2021, Vol. 42
2. 长安大学旱区地下水文与生态效应教育部重点实验室, 西安 710064
2. Key Laboratory of Subsurface Hydrology and Ecological Effect in Arid Region of Ministry of Education, Chang'an University, Xi'an 710064, China
目前, 河流中重金属污染已经成为重要的环境问题[1, 2].河流水体中的重金属不仅会危害水体生态环境, 还会对河流沉积物及周边土壤环境造成严重危害[3, 4].然而, 河流沉积物又是水环境的源和汇[5, 6], 当水体理化性质发生改变时, 沉积物中重金属会再次进入水体, 造成二次污染[7, 8].由于重金属具有难降解、易富集和生物毒性的特征, 水体中重金属随着农业活动进入土壤及农作物中, 最终通过食物链进入人体, 危害人体健康.因此, 研究河流系统内重金属污染对河流周边城乡整体规划和人体健康具有重要意义.
国内外学者对河流重金属研究主要集中于风险评价[9, 10]、空间分布[11, 12]、源解析[13, 14]和地球化学等.张博文等[15]对滏阳河水体重金属污染研究中, 发现河水中主要污染元素是Hg、Cr、Zn和Pb, 并且多数点位重金属元素含量均超过地表水环境Ⅲ类标准.李少华等[16]对青海湖河流流域重金属研究发现流域重金属自上游到下游具有明显富集性.林承奇等[17]在九龙江河流的研究中, 发现沉积物重金属主要来源于自然源、化石燃料及农业活动.然而, 对流域水体-沉积物重金属污染系统性研究较少, 缺乏流域水体-沉积物重金属污染特征、生态健康风险的空间化表达.因此, 采用GIS对河流水体-沉积物重金属污染系统性研究, 有助于整体评价流域水环境重金属对当地生态环境和人体健康造成的影响.
当前, 已有研究者对重金属污染扩散或聚集的地理环境因素进行了研究, 但多以人为活动角度探寻区域重金属污染的驱动因素.影响重金属污染空间分布的因素较为复杂, 除了人为活动外, 特殊区域环境、气温和降水对重金属污染扩散也有一定的影响.李雨等[18]和肖武等[19]的研究利用地理探测器模型, 定量描述了自然和环境因子对重金属污染的影响, 由于地理探测器能定量表达探测目标空间分异性和变量之间的交互作用, 因此也有部分学者进行了研究[20~25].但地理探测器仅能实现全局影响因子定量化表达, 无法对重金属污染的影响因子进行局部分析, 缺乏在空间定量表达.韩静等[26]利用地理探测器和GWR模型对中国重点镇布局进行了定量分析, 发现地理探测器与GWR模型结合定量分析既能消除GWR多因子多重共线性问题[27, 28], 又能将影响因子定量空间可视化.因此, 将地理探测器与地理加权回归模型相结合, 弥补两者的不足, 可对流域重金属污染影响因素定量空间可视化局部分析.
千河下游陈仓段, 为千河入渭口河段, 该流域人口众多、交通密集且厂矿遍布, 其中上游是宝鸡市水源地之一的冯家山水库.此前, 该区域长青镇工业园区周边曾发生过儿童血铅事件, 有学者对工业园区周边土壤重金属污染进行了研究[29, 30], 但缺乏对千河下游流域沉积物及水体重金属系统性研究, 加之千河下游部分乡镇地区还存在饮用地下水/井水.因此, 本文借助GIS对千河下游水体及沉积物中重金属含量进行空间分布特征分析, 对水体重金属健康风险和沉积物重金属污染进行评价, 并采用地理探测器和地理加权回归模型, 引入DEM、气温和降水等11种影响因子, 对沉积物重金属污染影响因子进行空间分异和回归分析, 以期为千河流域城镇规划及人体健康风险提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况千河发源于甘肃省六盘山地区, 是渭河较大的支流之一, 在宝鸡市陈仓区底店汇入渭河, 本文研究区选取千河下游入渭口(宝鸡市陈仓区段, 图 1).研究区人口密度673人·km-2, 河道地势平坦, 海拔507~600 m, 土壤耕层有机质含量在1%以上, 全县97%一等地分布于此, 年平均日照2 100~2 130 h.千河中游为冯家山水库水源地, 河流西部分布有宝鸡鑫隆保温材料泡沫厂、千河玫瑰园、陕西燕园德普新能源科技公司和汽车维修厂等设施.河流东部分布有宝中铁路线、宝鸡睿智石油机械配件公司、康源牧业、长青能源化工和宝鸡市厚德耐磨材料公司, 银昆高速、宝凤高速以及陇千铁路在此汇集.
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图 1 研究区采样点示意 Fig. 1 Sampling sites in the study area |
对千河下游进行水文分析, 结合当地实际情况, 2019年4月使用GPS定位仪确定采样点位, 实际采样中, 由于6号点位河流底部未有沉积物, 因此共采集表层0~10 cm的河流沉积物19份, 每个样点采集3~4份样品混合均匀后, 放入聚乙烯样品袋内, 水样20份均采集河流0~15 cm表层水, 装入乙烯塑料瓶内, 带回实验室待测.称取风干后沉积物样品0.100 0 g, 沉积物采用HClO4-HNO3-HF-H2 O2法用全自动消解仪(Deena Ⅱ, Thomas Cain, US)进行消解, 水样中加入浓硝酸使pH＜2后, 用0.45 μm滤膜过滤.采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, NexION350X, PE)测定沉积物及水中Cd、As、Cu、Pb、Zn、Cr、Mn和Ni的含量, 重复3次, 采用GSD12[31]作为质量控制样, 回收率控制在90% ~105%.实验所用药剂均为优级纯, 水为超纯水.
