2020, Vol. 41
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 河南省土壤重金属污染监测与修复重点实验室, 济源 459000
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Key Laboratory for Monitoring and Remediation of Heavy Metal Polluted Soils of Henan Province, Jiyuan 459000, China
重金属元素容易被农作物富集并通过食物链威胁人体健康[1].我国土壤重金属污染形势严峻, 约有1/6农田土壤受到重金属污染[2], 其中Cd、Pb、Cu和Zn点位超标率分别达3.8%、0.2%、0.3%和1.2%[3].土壤重金属累积趋势在短时间内也难以逆转[4], Luo等[5]通过估算重金属输入/输出通量, 结果表明我国农田Cd和Pb输入通量分别是输出通量的7.96和140倍.在经济发展过程中, 土壤重金属含量容易受经济模式的影响而发生改变[6], 在进行土壤污染防治时, 分析重金属时空变异及来源变化有助于从源头上监控主要污染源进而降低农产品健康风险.目前, 国内外关于农田土壤重金属污染方面的研究主要集中于空间分布、风险评价和来源解析[7, 8], 但对时空变异以及来源变化方面的研究则相对较少.
地统计分析可以直观显示土壤重金属含量空间分布, 常与主成分分析相结合来辨识土壤重金属污染来源[9], 但此方法不能定量化各污染源对重金属的绝对贡献量.绝对主成分分数受体模型(absolute principal component scores, APCS)的提出弥补了其不足, 常被用来估算污染源对重金属的贡献量, 该方法最早由Thurston提出, 用来定量评价大气中可吸入颗粒物主要来源[10], 后逐渐在水体沉积物、道路扬尘和土壤等介质中也得到广泛应用.如Duodu等[11]通过定量分析河口沉积物重金属污染来源, 结果表明重金属主要来源于岩石、航运和交通3种途径, 贡献率分别占72%、15%和13%; Mummullage等[12]采用PCA/APCS方法分析城市道路扬尘, 结果表明扬尘中有62%碳氢化合物来源于柴油; Zhou等[8]和Zhang等[13]也采用PCA/APCS方法来定量解析土壤重金属污染来源.PCA/APCS不需要确定土壤污染源成分谱, 即可较为准确地定量解析污染物的主要来源及其贡献率[14].
济源市是我国典型的铅锌冶炼集中区域, 早期经济快速发展造成当地土壤重金属污染严重[15], 自2009年发生“血铅儿童”事件以来, 当地政府采取多种措施(优化布局、企业整合和技术改进等)对重金属污染进行管控.为探讨政府管控和经济发展对农田土壤污染的影响, 本研究选取济源市城区周边农田为例, 应用地统计方法分析不同时期农田土壤Cd、Pb、Cu和Zn空间分布及含量变化, 结合主成分分析/绝对主成分分数受体模型定量化分析当地经济发展过程中土壤Cd、Pb、Cu和Zn污染来源及贡献率变化, 以期为当地进一步实施土壤污染防治与修复等提供理论基础.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区(E112°30′~112°45′、N35°0′~35°10′)位于河南省西北部, 北部和西部均为山地, 南部为丘陵, 东部与华北平原接壤, 海拔高度131~200 m, 面积363 km2, 占济源市总面积19.2%, 为当地人口集中区和粮食主产区.研究区属暖温带季风气候, 年平均气温为14.5℃.年平均降雨量为567 mm.主要盛行东风, 其次为西南风和西风.土壤类型为褐土和潮土, 土壤pH范围为6.07~8.16.主要种植冬小麦、玉米、棉花、大豆等作物.
济源市是亚洲最大的铅锌冶炼基地, 2017年全市铅产量1.12×106 t, 占全国24%.从20世纪50年代发展至今, 济源市已形成以豫光金铅集团、万洋冶炼(集团)有限公司和河南金利金铅集团有限公司等为代表的有色金属产业集群, 主要分布于北部的玉川产业集聚区和西南部的虎岭产业集聚区(见图 1).随着有色金属产业的快速发展, 研究区农田土壤和小麦籽粒中均出现重金属累积现象[16, 17], 有研究表明豫光金铅附近农田土壤Cd和Pb含量分别为0.81~4.30 mg ·kg-1和64.5~435 mg ·kg-1[18], 对当地居民带来较高健康风险[19].
