and multiple regression analysis predicting ozone concentrations: case study in summer in Beijing[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2010, 30(6): 1286-1294. |
| [29] |
余钟奇, 马井会, 毛卓成, 等. 2017年上海臭氧污染气象条件分析及臭氧污染天气分型研究[J]. 气象与环境学报, 2019, 35(6): 46-54. Yu Z Q, Ma J H, Mao Z C, et al. Study on the meteorological conditions and synoptic classifications of O3 pollution in Shanghai in 2017[J]. Journal of Meteorology and Environment, 2019, 35(6): 46-54. |
| [30] |
严茹莎. 德州市夏季臭氧敏感性特征及减排方案[J]. 环境科学, 2020, 41(9): 3961-3968. Yan R S. Ozone sensitivity analysis and emission controls in Dezhou in summer[J]. Environmental Science, 2020, 41(9): 3961-3968. |
| [31] |
张尚鹏, 廉丽姝, 张文华. 日照市空气质量变化特征及其与气象条件的关系[J]. 曲阜师范大学学报(自然科学版), 2018, 44(4): 106-110. Zhang S P, Lian L S, Zhang W H. Characteristics of air quality in Rizhao and its relationship with meteorological conditions[J]. Journal of Qufu Normal University (Natural Science), 2018, 44(4): 106-110. |
| [32] |
李凯, 刘敏, 梅如波. 泰安市大气臭氧污染特征及敏感性分析[J]. 环境科学, 2020, 41(8): 3539-3546. Li K, Liu M, Mei R B. Pollution characteristics and sensitivity analysis of atmospheric ozone in Taian city[J]. Environmental Science, 2020, 41(8): 3539-3546. |
| [33] |
杨帆, 王体健, 束蕾, 等. 青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析[J]. 环境科学学报, 2019, 39(11): 3565-3580. Yang F, Wang T J, Shu L, et al. Characteristics and mechanisms for a heavy O3 pollution episode in Qingdao coastal area[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(11): 3565-3580. |
| [34] |
宋晓辉, 杜亮亮, 李剑东, 等. 邯郸采暖期环境污染特征及空气质量预报方法研究[J]. 生态与农村环境学报, 2020, 36(8): 998-1005. Song X H, Du L L, Li J D, et al. Study on characteristics of environmental pollution and methods of air quality prediction during heating period in Handan city[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2020, 36(8): 998-1005. |
| [35] |
蒋美青, 陆克定, 苏榕, 等. 我国典型城市群O3污染成因和关键VOCs活性解析[J]. 科学通报, 2018, 63(12): 1130-1141. Jiang M Q, Lu K D, Su R, et al. Ozone formation and key VOCs in typical Chinese city clusters[J]. Chinese Science Bulletin, 2018, 63(12): 1130-1141. |
| [36] |
张宇静, 赵天良, 殷翀之, 等. 徐州市大气PM2.5与O3作用关系的季节变化[J]. 中国环境科学, 2019, 39(6): 2267-2272. Zhang Y J, Zhao T L, Yin C Z, et al. Seasonal variation of the relationship between surface PM2.5 and O3 concentrations in Xuzhou[J]. China Environmental Science, 2019, 39(6): 2267-2272. |
| [37] | Lu K D, Zhang Y H, Su H, et al. Oxidant (O3+NO2) production processes and formation regimes in Beijing[J]. Journal of Geophysical Research, 2010, 115(D7). DOI:10.1029/2009JD012714 |
| [38] | Tan Z F, Rohrer F, Lu K D, et al. Wintertime photochemistry in Beijing: observations of ROx radical concentrations in the North China Plain during the best-one campaign[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(16): 12391-12411. |
| [39] | Jia M W, Zhao T L, Cheng X H, et al. Inverse relations of PM2.5 and O3 in air compound pollution between cold and hot seasons over an urban area of East China[J]. Atmosphere, 2017, 8(3). DOI:10.3390/atmos8030059 |
| [40] | Zhu J, Chen L, Liao H, et al. Correlations between PM2.5 and ozone over China and associated underlying reasons[J]. Atmosphere, 2019, 10(7). DOI:10.3390/atmos10070352 |
| [41] |
薛莲, 徐少才, 孙萌, 等. 气象要素及前体物对青岛市臭氧浓度变化的影响[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 179-185. Xue L, Xu S C, Sun M, et al. Effect of meteorological factors and precursors on the change of ambient air ozone concentrations in Qingdao[J]. Environmental Monitoring in China, 2017, 33(4): 179-185. |
| [42] |
栾志强, 王喜芹, 李京芬. 2019年VOCs减排控制行业发展评述及展望[J]. 中国环保产业, 2020, 26(2): 27-29. Luan Z Q, Wang X Q, Li J F. Review and prospect of the development of VOCs emission reduction and control industry in 2019[J]. China Environmental Protection Industry, 2020, 26(2): 27-29. |
| [43] |
于世杰, 尹沙沙, 张瑞芹, 等. 郑州市近地面臭氧污染特征及气象因素分析[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 140-149. Yu S J, Yin S S, Zhang R Q, et al. Analysis on the characteristics of surface ozone pollution and meteorological factors in Zhengzhou[J]. Environmental Monitoring in China, 2017, 33(4): 140-149. |
| [44] | Sicard P, Serra R, Rossello P. Spatiotemporal trends in ground-level ozone concentrations and metrics in France over the time period 1999-2012[J]. Environmental Research, 2016, 149: 122-144. |
| [45] |