1.2.2 数据获取结合研究区实际情况选取: 数字高程(DEM)、植被覆盖指数(NDVI)、土地利用类型、土壤类型、黏土、砂土、降水、温度、距铁路距离、距公路距离及距工厂距离这11个因子.DEM(GDEMDEM 30m)及影像数据(Landsat 8 OLI_TIRS)来自于地理空间数据云(http://www.gscloud.cn/), 矢量数据来自全国地理信息资源目录服务系统(http://www.webmap.cn/), 其余数据均来自资源环境数据云平台(http://www.resdc.cn/), 在ArcGIS 10.5与ENVI 5.3中对数据进行相应预处理.
1.3 研究方法 1.3.1 污染负荷指数Tomlinson等[32]在关于沉积物的研究中提出了污染负荷指数(pollution load index, PLI), 由于能够对沉积物重金属污染进行定量评价, 因此本文选用PLI对千河下游沉积物重金属污染进行评价.计算公式为:
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式中, CFi为元素i的污染指数; Ci和Cn分别表示元素i含量实测值和背景值, mg·kg-1; n为所测元素总量; PLIzone为沉积物总污染负荷指数; m表示样本容量.污染分级标准如表 1所示.
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表 1 污染分级标准 Table 1 Pollution classification standards |
1.3.2 健康风险评价模型
采用US EPA健康风险评价模型, 对千河河水中4种非致癌物(Pb、Zn、Cu、Mn)和4种化学致癌物(As、Cd、Ni、Cr)进行评估, 判断千河下游河流水体中重金属对人体健康的风险情况.模型公式如下.
非化学致癌污染物健康风险(Rn)评价模型:
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式中, Di为非致癌物i经饮水途径的单位日均暴露计量, mg·(kg·d)-1; θ为人体每日平均饮水量(成人2.2和儿童1.0), L·d-1; BW为陕西省人体平均体重(成人64.06和儿童19.14), kg; Rin为非致癌物i(共m种)经饮水途径所产生的健康危害的个人平均年风险, a-1; Ci为致癌物或非致癌物的实际质量浓度, mg·L-1.
化学致癌污染物健康风险(Rc)评价模型:
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式中, Ric为致癌物i(共k种)通过饮水途径产生的个人致癌年风险, a-1; Di为致癌物i通过饮水途径的单位日均暴露计量, mg·(kg·d)-1; e为常数, qi为致癌物i的饮水途径致癌强度系数, 本研究中采用的强度系数标准如表 2, mg·(kg·d)-1; 76.34为研究区人均寿命, a.
总健康风险R总:
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表 2 健康风险评价模型参数 Table 2 Health risk assessment model parameters |
由于当前对于健康风险评价缺乏统一划分等级, 本研究将ICRP推荐的最大可接受风险水平(5E-05)、US EPA推荐的可接受风险限值(1E-06)以及耿雅妮等[33]和郑德凤等[34]对水质健康风险等级划分标准相结合, 采用的划分标准如表 3.
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表 3 水质健康风险等级划分标准 Table 3 Water quality health risk classification standard |
1.3.3 地理探测器
地理探测器是基于空间分异理论, 采用空间统计方法, 探测并定量分析各影响因子间交互作用的工具.该模型由因子探测器、生态探测器、风险探测器和交互探测器这4个子模型组成, 其中因子探测器是核心部分.模型如下:
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(10) |
式中, PD, H为影响因子D对H(重金属含量空间分布)的解释力, n为总的研究区单元数, nD, i为因子D中第i分区的单元数, σ为沉积物重金属含量的总标准差, σD, i为因子D中第i分区的标准差.PD, H的大小表示空间分异程度的强弱, PD, H∈[0, 1], 当PD, H值越靠近1时, 则空间分异性越强, 反之亦然.
交互作用探测器衡量双因子对重金属含量的解释力, 若值越靠近1, 则表示交互作用越明显[20, 21], 交互作用结果分为5类(表 4).本文试图根据因子探测器和交互作用探测器的结果, 揭示地理、环境和气象要素对千河下游沉积物综合污染负荷指数(PLI)空间分布影响.
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表 4 交互作用结果划分 Table 4 Interaction result partitioning |
1.3.4 地理加权回归模型
GWR是一种局部空间回归模型, 能够定量化反映空间自相关的数值, 同时也能反映各参数在不同区域内的空间异质性[35], GWR公式为:
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(11) |
式中, yi为研究区沉积物采样点i的因变量PLI值; β0为截距, (ui, vi)为沉积物采样点i的坐标, β0(ui, vi)为采样点i的常数项; βk(ui, vi)为沉积物PLI样点i的第k个自变量(影响因子)的系数, xik为采样点i的第k个自变量; εi为随机误差项.
2 结果与讨论 2.1 千河水体重金属分析 2.1.1 水体重金属描述分析千河水体中8种重金属浓度(表 5)均未超过地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅱ类水体标准[36], 其中非致癌物重金属元素均值为: Zn(10.8μg·L-1)＞Cu(2.89μg·L-1)＞Mn(0.95μg·L-1)＞Pb(0.52μg·L-1); 致癌物重金属元素均值为: Ni(7.89μg·L-1)＞As(4.54μg·L-1)＞Cr(2.52μg·L-1)＞Cd(0.06μg·L-1).变异系数能够反映各样点间重金属浓度空间分布的差异性, 当变异系数大于0.5时, 表明重金属浓度在空间分布上极不均匀, 并且存在由外来影响的点源污染可能性[37].通过表 5发现, 研究区8种水体重金属变异系数均大于0.5, 其中Pb的变异系数最高, 达到了3.11, 考虑可能是受到外部因素影响较大.