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图 1 研究区土地利用类型与采样点分布示意 Fig. 1 Land use types and sampling locations in the study area |
依据研究区农田分布, 采取随机布点法分别于2011年和2017年各采集土壤样品108个和93个, 每个样点按照梅花形采样法用土钻对表层土壤(0~20 cm)进行混合采样, 按四分法取1.0 kg样品装袋备用.采样过程中用手持GPS(Garmin eTrex Legend HCx, USA)精确定位, 采样点分布如图 1所示.
样品在室内阴凉处自然风干后, 剔除杂物, 于玛瑙研钵中研磨, 过孔径0.15 mm(100目)尼龙筛后装袋储存备用.采用四酸法“盐酸-硝酸-氢氟酸-高氯酸”对土壤样品进行消解[20], 利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, Agilent 7500a, USA)测定Cd、Pb、Cr和Ni含量, 利用电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES, PerkinElmer Optima 8300, USA)测定Cu和Zn含量, 采用国家土壤标准物质(GSS-13)进行质量控制, 回收率在83.5% ~108%之间.分析过程中采用的试剂均为优级纯.
1.3 数据分析采用SPSS 23.0和Origin 2018对土壤Cd和Pb含量进行基本统计分析和主成分分析/绝对主成分分数受体模型(PCA/APCS)分析.利用ArcGIS 10.2.2进行重金属含量和主成分因子得分空间分析.
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量特征分析研究区土壤重金属分析结果见表 1.与2011年相比, 2017年土壤Cd、Pb、Cu和Zn平均含量分别由0.918、82.7、24.3和78.2 mg ·kg-1增加至1.51、97.1、29.0和79.5 mg ·kg-1, 增幅分别为65.0%、17.5%、19.4%和1.66%, 2017年土壤Cr和Ni平均含量则由78.5 mg ·kg-1和29.6 mg ·kg-1降低至49.6 mg ·kg-1和24.3 mg ·kg-1, 降幅为别为36.8%和18.1%.除2017年土壤Cr和Ni外, 2个时期土壤重金属平均含量均高于河南省土壤元素背景值[21].
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表 1 研究区土壤重金属含量统计特征 Table 1 Statistical characteristics of heavy metals in soils of the study area |
从变异系数(CV)来看, Cd和Pb含量在2个时期内变异系数最高, 2017年Cd变异系数达到强变异水平(>100%), 说明研究区土壤Cd和Pb含量受人为干扰最大. 2个时期均有部分样点土壤Cd和Pb含量超过国家农田土壤风险筛选值, 点位超标率分别由56.5%和7.41%(2011年)增加至74.2%和10.8%(2017年).相较于我国农田土壤污染调查结果(综合超标率为19.4%)[22], 研究区土壤Cd和Pb污染程度较为严重, 考虑到土壤Cu和Zn含量也呈增加趋势, 因此本研究重点对研究区土壤Cd、Pb、Cu和Zn污染特征及来源变化进行分析.
2.2 土壤重金属含量时空分布土壤重金属含量空间分布结果见图 2. 2011年的Cd和Pb及2017年Cd、Pb、Cu和Zn含量在整体上空间分布相似, 均表现为由西北向东南逐渐降低, 2011年Cu和Zn含量在整体上空间分布相似, 表现为由北向南逐渐降低. 2011年土壤Cd、Pb和Cu含量高值区(Cd>3.0 mg ·kg-1、Pb>370 mg ·kg-1和Cu>40 mg ·kg-1)主要分布在研究区西北部, 面积分别为0.271、0.072和0.570 km2. Zn高值区(Zn>150 mg ·kg-1)主要分布在北部, 面积为1.26 km2.