贾梦唯, 赵天良, 张祥志, 等. 南京主要大气污染物季节变化及相关气象分析[J]. 中国环境科学, 2016, 36(9): 2567-2577. Jia M W, Zhao T L, Zhang X Z, et al. Seasonal variations in major air pollutants in Nanjing and their meteorological correlation analyses[J]. China Environmental Science, 2016, 36(9): 2567-2577. |
| [46] |
陈兵红, 靳全锋, 柴红玲, 等. 浙江省大气PM2.5时空分布及相关因子分析[J]. 环境科学学报, 2021, 41(3): 817-829. Chen B H, Jin Q F, Chai H L, et al. Spatiotemporal distribution and correlation factors of PM2.5 concentrations in Zhejiang province[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(3): 817-829. |
| [47] |
程麟钧, 王帅, 宫正宇, 等. 2008-2016年臭氧监测试点城市的臭氧污染特征[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 26-32. Cheng L J, Wang S, Gong Z Y, et al. Pollution trends of ozone in ozone monitoring pilot cities from 2008 to 2016[J]. Environmental Monitoring in China, 2017, 33(4): 26-32. |
| [48] |
崔亚茹, 索娜, 王磊, 等. 秦皇岛市区大气臭氧生成过程及前体物敏感性研究[J]. 环境科学学报, 2020, 40(11): 4105-4112. Cui Y R, Suo N, Wang L, et al. Study of ozone generation and photochemical regimes in the urban atmosphere of Qinhuangdao[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2020, 40(11): 4105-4112. |
| [49] |
严仁嫦, 叶辉, 林旭, 等. 杭州市臭氧污染特征及影响因素分析[J]. 环境科学学报, 2018, 38(3): 1128-1136. Yan R C, Ye H, Lin X, et al. Characteristics and influence factors of ozone pollution in Hangzhou[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(3): 1128-1136. |
| [50] |
王庆良, 李倩倩, 童东革, 等. 光化学反应中自由基的作用及反应影响因素的研究进展[J]. 环境化学, 2020, 39(2): 301-316. Wang Q L, Li Q Q, Tong D G, et al. Research progress on the influencing factors and the role of free radicals in photochemistry reaction[J]. Environmental Chemistry, 2020, 39(2): 301-316. |
| [51] |
王川, 夏士勇, 曹礼明, 等. 深圳西部城区大气O3污染特征及超标成因[J]. 中国环境科学, 2020, 40(4): 1414-1420. Wang C, Xia S Y, Cao L M, et al. Study on the characteristics and the cause of atmospheric O3 pollution in western urban of Shenzhen[J]. China Environmental Science, 2020, 40(4): 1414-1420. |
| [52] |
黄凡, 周家斌, 李红, 等. 武汉市夏冬季典型大气污染过程的成因与来源分析[J]. 环境科学研究, 2020, 33(2): 280-288. Huang F, Zhou J B, Li H, et al. Analysis of causes and sources of typical air pollution events in summer and winter in Wuhan city[J]. Research of Environmental Sciences, 2020, 33(2): 280-288. |
| [53] |
王玫, 郑有飞, 柳艳菊, 等. 京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系[J]. 中国环境科学, 2019, 39(7): 2689-2698. Wang M, Zheng Y F, Liu Y J, et al. Characteristics of ozone and its relationship with meteorological factors in Beijing-Tianjin-Hebei region[J]. China Environmental Science, 2019, 39(7): 2689-2698. |
| [54] |
程念亮, 李云婷, 张大伟, 等. 2014年北京市城区臭氧超标日浓度特征及与气象条件的关系[J]. 环境科学, 2016, 37(6): 2041-2051. Cheng N L, Li Y T, Zhang D W, et al. Characteristics of ozone over standard and its relationships with meteorological conditions in Beijing city in 2014[J]. Environmental Science, 2016, 37(6): 2041-2051. |
| [55] |
岳海燕, 顾桃峰, 王春林, 等. 台风"妮妲"过程对广州臭氧浓度的影响分析[J]. 环境科学学报, 2018, 38(12): 4565-4572. Yue H Y, Gu T F, Wang C L, et al. Influence of typhoon Nida process on ozone concentration in Guangzhou[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(12): 4565-4572. |
| [56] | Li J, Yang W Y, Wang Z F, et al. Modeling study of surface ozone source-receptor relationships in East Asia[J]. Atmospheric Research, 2016, 167: 77-88. |
| [57] | Hu J, Li Y C, Zhao T L, et al. An important mechanism of regional O3 transport for summer smog over the Yangtze River Delta in eastern China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18: 16239-16251. |
| [58] |
孟丽红, 李英华, 韩素芹, 等. 海陆风对天津市PM2.5和O3质量浓度的影响[J]. 环境科学研究, 2019, 32(3): 390-398. Meng L H, Li Y H, Han S Q, et al. Influence of sea-land breeze on the concentrations of PM2.5 and O3 in Tianjin city[J]. Research of Environmental Sciences, 2019, 32(3): 390-398. |
| [59] |
王宏, 郑秋萍, 洪振宇, 等. 福建省沿海地区春季一次近地层O3超标成因分析[J]. 环境科学研究, 2020, 33(1): 36-43. Wang H, Zheng Q P, Hong Z Y, et al. Analysis of a springtime high surface ozone event over Fujian coastal Areas[J]. Research of Environmental Sciences, 2020, 33(1): 36-43. |
| [60] |
周磊, 武建军, 贾瑞静, 等. 京津冀PM2.5时空分布特征及其污染风险因素[J]. 环境科学研究, 2016, 29(4): 483-493. Zhou L, Wu J J, Jia R J, et al. Investigation of temporal-spatial characteristics and underlying risk factors of PM2.5 pollution in Beijing-Tianjin-Hebei Area[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(4): 483-493. |