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表 5 千河水体重金属描述统计1) /μg·L-1 Table 5 Descriptive statistics of heavy metals in the Qianhe River /μg·L-1 |
与国内其他流域、河流水体中重金属浓度相比, 千河水体中重金属浓度整体处于中等水平.博尔塔拉河Cd和Cr元素浓度超过地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅱ类水体标准, 其中Cr元素浓度远超过Ⅱ类水体标准.清姜河中的Pb元素浓度远超过地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅱ类水体标准.致癌物重金属元素浓度对比: 千河中As元素在6条河中浓度最高, 浓度最小的是清姜河; 博尔塔拉河中的Cd和Cr浓度是6条河中最高的, 浓度最小的是望虞河; 千河中Ni元素浓度远大于清姜河、沙颍河和望虞河中的Ni元素浓度.非致癌物重金属元素浓度对比: 清姜河中的Cu元素浓度是6条河中最高的, 浓度最小的是望虞河; 沙颍河中Mn元素浓度最高, 浓度最小的是千河; 博尔塔拉河中Pb元素浓度远高于其余5条河流, 浓度最小的是望虞河; 清姜河中的Zn元素浓度是6条河流中最高的, 浓度最小的是望虞河.
2.1.2 水体重金属空间分布千河下游水体中重金属除Cr元素外, 其余7种重金属浓度最高值均出现在14号和15号点位的东岭冶炼公司和凤翔火车站(图 2), 从图 2中可以看出, 水体中重金属浓度高值地区周围分布的工厂较为密集, 尤其是东岭冶炼有限公司, 该企业主要进行黑色金属冶炼和压延加工.13号和14号点位之间的长青工业园, 工业规划面积达5 km2, 主要进行有色金属冶炼、焦化及发电等工业生产.河流水体中重金属浓度高值地区周围环境较为复杂, 可能是受到工厂生产及人类活动的影响.Cd、Pb和Mn浓度较高地区主要集中在研究区上部, 其中最高值在15号凤翔火车站点位, 该地区交通网络较为密集, 陇千铁路南线、宝冯公路、宝凤公路以及千河汽车站均在此地交汇, 并且该地区还是居民聚集地, 人口分布也较为密集.因此, 河流水体中Cd、Pb和Mn可能受到道路交通的影响.Ni和Zn元素除最高值外, 其余浓度较高地区主要在集中在研究区中下部及河流西部, 通过调查发现, 河流中、西部主要以农业和农业产业园为主.Cu除最高值外, 其余较高地区主要出现在河流中东部区域, 该地区主要分布有大量机械加工厂、砂石厂.在采样的过程中发现, 部分采砂厂及机械加工厂排污口直接通向河流中, 排污口的水体及沉积物均为黑色.Cr浓度最高值出现在入渭口附近, 该地区是银昆高速、宝凤公路、陇千铁路线交汇处, 且该地区还分布有天马彩钢金属公司、利源新型建材厂等, 其余高值区出现在东岭冶炼公司和凤翔火车站周围.匡荟芬等[42]在重金属污染研究中发现, 工厂活动、矿业开采以及农业活动是重金属污染的主要来源.结合千河下游水体中重金属空间分布以及实地调查, 千河下游的工业生产及人类活动, 可能是造成水体中重金属浓度空间变异的主要原因.
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图 2 千河水体重金属浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of heavy metal concentration in the Qianhe River |
由于研究区上游为水源地, 因此对千河水体4种致癌物重金属(As、Cr、Ni和Cd)和非致癌物重金属(Pb、Zn、Cu和Mn)进行健康风险评价(图 3).成人致癌物风险均值降序为: Cr＞As＞Cd＞Ni, Rc均值为7.72E-06, 其中Cr元素呈较轻风险程度, 其余3种元素呈可承受风险, 整体成人致癌物风险呈较轻风险程度; 儿童致癌物风险均值降序为: Cr＞As＞Cd＞Ni, Rc均值为1.17E-04, 其中Cr元素为较强风险, As元素为轻风险, Cd和Ni元素呈可承受风险, 整体儿童致癌物风险为强风险等级, 需要引起重视.
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图 3 千河水体重金属健康风险评价 Fig. 3 Health risk assessment of heavy metals in the Qianhe River |
成人非致癌物风险均值为: Cu＞Pb＞Zn＞Mn, Rn均值为3.94E-11, 4种非致癌物元素均呈可承受风险程度, 整体成人非致癌物风险呈可承受风险程度; 儿童非致癌物风险均值为: Cu＞Pb＞Zn＞Mn, Rn均值为6.79E-10, 研究区4种非致癌物元素均呈可承受风险程度, 研究区整体儿童非致癌物风险呈可承受风险等级.研究区成人R总整体处于较轻和轻风险等级, 儿童R总最低值为6.2E-05, 处于较强风险程度, 最高值为6.5E-04, 处于很强风险程度, 表明研究区儿童重金属健康风险程度较为严重, 需引起当地政府关注.
2.2 千河沉积物重金属 2.2.1 沉积物重金属描述分析千河沉积物8种重金属含量(表 6)与陕西省土壤背景值相比, 除As和Mn外, 其余元素含量均值均超过背景值, 其中Cd元素含量远高于背景值12倍, 其次为Zn、Pb、Ni、Cu和Cr元素与陕西省背景值比值为4.42、2.55、1.35、1.19和1.10.耿雅妮等[13]对宝鸡市河流沉积物重金属研究中, 发现Cd含量远超陕西省土壤背景值.变异系数可反映元素在不同样点间的变异程度[43], 通过表 6可知, 研究区Cd、Zn和Pb元素变异系数较大, 分别为0.54、0.48和0.42, 在空间分布上存在较大差异, 部分样点污染严重, 可能受外部因素影响较大, 污染来源较为复杂[44, 45].