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图 2 研究区土壤重金属含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of heavy metals in soils of the study area |
2017年土壤Cd、Pb和Cu含量高值区主要分布在研究区西北部和中东部, 总面积分别为13.5、0.054和1.82 km2, 其中Cd在西北部和中东部的高值区分别为1.08 km2和12.4 km2, Pb在西北部和中东部的高值区分别为0.027 km2和0.027 km2, Cu在西北部、中东部的高值区分别为1.75 km2和0.078 km2.Zn高值区主要分布在研究区北部, 面积为1.61 km2.与2011年相比, 2017年Cd、Cu和Zn含量高值区总面积均有所增加, 且有向东扩展趋势, Pb含量高值区总面积略有降低, 但也有向东扩展现象, 分析原因可能与研究区北部玉川产业聚集区工业发展有关.
重金属含量空间变化分析结果如图 3所示, 相对增加量(RI)计算公式为：(X2017-X2011)/X2011×100%;绝对增加量(AI)计算公式为：X2017-X2011, 式中X为重金属含量空间分布栅格图层[23].土壤Cd和Pb含量RI高值区(>100%)在西北部、中东部、东部和西南部均有分布.Cu和Zn含量RI高值区主要分布在西北部、中东部和东南部.Cd和Pb含量AI高值区(Cd>3.00 mg ·kg-1和Pb>170 mg ·kg-1)均分布在中东部, 面积分别为6.16 km2和0.434 km2.Cu含量AI高值区(Cu>40 mg ·kg-1)分布在西北部、中东部和东南部, 面积分别为0.294、0.086和0.138 km2.Zn含量AI高值区(Zn>150 mg ·kg-1)分布在西北部和中东部, 面积分别为0.104 km2和0.294 km2.分析结果显示, 与2011年相比, 2017年研究区土壤Cd和Pb含量累积有向东扩展趋势, Cu和Zn含量累积有向东南扩展趋势, 4种重金属在中东部地区累积趋势均较为严重.
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图 3 土壤重金属含量相对增加量(RI)与绝对增加量(AI)空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of soil heavy metal relative increments (RI) and absolute increments (AI) |
用KMO和Bartlett's检验分别对2011年和2017年数据结构进行分析, 结果表明：KMO检验系数分别为0.638和0.697, 均大于0.6; Bartlett's检验P值小于0.001, 表明主成分分析结果在本研究中具有较好的实用性.主成分分析结果见表 2和图 4. 2011年和2017年2个主成分对2个时期总方差的累积贡献值均为76.7%. 2011年2个主成分方差贡献率分别为51.9%和24.8%.PC1中Cu、Zn、Cr和Ni具有较大载荷.研究区土壤Cu、Zn、Cr和Ni平均含量接近土壤背景值(表 1), 变异系数也较小, 说明这几种元素受人类活动影响较小, 故PC1代表成土母质源.
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表 2 研究区土壤重金属元素因子载荷 Table 2 Factor matrix for heavy metals in soils of the study area |
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图 4 研究区2011年和2017年主成分因子得分空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of principal component factor score in 2011 and 2017 in the study area |
2011年PC2中Cd和Pb具有较大载荷, Cd和Pb平均含量远高于土壤背景值, 变异系数也较高, 说明Cd和Pb受人为活动影响较大.结合空间分布可以看出, 2011年土壤Cd和Pb含量高值区分布在研究区西北部, 与豫光金铅冶炼厂位置相符, 其它较高污染区也分布在西部万洋冶炼和金利金铅冶炼厂附近.Qiu等[24]的研究表明豫光金铅1 000 m处采样点的Cd和Pb大气沉降通量分别为对照点的29.2倍和29.4倍.成永霞等[25]研究表明，该冶炼厂明显造成附近农田土壤Cd和Pb含量累积.据调查, 济源市缺乏铅锌矿产资源, 主要依靠外源矿石进行铅锌冶炼, 因此可以认为, 研究区Cd和Pb污染主要来源于冶炼厂排放.Cd和Pb空间分布表现为由西北向东南逐渐降低, 这可能是受当地风向的影响.PC2得分高值区主要分布在研究区北部和西北部, 与三大冶炼企业分布也基本一致, 进一步说明研究区土壤Cd和Pb含量主要来源于工业污染.另有研究表明我国土壤Pb含量容易受交通运输(汽车尾气和轮胎磨损)影响[26, 27], 但在本研究中, PC2空间分布格局与交通运输在空间上差异较大.所以, PC2代表工业污染源.