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表 6 千河沉积物重金属描述统计 Table 6 Description statistics of heavy metals in sediments of the Qianhe River |
2.2.2 沉积物重金属含量空间分布特征
沉积物中重金属各元素含量在空间分布上存在明显的差异性(图 4), 高值点位在空间分布上存在相似性.其中, As和Zn元素在空间分布格局较为一致, 高值均集中在7号和19号点位的牛家滩村和高庄, 其次是14号和15号点位的东岭冶炼公司和凤翔火车站.实地调查发现, 牛家滩村和高庄周围耕地较多, 多以小麦为主, 且该地区农业生产多使用农药化肥.何宇等[46]在九江流域重金属污染研究中, 发现农业化肥的使用是Zn和As主要来源之一.因此, 考虑千河下游沉积物中重金属污染可能是该地农业活动中, 大量使用含As和Zn的农药化肥, 通过地表径流或迁移, 从而造成沉积物中重金属富集; Cd元素高值区主要集中在11、12和13号点位的长青村、南湾村地区和1号点位的千河入渭口, 该地区是陇千铁路干线和宝凤高速交叉地区, 该地区人口众多、道路线路密集, 并且长青工业园等工厂分布于此.Pb元素高值区主要在牛家滩村、陇千铁路干线和宝凤高速交叉地区、凤翔火车站以及高庄周围地区, 结合空间分布图和实际调查发现, Cd和Pb高值区周围均为人口众多、道路密集和车流量较大地区.申恒伦等[47]在临沂市水库水源地的重金属污染研究中发现, 交通运输、城镇生活是Cd和Pb元素主要来源, 因此考虑千河下游沉积物Cd和Pb污染, 可能受到人为活动、交通和汽车尾气排放影响; Mn和Ni含量及其变异系数较低, 结合土壤类型和土地利用类型, 高值区土壤类型主要以褐土性土壤为主, 土地利用类型主要以未利用地和林地、草地为主.陈秀端等[48]在西安城市居民区重金属污染研究中, 发现Mn和Ni元素的主要来源是成土母质, 受到自然因素影响, 与本文的结果一致.Cu高值区主要在东岭冶炼公司和凤翔火车站、闵家崖村及高庄, Cr高值区主要分布在陇千铁路干线和宝凤高速交叉地区、东岭冶炼公司和凤翔火车站、牛家滩村及高庄, 尽管Cu和Cr在空间分布上略有差异, 但实际调查发现, Cu和Cr高值区大多分布在机械加工厂、冶炼厂和汽车维修厂等, 尤其在千河入渭口处工厂众多.李锋等[49]在宁波市土壤重金属研究中发现, Cu和Cr的主要来源是工厂、企业和人类活动, 因此, 结合研究区实际情况, 千河下游沉积物的Cu和Cr重金属污染可能是受到厂矿生产排放的影响.
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图 4 千河沉积物重金属含量空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of heavy metal content in sediments of the Qianhe River |
通过PLI污染负荷指数计算, 研究区沉积物重金属As和Mn元素含量CF均值小于1, 属于无污染程度; Cu、Cr和Ni均值在1~2之间, 属于轻度污染程度; Pb均值为2.55, 属于中度污染; Zn和Cd均值均超过3, 其中Cd均值为12, 属于重度污染; 研究区沉积物重金属PLIzone为1.71, 属于轻度污染.
由沉积物重金属PLI的污染空间分布可知(图 5), 研究区沉积物重金属各元素污染区域呈现明显的差异性, 中度和重度污染地区主要集中在长青村、高庄和牛家滩村及东岭冶炼公司, 其余轻度和无污染地区较为分散, 研究区整体呈轻度污染.表明研究区沉积物重金属污染问题, 主要存在于工矿企业和交通密集区域.
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图 5 千河沉积物重金属污染负荷指数(PLI) Fig. 5 Heavy metal pollution load index of the Qianhe River sediment |
对研究区沉积物重金属污染负荷指数(PLI)进行影响因子分析, 各影响因子在ArcGIS 10.5中处理成200 m×200 m的格网数据, 提取相应的格网中心值, 采用自然间断法分类, DEM、NDVI、温度和降水均分为6类, 土壤类型、土地利用和砂土均分为4类, 黏土分为3类, 距铁路、公路和工厂距离均为多环缓冲区分类(如图 6).
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图 6 影响因子分类 Fig. 6 Classification of impact factors |
地理探测器中因子探测器能够反映各影响因子对PLI空间分布的解释力.各影响因子的解释力PD, H值降序为: DEM(0.102)＞温度(0.057)＞降水(0.032)＞NDVI(0.023)＞砂土(0.020)＞土地利用类型(0.018)＞距公路距离(0.012)＞黏土(0.009)＞距工厂距离(0.007)＞距铁路距离(0.004)＞土壤类型(0.002).其中DEM、温度和降水对研究区沉积物重金属污染负荷指数(PLI)具有较强的解释力, 这表明河流重金属污染空间分布不仅与污染源有关, 其污染扩散分布也与当地自然地理条件有关.
2.3.3 重金属污染影响因子交互作用沉积物结构成分复杂, 重金属污染空间分布往往是由多种自然和环境因素共同作用的结果, 不是由某种单一因素的影响[18].因此, 利用交互作用探测器探测多种因子对沉积物重金属空间分布的交互影响程度, 有利于准确判断影响重金属污染空间分布的深层驱动机制.
表 7是影响因子对研究区PLI的交互作用解释力, 结果表明, 各影响因子的交互作用均显示非线性增强的效果, 交互作用大于单独因素的影响, 对PLI空间分布共同产生促进作用, 其中温度和DEM、降水和DEM、温度和降水交互作用解释力较强.结合研究区自然地理情况, 千河下游为河谷地区, 且周围支流众多, 重金属元素通过降水和地表径流, 最终汇入河流, 并最终在河流底泥中富集.赵文杰等[50]和艾东升[51]的研究发现, 重金属元素可通过大气降水过程降落到地面, 并富集在土壤中, 与本研究的结果一致.林静等[52]的研究发现重金属在冬春季含量高于夏秋季, 本文数据采集在冬春交换季, 结合交互探测结果分析, 气温对重金属含量空间分布也有较强的相关性.这些均说明地理环境因子和气象因子都较强影响城镇土壤重金属污染的空间分布, 选择地理因子和气象因子可以更好地揭示沉积物重金属空间变异的驱动机制.
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表 7 影响因子对PLI的交互作用解释力 Table 7 Interaction of impact factors on PLI |
2.4 重金属污染主导因子回归分析
为进一步对沉积物重金属污染主导因子的驱动力进行分析探讨, 采用GWR模型进行局部空间回归分析, 但由于在多影响因子空间局部回归分析中, 存在多重共线性问题而导致建模不能成立.因此, 首先通过地理探测器筛选解释力较强的影响因子, 消除地理加权回归中存在的多重共线性问题, 从而将影响因子进行地理加权回归分析, 并定量空间可视化, 分析其空间回归系数, 系数越大, 表明在空间某处主导因子对因变量沉积物重金属PLI的影响越大(图 7).通过地理探测器因子探测, 筛选出解释力较强的DEM、温度和降水因子, 将其进行地理加权回归分析.
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图 7 千河沉积物重金属污染主导因子回归系数 Fig. 7 Regression coefficients of leading factors of heavy metal pollution in the sediments of the Qianhe River |
DEM回归系数波动较大(回归系数为-35.108 8~-9.897 2), DEM与PLI在全区域均呈负相关, 通过与图 6中DEM分类做对比, 回归系数最高点位处于高程514~710 m区间.随着海拔降低, 回归系数自上游至下游逐步递增, 这些地区海拔高度相对较低, 地势平坦、人口众多、道路密集、工厂分布较为集中, 人为活动影响较为明显, 这可能是造成研究区沉积物重金属污染聚集的原因.
温度(回归系数为-12.820 1~39.080 9)与降水(29.439 4~46.235 1)回归系数波动也较大, 但这两者在空间回归的分布格局上较为相似.回归系数最高值均在研究区北部的灵化村及张家寨村, 回归系数自北向南依次递减, 通过与图 6中降水与温度分类做对比, 发现降水量自北向南依次递减, 温度自北向南依次升高, 赵文杰等[50]和艾东升[51]的研究发现, 在人类活动及自然因素的共同作用下, 重金属元素可通过大气降水、降尘的形式降落到地表, 再通过地表径流方式汇入河流中.林静等[52]的研究发现重金属在冬春季含量高于夏秋季, 考虑到随温度降低和降水量的增加, 重金属元素随着降水及地表径流, 最终汇入研究区河流底泥中, 进而导致研究区河流沉积物重金属污染.
3 结论(1) 千河下游水体8种重金属浓度均未超过地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅱ类水体标准, 其中Pb的变异系数为3.11, 除Cr元素外, 其余7种重金属含量高值均在东岭冶炼公司及凤翔火车站地区. 水体重金属致癌物成人呈较轻风险等级, 儿童为强风险等级, 儿童致癌物Cr为较强风险元素.成人及儿童非致癌物风险均为可承受风险.成人R总高值主要集中于东岭冶炼公司和凤翔火车站周围, 为较轻和轻风险等级.儿童R总高值主要集中在凤翔火车站附近, 健康风险为很强风险等级, 应引起当地政府注意.
(2) 千河下游沉积物重金属除As和Mn外, 其余6种重金属含量均超过陕西省土壤背景值, 其中Cd元素含量均值为1.12 mg·kg-1, 是陕西省土壤背景值的12倍.沉积物重金属空间分布高值点集中于人口较多的牛家滩村、高庄、东岭冶炼公司、千阳铁路干线和宝凤高速交叉地区.沉积物整体PLIzone为1.71, 属于轻度污染, 其中Zn和Cd为重度污染元素.
(3) 因子探测器、交互作用探测器和GWR模型的结合使用, 能更精确地描述影响因子对重金属污染的相对强度及空间相关关系.影响千河下游沉积物重金属PLI主要因子顺序为: DEM＞温度＞降水, 因子交互作用均为非线性增强.DEM回归系数与PLI均呈负相关, 回归系数较高点位均处在河流下游入渭口区域, 重金属在海拔较低的河流入渭口汇集; 温度与降水回归系数自北向南依次递减, 回归系数最高值在灵化村及张家寨村地区, 重金属在温度低和降水多地区富集.