2011年Cu和Zn在PC1和PC2均有较高的载荷, 说明Cu和Zn含量可能受成土母质源和工业污染源共同影响.Cu含量高值区主要分布在西北部, Zn含量高值区主要分布在北部, 成永霞等[25]的研究表明当地铅冶炼活动与土壤Cu和Zn含量关系密切.王洋洋等[28]的研究也表明焦作某铅锌冶炼厂造成周边农田Cu和Zn含量轻微污染.另外, 研究区西部也分布着鑫鑫铜业等铜冶炼企业, 北部分布着豫光锌业等锌冶炼企业, 这些冶炼厂地理位置与Cu和Zn含量高值区空间分布基本一致, 因此Cu和Zn除受成土母质影响外, 还可能来源于有色金属冶炼.
2017年2个主成分方差贡献率分别为47.4%和29.3%.PC1(2017年)中Cd、Pb、Cu和Zn具有较高载荷.与2011年相比, 2017年Cd、Pb、Cu和Zn含量均有所增加, 说明这些元素受到人类活动的影响.PC1(2017年)得分高值区主要分布在北部和西北部的工业发展区, 受工业活动强烈影响, 与2011年PC2空间分布基本一致, 故PC1(2017年)代表工业污染源.PC2(2017年)中Cr和Ni具有较高载荷.与2011年相比, Cr和Ni含量未表现出明显累积趋势, 空间分布与2011年PC1基本一致, 因此PC2(2017年)代表成土母质源.
2.4 各污染源对土壤重金属贡献率分析在主成分分析基础上采用绝对主成分分数受体模型对2011年和2017年土壤Cd、Pb、Cu和Zn污染来源进行定量化分析(图 5), 结果显示与2011年相比, 2017年工业污染源对Cd、Cu和Zn贡献率分别增加5.58%、10.4%和20.4%, 对Pb贡献率降低19.7%, 说明2个时期间, 研究区工业发展仍存在一定程度的Cd、Cu和Zn污染, 但Pb污染在工业发展方面得到一定有效防控, 这可能与冶炼企业现有除尘技术难以去除Cd、Cu和Zn细颗粒有关.卢一富等[29]的研究表明该冶炼厂废气铅污染趋势达到有效控制, 但镉污染控制缺失, 本研究与其结果基本一致.
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Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ分别代表工业污染源、成土母质源和其它源 图 5 各污染源对研究区土壤重金属含量贡献率 Fig. 5 Source contribution ratios of heavy metals in soils of the study area |
与2011年相比, 2017年其它源对Cd和Pb贡献率分别增加3.76%和24.8%, 说明随着社会经济发展, 当地逐渐出现其它Cd和Pb污染来源. 2011~2017年, 研究区农用化肥施加量表现为先增加5.9%(2011~2015年)后降低3.6%(2015~2017年), 农药施加量增加8.0%(2011~2017年), 故其它源可能包含化肥和农药.在我国, 施加有机肥、化肥、农药等农业活动很容易造成土壤Cu和Zn污染[30], 但本研究2017年其它源对Cu和Zn贡献率分别降低9.27%和4.31%, 结合工业污染源对Cu和Zn贡献率的增加, 说明研究区土壤Cu和Zn含量主要受工业活动影响, 且日益加剧, 虽然目前未超过国家农田土壤风险筛选值, 但需给予足够重视.
3 结论(1) 与2011年相比, 2017年研究区土壤Cd、Pb、Cu和Zn含量累积趋势明显, 其中土壤Cd和Pb含量超标率增幅分别为17.7%和3.39%.
(2) 2011年和2017年土壤Cd和Pb含量空间格局相似, 呈现从西北向东南逐渐降低趋势, 且高值区在原有基础上向东扩展. 2011年Cu和Zn含量在整体上表现为由北向南逐渐降低, 2017年表现为由西北向东南逐渐降低.
(3) 2011年和2017年土壤Cd和Pb主要来源均为工业排放.相比于2011年, 2017年工业污染源对土壤Cd、Cu和Zn污染贡献率增加, 对Pb污染则有所降低, 说明研究区土壤Pb污染管控取得一定效果.其它源对土壤Cd和Pb污染贡献率均有所增加, 新的Cd和Pb污染来源需当地政府予以重视并加强防治.
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