| [1] |
徐金英, 郑利林, 徐力刚, 等. 南方丘陵区河流表层沉积物重金属污染评价[J]. 中国环境科学, 2019, 39(8): 3420-3429. Xu J Y, Zheng L L, Xu L G, et al. Ecological risk assessment and source analysis of heavy metals in surface sediments of rivers located in the hilly area of southern China[J]. China Environmental Science, 2019, 39(8): 3420-3429. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.08.036 |
| [2] | Wang X L, Zhang L, Zhao Z H, et al. Heavy metal pollution in reservoirs in the hilly area of southern China: distribution, source apportionment and health risk assessment[J]. Science of the Total Environment, 2018, 634: 158-169. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.03.340 |
| [3] | Ten Hulscher T E M, Mol G A J, Lüers F. Release of metals from polluted sediments in a shallow lake: quantifying resuspension[J]. Hydrobiologia, 1992, 235-236(1): 97-105. DOI:10.1007/BF00026203 |
| [4] |
江涛, 林伟稳, 曹英杰, 等. 梅江流域清凉山水库沉积物重金属污染、生态风险评价及来源解析[J]. 环境科学, 2020, 41(12): 5410-5418. Jiang T, Lin W W, Cao Y J, et al. Pollution and ecological risk assessment and source apportionment of heavy metals in sediments of Qingliangshan reservoir in the Meijiang basin[J]. Environmental Science, 2020, 41(12): 5410-5418. |
| [5] | Yu C, Zhang J, Wu L, et al. Effects of heavy metal and nutrients on benthic microbial communities in freshwater sediment of Poyang lake(China)[J]. Journal of Residuals Science and Technology, 2015, 12(2): 105-111. DOI:10.12783/issn.1544-8053/12/2/11 |
| [6] | Zhang C, Yu Z G, Zeng G M, et al. Effects of sediment geochemical properties on heavy metal bioavailability[J]. Environment International, 2014, 73: 270-281. DOI:10.1016/j.envint.2014.08.010 |
| [7] | Yi Y J, Wang Z Y, Zhang K, et al. Sediment pollution and its effect on fish through food chain in the Yangtze River[J]. International Journal of Sediment Research, 2008, 23(4): 338-347. DOI:10.1016/S1001-6279(09)60005-6 |
| [8] | Zahra A, Hashmi M Z, Malik R N, et al. Enrichment and geo-accumulation of heavy metals and risk assessment of sediments of the Kurang Nallah-Feeding tributary of the Rawal Lake Reservoir, Pakistan[J]. Science of the Total Environment, 2014, 470-471: 925-933. DOI:10.1016/j.scitotenv.2013.10.017 |
| [9] | Islam M S, Ahmed M K, Raknuzzaman M, et al. Heavy metal pollution in surface water and sediment: a preliminary assessment of an urban river in a developing country[J]. Ecological Indicators, 2015, 48: 282-291. DOI:10.1016/j.ecolind.2014.08.016 |
| [10] | Wang Q R, Liu R M, Men C, et al. Spatial-temporal distribution and risk assessment of mercury in different fractions in surface sediments from the Yangtze River estuary[J]. Marine Pollution Bulletin, 2017, 124(1): 488-495. DOI:10.1016/j.marpolbul.2017.07.034 |
| [11] |
盛维康, 侯青叶, 杨忠芳, 等. 湘江水系沉积物重金属元素分布特征及风险评价[J]. 中国环境科学, 2019, 39(5): 2230-2240. Sheng W K, Hou Q Y, Yang Z F, et al. Distribution characteristics and ecological risk assessment of heavy metals in sediments from Xiang River[J]. China Environmental Science, 2019, 39(5): 2230-2240. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.05.052 |
| [12] |
张杰, 郭西亚, 曾野, 等. 太湖流域河流沉积物重金属分布及污染评估[J]. 环境科学, 2019, 40(5): 2202-2210. Zhang J, Guo X Y, Zeng Y, et al. Spatial distribution and pollution assessment of heavy metals in river sediments from Lake Taihu Basin[J]. Environmental Science, 2019, 40(5): 2202-2210. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.05.049 |
| [13] |
耿雅妮, 杨宁宁, 戴恩华, 等. 宝鸡市河流表层沉积物重金属空间分布、风险评价及源解析[J]. 干旱区资源与环境, 2020, 34(10): 102-110. Geng Y N, Yang N N, Dai E H, et al. Spatial distribution, ecological risk and source of heavy metals in surface sediments of Baoji river[J]. Journal of Arid Land Resources and Environment, 2020, 34(10): 102-110. |
| [14] |
李悦昭, 陈海洋, 孙文超. "河-湖"沉积物重金属环境特征及来源解析[J]. 环境科学, 2020, 41(6): 2646-2652. Li Y Z, Chen H Y, Sun W C. Environmental characteristics and source apportionment of heavy metals in the sediments of a river-lake system[J]. Environmental Science, 2020, 41(6): 2646-2652. |
| [15] |
张博文, 赵甲亭, 吴二威, 等. 滏阳河河流水体中重金属污染特征及其对青海弧菌和斜生栅藻的毒性效应[J]. 生态毒理学报, 2018, 13(1): 179-189. Zhang B W, Zhao J T, Wu E W, et al. Water pollution characteristics of heavy metals in Fuyang river system and their toxicity to Vibrio qinghaiensis sp. Q67 and Scenedesmus obliquus[J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2018, 13(1): 179-189. |
| [16] |
李少华, 王学全, 高琪, 等. 青海湖流域河流生态系统重金属污染特征与风险评价[J]. 环境科学研究, 2016, 29(9): 1288-1296. Li S H, Wang X Q, Gao Q, et al. Distribution characteristics and pollution evaluation of heavy metals in river ecosystems of Qinghai Lake Basin[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(9): 1288-1296. |
| [17] |
林承奇, 陈枫桦, 胡恭任, 等. 基于PMF模型解析九龙江河口表层沉积物重金属来源[J]. 地球与环境, 2020, 48(4): 443-451. Lin C Q, Chen F H, Hu G R, et al. Source Apportionment of heavy metals in surface sediments of the Jiulong river estuary based on positive matrix factorization[J]. Earth and Environment, 2020, 48(4): 443-451. |
| [18] |
李雨, 韩平, 任东, 等. 基于地理探测器的农田土壤重金属影响因子分析[J]. 中国农业科学, 2017, 50(21): 4138-4148. Li Y, Han P, Ren D, et al. Influence factor analysis of farmland soil heavy metal based on the geographical detector[J]. Scientia Agricultura Sinica, 2017, 50(21): 4138-4148. DOI:10.3864/j.issn.0578-1752.2017.21.008 |
| [19] |
肖武, 隋涛, 王鑫, 等. 巢湖流域典型农田土壤重金属污染评价与地理探测分析[J]. 农业机械学报, 2018, 49(7): 144-152. Xiao W, Sui T, Wang X, et al. Assessment and geographical detection of heavy metal pollution in typical farmland soil in Chaohu Lake Basin[J]. Transactions of the Chinese Society for Agricultural Machinery, 2018, 49(7): 144-152. |
| [20] | Wang J F, Hu Y. Environmental health risk detection with GeogDetector[J]. Environmental Modelling & Software, 2012, 33: 114-115. |
| [21] | Wang J F, Li X H, Christakos G, et al. Geographical detectors-based health risk assessment and its application in the neural tube defects study of the Heshun region, China[J]. International Journal of Geographical Information Science, 2010, 24(1): 107-127. DOI:10.1080/13658810802443457 |
| [22] |
顾高铨, 万小铭, 曾伟斌, 等. 焦化场地内外土壤重金属空间分布及驱动因子差异分析[J]. 环境科学, 2021, 42(3): 1081-1092. Gu G Q, Wan X M, Zeng W B, et al. Analysis of the spatial distribution of heavy metals in soil from a coking plant and its driving factors[J]. Environmental Science, 2021, 42(3): 1081-1092. |
| [23] | Wang Y, Wang S J, Li G D, et al. Identifying the determinants of housing prices in China using spatial regression and the geographical detector technique[J]. Applied Geography, 2017, 79: 26-36. DOI:10.1016/j.apgeog.2016.12.003 |
| [24] | Ren Y, Deng L Y, Zuo S D, et al. Geographical modeling of spatial interaction between human activity and forest connectivity in an urban landscape of southeast China[J]. Landscape Ecology, 2014, 29(10): 1741-1758. DOI:10.1007/s10980-014-0094-z |
| [25] | Todorova Y, Lincheva S, Yotinov I, et al. Contamination and ecological risk assessment of long-term polluted sediments with heavy metals in small hydropower cascade[J]. Water Resources Management, 2016, 30(12): 4171-4184. DOI:10.1007/s11269-016-1413-8 |
| [26] |
韩静, 芮旸, 杨坤, 等. 基于地理探测器和GWR模型的中国重点镇布局定量归因[J]. 地理科学进展, 2020, 39(10): 1687-1697. Han J, Rui Y, Yang K, et al. Quantitative attribution of national key town layout based on geodetector and the geographically weighted regression model[J]. Progress in Geography, 2020, 39(10): 1687-1697. DOI:10.18306/dlkxjz.2020.10.008 |
| [27] | Propastin P. Modifying geographically weighted regression for estimating aboveground biomass in tropical rainforests by multispectral remote sensing data[J]. International Journal of Applied Earth Observation and Geoinformation, 2012, 18: 82-90. DOI:10.1016/j.jag.2011.12.013 |
| [28] |
杨伟, 姜晓丽. 华北地区大气细颗粒物(PM2.5)年际变化及其对土地利用/覆被变化的响应[J]. 环境科学, 2020, 41(7): 2995-3003. Yang W, Jiang X L. Interannual characteristics of fine particulate matter in North China and its relationship with land use and land cover change[J]. Environmental Science, 2020, 41(7): 2995-3003. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.07.024 |
| [29] | 任春辉, 卢新卫, 杨林娜, 等. 宝鸡长青镇热电厂周围灰尘重金属污染评价[J]. 环境化学, 2011, 30(10): 1820-1821. |
| [30] |
王利军, 卢新卫, 荆淇, 等. 宝鸡长青镇铅锌冶炼厂周边土壤重金属污染研究[J]. 农业环境科学学报, 2012, 31(2): 325-330. Wang L J, Lu X W, Jing Q, et al. Heavy metals pollution in soil around the lead-zinc smelting plant in Changqing town of Baoji city, China[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2012, 31(2): 325-330. |
| [31] |
王利军, 卢新卫, 雷凯. 宝鸡城市街尘、土壤及河流沉积物重金属形态迁移特征[J]. 城市环境与城市生态, 2011, 24(1): 22-26. Wang L J, Lu X W, Lei K. Speciation and transfer of heavy metals in street dust, soil and river sediment of Baoji city[J]. Urban Environment & Urban Ecology, 2011, 24(1): 22-26. |
| [32] | Tomlinson D L, Wilson J G, Harris C R, et al. Problems in the assessment of heavy-metal levels in estuaries and the formation of a pollution index[J]. Helgoländer Meeresuntersuchungen, 1980, 33(1): 566-575. |
| [33] |
耿雅妮, 杨宁宁, 董洁, 等. 宝鸡市饮用水源地重金属健康风险评价[J]. 水资源与水工程学报, 2019, 30(3): 73-77, 84. Geng Y N, Yang N N, Dong J, et al. Health risk assessment of drinking water from heavy metals in water sources of Baoji City[J]. Journal of Water Resources and Water Engineering, 2019, 30(3): 73-77, 84. |
| [34] |
郑德凤, 赵锋霞, 孙才志, 等. 考虑参数不确定性的地下饮用水源地水质健康风险评价[J]. 地理科学, 2015, 35(8): 1007-1013. Zheng D F, Zhao F X, Sun C Z, et al. Health risk assessment of groundwater quality in source of drinking water based on the uncertain parameters[J]. Scientia Geographica Sinica, 2015, 35(8): 1007-1013. |
| [35] | Brunsdon C, Fotheringham S, Charlton M. Geographically weighted regression[J]. Journal of the Royal Statistical Society: Series D(The Statistician), 1998, 47(3): 431-443. DOI:10.1111/1467-9884.00145 |
| [36] | GB 3838-2002, 地表水环境质量标准[S]. |
| [37] |
雷国建, 陈志良, 刘千钧, 等. 广州郊区土壤重金属污染程度及潜在生态危害评价[J]. 中国环境科学, 2013, 33(S1): 49-53. Lei G J, Chen Z L, Liu Q J, et al. The assessments of polluted degree and potential ecological hazards of heavy metals in suburban soil of Guangzhou city[J]. China Environmental Science, 2013, 33(S1): 49-53. |
| [38] |
张兆永, 吉力力·阿不都外力, 姜逢清. 博尔塔拉河河水、表层底泥及河岸土壤重金属的污染和潜在危害评价[J]. 环境科学, 2015, 36(7): 2422-2429. Zhang Z Y, Abuduwaili J, Jiang F Q. Pollution and potential ecology risk evaluation of heavy metals in river water, top sediments on bed and soils along banks of Bortala River, northwest China[J]. Environmental Science, 2015, 36(7): 2422-2429. |
| [39] |
丁婷婷, 李强, 杜士林, 等. 沙颍河流域水环境重金属污染特征及生态风险评价[J]. 环境化学, 2019, 38(10): 2386-2401. Ding T T, Li Q, Du S L, et al. Pollution characteristics and ecological risk assessment of heavy metals in Shaying River Basin[J]. Environmental Chemistry, 2019, 38(10): 2386-2401. DOI:10.7524/j.issn.0254-6108.2018121806 |
| [40] |
徐晨, 王沛芳, 陈娟, 等. 望虞河西岸河网重金属污染特征及生态风险评价[J]. 环境科学, 2019, 40(11): 4914-4923. Xu C, Wang P F, Chen J, et al. Contaminant characteristics and ecological risk assessments of heavy metals from river networks in the western area of the Wangyu River[J]. Environmental Science, 2019, 40(11): 4914-4923. |
| [41] |
权轻舟. 沋河水体重金属含量分析与健康风险评价[J]. 干旱区资源与环境, 2019, 33(5): 119-125. Quan Q Z. Analysis of heavy metals contents and health risk assessment of Youhe River[J]. Journal of Arid Land Resources and Environment, 2019, 33(5): 119-125. |
| [42] |
匡荟芬, 胡春华, 吴根林, 等. 结合主成分分析法(PCA)和正定矩阵因子分解法(PMF)的鄱阳湖丰水期表层沉积物重金属源解析[J]. 湖泊科学, 2020, 32(4): 964-976. Kuang H F, Hu C H, Wu G L, et al. Combination of PCA and PMF to apportion the sources of heavy metals in surface sediments from Lake Poyang during the wet season[J]. Journal of Lake Sciences, 2020, 32(4): 964-976. |
| [43] |
车继鲁, 余树全, 张鑫, 等. 瓯江下游流域河流沉积物重金属污染特征、来源及潜在生态风险评价[J]. 生态科学, 2017, 36(4): 176-184. Che J L, Yu S Q, Zhang X, et al. Pollution characteristics, sources and potential ecological risk of heavy metals in surface sediment from the Lower Ou River[J]. Ecological Science, 2017, 36(4): 176-184. |
| [44] |
陈明, 胡兰文, 陶美霞, 等. 桃江河沉积物中重金属污染特征及风险评价[J]. 环境科学学报, 2019, 39(5): 1599-1606. Chen M, Hu L W, Tao M X, et al. Heavy metal pollution characteristics and risk assessment in sediments of Taojiang River[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(5): 1599-1606. |
| [45] | Chen X D, Lu X W, Yang G. Sources identification of heavy metals in urban topsoil from inside the Xi'an Second Ringroad, NW China using multivariate statistical methods[J]. CATENA, 2012, 98: 73-78. DOI:10.1016/j.catena.2012.06.007 |
| [46] |
何宇, 洪欣, 闭潇予, 等. 九洲江流域水环境重金属污染特征及来源解析[J]. 环境化学, 2021, 40(1): 240-253. He Y, Hong X, Bi X Y, et al. Characteristics and sources of heavy metal pollution in water environment of Jiuzhou River basin[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(1): 240-253. |
| [47] |
申恒伦, 张清源, 王洪凯, 等. 临沂水源地水库沉积物重金属分布、来源及生态风险评价[J]. 长江流域资源与环境, 2021, 30(5): 1211-1220. Shen H L, Zhang Q Y, Wang H K, et al. Spatial distribution, source and ecological risk assessment of heavy metals in in water resource reservoirs of Linyi City[J]. Resources and Environment in the Yangtze Basin, 2021, 30(5): 1211-1220. |
| [48] |
陈秀端, 卢新卫. 基于受体模型与地统计的城市居民区土壤重金属污染源解析[J]. 环境科学, 2017, 38(6): 2513-2521. Chen X D, Lu X W. Source apportionment of soil heavy metals in city residential areas based on the receptor model and geostatistics[J]. Environmental Science, 2017, 38(6): 2513-2521. |
| [49] |
李锋, 刘思源, 李艳, 等. 工业发达城市土壤重金属时空变异与源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(2): 934-944. Li F, Liu S Y, Li Y, et al. Spatiotemporal variability and source apportionment of soil heavy metals in a industrially developed city[J]. Environmental Science, 2019, 40(2): 934-944. |
| [50] |
赵文杰, 李翠梅. 大气降水中重金属的研究[J]. 环境科学与管理, 2013, 38(10): 76-79. Zhao W J, Li C M. Study of heavy metal pollutants in precipitation[J]. Environmental Science and Management, 2013, 38(10): 76-79. DOI:10.3969/j.issn.1673-1212.2013.10.017 |
| [51] |
艾东升. 上海市大气降水化学组成特征及物源解析[D]. 上海: 华东师范大学, 2011. Ai D S. Chemical characteristics of wet precipitation in shanghai and its source analysis[D]. Shanghai: East China Normal University, 2011. https://d.wanfangdata.com.cn/thesis/Y1903885 |
| [52] |
林静, 张健, 杨万勤, 等. 岷江下游五通桥段小型集水区大气降水中pH值对重金属含量的影响[J]. 环境科学学报, 2016, 36(4): 1419-1427. Lin J, Zhang J, Yang W Q, et al. Effect of pH on heavy metal concentrations in the precipitation of a small catchment at the downstream(Wutongqiao section) of Minjiang River[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(4): 1419-1427. |